JPH04314745A - ポリプロピレン系樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明はポリプロピレン系樹脂組
成物に関する。更に詳しくは、ポリプロピレン系樹脂の
接着性の改善、またはポリプロピレン系樹脂とポリプロ
ピレン系樹脂と親和性の低い樹脂とのポリマーアロイの
相容化剤として有効なポリプロピレン系樹脂組成物の開
発を目的としたものである。例えば、該ポリプロピレン
樹脂組成物は、ポリオレフィン、ポリスチレンまたはポ
リエチレンテレフタレート、ナイロン、エチレン−酢酸
ビニル共重合体のケン化物（以下ＥＶＯＨと略す）等の
酸素バリヤー性樹脂、金属板または箔、紙等とラミネー
トして多層積層物の補強層或は接着層として使用するこ
とができ、食品包装材、産業包装材、自動車用材料等に
おいて利用されるものである。

【０００２】

【従来の技術】食品・産業資材の包装材料、自動車材料
分野においては以前より単一の材料では使用が不可能に
なってきており、該分野では材料の複合化、アロイ化等
の努力がなされてきている。その目的に沿った方向の一
つに材料の積層化が存在するが、必ずしも思い通りの積
層化ができる状況にはない。この大きな理由に積層化を
意図する材料は往々にして相反する性質を有するため、
材料間の接着が不十分であることがあげられる。そのた
め、今までにも種々の接着性樹脂が提案されてきている
が、高度化する要求には必ずしも答えられる状況にはな
かった。

【０００３】ポリプロピレンは、豊富な供給量とともに
その低価格性、良好な機械的強度、化学的安定性、優れ
た成形加工性を有するため広い用途に使用されている。 しかしながら、ポリプロピレンは耐油性、酸素ガスバリ
ヤー性に乏しいため、食品容器として使用した場合は、
それら食品の長期保存に問題がある。

【０００４】ポリプロピレンのこれら欠点を改善するた
めに従来から種々の提案がなされているが、製造工程が
複雑になったり、コストが高くなったり、用途デザイン
が限定される等の制約を受けて満足な結果が得られてい
ない。

【０００５】これら提案された解決法の一つに上述のポ
リプロピレンの欠点を補うような性質を有するポリエス
テル、ポリアミド、エチレンー酢酸ビニル共重合体の鹸
化物、アルミニウム箔、ガラス等との積層、金属または
無機物の蒸着等が考慮されているが、本来ポリプロピレ
ンはその化学構造から考えて上記樹脂等との親和性が乏
しく積層が困難である。そのため、層間に接着層を設け
る提案もあるが、このためには、接着剤を塗布する工程
を必要とし、製造工程が複雑になる欠点を有する。

【０００６】また積層の為の接着性樹脂として、ポリプ
ロピレンに、不飽和カルボン酸あるいはその誘導体モノ
マーをラジカル開始剤を用いて、押出機等で溶融グラフ
トさせた変性ポリプロピレンや、ポリプロピレンを溶媒
に溶解させ溶液状態で上記モノマーをグラフトさせた変
性ポリプロピレンを使用することは多数提案されている
が、何れの方法によっても高グラフト率のものは得られ
ず、したがって充分な接着性能を得るために該変性ポリ
プロピレンを多く使用するためコストが大きくなったり
、また多く使用してもその性能が充分でなく積層物の層
間剥離がしばしば観察されるなど問題は解決していない
。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、食品
・産業資材の包装材料、自動車材料の分野において低コ
ストの長所を有し、両層が接着剤なしに強固に結合され
ている積層物を提供するものである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】前記問題点を解決するた
めに、発明者らは鋭意研究した結果、ポリプロピレン系
樹脂組成物中に含まれる共グラフトされた不飽和カルボ
ン酸あるいはその誘導体が０．１〜３．０重量％、共グ
ラフトされたエチレン量が０．０１〜１．０重量％であ
る不飽和カルボン酸あるいはその誘導体およびエチレン
により変性された変性ポリプロピレン系樹脂、または該
変性ポリプロピレン系樹脂と未変性ポリプロピレン系樹
脂との混合物５０〜９５重量％と、ＭＦＲ（２３０℃）
が０．１〜１０００の柔軟性樹脂５０〜５重量％からな
る。ポリプロピレン系樹脂組成物が、上記問題点を解決
することを見いだし、本発明に到達するに到った。

【０００９】本発明に使用する変性ポリプロピレン系樹
脂は、エチレン中で粉粒状のポリプロピレン系樹脂に、
不飽和カルボン酸あるいはその誘導体を、該ポリプロピ
レン系樹脂の融解温度より低い温度で、ラジカル開始剤
存在下、共グラフトさせる方法、またポリプロピレン系
樹脂を溶媒に溶解させ、ラジカル開始剤存在下、エチレ
ンと不飽和カルボン酸あるいはその誘導体を共グラフト
させる方法などにより製造される。

【００１０】さらにこれらの方法で共グラフト変性した
後、溶剤洗浄等により未反応物、反応副生物等を除去す
る工程を経ることが腐食性、化学的安定性等の観点から
好ましい。

【００１１】本発明でいう変性のためのポリプロピレン
系樹脂としては、ＪＩＳ−Ｋ−７２１０（２．１６ｋｇ
荷重）に従って測定されるＭＦＲ（２３０℃）が０．１
〜５００ｇ／１０分のものであり、プロピレンのホモポ
リマーだけでなく、エチレン、ブテン等、プロピレン以
外のモノマー含量が１０重量％以下のプロピレンとエチ
レン、ブテン等の共重合体、あるいはこれらの混合物等
であっても良い。

【００１２】具体的には、例えばポリプロピレン、エチ
レン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−ブテン
−１共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテンラン
ダム共重合体、エチレン−プロピレンブロック共重合体
、エチレン−プロピレン−１−ブテンブロック共重合体
等である。

【００１３】本発明でいう不飽和カルボン酸あるいはそ
の誘導体としては、アクリル酸、メタアクリル酸、フマ
ル酸、マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸、無水マ
レイン酸、無水イタコン酸等が挙げられるが、このうち
特に無水マレイン酸、無水イタコン酸が好ましい。

【００１４】上記の変性プロピレン系樹脂は、変性ポリ
プロピレン系樹脂単独あるいは未変性ポリプロピレン系
樹脂との混合物として用いられても良いが、全体のポリ
プロピレン系樹脂組成物中に５０〜９５重量％必要であ
り、上記の変性プロピレン系樹脂単独または該変性ポリ
プロピレン系樹脂と未変性ポリプロピレン系樹脂との混
合物が５０重量％未満だと、ポリプロピレン系樹脂組成
物としての成形性、腰、耐熱性等の特性が失われ、また
９５重量％を越えると積層間の接着性が充分でない欠点
を示す。

【００１５】変性ポリプロピレン系樹脂の変性度は特に
制限するものではないが、最終組成物中に含まれる共グ
ラフトされた不飽和カルボン酸あるいはその誘導体の量
は０．１〜３．０重量％、共グラフトされたエチレン量
は０．０１〜１．０重量％の範囲であることが好ましい
。該割合が上記の値未満だと、充分な接着性が得られな
いし、また上記の値を越えるものは未変性ポリプロピレ
ン系樹脂及び柔軟性樹脂と相容性が悪化するなどの理由
から、成形性や製品の外観に悪影響がでてくる。

【００１６】本発明で使用できる未変性のポリプロピレ
ン系樹脂としては、ＪＩＳ−Ｋ−７２１０（２．１６ｋ
ｇ荷重）に従って測定されるＭＦＲ（２３０℃）が０．
１〜５００ｇ／１０分のものであって、プロピレンのホ
モポリマーだけでなく、エチレン、ブテン等プロピレン
以外の含量が１０重量％以下のプロピレンとエチレン、
ブテン等の共重合体、あるいはこれらの混合物等も含む
。

【００１７】具体的には、例えばポリプロピレン、エチ
レン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−ブテン
−１共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテンラン
ダム共重合体、エチレン−プロピレンブロック共重合体
、エチレン−プロピレン−１−ブテンブロック共重合体
等である。

【００１８】本発明で言う柔軟性樹脂としては、ポリプ
ロピレン系樹脂組成物の成形時の歪を吸収もしくは積層
物の剥離応力の接着界面への伝播を緩和する等により、
接着強度の高い積層物を与える働きをしていると考えら
れ、本発明の変性ポリプロピレン系樹脂および未変性ポ
リプロピレン系樹脂より軟らかいものが好ましい。

【００１９】具体的に例示すれば、エチレンとプロピレ
ン、ブテン−１、４−メチルペンテン−１、オクテン−
１等α−オレフィンの共重合体で、密度が０．９１ｇ／
ｃｍ３　以下のもの、高圧法によるエチレンと種々のラ
ジカル重合性モノマーの共重合体で、エチレン以外のラ
ジカル重合性モノマーの含量が１０重量％以下のもの、
または上記以外の炭化水素系合成エラストマーである。 さらに具体的に例示すれば、エチレンとα−オレフィン
の共重合体としては、エチレン−プロピレンゴム、エチ
レン−ブテン−１ゴム、エチレン−４−メチルペンテン
−１ゴム、エチレン−オクテン−１ゴム、エチレン−プ
ロピレン−ブテン−１ゴム等である。

【００２０】高圧法によるエチレンと種々のラジカル重
合性モノマーの共重合体としては、エチレン−酢酸ビニ
ル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、エ
チレン−アクリル酸ブチル共重合体等である。

【００２１】上記以外の炭化水素系合成エラストマーと
しては、ブチルゴム、アクリルゴム、ポリブタジエンゴ
ム、ポリイソブチレンゴム、スチレン−ブタジエンゴム
、エチレン−プロピレンジエンターポリマー等である。

【００２２】該柔軟性樹脂はＪＩＳ−Ｋ−７２１０（２
．１６ｋｇ荷重）に従って測定されるＭＦＲ（２３０℃
）が０．１〜１０００ｇ／１０分の必要がある。ＭＦＲ
が０．１より小さくなると本発明のポリプロピレン系樹
脂組成物を製造する際の成分間の分散が困難になり、外
観が悪化するばかりでなく、材料の強度が小さくなり、
積層物の剥離時に材料破壊を生じ易い欠点を示す。一方
、該ＭＦＲが１０００を越えると、使用する変性ポリプ
ロピレン系樹脂および未変性ポリプロピレン系樹脂に対
する相容性が劣化するとともに、積層物を製造する際に
積層界面付近に該低分子量柔軟性樹脂がブリードする傾
向があり、ブリードすると積層物の接着強度を低下させ
る欠点がある。このため好ましいＭＦＲ範囲は０．３〜
３００である。

【００２３】食品の包装分野では、とりわけエチレンと
プロピレン、ブテン−１、４−メチルペンテン−１等の
α−オレフィンの一種ないしは二種以上とからなる共重
合ゴムが化学的安定性の点等で優れる。

【００２４】これら柔軟性樹脂の本発明の組成物中にお
ける配合量は５０〜５重量％である。これは、積層物の
両樹脂間の接着強度の改良効果、実用物性、成形性等に
より決定される。

【００２５】該柔軟性樹脂の配合量が５０重量％を越え
ると、ポリプロピレン系樹脂組成物としての成形性、腰
、耐熱性等の特性が失われる。また、ゴム量が５重量％
より少ないと積層間の接着性能が充分でない欠点を示す
。上記ゴム配合量は好ましくは、３５〜１０重量％、特
に、好ましくは、３０〜１５重量％である。

【００２６】本発明の組成物はポリオレフィン、ポリス
チレン等の汎用樹脂またはポリエチレンテレフタレート
、ナイロン、ＥＶＯＨ等の酸素バリヤー性樹脂との溶融
積層に使用でき、ダイ内ラミネート法、ダイ外ラミネー
ト法のいずれにも適用できる。場合によっては本発明の
組成物の成形したフィルムを積層するフィルムに挟み熱
ロールで溶融圧着するヒートラミ法やプレス等による熱
圧着などの方法を利用することができる。

【００２７】また、本発明の組成物は必要に応じて周知
の添加剤、配合剤を使用することができる。添加剤、配
合剤の例を示せば、酸化防止剤（耐熱安定剤）、紫外線
吸収剤（光安定剤）、帯電防止剤、防曇剤、難燃剤、滑
剤（スリップ剤、アンチブロッキング剤）、無機および
有機充填剤、補強材、着色剤（染料、顔料）、発泡剤、
架橋剤、香料等である。

【００２８】耐熱安定剤の例を示せば、フェノール系安
定剤、硫黄系安定剤、またはリン系安定剤等を挙げるこ
とができ、具体的には、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−
メチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ
−ブチルー４ーヒドロキシフェニル）プロピオネート等
のフェノール系安定剤、ジラウリルチオジプロピオネー
ト等の硫黄系安定剤、トリス（ノニルフェニル）ホスフ
ァイト、ジステアルリルペンタエリスリトールジホスフ
ァイト等の燐系安定剤を示し得る。

【００２９】光安定剤としてはサリチル酸系、ベンゾフ
ェノン系、ベンゾトリアゾール系等を挙げることができ
る。

【００３０】帯電防止剤、防曇剤としてはエステル類、
硫酸化物、燐酸化物、第四アンモニウム塩、ベタイン類
、ポリエチレングリコール型非イオン帯電防止剤等を挙
げることができる。

【００３１】難燃剤としては、ハロゲン系難燃剤、燐系
難燃剤、酸化アンチモン、水酸化マグネシウム等の難燃
剤等を挙げることができる。

【００３２】滑剤（広義にスリップ剤、アンチブロッキ
ング剤等を含む）としては炭化水素系、脂肪酸系、脂肪
酸アミド系、エステル系、アルコール系、金属石鹸等を
挙げることができる。

【００３３】充填剤としては例えばカーボンブラック、
ホワイトカーボン、炭酸カルシウム、含水塩基性炭酸マ
グネシウム、粘土、けい酸塩鉱物、天然けい酸、アルミ
ナ水和物、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、金属粉、有
機充填剤（たとえば、木粉、果実殻粉、セルローズ系等
）等を、補強材としては石綿、ガラス繊維、炭素繊維、
ステンレス繊維、アルミニウム繊維、チタン酸カリウム
繊維、アラミド繊維、ガラスビーズ、アルミニウムフレ
ーク、等を挙げることができる。

【００３４】着色剤（染料、顔料）としては、酸化チタ
ン、酸化亜鉛、硫酸バリウム、カーボンブラック、アニ
リンブラック、鉛白、カドミウム黄、黄鉛、ジンククロ
メート、黄土、ハンザイエロー、赤色酸化鉄、リソール
レッド、アリザリンレーキ、カドミウムレッド、弁柄、
キナクリドンレッド、コバルトバイオレット、群青、コ
バルトブルー、フタロシアニンブルー、フタロシアニン
グリーン、クロムグリーン、アルミ粉、ブロンズ粉等を
挙げることができる。

【００３５】発泡剤としては、炭酸アンモニア、重炭酸
ソーダ、亜硝酸ソーダ、等の無機発泡剤、ジニトロソペ
ンタメチレンテトラミン、ジメチルジニトロソテレフタ
ールアミド等のニトロソ系発泡剤、ベンゼンスルホニル
ヒドラジド、ｐ−トルエンスルホニルヒドラジド、ｐ−
ｐ’オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）、ジ
スルホンヒドラジドジフェニルスルホン等のスルホヒド
ラジド系発泡剤、アゾビスイソブチロニトリル、アゾジ
カルボンアミド等のアゾ系発泡剤等を挙げることができ
る。香料としては、ムスク、シベット、アンバーグリス
等の天然香料、各種合成香料、マスキング剤等が使用で
きる。

【００３６】これら添加剤の配合に当たっては、ペレッ
ト化する際に添加することもできるが、従来から行なわ
れている様に各素材のペレットと添加剤とをバンバリー
ミキサー、ロール、各種押出器等を利用して混練するの
が普通である。場合によっては溶融混合せずにペレット
と添加剤をドライブレンドした後直接成形機にかけて成
形することも可能である。

【００３７】

【作用】本発明は、ポリプロピレン系樹脂の接着性の改
善、ポリプロピレン系樹脂とポリプロピレン系樹脂と親
和性の低い樹脂とのポリマーアロイの相容化剤として有
効なポリプロピレン系樹脂組成物の開発を目的としたも
のであり、エチレンと不飽和カルボン酸あるいはその誘
導体により共グラフト変性された変性ポリプロピレン系
樹脂、または該変性ポリプロピレン系樹脂と未変性ポリ
プロピレン系樹脂との混合物５０〜９５重量％と、ＭＦ
Ｒ（２３０℃）が０．１〜１０００の柔軟性樹脂５０〜
５重量％からなり、ポリプロピレン系樹脂組成物中の共
グラフトされた不飽和カルボン酸あるいはその誘導体含
量が０．１〜３．０重量％、共グラフトされたエチレン
含量が０．０１〜１．０重量％の該ポリプロピレン系樹
脂組成物が、極めて有効であることを見いだした。

【００３８】

【実施例】以下に実施例、比較例を示す。本発明はこれ
らの実施例に制限されるものではなく、その目的に沿っ
ている限りにおいては、いかなる態様もとり得る。メル
トフローレート（ＭＦＲ）はＪＩＳ　　Ｋ　　７２１０
（２．１６ｋｇ荷重）に従って測定した。不飽和カルボ
ン酸あるいはその誘導体およびエチレンの定量はＣ１３
ＮＭＲ、赤外吸収スペクトルを使用して行った。

【００３９】《参考例》次の処方により変性プロピレン
系樹脂、参考例１〜５を製造した。

【００４０】（参考例１）内容積０．５Ｌオートクレー
ブに、ポリプロピレン粉末（ＭＦＲ（２３０℃）２８ｇ
／１０分）５０ｇ、無水マレイン酸６．０ｇ、過酸化ベ
ンゾイル３．０ｇ及びトルエン５ｍｌを入れた後、室温
でエチレンガスを３気圧に加圧後、脱圧の操作を５回繰
り返し系内をエチレンガス雰囲気にした。次に系内温度
を６０℃に昇温した後、撹拌しながら全圧が２．５気圧
になるまでエチレンをフィードし、速やかに１００℃ま
で昇温し、３時間共グラフトさせた。反応終了後、アセ
トンにて充分洗浄精製し、減圧乾燥を行った。得られた
変性ポリプロピレン系樹脂のＭＦＲ（２３０℃）は７３
．７ｇ／１０分で、該変性プロピレン系樹脂に共グラフ
トされた無水マレイン酸は３．２０重量％、エチレンは
１．３７重量％であった。

【００４１】（参考例２）内容積０．５Ｌオートクレー
ブに、ポリプロピレン粉末（ＭＦＲ（２３０℃）０．８
ｇ／１０分）５０ｇ、無水マレイン酸３．０ｇ、エチレ
ン０．８ｇを入れた後、系内を１００℃に昇温した。次
に過酸化ベンゾイル１．５ｇ、トルエン１０ｍｌからな
る溶液を、１００℃の系内へ１．５時間かけて滴下した
。さらに１．５時間１００℃にて共グラフトを行った。 反応終了後、アセトンにて充分洗浄精製し、減圧乾燥を
行った。得られた変性ポリプロピレン系樹脂のＭＦＲ（
２３０℃）は１２．３ｇ／１０分で、該変性プロピレン
系樹脂に共グラフトされた無水マレイン酸は１．６８重
量％、エチレンは０．６５重量％であった。

【００４２】（参考例３）参考例１におけるポリプロピ
レン粉末５０ｇの代わりに、エチレン−プロピレンラン
ダム共重合体粉末（ＭＦＲ（２３０℃）　　１７．６ｇ
／１０分　　エチレン含量５．２重量％）５０ｇを使用
する以外は、参考例１と同様に行った。得られた変性ポ
リプロピレン系樹脂のＭＦＲ（２３０℃）は３０．５ｇ
／１０分で、該変性プロピレン系樹脂に共グラフトされ
た無水マレイン酸は４．２３重量％、エチレンは１．６
４重量％であった。

【００４３】（参考例４）参考例２におけるポリプロピ
レン粉末の代わりに、エチレン−プロピレンランダム共
重合体粉末（ＭＦＲ（２３０℃）　　１７．６ｇ／１０
分　　エチレン含量５．２重量％）５０ｇを使用する以
外は、参考例２と同様に行った。得られた変性ポリプロ
ピレン系樹脂のＭＦＲ（２３０℃）は８７．６ｇ／１０
分で該変性ポリプロピレン系樹脂に共グラフトされた無
水マレイン酸は２．６１重量％、エチレンは１．０１重
量％であった。

【００４４】（参考例５）参考例１における無水マレイ
ン酸６．０ｇの代わりに無水イタコン酸６．０ｇを使用
する以外は、参考例１と同様に行った。得られた変性ポ
リプロピレン系樹脂のＭＦＲ（２３０℃）は３７．４ｇ
／１０分で該変性プロピレン系樹脂に共グラフトされた
無水イタコン酸は４．１８重量％、エチレンは１．３５
重量％であった。

【００４５】（実施例１）参考例１により得られた変性
ポリプロピレン系樹脂１０重量％と、未変性ポリプロピ
レン（ＭＦＲ（２３０℃）５．５ｇ／１０分）（以下、
ＰＰという。）７０重量％と、エチレン−プロピレンゴ
ム（ＭＦＲ（２３０℃）４．３ｇ／１０分密度０．８８
３ｇ／ｃｍ３　）（以下、ＥＰ−１という。）２０重量
％をドライブレンド後、径３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ３６の２軸
押出機にて、２３０℃でストランド状に押し出し水冷後
ペレット化し、ポリプロピレン系樹脂組成物を得た。

【００４６】このようにして得られたポリプロピレン系
樹脂組成物及びエチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物
（エチレン含有量：３２モル％）を４０ｍｍφ、４５ｍ
ｍφの押出機からなる二種二層共押出し成形機用いて、
ダイス温度２２０℃、通水状態のチルロールを使用して
二種二層フィルム（各層厚み各３０μｍ）を作った。こ
のようにして得られたラミネートフィルムの１８０℃剥
離試験を剥離速度３００ｍｍ／分にて評価した。多層積
層物の接着性能は良好であった。その結果を表１に示す
。また上記方法で得たフィルムの成形性および外観を下
記判定基準に従って評価した。 〈成形性〉 ○：良好 ×：不良 〈外観〉 ブツ、フィッシュアイ、伸びむら等による外観不良が◎
：全く認められない ○：わずかに認められる △：かなり認められる ×：著しく認められる 上記ポリプロピレン系樹脂組成物は成形性、外観とも良
好であった。その結果を表１に示す。

【００４７】（実施例２〜１０および比較例１〜６）表
１に示す条件で、ポリプロピレン系樹脂組成物を製造し
、実施例１と同様な評価を実施した。多層積層物の接着
性能、成形性、外観とも良好であった。その結果を表１
に示す。

【００４８】（比較例１）参考例２で得られた変性ポリ
プロピレン系樹脂を２重量％、ｒ　　Ｅ−Ｐ７８重量％
とした他は実施例１と同じ操作を行った。成形性及び外
観は良好であったが、組成物中の共グラフトされた不飽
和カルボン酸あるいはその誘導体含量が少ないため、多
層積層物の接着性能が非常に低くなった。

【００４９】（比較例２）参考例３で得られた変性ポリ
プロピレン系樹脂を８５重量％、ｒ　　Ｅ−Ｐ５重量％
、ＥＰＲ−１を１０重量％として実施例１と同じ操作を
行った。多層積層物の接着性能は良かったが、押出ラミ
ネート成形時に溶融膜が安定せず、フィルムの外観も悪
かった。

【００５０】（比較例３）参考例４で得られた変性ポリ
プロピレン系樹脂１０重量％、ｒ　　Ｅ−Ｐ３０重量％
、ＥＰＲ−１を６０重量％の割合にてポリプロピレン系
樹脂組成物を得た。多層積層物の接着性能、外観は良か
ったが、成形時にロール剥離が悪く、長時間の連続運転
に問題があった。

【００５１】（比較例４）参考例１で得られた変性ポリ
プロピレン系樹脂１０重量％、ｒ　　Ｅ−Ｐ８８重量％
、ＥＰＲ−１を２重量％にてポリプロピレン系樹脂組成
物を得た。成形性およびフィルム外観は良好であったが
、多層積層物の接着性能が低くなった。

【００５２】（比較例５）柔軟性樹脂として、エチレン
−プロピレンゴム（ＭＦＲ（２３０℃）０．０６ｇ／１
０分　　密度０．８６８ｇ／ｃｍ３　）を２０重量％使
用した。変性ポリプロピレン系樹脂との相容性が悪く、
成形性が非常に悪かった。

【００５３】（比較例６）柔軟性樹脂として、エチレン
−プロピレンゴム（ＭＦＲ（２３０℃）１５００ｇ／１
０分　　密度０．８９３ｇ／ｃｍ３　）を２０重量％使
用した。成形性、外観は良好であったが多層積層物の接
着性能が低くなった。比較例１〜６の詳しい条件および
多層積層物の接着性能、外観、成形性を表１で示す。

【００５４】

【表１】

【００５５】ＰＰ　　＝ポリプロピレン（ＭＦＲ　（２
３０℃）　５．５　ｇ／１０ｍｉｎ　） ｒ　Ｅ−Ｐ　＝エチレン−プロピレン共重合体（ＭＦＲ
　（２３０℃）　５．２　ｇ／１０ｍｉｎ　エチレン含
量５．１ｗｔ％）ＥＰＲ−１　＝エチレン−プロピレン
ゴム（ＭＦＲ　（２３０℃）　４．３　ｇ／１０ｍｉｎ
　密度　０．８８３ｇ／ｃｍ３　）ＥＢＲ　　　＝エチ
レン−１−ブテンゴム（ＭＦＲ　（２３０℃）　５．３
　ｇ／１０ｍｉｎ　密度　０．８７８ｇ／ｃｍ３　）Ｅ
ＰＲ−２　＝エチレン−プロピレンゴム（ＭＦＲ　（２
３０℃）　０．０６ｇ／１０ｍｉｎ　密度　０．８８８
ｇ／ｃｍ３　）ＥＰＲ−３　＝エチレン−プロピレンゴ
ム（ＭＦＲ　（２３０℃）　１５００ｇ／１０ｍｉｎ　
密度　０．８７６ｇ／ｃｍ３　）

【００５６】

【発明の効果】本発明のエチレンと不飽和カルボン酸あ
るいはその誘導体により共グラフト変性された変性ポリ
プロピレン系樹脂、または該ポリプロピレン系樹脂と未
変性ポリプロピレン系樹脂との混合物５０〜９５重量％
と、ＭＦＲ（２３０℃）が０．１〜１０００の柔軟性樹
脂５０〜５重量％からなり、特にポリプロピレン系樹脂
組成物中の共グラフトされた不飽和カルボン酸あるいは
その誘導体含量が０．１〜３．０重量％、共グラフトさ
れたエチレン含量が０．０１〜１．０重量％であるポリ
プロピレン系樹脂組成物は接着性、印刷性、塗装性等の
性能を大きく改善できる。また、ポリプロピレン系樹脂
とポリプロピレン系樹脂との親和性の低い樹脂とのポリ
マーアロイの相容化剤としての利用も可能である。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】　　ポリプロピレン系樹脂組成物中に含ま
   れる共グラフトされた不飽和カルボン酸あるいはその誘
   導体量が０．１〜３．０重量％、共グラフトされたエチ
   レン量が０．０１〜１．０重量％である不飽和カルボン
   酸あるいはその誘導体及びエチレンにより変性された変
   性ポリプロピレン系樹脂、または該変性ポリプロピレン
   系樹脂と未変性ポリプロピレン系樹脂との混合物５０〜
   ９５重量％と、ＭＦＲ（２３０℃）が０．１〜１０００
   の柔軟性樹脂５０〜５重量％からなるポリプロピレン系
   樹脂組成物。
2. 【請求項２】　　エチレン中で粉末状のポリプロピレン
   系樹脂に不飽和カルボン酸あるいはその誘導体を該ポリ
   プロピレン系樹脂の融解温度より低い温度でラジカル開
   始剤の存在下共グラフトさせた変性ポリプロピレン系樹
   脂である請求項１のポリプロピレン系樹脂組成物。
3. 【請求項３】　　柔軟性樹脂がエチレンとα−オレフィ
   ンもしくはラジカル重合性モノマーの共重合体エラスト
   マーまたはこれ以外の炭化水素系合成エラストマーであ
   る請求項１のポリプロピレン系樹脂組成物。