JPH0427519B2 - - Google Patents
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- JPH0427519B2 JPH0427519B2 JP57143181A JP14318182A JPH0427519B2 JP H0427519 B2 JPH0427519 B2 JP H0427519B2 JP 57143181 A JP57143181 A JP 57143181A JP 14318182 A JP14318182 A JP 14318182A JP H0427519 B2 JPH0427519 B2 JP H0427519B2
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
- G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
- G21F9/302—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
- G21F9/305—Glass or glass like matrix
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
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- G21F9/30—Processing
- G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
- G21F9/302—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、運搬容器又は最終貯蔵容器内のコン
パクトな塊状物（このコンパクトな塊状物は放射
性物質を含む予め仕上げられたセラミツクペレツ
トとこれを連続的に取り囲む最終状態で固体の不
活性マトリツクスとから作られている）から成る
放射性廃棄物の長期間貯蔵に必要な固化特性を改
良する方法に関する。
パクトな塊状物（このコンパクトな塊状物は放射
性物質を含む予め仕上げられたセラミツクペレツ
トとこれを連続的に取り囲む最終状態で固体の不
活性マトリツクスとから作られている）から成る
放射性廃棄物の長期間貯蔵に必要な固化特性を改
良する方法に関する。
放射性廃棄物は最終貯蔵のためにコンジシヨニ
ングを施さねばならない。すなわちこの廃棄物は
マトリツクス材料を用いて固化生成物に移行させ
る必要がある。この種の固化生成物は水溶液によ
り放射性物質の浸出に対して高い抵抗性を有して
いるべきである。従つて中レベル及び高レベル放
射性のないしはアクチニドを含む水性廃棄濃縮物
の場合、又は水又は酸に懸濁された微粒状固体廃
棄物又はスラツジの濃縮物の場合、特にセラミツ
クマトリツクス材料が使用される。放射性廃棄物
をこれらのマトリツクス材料と混合し、成形し、
機械的に安定な成形体に焼結する。セラミツク物
質の加工の容易性の理由からセラミツク固化生成
物の形としてペレツト形が選択される。原理的に
はこのようにコンジシヨニング処理された放射性
廃棄物は適当な容器内で最終貯蔵地に埋設するこ
とができる。しかしこの場合下記の若干の無視し
得ない欠点が存在する。
ングを施さねばならない。すなわちこの廃棄物は
マトリツクス材料を用いて固化生成物に移行させ
る必要がある。この種の固化生成物は水溶液によ
り放射性物質の浸出に対して高い抵抗性を有して
いるべきである。従つて中レベル及び高レベル放
射性のないしはアクチニドを含む水性廃棄濃縮物
の場合、又は水又は酸に懸濁された微粒状固体廃
棄物又はスラツジの濃縮物の場合、特にセラミツ
クマトリツクス材料が使用される。放射性廃棄物
をこれらのマトリツクス材料と混合し、成形し、
機械的に安定な成形体に焼結する。セラミツク物
質の加工の容易性の理由からセラミツク固化生成
物の形としてペレツト形が選択される。原理的に
はこのようにコンジシヨニング処理された放射性
廃棄物は適当な容器内で最終貯蔵地に埋設するこ
とができる。しかしこの場合下記の若干の無視し
得ない欠点が存在する。
(1) 運搬容器又は最終貯蔵容器の損傷に際してペ
レツトが散逸する可能性がある。これにより汚
染危険度が著しく高まる。
レツトが散逸する可能性がある。これにより汚
染危険度が著しく高まる。
(2) ペレツトの堆積物は極めて大きな表面を有す
る。液体、例えば水又は水性塩溶液が浸入した
場合、単位時間当たりの放射性物質の浸出可能
性は極めて高い。
る。液体、例えば水又は水性塩溶液が浸入した
場合、単位時間当たりの放射性物質の浸出可能
性は極めて高い。
(3) ペレツト堆積物からの熱排出には限界があ
る。
る。
これらの欠点は、個々の容量がミリリツトル範
囲内であるセラミツクペレツトからなる堆積物を
充填剤又は結合剤を用いてコンパクトな機械的に
安定な塊状物に固化した場合に回避することがで
きる。塊状物の容量はリツトル範囲内にある。充
填剤又は結合剤は以下連続マトリツクスという。
囲内であるセラミツクペレツトからなる堆積物を
充填剤又は結合剤を用いてコンパクトな機械的に
安定な塊状物に固化した場合に回避することがで
きる。塊状物の容量はリツトル範囲内にある。充
填剤又は結合剤は以下連続マトリツクスという。
西ドイツ特許第2726087（特開昭54−7100）号明
細書からこの種の放射性廃棄物を固化する方法は
公知であり、この方法は次の処理工程を含む。
細書からこの種の放射性廃棄物を固化する方法は
公知であり、この方法は次の処理工程を含む。
ａ） 廃棄物濃縮物又は懸濁液を蒸発させること
によつてその水含有量を、金属イオン及び／又
は金属酸化物の量が形成すべき濃縮物の10〜30
重量％である固体含有量に対して40〜80重量％
に調整し、かつ濃縮物ＢのPH値を公知の試薬を
用いて５〜10に調整する。
によつてその水含有量を、金属イオン及び／又
は金属酸化物の量が形成すべき濃縮物の10〜30
重量％である固体含有量に対して40〜80重量％
に調整し、かつ濃縮物ＢのPH値を公知の試薬を
用いて５〜10に調整する。
ｂ） 処理工程ａ）から得られた濃縮物を、僅少
量のセメントを含む粘土質基質とか、又はアル
カリ金属又はアルカリ土類金属揮発分を抑制す
る添加剤及び／又は硫酸イオン、燐酸イオン、
モリブデンイオン及びウランイオンの群から選
択される分解性アニオン揮発分を抑制する添加
剤を含有する少量のセメントと粘土質基質との
混合物とを、濃縮物対粘土質基質の重量比１：
１〜２：１で捏和する。
量のセメントを含む粘土質基質とか、又はアル
カリ金属又はアルカリ土類金属揮発分を抑制す
る添加剤及び／又は硫酸イオン、燐酸イオン、
モリブデンイオン及びウランイオンの群から選
択される分解性アニオン揮発分を抑制する添加
剤を含有する少量のセメントと粘土質基質との
混合物とを、濃縮物対粘土質基質の重量比１：
１〜２：１で捏和する。
ｃ） 処理工程で得られた軟塊から成形体を製造
する。
する。
ｄ） 成形体を室温から150℃までの温度で充分
に乾燥し、800℃までの温度で仮焼し、引続き
800〜1400℃の温度で実質的に不溶性の鉱物相
となるように焼成する。
に乾燥し、800℃までの温度で仮焼し、引続き
800〜1400℃の温度で実質的に不溶性の鉱物相
となるように焼成する。
ｅ） 焼成した鉱物相から成る成形体自体又はこ
れから粉砕して製造した粒径１〜10mmの砕粒物
を、緊密で連続するセラミツク性又は金属性マ
トリツクスで全面的に被覆する。
れから粉砕して製造した粒径１〜10mmの砕粒物
を、緊密で連続するセラミツク性又は金属性マ
トリツクスで全面的に被覆する。
しかし例えば陶土、磁気混合物又はカオリンの
群から選択される粘性物質を少なくとも１種及び
連続マトリツクスとしてセメントを使用した場
合、特にこれを焼成セラミツクに加工した場合、
固化生成物は所望の特性を有さないことが判明し
た。従来焼結された状態で少なくとも１つの熱膨
脹係数（これはセラミツクペレツトの熱膨脹係数
に極めて類似し、燃焼時に均一かつ緊密にセラミ
ツクペレツト上に緊着する）を有し、従つて深い
亀裂によつてのみ貫通されるにすぎない固化塊状
物を得ることのできる、セメント添加又は無添加
の粘性材料は発見されていない。先の亀裂は液体
がその内部に浸入することを可能とする。このこ
とから塊状物の機械的安定性は限界があつた。
群から選択される粘性物質を少なくとも１種及び
連続マトリツクスとしてセメントを使用した場
合、特にこれを焼成セラミツクに加工した場合、
固化生成物は所望の特性を有さないことが判明し
た。従来焼結された状態で少なくとも１つの熱膨
脹係数（これはセラミツクペレツトの熱膨脹係数
に極めて類似し、燃焼時に均一かつ緊密にセラミ
ツクペレツト上に緊着する）を有し、従つて深い
亀裂によつてのみ貫通されるにすぎない固化塊状
物を得ることのできる、セメント添加又は無添加
の粘性材料は発見されていない。先の亀裂は液体
がその内部に浸入することを可能とする。このこ
とから塊状物の機械的安定性は限界があつた。
これらの欠点は熱プレス技術を使用した場合に
も完全には克服することができなかつた。この技
術で最適に緊密化し、焼結させた粒体の混合物と
は異なり、焼結可能の粘性又はセラミツク粉末と
セラミツクペレツトとからの混合物の場合、緊密
化の可能性は限定される。緊密化の限界はセラミ
ツクペレツトが相互に撹拌及び切断粉砕されるこ
とにより生じる。この状態からは圧力は中間空隙
に存在するセラミツク粉末には作用しない。従つ
て該粉末は実質的に無圧下に焼結される。すなわ
ち焼結過程で緊着が解放されることによつて緊密
化されるにすぎない。このことから上記の無圧焼
結の場合と同じ又は類似の結果が予測できる。上
記の限界を越えて緊密化した場合、セラミツクペ
レツトが破砕するのを避けることができない。通
常の焼結温度ではセラミツクマトリツクス材料
は、生じた破片を全面的に被い得るほどには決し
て塑性流動化しないため、加圧面は実際に開放さ
れた状態で残る。このことからセラミツクペレツ
トをマトリツクスに埋設することの利点、すなわ
ち運搬容器又は最終貯蔵容器の損傷時に浸出可能
となるセラミツクペレツト表面の発生を減少する
という利点は失われない。上記の緊密度を越える
緊密度は、セラミツク粉末対セラミツクペレツト
の混合比を高めることによつて、マトリツクス材
料を緊密化された状態で常にセラミツクペレツト
間に確実に存在させた場合、セラミツクペレツト
を破砕する危険なしに得ることができる。この状
態が高レベル放射性物質での処理条件下に充分な
安全度で得ることができるか否かには無関係に、
固化されたペレツトを有する塊状物を収納する容
器の容量はペレツトに関して最適には利用し得な
いという欠点が生じる。それというのも各ペレツ
トはマトリツクス材料によつて間隔を置いて保持
されなければならないからである。この欠点は必
然的に高価な最終貯蔵容器を不活性物質で占めて
しまうということに導く。
も完全には克服することができなかつた。この技
術で最適に緊密化し、焼結させた粒体の混合物と
は異なり、焼結可能の粘性又はセラミツク粉末と
セラミツクペレツトとからの混合物の場合、緊密
化の可能性は限定される。緊密化の限界はセラミ
ツクペレツトが相互に撹拌及び切断粉砕されるこ
とにより生じる。この状態からは圧力は中間空隙
に存在するセラミツク粉末には作用しない。従つ
て該粉末は実質的に無圧下に焼結される。すなわ
ち焼結過程で緊着が解放されることによつて緊密
化されるにすぎない。このことから上記の無圧焼
結の場合と同じ又は類似の結果が予測できる。上
記の限界を越えて緊密化した場合、セラミツクペ
レツトが破砕するのを避けることができない。通
常の焼結温度ではセラミツクマトリツクス材料
は、生じた破片を全面的に被い得るほどには決し
て塑性流動化しないため、加圧面は実際に開放さ
れた状態で残る。このことからセラミツクペレツ
トをマトリツクスに埋設することの利点、すなわ
ち運搬容器又は最終貯蔵容器の損傷時に浸出可能
となるセラミツクペレツト表面の発生を減少する
という利点は失われない。上記の緊密度を越える
緊密度は、セラミツク粉末対セラミツクペレツト
の混合比を高めることによつて、マトリツクス材
料を緊密化された状態で常にセラミツクペレツト
間に確実に存在させた場合、セラミツクペレツト
を破砕する危険なしに得ることができる。この状
態が高レベル放射性物質での処理条件下に充分な
安全度で得ることができるか否かには無関係に、
固化されたペレツトを有する塊状物を収納する容
器の容量はペレツトに関して最適には利用し得な
いという欠点が生じる。それというのも各ペレツ
トはマトリツクス材料によつて間隔を置いて保持
されなければならないからである。この欠点は必
然的に高価な最終貯蔵容器を不活性物質で占めて
しまうということに導く。
本発明の課題は、放射性物質を含むセラミツク
ペレツトを連続マトリツクス材料で固化してコン
パクトで無孔性の機械的に安定な固化塊状物を得
る方法を提供することにあり、その際生じる廃棄
物−マトリツクス最終生成物は放射線に安定で、
耐熱性及びとりこまれた放射線核種の浸出に対し
て安定であると共に、特に放射性物質を含むセラ
ミツクペレツトと連続マトリツクスとの境界面に
は亀裂を有していないようにする必要がある。更
にセラミツクペレツトが連続マトリツクス内で互
いに直接接触した場合にも損なわれることなく保
持される固化生成物を製造することができるよう
にすべきである。すなわち公知技術方法による生
成物の場合に生じる危険性、すなわち混合時に連
続マトリツクスと接触するセラミツクペレツトが
次のプレス及び焼結工程で損傷並びに砕解又は破
砕する危険性は阻止される必要がある。
ペレツトを連続マトリツクス材料で固化してコン
パクトで無孔性の機械的に安定な固化塊状物を得
る方法を提供することにあり、その際生じる廃棄
物−マトリツクス最終生成物は放射線に安定で、
耐熱性及びとりこまれた放射線核種の浸出に対し
て安定であると共に、特に放射性物質を含むセラ
ミツクペレツトと連続マトリツクスとの境界面に
は亀裂を有していないようにする必要がある。更
にセラミツクペレツトが連続マトリツクス内で互
いに直接接触した場合にも損なわれることなく保
持される固化生成物を製造することができるよう
にすべきである。すなわち公知技術方法による生
成物の場合に生じる危険性、すなわち混合時に連
続マトリツクスと接触するセラミツクペレツトが
次のプレス及び焼結工程で損傷並びに砕解又は破
砕する危険性は阻止される必要がある。
この目的は本発明によれば、
ａ） マトリツクス材料として、ガラス粉末及び
酸化非粘土鉱物の混合物から選択される物質を
少なくとも１種使用し、その際ガラス粉末は、
SiO270重量％以上、B2O310重量％以下、
Al2O310重量％以下及びNa2O10重量％以下の
組成を有するアルカリボロシリケートガラスか
ら成り、転移域567〜1097℃、粒径分布10μm以
下50重量％及び10μm以上50重量％、ただし
63μm以下99重量％を有し、酸化非粘土鉱物の
混合物はSiO250〜70重量％、Al2O15〜35重量
％及びMgO10〜30重量％から成り、 ｂ） セラミツクペレツトとマトリツクス材料と
を容器内に充填し、セラミツクペレツトとマト
リツクス材料とを容器内で圧縮混合物を形成さ
せるため振動させることによつて圧縮し、 ｃ） こうして得られた圧縮混合物を1150〜1250
℃の範囲内の温度に加熱し、この温度で１〜３
時間維持し、最後に徐々に室温に冷却する、 ことによつて解決される。
酸化非粘土鉱物の混合物から選択される物質を
少なくとも１種使用し、その際ガラス粉末は、
SiO270重量％以上、B2O310重量％以下、
Al2O310重量％以下及びNa2O10重量％以下の
組成を有するアルカリボロシリケートガラスか
ら成り、転移域567〜1097℃、粒径分布10μm以
下50重量％及び10μm以上50重量％、ただし
63μm以下99重量％を有し、酸化非粘土鉱物の
混合物はSiO250〜70重量％、Al2O15〜35重量
％及びMgO10〜30重量％から成り、 ｂ） セラミツクペレツトとマトリツクス材料と
を容器内に充填し、セラミツクペレツトとマト
リツクス材料とを容器内で圧縮混合物を形成さ
せるため振動させることによつて圧縮し、 ｃ） こうして得られた圧縮混合物を1150〜1250
℃の範囲内の温度に加熱し、この温度で１〜３
時間維持し、最後に徐々に室温に冷却する、 ことによつて解決される。
本発明方法でコンパクトな塊状物を製造するの
に使用することのできるマトリツクス材料は、水
及び塩水に極く僅かな溶解性を有するものであ
る。前記のマトリツクス材料は個々のペレツトを
全面的に包囲する。各ペレツトの直接接触は、そ
の接触個所が可能な限り完全に連続マトリツクス
により覆われている場合、公知技術方法により製
造された固化塊状物での相応する状態に比して無
害である。
に使用することのできるマトリツクス材料は、水
及び塩水に極く僅かな溶解性を有するものであ
る。前記のマトリツクス材料は個々のペレツトを
全面的に包囲する。各ペレツトの直接接触は、そ
の接触個所が可能な限り完全に連続マトリツクス
により覆われている場合、公知技術方法により製
造された固化塊状物での相応する状態に比して無
害である。
上記の組成を有するアルカリボロシリケートガ
ラスはシヨツト（Schott）社（ドイツ連邦共和
国）より社内番号2877で市販されている。
ラスはシヨツト（Schott）社（ドイツ連邦共和
国）より社内番号2877で市販されている。
ガラス粉末を使用する場合、セラミツクペレツ
トをガラス粉末と一緒に例えば1200℃に加熱し、
この温度で２時間維持する。この際使用すること
のできる温度は約1150〜1250℃の範囲内である。
その後徐々に室温に冷却する（冷却速度約0.5
℃／分）。次いでガラス粉末を、硬化状態でペレ
ツトを包囲しかつ互いに結合する均一なガラス隔
液になるように隔解する。塊状物の品質はペレツ
トとガラス粉末との混合度に関連し、また使用し
たガラス自体の種類にも依る。次の処理法により
必要な混合度が得られる。
トをガラス粉末と一緒に例えば1200℃に加熱し、
この温度で２時間維持する。この際使用すること
のできる温度は約1150〜1250℃の範囲内である。
その後徐々に室温に冷却する（冷却速度約0.5
℃／分）。次いでガラス粉末を、硬化状態でペレ
ツトを包囲しかつ互いに結合する均一なガラス隔
液になるように隔解する。塊状物の品質はペレツ
トとガラス粉末との混合度に関連し、また使用し
たガラス自体の種類にも依る。次の処理法により
必要な混合度が得られる。
(1) ペレツトをるつぼに充たし、堆積物を振動に
より緊密化し、自由流動ガラス粉末を振動下に
充填装入する。
より緊密化し、自由流動ガラス粉末を振動下に
充填装入する。
(2) ペレツトとガラス粉末とをるつぼ外で混合
し、混合物を一緒に充填装入し、振動又はプレ
スにより緊密化する。
し、混合物を一緒に充填装入し、振動又はプレ
スにより緊密化する。
(3) ペレツトとガラス粉末とを振動下に別個に均
一に充填挿入する。振動下の充填は真空下に行
うこともできる。
一に充填挿入する。振動下の充填は真空下に行
うこともできる。
上記の３種の処理法の場合、ガラス粉末の嵩密
度に比して特に重いセラミツクペレツトは、容器
の容量がセラミツクペレツトに対し完全に利用さ
れるように緊密化される。
度に比して特に重いセラミツクペレツトは、容器
の容量がセラミツクペレツトに対し完全に利用さ
れるように緊密化される。
こうして装入した混合物は低融解前又はその間
にガラス粉末で覆われる。この方法ではガラスか
ら成るペレツト不含の被覆層が生じる。使用した
ガラスは最高の耐薬品性を有するアルカリボロシ
リケートガラスである。その転移域は567〜1097
℃である。その粘度は1100℃で104・Pasecであ
る。このガラスで、上記放射性廃棄物を個々に又
は混合物の形で含むセラミツクペレツトを固化す
るか、又はその都度の放射性廃棄物を個々に含む
セラミツクペレツトの混合物を固化することがで
きる。
にガラス粉末で覆われる。この方法ではガラスか
ら成るペレツト不含の被覆層が生じる。使用した
ガラスは最高の耐薬品性を有するアルカリボロシ
リケートガラスである。その転移域は567〜1097
℃である。その粘度は1100℃で104・Pasecであ
る。このガラスで、上記放射性廃棄物を個々に又
は混合物の形で含むセラミツクペレツトを固化す
るか、又はその都度の放射性廃棄物を個々に含む
セラミツクペレツトの混合物を固化することがで
きる。
例えば従来高レベル放射性液体廃棄物を固化す
るのに使用された他のボロシリケートガラスＡ又
はいわゆるろうガラスＢを用いての実験は、これ
らのガラスがマトリツクス材料として適していな
いことを示した。前者のガラスＡからなる塊状物
は亀裂を生じることなく熱処理することができ
ず、後者のガラスＢはセラミツクペレツトと反応
する傾向がある。
るのに使用された他のボロシリケートガラスＡ又
はいわゆるろうガラスＢを用いての実験は、これ
らのガラスがマトリツクス材料として適していな
いことを示した。前者のガラスＡからなる塊状物
は亀裂を生じることなく熱処理することができ
ず、後者のガラスＢはセラミツクペレツトと反応
する傾向がある。
ガラス融液の密度よりも低い密度を有するペレ
ツトは、ガラス融液中で上方に昇る。従つてガラ
ス表面の下方にまで装入される抑制剤を用いて、
ペレツトとガラス融液とが分離するのを阻止す
る。融解るつぼ及び抑制剤の材料としては特に酸
化物及び他のセラミツク、並びにグラフアイトも
適している。融解るつぼは更に、塊状物を型から
はずすことのできる鋳型として構成することがで
きる。必要な場合には塊状物をこの過程で中間貯
蔵又は最終貯蔵に適した容器に移すことができ
る。
ツトは、ガラス融液中で上方に昇る。従つてガラ
ス表面の下方にまで装入される抑制剤を用いて、
ペレツトとガラス融液とが分離するのを阻止す
る。融解るつぼ及び抑制剤の材料としては特に酸
化物及び他のセラミツク、並びにグラフアイトも
適している。融解るつぼは更に、塊状物を型から
はずすことのできる鋳型として構成することがで
きる。必要な場合には塊状物をこの過程で中間貯
蔵又は最終貯蔵に適した容器に移すことができ
る。
塊状物を製造するのに、ガラスマトリツクスの
代りに鉱物マトリツクスを使用することもでき
る。鉱物マトリツクスはSiO250〜70重量％、
Al2O315〜35重量％及びMgO0〜30重量％の酸化
非粘土鉱物の混合物から製造することができる。
最も有利なのは次の組成、すなわちSiO251.4重量
％、Al2O334.8重量％及びMgO13.8重量％を示す。
このマトリツクスはアルモシリケート鉱物である
コルジオライト（Cordiorit）に相応する。焼結
度を改良するため更に他のシリケート材料、例え
ば正長石を５〜20重量％の量で添加することがで
きる。原料の粉末特性は、結合剤なしにセラミツ
クペレツトと約1300℃で焼結し得るように選択す
る。このため上記の酸化物とセラミツクペレツト
との混合物を上記のようにして焼結るつぼに装入
する。焼結体は孔及び亀裂を有していない。使用
可能の焼結温度は約1250〜1350℃の範囲内にあ
る。
代りに鉱物マトリツクスを使用することもでき
る。鉱物マトリツクスはSiO250〜70重量％、
Al2O315〜35重量％及びMgO0〜30重量％の酸化
非粘土鉱物の混合物から製造することができる。
最も有利なのは次の組成、すなわちSiO251.4重量
％、Al2O334.8重量％及びMgO13.8重量％を示す。
このマトリツクスはアルモシリケート鉱物である
コルジオライト（Cordiorit）に相応する。焼結
度を改良するため更に他のシリケート材料、例え
ば正長石を５〜20重量％の量で添加することがで
きる。原料の粉末特性は、結合剤なしにセラミツ
クペレツトと約1300℃で焼結し得るように選択す
る。このため上記の酸化物とセラミツクペレツト
との混合物を上記のようにして焼結るつぼに装入
する。焼結体は孔及び亀裂を有していない。使用
可能の焼結温度は約1250〜1350℃の範囲内にあ
る。
マトリツクス材料をペレツトとの混合前に特に
前処理し、例えば予備混合、後粉砕、顆粒化、及
び／又は熱処理してその加工可能性を最適状態に
することができる。
前処理し、例えば予備混合、後粉砕、顆粒化、及
び／又は熱処理してその加工可能性を最適状態に
することができる。
ペレツト対連続マトリツクスの容量比の有利な
例を次に示す。
例を次に示す。
ガラスマトリツクス 約0.8
酸化非粘土鉱物マトリツクス 0.5
本発明方法でコンパクトな塊状物に固化すべき
セラミツクペレツトは次の組成を有することがで
きる。
セラミツクペレツトは次の組成を有することがで
きる。
(a) Al2O3（57.6〜69.6重量％）＋SiO2（10.4〜22.4
重量％）＋放射性廃棄物（20重量％）、有利には
Al2O3：（Al2O3＋SiO2）＝0.72〜0.87 (b) カオリン（55.0〜70.0重量％）＋ベントナイ
ト（15.0〜25重量％）＋放射性廃棄物（５〜25
重量％）、有利にはカオリン60重量％＋ベント
ナイト20重量％＋放射性廃棄物20重量％、ベン
トナイト品種：ケルリツヒ地方のベントナイト (c) 長石（20重量％）＋石英（20重量％）＋カオリ
ン（40重量％）＋放射性廃棄物（20重量％） 〔実施例〕 次に本発明を２つの実施例に基づき詳述する。
重量％）＋放射性廃棄物（20重量％）、有利には
Al2O3：（Al2O3＋SiO2）＝0.72〜0.87 (b) カオリン（55.0〜70.0重量％）＋ベントナイ
ト（15.0〜25重量％）＋放射性廃棄物（５〜25
重量％）、有利にはカオリン60重量％＋ベント
ナイト20重量％＋放射性廃棄物20重量％、ベン
トナイト品種：ケルリツヒ地方のベントナイト (c) 長石（20重量％）＋石英（20重量％）＋カオリ
ン（40重量％）＋放射性廃棄物（20重量％） 〔実施例〕 次に本発明を２つの実施例に基づき詳述する。
例 １
ガラスマトリツクス
約120個のセラミツクペレツト（フイード清澄
スラツジ２重量％、ペレツト容量約４ml）をガラ
ス粉末（前シヨツト社製社内番号2877のアルカリ
ボロシリケートガラス）と一緒にセラミツク製る
つぼ（容量約1.2）中で振動下に充填装入した。
こうして予め準備したるつぼ焼結炉内に置き、
1200℃で３時間加熱した。1200℃で約一時間保持
した後、生じた空間を満たすためガラス粉末を後
充填した。次いで約0.5時間温度を1230℃に高め
た。その後るつぼを炉内で約0.5℃／分で室温に
冷却した。
スラツジ２重量％、ペレツト容量約４ml）をガラ
ス粉末（前シヨツト社製社内番号2877のアルカリ
ボロシリケートガラス）と一緒にセラミツク製る
つぼ（容量約1.2）中で振動下に充填装入した。
こうして予め準備したるつぼ焼結炉内に置き、
1200℃で３時間加熱した。1200℃で約一時間保持
した後、生じた空間を満たすためガラス粉末を後
充填した。次いで約0.5時間温度を1230℃に高め
た。その後るつぼを炉内で約0.5℃／分で室温に
冷却した。
結 果
コンパクトで実質的に中空及び亀裂を有さない
塊状物が得られた。この中にはセラミツクペレツ
トがその磨面像が示すように完全にかつ破砕され
ることなく、ガラスマトリツクスに埋設されてい
た。
塊状物が得られた。この中にはセラミツクペレツ
トがその磨面像が示すように完全にかつ破砕され
ることなく、ガラスマトリツクスに埋設されてい
た。
例 ２
酸化非粘土鉱物マトリツクス
複数個のセラミツクペレツト（フイード清澄ス
ラツジ20重量％、ペレツト容量約2.5ml、直径８
mm、高さ20mm）をセラミツク原材料（コルジオラ
イトと同じ組成。付加的に正長石12重量％を含
む）と一緒に振動下にセラミツク製るつぼに充填
装入した（容量約0.1）。こうして予め準備した
るつぼを焼結炉内に配置し、３時間で1300℃に加
熱し、この温度で更に２時間保つた。次いでるつ
ぼを炉内で約１℃／分で室温に冷却した。
ラツジ20重量％、ペレツト容量約2.5ml、直径８
mm、高さ20mm）をセラミツク原材料（コルジオラ
イトと同じ組成。付加的に正長石12重量％を含
む）と一緒に振動下にセラミツク製るつぼに充填
装入した（容量約0.1）。こうして予め準備した
るつぼを焼結炉内に配置し、３時間で1300℃に加
熱し、この温度で更に２時間保つた。次いでるつ
ぼを炉内で約１℃／分で室温に冷却した。
結 果
コンパクトで亀裂及び孔を有さないセラミツク
塊状物が得られた。この中にはセラミツクペレツ
トが完全にかつ破砕されることなくマトリツクス
に包含された。焼結中における塊状物の収縮は約
35重量％であつた。
塊状物が得られた。この中にはセラミツクペレツ
トが完全にかつ破砕されることなくマトリツクス
に包含された。焼結中における塊状物の収縮は約
35重量％であつた。
本発明で次の利点が得られる。
(a) 上記の放射性廃棄物を有するセラミツクペレ
ツトをゆるく堆積する代りに運搬又は最終貯蔵
に適したコンパクトな塊状物が得られる。これ
により運搬又は貯蔵容器の損傷時にペレツトが
飛散することはない。
ツトをゆるく堆積する代りに運搬又は最終貯蔵
に適したコンパクトな塊状物が得られる。これ
により運搬又は貯蔵容器の損傷時にペレツトが
飛散することはない。
(b) 上記の放射性廃棄物を有するセラミツクペレ
ツトをほとんど無活性のガラス層又は鉱物層で
覆う。これにより破損時に放射性固化生成物へ
の水溶液の浸入は短時間に阻止され、この浸入
は長期間にわたつて著しく遅延される。
ツトをほとんど無活性のガラス層又は鉱物層で
覆う。これにより破損時に放射性固化生成物へ
の水溶液の浸入は短時間に阻止され、この浸入
は長期間にわたつて著しく遅延される。
(c) 塊状物が損傷した場合、破壊面で露出するセ
ラミツクペレツト面が水溶液の浸入にさらされ
るにすぎない（ペレツトが堆積されている場合
には全ペレツト表面が攻撃にさらされる）。
ラミツクペレツト面が水溶液の浸入にさらされ
るにすぎない（ペレツトが堆積されている場合
には全ペレツト表面が攻撃にさらされる）。
(d) 前記の充填法により容器の容量はセラミツク
ペレツトに対して最高度に利用される。
ペレツトに対して最高度に利用される。
(e) コンパクトな塊状物からの放熱はマトリツク
ス材料によつて高められる。
ス材料によつて高められる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 運搬容器又は最終貯蔵容器内のコンパクトな
塊状物から成り、このコンパクトな塊状物が放射
性物質を含む予め仕上げられたセラミツクペレツ
トとこれを連続的に取り囲む最終状態で固体の不
活性マトリツクスとから製造されている放射性廃
棄物の長期間貯蔵に必要な固化特性を改良する方
法において、 ａ） マトリツクス材料として、ガラス粉末及び
酸化非粘土鉱物の混合物から選択される物質を
少なくとも１種使用し、その際ガラス粉末は、
SiO270重量％以上、B2O310重量％以下、
Al2O310重量％以下及びNa2O10重量％以下の
組成を有するアルカリボロシリケートガラスか
ら成り、転移域567〜1097℃、粒径分布10μm以
下50重量％及び10μm以上50重量％、ただし
63μm以下99重量％を有し、酸化非粘土鉱物の
混合物はSiO250〜70重量％、Al2O315〜35重量
％及びMgO10〜30重量％から成り、 ｂ） セラミツクペレツトとマトリツクス材料と
を容器内に充填し、セラミツクペレツトとマト
リツクス材料とを容器内に圧縮混合物を形成さ
せるため振動させることによつて圧縮し、 ｃ） こうして得られた圧縮混合物を1150〜1250
℃の範囲内の温度に加熱し、この温度で１〜３
時間維持し、最後に徐々に室温に冷却する、 ことを特徴とする放射性廃棄物の長期間貯蔵に必
要な固化特性改良方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE32142420 | 1982-04-17 | ||
| DE19823214242 DE3214242A1 (de) | 1982-04-17 | 1982-04-17 | Verfahren zur verbesserung der fuer eine langzeitlagerung erforderlichen eigenschaften von verfestigungen radioaktiver abfaelle |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58187899A JPS58187899A (ja) | 1983-11-02 |
| JPH0427519B2 true JPH0427519B2 (ja) | 1992-05-12 |
Family
ID=6161181
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57143181A Granted JPS58187899A (ja) | 1982-04-17 | 1982-08-18 | 放射性廃棄物の長期間貯蔵に必要な固化特性改良方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4534893A (ja) |
| JP (1) | JPS58187899A (ja) |
| DE (1) | DE3214242A1 (ja) |
| FR (1) | FR2525381B1 (ja) |
| GB (1) | GB2121232B (ja) |
Families Citing this family (18)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2563936B1 (fr) * | 1984-05-04 | 1989-04-28 | Sgn Soc Gen Tech Nouvelle | Procede pour l'enrobage et le stockage de matieres dangereuses, notamment radioactives, dans un conteneur monolithique, dispositif pour mettre en oeuvre le procede et produit obtenu |
| JPH0634096B2 (ja) * | 1985-05-14 | 1994-05-02 | 株式会社新来島どっく | 低レベル放射性廃棄物の処理方法 |
| US4793933A (en) * | 1987-11-16 | 1988-12-27 | Rostoker, Inc. | Waste treatment method for metal hydroxide electroplating sludges |
| DE3842380A1 (de) * | 1988-12-16 | 1990-06-21 | Kernforschungsz Karlsruhe | Zylinderfoermiger behaelter aus stahl zur zwischen- und endlagerung von gefaehrlichen stoffen |
| JP2912393B2 (ja) * | 1989-09-20 | 1999-06-28 | 株式会社日立製作所 | 放射性廃棄物の処理方法 |
| US5434333A (en) * | 1992-09-18 | 1995-07-18 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Method for treating materials for solidification |
| US5414197A (en) * | 1994-06-03 | 1995-05-09 | The United States Of America As Represented By The Secretary Of The Army | Method of containing and isolating toxic or hazardous wastes |
| ATE390690T1 (de) * | 2000-06-12 | 2008-04-15 | Geomatrix Solutions Inc | Verfahren zur immobilisierung radioaktiver und schädlicher abfälle |
| IL136685A0 (en) * | 2000-06-12 | 2001-06-14 | Gribbitz Arthur | Process for treatment of radioactive waste |
| JP4690347B2 (ja) * | 2004-02-23 | 2011-06-01 | ジオマトリクス ソリューションズ，インコーポレイテッド | 放射性および有害廃棄物のホウケイ酸ガラス固定化の方法および組成物 |
| US7550645B2 (en) * | 2004-02-23 | 2009-06-23 | Geomatrix Solutions, Inc. | Process and composition for the immobilization of radioactive and hazardous wastes in borosilicate glass |
| EP2045007B1 (en) * | 2004-06-07 | 2014-01-08 | National Institute for Materials Science | Adsorbent for radioelement-containing waste and method for fixing radioelement |
| CN101448752B (zh) | 2006-03-20 | 2012-05-30 | 地理矩阵解决方案公司 | 在硅酸盐基玻璃中固定高碱性的放射性和有害废料的方法和组合物 |
| FR2940718A1 (fr) | 2008-12-30 | 2010-07-02 | Areva Nc | Verre alumino-borosilicate pour le confinement d'effluents liquides radioactifs, et procede de traitement d'effluents liquides radioactifs |
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