JPH04253164A - 燃料電池用テープ、燃料電池用電極、この種の電極を焼結する方法、及びこの種の電極を備えた燃料電池 - Google Patents

燃料電池用テープ、燃料電池用電極、この種の電極を焼結する方法、及びこの種の電極を備えた燃料電池

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】この発明は燃料電池用テープ、燃料電池用
電極、この種の電極を焼結する方法、この種の電極を備
えた燃料電池に関する。
【０００２】燃料電池は一般に知られており、経済的な
エネルギー変換を行う上でその重要度はますます高まっ
ている。
【０００３】望ましいタイプの燃料電池としては、溶融
カーボネート炭酸燃料電池が挙げられる。この電池は高
性能の電極を必要とする。この発明は特に過電圧が起こ
りにくく、上記電池に用いられる電極の影響に対して長
期間の安定性を発揮する陰極を提供することを目的とす
る。
【０００４】リチウムを含む酸化ニッケル（ＮｉＯ）製
の陰極を用いることは公知である。
【０００５】上記燃料電池用テープにおいて、ＬｉＣｏ
Ｏ２　を含むことを特徴とするテープを本発明は提供す
る。この種のテープはＬｉＣｏＯ２と結合材を用いて、
それ自体は公知の方法で製造することができる。好まし
い製造方法としては、テープの製造法としてそれ自体は
公知であるが、結合材とともに可塑剤、分散剤、泡消し
剤等を用いる方法が挙げられる。
【０００６】このようなテープから板状部材を製造する
ことができる。この板状部材を、好ましくは複数個積み
重ねてから、焼結する。焼結は６０〜８０％の空気と４
０〜２０％の２酸化炭素とからなる雰囲気中、特に６８
〜７２％の空気と２８〜３２％の２酸化炭素とからなら
雰囲気中で行うのがよい。焼結工程中の温度は適宜決め
る。１時間に１００℃の割合で２５０℃まで加熱し、次
に１時間に５０℃の割合で４５０℃まで加熱し、さらに
１時間に１００℃の割合で所定の焼結温度、すなわち８
００〜１０００℃まで加熱し、最後に焼結後、１時間に
１００℃の割合で室温にまで冷却することによって、良
い結果が得られる。この発明は、この発明による部材を
備えた燃料電池も含むものであることはいうまでもない
。
【０００７】テープに所望の多孔性を与えるために炭素
を含浸させる。炭素は平均粒度が３０〜３４ミクロンの
粒状とし、１０〜４０重量％の割合で含浸させる。
【０００８】炭素が焼結中に燃えることによってその後
に開口が形成される。
【０００９】実施例Ｉ ＬｉＮＯ３　から得られる０．５モルのＬｉとＣｏ（Ｎ
Ｏ３　）２　・６Ｈ２　Ｏから得られる０．５モルのＣ
ｏとからなる１モルの金属溶液に１．５モルのクエン酸
と２．２５モルの硝酸アンモニウムを加えたものを出発
原料として用いる。
【００１０】この出発原料を、攪拌しつつかつ徐々に温
めながら脱イオン水中に溶かし込む。１００ｇの熱分解
による粉末を得るために、１．５リットルの原料溶液を
作る。１回の発火が起こる毎に７５ｍｌの溶液を３リッ
トルの縦長の（石英の）ビーカーに入れる。壁面に凝結
するのを防ぐために、ビーカーを加熱テープで覆う。
【００１１】この水溶液を（磁気で）攪拌することによ
り、粘性の溶液になるまで蒸発させる。次に攪拌用の円
板を取り除きビーカーをガーゼで包む。さらにこの溶液
がふくれて自然発火が起こるまで蒸発させる。発火が起
ってから、加熱を停止し、生成された粉末を集める。こ
うして得られた粉末は、熱分解中に生じた炭素を取り除
くために、必要に応じて他の同様の製造工程によって得
られた粉末と組み合わせた上で、５００℃の温度下に８
時間放置する。
【００１２】Ｘ線回折による測定の結果、この粉末はま
だ炭素を含んでおり、さらにＬｉ２　ＣＯ２　とＣｏも
含んでいることがわかった。炭素を完全に燃やした後、
Ｘ線回折により測定を行った結果、ＬｉＣｏＯ２　が形
成されていることがわかった。
【００１３】懸濁液を作るために、必要な量（５０ｇ）
のＬｉＣｏＯ２　をポリエチレン製びん（５００ｍｌ）
中で、上で用いた炭素（２０ｇ）と混ぜ合わせる。次に
４５０個のＺｒＯ２　のボールと、このボールが自由に
動き回るのに充分な量（１００ｇ）の結合剤（Ｃｅｒｂ
ｉｎｄ）を加える。この結合剤には可塑剤、分散剤、泡
消し剤等（すなわちテープの製造に用いられる通常の添
加剤）も含まれている。結合材の使用量は炭素の量によ
って変わる（表１参照）。希釈用にジクロロメタン（Ｃ
Ｈ２　Ｃｌ２　）を加える。こうして得られた混合物を
ローラーベンチ上で（毎分９０回転の割合で）２時間圧
延する。
【００１４】懸濁液を流出させボールから分離し、減圧
下で空気を抜き、次にテフロンで被覆したガラス板上で
テープに加工する。テープ鋳造速度は１．２５ｍ／分と
する。先端の刃は２．２５ｍｍ、２番目の刃は２．００
ｍｍに設定する。テープ形成後、それを空気中で乾燥用
キャップの下でしばらくの間乾燥させる。
【００１５】
【表１】
【００１６】焼結前に、用いるテープを打ち抜くことに
より、複数の所定の径（収縮率によって決まる）の円形
の板状部材を形成する。これらの板状部材を積み重ねて
、管状炉内の、７０％の空気と３０％のＣＯ２　の混合
気体（乾燥陰極気体）の雰囲気中で、１時間に１００℃
の割合で２５０℃まで、次に１時間に５０℃の割合で２
５０〜４５０℃まで、そして最後に１時間に１００℃の
割合で所定の焼結温度（８００〜１０００℃）まで加熱
する。焼結後、この積層物を１時間に１００℃の割合で
室温にまで冷却する。焼結した板状部材の性質を、Ｘ線
回折、電子顕微鏡検査、原子吸光分光法、水銀ポロシメ
トリーによって調べる。
【００１７】ＬｉＣｏＯ２　と同様のやり方で、ＬｉＦ
ｅＯ２　を製造してそれを加工して電極を形成した。
【００１８】実施例ＩＩ ＬｉＣｏＯ２　粉末およびＬｉＦｅＯ２　粉末から鋳造
されたテープを用いて陰極を製造した。得られた陰極を
、表面積３ｃｍ２　の実験用電池に用いてテストした。
【００１９】これらの材料を用いて得られたテストの結
果、および公知のＮｉＯ陰極を用いて得られたテストの
結果を表２および図１に示す。
【００２０】
【表２】
【００２１】比較のためにリチウムを含んだ公知のＮｉ
Ｏ陰極に関する数値も表２に記載している。このデータ
からＬｉＦｅＯ２　の陰極の場合、電池の性能が悪いこ
とがわかる。このことは基本的には多孔微細構造とは無
関係である。抵抗損は高い（従来のＮｉＯ陰極のそれの
約４倍）。性能が悪いのは主として分極の度合いが大き
い（ＮｉＯの分極度の約６倍）ことによる。６５０℃で
は電池の性能は低い。電池の温度を７００℃まで上げる
と、分極の度合いの減少により電池の性能は確かに向上
し、その結果よりリニアなＩＶ特性が得られる。ここで
用いるＬｉＦｅＯ２　の陰極は３モル％のマグネシウム
でドープしたものである。Ｍｇに代えてＣｏを用いてテ
ストを繰り返した場合にも特性はほとんど変わらない。
【００２２】ＬｉＣｏＯ２　陰極を用いると性能が顕著
に向上する。分極度はかなり低い。
【００２３】水銀ポロシメトリーを用いて測定した、合
計表面積に対する電流密度を表３に示す。
【００２４】
【表３】
【００２５】測定結果から、ＮｉＯ陰極の特性は主に物
質移動によって制御できる（ｉ０　／ｉ１　，約５）こ
とがわかる。実際ＮｉＯ陰極の運動特性が速いというこ
とは以前から知られていた。ＬｉＣｏＯ２　陰極の場合
は、物質移動と運動特性はほぼ同様に重要である（ｉ０
　／ｉ１　，約２）。ＬｉＦｅＯ２　陰極は主として運
動特性によって制御される（ｉ０　／ｉ１　，約０．０
３）。７００℃の温度では、ＬｉＣｏＯ２　陰極の特性
は、物質移動によって制御される度合いの方が大きくな
る。極限電流密度ｉは主に湿った電極のカーボネート（
膜）中の反応体および生成物の運搬特性によって決まる
。したがってｉの値は多孔性の微細構造に大きく左右さ
れ、材料の固有の特性にはそれほど影響を受けないと考
えられる。カーボネート膜中で化学反応が起こらない限
り（そのような反応の速度は温度に大きく左右される）
、温度もあまり大きな影響は及ぼさない。得られるｉ１
　の値の大きさはすべてほぼ同程度である。またＬｉＣ
ｏＯ２　およびＬｉＦｅＯ２　の多孔性微細構造も非常
によく似ている。
【図面の簡単な説明】
【図１】電流密度（ｍＡ／ｃｍ２　）と電池の電位（Ｖ
）との関係を示すグラフ

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】　　燃料電池に用いるのに適したテープに
    おいて、ＬｉＣｏＯ２を含んでいることを特徴とするテ
    ープ。
  2. 【請求項２】　　前記テープがさらに結合材を含んでい
    ることを特徴とする請求項１に記載のテープ。
  3. 【請求項３】前記テープがさらに炭素、可塑剤、分散剤
    、泡消し剤の内の少なくとも１種類を含んでいることを
    特徴とする請求項２に記載のテープ。
  4. 【請求項４】　　焼結電極において、前記電極が請求項
    １〜３のいずれかに記載のテープによって形成された１
    層あるいは複数層に積み重ねた板状部材を焼結すること
    によって形成されることを特徴とする焼結電極。
  5. 【請求項５】　　請求項４に記載の電極を焼結する方法
    であって、前記電極を６０〜８０％の空気と４０〜２０
    ％の２酸化炭素からなる雰囲気中で焼結を行うことによ
    って形成することを特徴とする方法。
  6. 【請求項６】　　請求項５に記載の電極を製造する方法
    において、前記焼結工程を６８〜７２％の空気と２８〜
    ３２％のＣＯ２　の混合気体中で行うことを特徴とする
    方法。
  7. 【請求項７】　　１時間に１００℃の割合で２５０℃ま
    で加熱し、次に１時間に５０℃の割合で４５０℃まで加
    熱し、さらに１時間に１００℃の割合で８００〜１００
    ０℃の範囲内の所定の焼結温度まで加熱し、最後に焼結
    の後、１時間に１００℃の割合で室温まで冷却すること
    を特徴とする請求項６に記載の方法。
  8. 【請求項８】　　請求項４に記載の電極または請求項６
    または７の方法によって得られる電極を備えた燃料電池
    。
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