JPH04239544A - 塩素化ポリエチレン組成物 - Google Patents

塩素化ポリエチレン組成物

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JPH04239544A
JPH04239544A JP6081391A JP6081391A JPH04239544A JP H04239544 A JPH04239544 A JP H04239544A JP 6081391 A JP6081391 A JP 6081391A JP 6081391 A JP6081391 A JP 6081391A JP H04239544 A JPH04239544 A JP H04239544A
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JP
Japan
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weight
chlorinated
parts
propylene copolymer
ethylene
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Application number
JP6081391A
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English (en)
Inventor
Naotoshi Watanabe
渡辺 直敏
Ichiro Sakae
一郎 寒河江
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Resonac Holdings Corp
Original Assignee
Showa Denko KK
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、熱安定性、耐熱性、加
工操作性及び柔軟性に優れた塩素化ポリエチレン組成物
からなる磁性ゴム組成物に関する。
【0002】
【従来の技術】塩素化ポリエチレンは強度が強く高充填
配合の可能な高分子材料であり、これ自体の有する長所
(耐候性、耐薬品性等)を活かし充填剤例えば、クレー
、タルク等を混合した床タイル、更にはフェライト粉末
等の金属粉末と混入してゴム磁石等に実用化されている
。また、近年になってゴム磁石も高い磁性特性を付与す
るために異方性ゴム磁石の開発がなされている。
【0003】しかし、塩素化ポリエチレンにフェライト
類を添加してゴム磁石を製造する際、混練時に発熱が激
しいため組成物自体の熱劣化が起こり易いという問題が
ある。これを改良する目的でエポキシ化合物、ステアリ
ン酸金属塩、フェノール系化合物などの安定剤を添加す
る方法が提案されている(特公昭48−12860号公
報、特開昭62−116647号公報)。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、これら
の塩素化ポリエチレン組成物は耐熱性及び熱安定性が十
分であるとは言えない。以上のことから、本発明はこれ
らの欠点(問題)がなく、即ち、熱安定性が良好であり
、しかも耐熱性がすぐれており、柔軟性及び加工操作性
が良好である塩素化ポリエチレン組成物を得ることを目
的とする。
【0005】
【課題を解決するための手段】本発明は、(A)塩素化
ポリエチレンと (B)プロピレンの含有量が15〜40重量%であり、
かつメルトフローレートが0.01〜5.0g/10分
であるエチレン−プロピレン系共重合体を塩素化させる
ことによって得られる塩素含有率が20〜45重量%で
あり、かつムーニー粘度(ML1+4 ,100℃)が
10〜150である塩素化エチレン−プロピレン系共重
合体との合計量100重量部、 (C)バリウムフェライト及び/又はストロンチウムフ
ェライトからなる磁性粉末800〜1500重量部、(
D)酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム及び鉛の塩
基性塩からなる群からえらばれた少なくとも一種の安定
剤1〜10重量部、 (E)ハイドロタルク石群1〜5重量部、ならびに(F
)反応性のα−エポキシ基を1分子中に少なくとも2個
を有するエポキシ樹脂0.5〜5重量部からなり、かつ
(A)成分と(B)成分との合計量中に占める(B)成
分の割合が30〜70重量%である塩素化ポリエチレン
組成物を提供するものである。以下、本発明を具体的に
説明する。
【0006】(A)塩素化ポリエチレン本発明において
使われる塩素化ポリエチレンはポリエチレンの粉末また
は粒子を水性懸濁液中で塩素化するか、あるいは有機溶
媒中に溶解したポリエチレンを塩素化することによって
得られるものである(水性懸濁液中で塩素化することに
よって得られるものが望ましい)。一般には、その塩素
含有量が20〜50重量%の非結晶性または結晶性の塩
素化ポリエチレンであり、特に塩素含有量が25〜45
重量%の非結晶性の塩素化ポリエチレンが好ましい。
【0007】前記ポリエチレンはエチレンを単独重合ま
たはエチレンと多くとも10重量%のα−オレフィン(
一般には、炭素数が多くとも12個)とを共重合するこ
とによって得られるものである。その密度は一般には、
0.910〜0.970g/cm3 である。また、そ
の分子量は5万〜70万である。
【0008】(B)塩素化エチレン−プロピレン系共重
合体 本発明において使われる塩素化エチレン−プロピレン系
共重合体を製造するにあたり、原料であるエチレン−プ
ロピレン系共重合体のプロピレンの含有量は15〜40
重量%であり、18〜40重量%が好ましく、特に20
〜38重量%が好適である。プロピレンの含有量が15
重量%未満では、得られる塩素化エチレン−プロピレン
系共重合体はゴム的な弾性が乏しく、むしろ製品におい
てプラスチックライクであり、得られる組成物のゴム的
特性を発揮しない。一方、40重量%を超えると、塩素
化のさいに得られる塩素化エチレン−プロピレン系共重
合体の粒子が大きくなり、反応系において団塊状になる
ために好ましくない。
【0009】また、該エチレン−プロピレン系共重合体
のメルトフローレート(以下MFRと云う)は0.01
〜5.0g/10分であり、0.02〜5.0g/10
分が望ましく、とりわけ0.05〜5.0g/10分が
好適である。MFRが0.01g/10分未満では、得
られる塩素化エチレン−プロピレン系共重合体の加工性
がよくない。一方、5.0g/10分を超えると、塩素
化エチレン−プロピレン系共重合体の製造時における反
応効率が悪く、しかも塩素化物の団塊化が激しい。
【0010】該エチレン−プロピレン系共重合体のムー
ニー粘度(ML1+4 ,100℃)は通常10〜18
0であり、10〜170が好ましく、特に10〜150
が好適である。ムーニー粘度が10未満では、塩素化中
に塩素化物の団塊化が激しい。一方180を超えると、
得られる塩素化物の機械的特性はすぐれているが、ゴム
的な弾性が乏しく、むしろプラスチックライクである。
【0011】本発明の塩素化エチレン−プロピレン系共
重合体を製造するには、該エチレン−プロピレン系共重
合体を水性媒体中に懸濁させる。この水性懸濁状態を保
持するために、少量の乳化剤、懸濁剤を加えることが好
ましい。このさい、必要に応じて、ベンゾイルパーオキ
サイド、アゾビスイソブチロニトリル及び過酸化水素の
ごときラジカル発生剤、ライトシリコン油などの消泡剤
ならびにその他の添加剤を加えてもさしつかえない。
【0012】本発明の塩素化エチレン−プロピレン系共
重合体を製造するにあたり、前記の水性懸濁下で下記の
ごとき三つの方法で塩素化させることが望ましい。第一
の方法は第一段階において用いられるエチレン−プロピ
レン系共重合体の融点よりも少なくとも25℃低い温度
であるが、50℃より高い温度において全塩素化量の2
0〜60%を塩素化し、第二段階において前記第一段階
における塩素化温度よりも10℃以上高い温度であるが
、該エチレン−プロピレン系共重合体の融点よりも5〜
15℃低い温度において残りの塩素化を行なう方法であ
る。
【0013】また、第二の方法は、第一段階において使
われるエチレン−プロピレン系共重合体の融点よりも少
なくとも25℃低い温度であるが、50℃より高い温度
において全塩素化量の20〜60%を塩素化し、第二段
階において該エチレン−プロピレン系共重合体の融点よ
りも1〜7℃高い温度まで昇温させ、この温度において
塩素を導入することなく10〜60分間アニールさせ、
第三段階において該エチレン−プロピレン系共重合体の
融点よりも2〜25℃低い温度において残りの塩素化を
行なう方法である。
【0014】さらに、第三の方法は第一段階において使
用されるエチレン−プロピレン系共重合体の融点よりも
少なくとも25℃低い温度であるが、50℃より高い温
度において全塩素化量の20〜60%を塩素化し、第二
段階において前記第一段階における塩素化温度よりも1
0℃以上高い温度であるが、該エチレン−プロピレン系
共重合体の融点よりも5〜15℃低い温度で残りの塩素
化量の少なくとも30%であり、この段階までに全塩素
化量の60〜90%塩素化し、ついで第三段階において
該エチレン−プロピレン系共重合体の融点よりも低い温
度であるが、融点よりも2℃以下低い温度において塩素
化を行なう方法である。
【0015】このようにして得られる本発明において使
用される塩素化エチレン−プロピレン系共重合体の塩素
含有率は20〜45重量%(好ましくは、20〜42重
量%、好適には、25〜42重量%)である。この塩素
化エチレン−プロピレン系共重合体の塩素含有率が20
重量%未満では、得られる塩素化エチレン−プロピレン
系共重合体を回収及び精製するのに問題がある。その上
、耐焔性が乏しい。一方、45重量%を超えると生成さ
れる塩素化エチレン−プロピレン系共重合体は、熱安定
性及び耐熱性において著しく低下するために好ましくな
い。
【0016】またムーニー粘度は100℃の温度におい
てラージ・ロータで10〜150ポイントであり10〜
120ポイントが望ましく、とりわけ15〜100ポイ
ントが好適である。さらに、メルトフローレート(JI
S  K−7210にしたがい、条件が7で測定)は、
一般には1〜100g/10分であり、3〜50g/1
0分が好ましく、とりわけ5〜30g/10分が好適で
ある。
【0017】(C)磁性粉末 また、本発明において使われる磁性粉末の代表例として
は、酸化鉄(Fe2O3 )と炭酸バリウム(BaCO
3 )からつくられるバリウムフェライト(BaO・6
Fe2 O3 )、酸化鉄と炭酸ストロンチウム(Sr
CO3 )とからつくられるストロンチウムフェライト
(SrO・6Fe2 O3 )、水酸化鉄を原料として
つくられる偏平状フェライトなどがあげられる。これら
の磁性粉末は六方晶形結晶構造を有しているものであり
、等方性方向、異方性方向を有する特徴をもっているも
のである。 本発明においてはこれらの特徴を有しているものが望ま
しく、また真密度は、一般には5.0〜5.5g/cm
3 であり、とりわけ、5.2〜5.3g/cm3 が
好ましい。更に、磁性粉末の粒子は抵抗力に依すること
により、粒子径が0.8ミクロンないし3.0ミクロン
のものが望ましく、特に1.8ミクロンないし2.3ミ
クロンのものが好適である。さらに、使用目的に応じて
、チタネート系カップリング剤で処理してもよい。
【0018】(D)安定剤 また、本発明において使われる安定剤として、酸化マグ
ネシウムは粒径が100メッシュパス、比表面積150
m2 /gが選ばれる。また水酸化マグネシウムは、粒
径が100メッシュパス、熱分解温度が230℃以上が
選ばれる。また、鉛の塩基性塩は、塩基性ケイ酸鉛およ
び三塩基性硫酸鉛などがあげられる。これらの鉛の塩基
性塩の平均粒径は一般には0.5〜300μmであり、
0.5〜200μmのものが好ましく、特に1.0〜1
50μmのものが好適である。
【0019】(E)ハイドロタルク石群また、本発明に
おいて使用されるハイドロタルク石群は、一般式がMg
aMeb(OH)cCO3 ・MH2 O(ただし、M
eはAl,CrまたFeであり、aは1〜10であり、
bは1〜5であり、cは10〜20であり、Mは1〜8
である)で示される。このハイドロタルク石群の平均粒
径は一般には0.1〜150μmであり、とりわけ0.
5〜100μmのものが好ましい。また、前記一般式の
MeがAlであるものが望ましい。
【0020】(F)反応性のα−エポキシ基を1分子中
に少なくとも2個を有するエポキシ樹脂さらに、本発明
において使用されるエポキシ樹脂は、反応性のα−エポ
キシ基を1分子中に2個以上を有するものであり、硬化
剤によって硬化物を与えるものである。 これらの樹脂は現在接着剤やコーティング材料、注型品
、成形品として広く利用されているものであり、分子量
は通常300〜6000(好ましくは、300〜500
0)である。このエポキシ樹脂の代表例としてはエピク
ロルヒドリンとフェノール性の−OH、カルボン酸の−
COOH及びアミンの−NH2のごとき活性水素を有す
る活性水素化合物との反応によって得られるものが好ん
で使われる。最も一般的なエポキシ樹脂であるエピコー
ト、エポンアラルダイトなどはビスフェノールA(4,
4′−ジオキシジフェニルプロパン)とエピクロルヒド
リンとを反応させて得られるものであるが、この反応に
よって得られるエポキシ樹脂が最も好適である。 また、一般に製造されているものも使用することができ
る。その代表例としては二価フェノールのグリシジルエ
ーテル、ビスフェノールのグリシジルエーテル(たとえ
ば、ジフェノール酸を主体としたもの、ビスフェノール
Aとp−キシレンジクロリド縮合物を主体としたもの)
、ポリフェノールのグリシジルエーテル、脂肪族その他
のジアルコールやトリアルコールのグリシジルエーテル
及びアミンまたはアミドのグリシジルエーテルがあげら
れる。これらのエポキシ樹脂は村橋俊介,小田良平,井
本稔編集,“プラスチックハンドブック(朝倉書店,昭
和59年発行),第272頁ないし第277頁に製造方
法、種類などが詳細に記載されている。
【0021】(G)組成割合(配合割合)塩素化ポリエ
チレンと塩素化エチレン−プロピレン系共重合体との合
計量中に占める塩素化エチレン−プロピレン系共重合体
の割合は30〜70重量%であり、35〜70重量%が
望ましく、とりわけ35〜65重量%が好適である。塩
素化エチレン−プロピレン系共重合体の組成割合が30
重量%未満では、柔軟性及び加工性に劣る。一方、70
重量%を超えて配合すると耐熱性及び磁性粉末の高充填
性に劣り好ましくない。
【0022】また塩素化ポリエチレンと塩素化エチレン
−プロピレン系共重合体の合計量100重量部に対して
、他の組成成分の配合割合(組成割合)は下記の通りで
ある。磁性粉末は、800〜1500重量部であり、8
50〜1500重量部が望ましく、とりわけ870〜1
500重量部が好適である。磁性粉末が800重量部未
満では、優れた磁力の製品が得られない。一方1500
重量部を超えて配合するとロール作業、ニーダー作業な
どでフェライトを高充填することができず混練作業が困
難である。
【0023】また、鉛化合物は、3〜7重量部であり3
〜6重量部が望ましく、とりわけ3〜5重量部が好適で
ある。鉛化合物の組成割合が3重量部未満では、熱安定
性に良好な組成物が得られない。一方、7重量部を超え
て配合しても、さらに熱安定性が向上することもない。
【0024】また、安定剤として、酸化マグネシウム、
水酸化マグネシウム及び鉛の塩基性塩はそれらの合計量
として1〜10重量部であり、1〜9重量部が望ましく
、1〜7重量部が好適である。安定剤の組成割合が1重
量部未満では、熱安定性に良好な組成物が得られない。 一方、10重量部を超えて配合したとしても、さらに熱
安定性が向上することもない。
【0025】また、ハイドロタルク石群については、1
〜5.0重量部であり、1〜4.0重量部が好ましく、
特に1.5〜4.0重量部が好適である。ハイドロタル
ク石群の組成割合が1重量部未満では、安定性の良好な
組成物が得られない。一方、5重量部を超えて配合した
としても、さらに安定性が向上することもなく、むしろ
それが成形物の表面にブリードすることもあるために好
ましくない。
【0026】さらに、エポキシ樹脂では、0.5〜5重
量部であり、1〜5重量部が好ましく、1.5〜5重量
部が好適である。エポキシ樹脂の組成割合が0.5重量
部未満では、加工性、熱安定性及び光安定性の良好な組
成物が得られない。一方、5重量部を超えて配合させた
としても、熱安定性及び光安定性は若干向上するけれど
も、加工性(作業性)において混練が難しくなる。
【0027】(H)混合方法、成形方法など以上の物質
を均一に配合することによって本発明の組成物を得るこ
とができるけれども、さらにゴム業界及び樹脂及び樹脂
業界において一般に使われている充填剤、可塑剤、酸素
、オゾン、熱及び光(紫外線)に対する安定剤、滑剤な
らびに粘着付与剤のごとき添加剤を組成物の使用目的に
応じて添加してもよい。本発明の組成物を製造するさい
、その配合(混合)方法は、当該技術分野において一般
に用いられているオープンロール、ドライブレンダー、
バンバリーミキサー及びニーダーのごとき混合機を使用
して混合すればよい。これらの混合方法のうち、一層均
一な組成物を得るためにはこれらの混合方法を二種以上
適用してもよい(たとえば、あらかじめドライブレンダ
ーで混合した後、その混合物をオープンロールを用いて
混合する方法)。本発明の組成物を製造するにあたり、
全配合成分を同時に混合してもよいが、配合成分のうち
いくつかをあらかじめ混合した後、得られた混合物に他
の配合成分を混合してもよい(たとえば、塩素化ポリエ
チレンと塩素化エチレン−プロピレン系共重合体とをあ
らかじめ混合した後、得られる混合物と磁性粉末とを混
合する方法)。
【0028】本発明の組成物は一般のゴム業界において
通常使用されている押出成形機、射出成形機、圧縮成形
機及びカレンダー成形機のごとき成形機を用いて所望の
形状物に成形して使用される。
【0029】
【実施例】以下、実施例によって本発明を更に詳しく説
明する。尚、曲げ試験は、厚さが3mm、幅が8mm、
長さが50mmのシートをノギスにはさみ、6mmまで
折り曲げて破断する様子を下記の基準に従って肉眼で観
察した表面の亀裂のランクを3段階にて示す。 ランク          表面の亀裂の程度○   
       亀裂が全く入らない△        
  亀裂がわずかに入る×          亀裂が
大きく入り、割れる
【0030】また、熱安定性試験は
、厚さ2mm、幅20mm、長さ20mmのシートを作
成した後、ギヤー老化試験機を用いて温度150℃の雰
囲気下で30分,60分放置し、その後、シートの表面
状態を目視で斑点の有無を観察した。
【0031】また、耐熱老化性試験は、2mmシートか
らJIS  #3号ダンベルを打抜きその試料について
ギヤー老化試験機を用いて120℃×24Hの条件で老
化させた後、引張試験機を用いて破断強度(以下「TB
 」と云う)、破断伸度(以下「EB 」と云う)を測
定し変化率(%)を調べた。
【0032】尚、実施例及び比較例において使った、塩
素化ポリエチレン、塩素化エチレン−プロピレン系共重
合体、磁性粉末、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウ
ム及び鉛の塩基性塩、ハイドロタルク石群、及びエポキ
シ樹脂ならびにその他の添加剤の物性種類などを下記に
示す。
【0033】(塩素化ポリエチレン)ブテン−1を3.
0重量%含有するエチレン−ブテン−1共重合体(密度
  0.945g/cc、平均分子量  約20万)を
水性懸濁液中で塩素化し、非晶性の塩素化ポリエチレン
(塩素含有量  41.5重量%、ムーニー粘度(ML
1+4 )120(以下「CPE」と云う)を製造した
【0034】(塩素化エチレン−プロピレン系共重合体
)塩素化エチレン−プロピレン系共重合体として、水性
懸濁状でプロピレン含有量が22重量%であり、かつム
ーニー粘度(ML1+4 ,100℃)が115である
エチレン−プロピレン系共重合体〔MFR  1.0g
/10分、融点  120℃、以下「EPR(1)」と
云う〕10kgを仕込み、撹拌しながら50〜90℃の
温度範囲において該共重合体の塩素含有量が18.2重
量%になるまで塩素化した(第一段階塩素化)。ついで
、反応系を121〜125℃に昇温させ、この温度範囲
において塩素の導入を中止させて30分間アニール化を
行なった(第二段階アニール化)。ついで、反応系を冷
却し、95〜118℃の温度範囲において塩素含有量が
30.4重量%になるまで塩素化し(第三段階塩素化)
、得られるムーニー粘度(ML1+4 ,100℃)が
42.0である塩素化エチレン−プロピレン系共重合体
〔MFR  10.0g/10分、以下「CIEPR(
A)」と云う〕及び前記EPR(1)  10kgを上
記と同様に仕込み、撹拌しながら50〜90℃の温度範
囲において該共重合体の塩素含有率が18.2重量%に
なるまで塩素化した(第一段階塩素化)。ついで反応系
を105〜115℃に昇温させ、この温度範囲において
塩素含有量が27.1重量%になるまで塩素化した(第
二段階塩素化)。ついで118〜120℃の温度範囲で
塩素含有量が30.2重量%になるまで塩素化し(第三
段階塩素化)、ムーニー粘度(ML1+4 ,100℃
)が61である塩素化エチレン−プロピレン系共重合体
〔MFR  11.0g/10分、以下「CIEPR(
B)」と云う〕を使った。
【0035】(磁性粉末)磁性粉末としては、長軸径1
μm、短軸径0.3μmのストロンチウムフェライト粉
末(IHC=3500  Oe)を用いた(以下「Sr
・F」と云う)。
【0036】(安定剤)本発明において用いた安定剤と
して、酸化マグネシウム(協和化学工業社製,商品名 
 キョーワマグ#150,粒径  100メッシュパス
、比表面積  150m2 /g、以下「MgO」と云
う)及び水酸化マグネシウム(協和化学工業社製,商品
名  オスマー5B,粒径  100メッシュパス、以
下「Mg(OH)2 」と云う)を用いた。さらに鉛の
塩基性塩は、三塩基性硫酸鉛(耕正社製,商品名トリベ
ース,平均粒径  1μm、以下「TS」という)を用
いた。
【0037】(ハイドロタルク石群)本発明において用
いたハイドロタルク石群は、平均粒径が1ミクロンであ
るハイドロタルサイト(協和化学社製,商品名  DH
T−4A,比表面積  10m2 /g、以下「DHT
」と云う)を使用した。
【0038】(エポキシ樹脂)エポキシ樹脂又は化合物
として、エポキシ樹脂(シェル化学(株)社製,エピコ
ート#828。以下「#828」と云う)を用いた。
【0039】実施例1〜6  比較例1〜5表1にそれ
ぞれの配合量が示されている塩素化ポリエチレン、塩素
化エチレン−プロピレン系共重合体、磁性粉末、酸化マ
グネシウム、水酸化マグネシウム、鉛の塩基性塩、ハイ
ドロタルク石群及びエポキシ樹脂をあらかじめ表面温度
100℃に設定したオープンロールを使って充分混練し
た。混練した後、2mm及び3mmシートを作成した。 このようにして得られた各シートを用いて曲げ試験、熱
安定性試験、耐熱性試験を行なった。それらの結果を表
2に示す。
【0040】
【表1】
【0041】
【表2】
【発明の効果】本発明によって得られる塩素化ポリエチ
レン組成物は、強磁性が良好であるばかりでなく、下記
の如き効果(特徴)を発揮する組成物である。 (1)耐熱性、熱安定性、機械的強度にすぐれている。 (2)可塑剤、滑剤などを添加しても、これらのブリー
ドなどが生じない。 (3)磁性粉末の配合量が多いにもかかわらず、作業性
(例えば、混練性)がすぐれている。本発明によって得
られる塩素化ポリエチレン組成物は、上記の如きすぐれ
ている効果を有しているばかりでなく、強磁性が良好で
あることにより、ゴム磁石に成形され、下記の如き方面
に使用することができる。 (1)冷蔵庫用ガスケット (2)標示掲示用の磁石材 (3)教材用の磁石材 (4)電子機器の磁石材 (5)磁気選別機用の磁石材 (6)磁気ペイント

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】(A)塩素化ポリエチレンと(B)プロピ
    レンの含有量が15〜40重量%であり、かつメルトフ
    ローレートが0.01〜5.0g/10分であるエチレ
    ン−プロピレン系共重合体を塩素化させることによって
    得られる塩素含有率が20〜45重量%であり、かつム
    ーニー粘度(ML1+4 ,100℃)が10〜150
    である塩素化エチレン−プロピレン系共重合体との合計
    量100重量部、 (C)バリウムフェライト及び/又はストロンチウムフ
    ェライトからなる磁性粉末800〜1500重量部、(
    D)酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム及び鉛の塩
    基性塩からなる群からえらばれた少なくとも一種の安定
    剤1〜10重量部、 (E)ハイドロタルク石群1〜5重量部、ならびに(F
    )反応性のα−エポキシ基を1分子中に少なくとも2個
    を有するエポキシ樹脂0.5〜5重量部からなり、かつ
    (A)成分と(B)成分との合計量中に占める(B)成
    分の割合が30〜70重量%である塩素化ポリエチレン
    組成物。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH11181193A (ja) * 1997-12-22 1999-07-06 Nippon Paper Industries Co Ltd 安定性良好な塩素化ポリオレフィン組成物

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