JPH04152137A

JPH04152137A - 積層ポリエステルフィルム

Info

Publication number: JPH04152137A
Application number: JP27686190A
Authority: JP
Inventors: Tetsuo Matsumoto; 哲夫松本; Bunpei Hosoi; 細井　文平
Original assignee: Nippon Ester Co Ltd
Current assignee: Nippon Ester Co Ltd
Priority date: 1990-10-16
Filing date: 1990-10-16
Publication date: 1992-05-26
Anticipated expiration: 2015-05-08
Also published as: JP3040147B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】（産業上の利用分野）本発明は少なくとも片面の表面にポリオルガノシロキサ
ンジオールを含有したポリエステルを用いた積層ポリエ
ステルフィルムに関するものである。

（従来の技術）ポリエステルフィルムは、周知の如くその優れた機械的
性質、電気絶縁性、熱的性質などを利用して、各種用途
に用いられており、磁気テープ、コンデンサーフィルム
、粘着テープ、離形フィルムおよび包装用フィルムなど
幅広く用いられている。

このような用途のなかで、例えば、粘着テープやラベル
およびワッペン等の剥離紙用離形フィルムなどに用いた
場合、一方の表面は粘着剤と強固に接着しなければなら
ないが、もう一方の表面は容易に剥離することが必要で
、これまでシリコーンなどでフィルムの片面をコートし
非粘着性を付与していた。

また、ガラス繊維強化エポキシ樹脂基板の表面被覆フィ
ルム（工程紙）なども、フィルムの表面をシリコーンで
処理している。

（発明が解決しようとする課題）ところが、かかる先行技術は、工程が煩雑となったり、
シリコーンが均一に塗布されず剥離性の制御、管理に問
題が生じることや、粘着剤にシリコーンが移行し、接着
不良をおこして接着しなくなること、または、高温多湿
下にての使用が困難なことなどの欠点があった。

（課題を解決するための手段）本発明者らは、上記問題点を解決すべく鋭意研究を行っ
た結果、特定の分子量をもつポリオルガノシロキサンジ
オールを特定量含有したポリエステルを少なくとも片面
に用いた積層ポリエステルフィルムを用いれば、粘着剤
との剥離性が良好でしかも高温多湿下でも問題なく使用
できることを見出し本発明に到達した。

すなわち、本発明は次の構成を有する。

少なくとも片側の表面が分子量６００〜１５０．０００
のポリオルガノシロキサンジオールを１〜４０重量％含
有したポリエステルで構成される積層ポリエステルフィ
ルムに関するものである。

本発明において、片面を構成するフィルムは、ポリオル
ガノシロキサンジオールを含有したポリエステル（ポリ
エステルＡ）であり、ポリオルガノシロキサンジオール
としてはポリジメチルシロキサン、ポリジメチルシロキ
サン、ポリアルキルアリールシロキサン、例えばポリジ
メチルシロキサン、ポリジフェニルシロキサン、ポリメ
チルフェニルシロキサン等のポリオルガノシロキサンの
末端を水酸基としたものが用いられる。

なお、末端が水酸基となっていないポリオルガノシロキ
サンではポリエステルとの親和性が悪く、製膜時に膜切
れが生じたりして操業性が悪く、薄膜フィルムを円滑に
製造することは困難である。

ポリオルガノシロキサンジオールは分子量６００〜１５
０，０００のものを使用する必要があり、特に分子量５
０．０００〜１００，０００のものが好ましい。分子量
６００未満のものでは、剥離性付与効果が劣り、１５ｏ
、ｏｏｏを超えるものではポリエステルに対する分散性
が悪く好ましくない。

また、ポリオルガノシロキサンジオールの配合量は１〜
４０重量％とする必要があり、好ましくは５〜２５重量
％、より好ましくは１０〜２０重量％がよい、この配合
量が１重量％未満では剥離性付与効果が不十分であり、
４０重量％を越えても効果が飽和するばかりか、かえっ
て溶融粘度が高くなりすぎて製膜が困難となるとともに
ポリエステルフィルムの特性が損なわれるようになる。

本発明にいうポリオルガノシロキサンジオールを含有し
たポリエステルＡは、ポリオルガノシロキサンジオール
がポリエステル中に均一に存在する必要があり、通常、
ポリエステルを製造する際に、重合前または重合中に添
加される。具体的な製造方法を以下に説明する。

まず、エステル化反応物が存在するエステル化反応缶に
テレフタル酸（ＴＰＡ）とエチレングリコール（ＥＧ）
のスラリー（ＴＰＡ／ＥＧのモル比１／１．２〜１７１
゜８）を連続的に供給し、０．５　Ｋｇ／ｃｊ〜１．５
　Ｋｇ／ｃｄのＮ２制圧下、２４０°Ｃ〜２７０°Ｃの
温度でエステル化反応を行い、エステル化反応物を連続
的に得る。

得られたエステル化物を重合反応缶に移送し、必要量の
ポリオルガノシロキサンジオールを添加し、次いで、２
７０℃〜２９０℃の温度で０．５時間〜５時間、１　ト
ル以下の減圧下で重縮合反応を行い所定の極限粘度とし
、本発明のポリオルガノシロキサンジオールを含有した
ポリエステルＡを得ることができる。

前記重縮合反応は、通常、重縮合触媒の存在下で行われ
、従来一般に用いられているアンチモン、ゲルマニウム
、スズ、チタン、コバルト等の金属化合物やスルホサリ
チル酸、０−スルホ安息香酸無水物などの有機スルホン
酸化合物が用いられる。

なお、エステル化工程で予め前記触媒を添加することも
できる。

また、本発明において、フィルムのもう一方の片面を構
成するポリエステル（ポリエステルＢ）とは、エチレン
テレフタレートを繰り返し単位としたポリエチレンテレ
フタレートを主体とするが、イソフタル酸、ｐ−オキシ
安息香酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、アジピ
ン酸、トリメリット酸、プロピレングリコール、１，４
−シクロヘキサンジメタツール、ペンタエリスリトール
等を共重合成分とするポリエステルにも製膜および延伸
できるものであれば適用することができる。

本発明の積層ポリエステルフィルムは、例えば粘着テー
プに用いる場合などは、ポリオルガノシロキサンジオー
ルを含有したポリエステルＡで構成された層と、シロキ
サンジオールを含有しないポリエステルＢで構成された
もう一方の層からなる二層の積層構造の無配向のフィル
ムを形成した後、これを延伸することにより製造される
。

また、ガラス繊維強化エポキシ樹脂基板の表面被覆フィ
ルムなどの用途に用いる場合は、前記の二層フィルムあ
るいはポリエステルＡで構成された外層と、ポリエステ
ルＢで構成された内層との少なくとも三層の積層構造の
無配向のフィルムを形成した後、これを延伸することに
より製造される。

無配向フィルムの製造工程は、片側の表面層を構成する
ポリエステルＡと、もう一方の片側を構成するポリエス
テルＢとを共押出し法により積層押出してもよく、また
、独立したグイから別個に押し出した後、積層無配向フ
ィルムを延伸に供することができる。

積層無配向フィルムの成型工程に続く延伸工程は、従来
より知られているフィルム延伸法、たとえば同時二輪延
伸法、二段二輪延伸法、−軸延伸法等から目的に応じて
自由に選択することができる。

（作用）本発明の積層ポリエステルフィルムは、少なくとも一方
の表面層にポリオルガノシロキサンジオールを含有した
ポリエステルＡを用いているため、粘着剤との剥離性が
良好で、シロキサンジオールを含有しないポリエステル
Ｂからなる表面層は、粘着剤と強固に接着する。

（実施例）以下、実施例により本発明を具体的に説明する。

なお、実施例においてポリマーの極限粘度〔η〕はフェ
ノールと四塩化エタンとの等重量混合物を溶媒とし、２
０℃で測定した値から換算したものであり、ポリエステ
ルフィルムの剥離力は次の試験を行って求めたものであ
る。

（１）剥離力アクリル系粘着テープ（日東テープＮ３１Ｂ）に積層ポ
リエステルフィルムをはり、１８０°剥離力を測定した
。

実施例１ビス（β−ヒドロキシエチル）テレフタレートおよびそ
の低重合体（以下ＢＨＥＴという）の存在するエステル
化反応缶にＴＰＡとＥＧのスラリー（ＴＰＡ／ＥＧのモ
ル比が１／１．６　）を連続的に供給し、温度２５０℃
圧力０．０５Ｋｇ／ｃ■２Ｇの条件で反応させ、滞留時
間を８時間として、エステル化反応率が９５％のＢＨＥ
↑を連続的に得た。

このＢ１１ｆ！？５０ｋｇを重合槽に移送し、２８０℃
に加熱し、触媒として三酸化アンチモンを、ポリエステ
ルを構成する酸成分１モルに対し２　Ｘｌ０−４モルと
、分子量９０．０００のポリジメチルシロキサンジオー
ルを生成ポリエステルに対し２０重量％となる量添加し
た。その後、２８０℃で最終的に０．１トルの減圧下で
２．５時間重縮合を行い、〔η〕・０．６１のポリエス
テルを得た。

得られたポリジメチルシロキサンジオール含有ポリエチ
レンテレフタレートを表面層用樹脂として、もう一方の
表面層用樹脂として〔η〕・０．７１のポリエチレンテ
レフタレートを準備し、これらを一方の表面層用の口径
９０Ｉｌｌｌ押出機と、もう一方の表面層用の口径６５
ｍ＊押出機よりなるＴダイ法押出装置で、６０μのポリ
ジメチルシロキサンジオール含有ポリエチレンテレフタ
レートの表面層と６０μのもう一方のポリエチレンテレ
フタレートの表面層により構成された２層構造の未延伸
フィルムを成形した。

該未延伸フィルムを縦に３．０倍、横に３．５倍に倍率
設定されたテンター式同時二輪延伸機にて、延伸温度９
５℃の条件で同時二輪延伸して厚さ１２μの積層ポリエ
ステルフィルムを得た。

得られた積層ポリエステルフィルムについて、剥離力を
測定した。その結果を第１表に記載する。

実施例２〜５および比較例１〜４ポリオルガノシロキサンジオールとして、実施例２では
ポリジフェニルシロキサンジオール、実施例３ではポリ
メチルフェニルシロキサンジオール、その他の例ではポ
リジメチルシロキサンジオールを用い、第１表に示した
分子量のものを第１表に示した添加量で加え、実施例１
に準じて実施し、積層ポリエステルフィルムを得た。

ただし、比較例２では生成ポリエステルを均一なストラ
ンド状として払い出すことができず、また比較例４では
重縮合中に塊状となり、払い出しができなかったため、
製膜に供するフィルムを得ることができなかった。

比較例５［η］　＝０．７１のポリエチレンテレフタレートを常
法によって製膜、延伸してポリエチレンテレフタレート
単層フィルムを得、前記と同様の剥離力を測定した。そ
の結果を第１表に示す。

比較例６実施例１において、ポリジメチルシロキサンジオールの
代わりに、分子量８０，０００のポリジメチルシロキサ
ンを用いてポリエステルを製造し、製膜しようとしたが
、ポリジメチルシロキサンの分散が悪く、膜切れが頻発
し製膜できなかった。

第１表（注）粘着剤との剥離は３００〜６００ｇの範囲が好ま
しい。

（発明の効果）以上のように、本発明によれば、フィルムの両面に対し
、粘着剤との接着性と剥離性という二つの特性を任意に
制御された積層ポリエステルフィルムが提供される。

そして、本発明のフィルムは、ポリオルガノシロキサン
ジオールがポリエステルと良好な相溶性を有し、均一に
分散するため操業性よく製造することができ、表面処理
法のような特別な処理工程を必要とすることなく製造が
可能で耐久性にも優れている。

特許出願人　　日本エステル株式会社

Claims

【特許請求の範囲】

（１）少なくとも片側の表面が分子量６００〜１５０，
０００のポリオルガノシロキサンジオールを１〜４０重
量％含有したポリエステルで構成される積層ポリエステ
ルフィルム。