JP3040147B2

JP3040147B2 - 積層ポリエステルフィルム

Info

Publication number: JP3040147B2
Application number: JP27686190A
Authority: JP
Inventors: 哲夫松本; 文平細井
Original assignee: Nippon Ester Co Ltd
Current assignee: Nippon Ester Co Ltd
Priority date: 1990-10-16
Filing date: 1990-10-16
Publication date: 2000-05-08
Anticipated expiration: 2015-05-08
Also published as: JPH04152137A

Description

【発明の詳細な説明】（産業上の利用分野）本発明は少なくとも片面の表面にポリオルガノシロキ
サンジオールを含有したポリエステルを積層した積層ポ
リエステルフィルムに関するものである。

（従来の技術）ポリエステルフィルムは、周知の如くその優れた機械
的性質、電気絶縁性、熱的性質などを利用して、各種用
途に用いられており、磁気テープ、コンデンサーフィル
ム、粘着テープ、離形フィルムおよび包装用フィルムな
ど幅広く用いられている。

このような用途のなかで、例えば、粘着テープやラベ
ルおよびワッペン等の剥離紙用離形フィルムなどに用い
た場合、一方の表面は粘着剤と強固に接着しなければな
らないが、もう一方の表面は容易に剥離することが必要
で、これまでシリコーンなどでフィルムの片面をコート
し非粘着性を付与していた。

また、ガラス繊維強化エポキシ樹脂基板の表面被覆フ
ィルム（工程紙）なども、フィルムの表面をシリコーン
で処理している。

（発明が解決しようとする課題）ところが、かかる先行技術は、工程が煩雑となった
り、シリコーンが均一に塗布されず剥離性の制御、管理
に問題が生じることや、粘着剤にシリコーンが移行し、
接着不良をおこして接着しなくなること、または、高温
多湿下にての使用が困難なことなどの欠点があった。

（課題を解決するための手段）本発明者らは、上記問題点を解決すべく鋭意研究を行
った結果、特定の分子量をもつポリオルガノシロキサン
ジオールを特定量含有したポリエステルを少なくとも片
面に積層した積層ポリエステルフィルムを用いれば、粘
着剤との剥離性が良好でしかも高温多湿下でも問題なく
使用できることを見出し本発明に到達した。

すなわち、本発明は次の構成を有する。

ポリエステル（Ｂ）の少なくとも片側の表面に、分子
量600〜150,000のポリオルガノシロキサンジオールを１
〜40重量％含有したポリエステル（Ａ）を共押出法によ
り積層することにより得られた積層ポリエステルフィル
ムに関するものである。

本発明において、片面を構成するポリエステル（Ａ）
は、ポリオルガノシロキサンジオールを含有したポリエ
ステル（ポリエステルＡ）であり、ポリオルガノシロキ
サンジオールとしてはポリジメチルシロキサン、ポリジ
アリールシロキサン、ポリアルキルアリールシロキサ
ン、例えばポリジメチルシロキサン、ポリジフェニルシ
ロキサン、ポリメチルフェニルシロキサン等のポリオル
ガノシロキサンの未端を水酸基としたものが用いられ
る。

なお、未端が水酸基となっていないポリオルガノシロ
キサンではポリエステルとの親和性が悪く、製膜時に膜
切れが生じたりして操業性が悪く、薄膜フィルムを円滑
に製造することは困難である。

ポリオルガノシロキサンジオールは分子量600〜150,0
00のものを使用する必要があり、特に分子量50,000〜10
0,000のものが好ましい。分子量600未満のものでは、剥
離性付与効果が劣り、150,000を超えるものではポリエ
ステルに対する分散性が悪く好ましくない。

また、ポリオルガノシロキサンジオールの配合量は１
〜40重量％とする必要があり、好ましくは５〜25重量
％、より好ましくは10〜20重量％がよい。この配合量が
１重量％未満では剥離性付与効果が不十分であり、40重
量％を越えても効果が飽和するばかりか、かえって溶融
粘度が高くなりすぎて製膜が困難となるとともにポリエ
ステルフィルムの特性が損なわれるようになる。

本発明にいうポリオルガノシロキサンジオールを含有
したポリエステルＡは、ポリオルガノシロキサンジオー
ルがポリエステル中に均一に存在する必要があり、通
常、ポリエステルを製造する際に、重合前または重合中
に添加される。具体的な製造方法を以下に説明する。

まず、エステル化反応物が存在するエステル化反応缶
にテレフタル酸（TPA）とエチレングリコール（EG）の
スラリー（TPA/EGのモル比1/1.2〜1/1.8）を連続的に供
給し、0.5Kg/cm²〜1.5Kg/cm²のN₂制圧下、240℃〜270℃
の温度でエステル化反応を行い、エステル化反応物を連
続的に得る。

得られたエステル化物を重合反応缶に移送し、必要量
のポリオルガノシロキサンジオールを添加し、次いで、
270℃〜290℃の温度で0.5時間〜５時間、１トル以下の
減圧下で重縮合反応を行い所定の極限粘度とし、本発明
のポリオルガノシロキサンジオールを含有したポリエス
テルＡを得ることができる。

前記重縮合反応は、通常、重縮合触媒の存在下で行わ
れ、従来一般に用いられているアンチモン、ゲルマニウ
ム、スズ、チタン、コバルト等の金属化合物やスルホサ
リチル酸、ｏ−スルホ安息香酸無水物などの有機スルホ
ン酸化合物が用いられる。なお、エステル化工程で予め
前記触媒を添加することもできる。

また、本発明において、フィルムのもう一方の片面を
構成するポリエステル（ポリエステルＢ）とは、エチレ
ンテレフタレートを繰り返し単位としたポリエチレンテ
レフタレートを主体とするが、イソフタル酸、ｐ−オキ
シ安息香酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、アジ
ピン酸、トリメリット酸、プロピレングリコール、1,4
−シクロヘキサンジメタノール、ペンタエリスリトール
等を共重合成分とするポリエステルにも製膜および延伸
できるものであれば適用することができる。

本発明の積層ポリエステルフィルムは、例えば粘着テ
ープに用いる場合などは、ポリオルガノシロキサンジオ
ールを含有したポリエステルＡで構成された層と、シロ
キサンジオールを含有しないポリエステルＢで構成され
たもう一方の層からなる二層の積層構造の無配向のフィ
ルムを形成した後、これを延伸することにより製造され
る。

また、ガラス繊維強化エポキシ樹脂基板の表面被覆フ
ィルムなどの用途に用いる場合は、前記の二層フィルム
あるいはポリエステルＡで構成された外層と、ポリエス
テルＢで構成された内層との少なくとも三層の積層構造
の無配向のフィルムを形成した後、これを延伸すること
により製造される。

無配向フィルムの製造工程は、片側の表面層を構成す
るポリエステルＡと、もう一方の片側を構成するポリエ
ステルＢとを共押出法により積層することにより得られ
る。

積層無配向フィルムの成型工程に続く延伸工程は、従
来より知られているフイルム延伸法、たとえば同時二軸
延伸法、二段二軸延伸法、一軸延伸法等から目的に応じ
て自由に選択することができる。

（作用）本発明の積層ポリエステルフィルムは、少なくとも一
方の表面層にポリオルガノシロキサンジオールを含有し
たポリエステルＡを用いているため、粘着剤との剥離性
が良好で、シロキサンジオールを含有しないポリエステ
ルＢからなる表面層は、粘着剤と強固に接着する。

（実施例）以下、実施例により本発明を具体的に説明する。

なお、実施例においてポリマーの極限粘度〔η〕はフ
ェノールと四塩化エタンとの等重量混合物を溶媒とし、
20℃で測定した値から換算したものであり、ポリエステ
ルフィルムの剥離力は次の試験を行って求めたものであ
る。

（１）剥離力アクリル系粘着テープ（日東テープN31B）に積層ポリ
エステルフィルムをはり、180゜剥離力を測定した。

実施例１ビス（β−ヒドロキシエチル）テレフタレートおよび
その低重合体（以下BHETという）の存在するエステル化
反応缶にTPAとEGのスラリー（TPA/EGのモル比が1/1.6）
を連続的に供給し、温度250℃圧力0.05Kg/cm2Gの条件で
反応させ、滞留時間を８時間として、エステル化反応率
が95％のBHETを連続的に得た。

このBHET50kgを重合槽に移送し、280℃に加熱し、触
媒として三酸化アンチモンを、ポリエステルを構成する
酸成分１モルに対し２×10−４モルと、分子量90,000の
ポリジメチルシロキサンジオールを生成ポリエステルに
対し20重量％となる量添加した。その後、280℃で最終
的に0.1トルの減圧下で2.5時間重縮合を行い、〔η〕＝
0.61のポリエステルを得た。

得られたポリジメチルシロキサンジオール含有ポリエ
チレンテレフタレートを表面層用樹脂として、もう一方
の表面層用樹脂として〔η〕＝0.71のポリエチレンテレ
フタレートを準備し、これらを一方の表面層用の口径90
mm押出機と、もう一方の表面層用の口径65mm押出機より
なるＴダイ法押出装置で、共押出して60μのポリジメチ
ルシロキサンジオール含有ポリエチレンテレフタレート
の表面層と60μのもう一方のポリエチレンテレフタレー
トの表面層により構成された２層構造の未延伸フィルム
を成形した。

該未延伸フィルムを縦に3.0倍、横に3.5倍に倍率設定
されたテンター式同時二軸延伸機にて、延伸温度95℃の
条件で同時二軸延伸して厚さ12μの積層ポリエステルフ
ィルムを得た。

得られた積層ポリエステルフィルムについて、剥離力
を測定した。その結果を第１表に記載する。

実施例２〜５および比較例１〜４ポリオルガノシロキサンジオールとして、実施例２で
はポリジフェニルシロキサンジオール、実施例３ではポ
リメチルフェニルシロキサンジオール、その他の例では
ポリジメチルシロキサンジオールを用い、第１表に示し
た分子量のものを第１表に示した添加量で加え、実施例
１に準じて実施し、積層ポリエステルフィルムを得た。

ただし、比較例２では生成ポリエステルを均一なスト
ランド状として払い出すことができず、また比較例４で
は重縮合中に塊状となり、払い出しができなかったた
め、製膜に供するフィルムを得ることができなかった。

比較例５〔η〕＝0.71のポリエチレンテレフタレートを常法によ
って製膜、延伸してポリエチレンテレフタレート単層フ
ィルムを得、前記と同様の剥離力を測定した。その結果
を第１表に示す。

比較例６実施例１において、ポリジメチルシロキサンジオール
の代わりに、分子量80,000のポリジメチルシロキサンを
用いてポリエステルを製造し、製膜しようとしたが、ポ
リジメチルシロキサンの分散が悪く、膜切れが頻発し製
膜できなかった。

（発明の効果）以上のように、本発明によれば、フィルムの両面に対
し、粘着剤との接着性と剥離性という二つの特性を任意
に制御された積層ポリエステルフィルムが提供される。

そして、本発明のフィルムは、ポリオルガノシロキサ
ンジオールがポリエステルと良好な相溶性を有し、均一
に分散するため操業性よく製造することができ、表面処
理法のような特別な処理工程を必要とすることなく製造
が可能で耐久性にも優れている。

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】ポリエステル（Ｂ）の少なくとも片側の表
面に、分子量600〜150,000のポリオルガノシロキサンジ
オールを１〜40重量％含有したポリエステル（Ａ）を共
押出法により積層することにより得られた積層ポリエス
テルフィルム。