JPH04114408A - ボンド磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

（産業上の利用分野） 本発明は、希土類元素（Ｒ）鉄及びボロンを基本成分と
する磁性材料粉体を合成樹脂により結合させたボンド磁
石の製造方法に関し５、特に、焼結型及び急冷型のＲ−
Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体を原料として、高い磁気特
性を発揮するボンド磁石を製造する方法に関する。 （従来の技術） 従来、希土類磁石として、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の磁石が開発
されている。 このＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石には、焼結型と高速急冷型とが
ある。 一方、ボンド磁石は、従来、例えば、次のような方法で
製造されていた。 すなわち、上記の高速急冷型あるいは焼結型のＲ−Ｆｅ
−Ｂ系永久磁石バルク体を原料とし、これを粉砕し、粒
径毎に分級する。そして分級された粉体に、この粉体の
バインダーである合成樹脂（例えば、エポキシ樹脂等）
を添加混合し、均一に混練する。そしてその混練物を磁
場中で所定の形状に成形した後、成形体をキュアーする
。 なお、上記の磁場中成形は、一般に、圧縮成形法を採用
し、成形体の密度を高めて、良好な磁気特性を有するボ
ンド磁石を製造している。 （発明が解決しようとする課題） しかし、高速急冷型のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体
を原料として、ボンド磁石を製造すると、保磁力の劣化
が激しく、充分な磁気特性を有する製品を得ることがで
きない。 また、焼結型のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体を原料
とするボンド磁石においては、保磁力の劣化はないもの
の、角型性の劣化があり、充分な高磁気特性を引き出す
ことは困難である。 以上のような高速急冷型バルク体を原料とする場合の保
磁力の劣化、焼結型バルク体を原料とする場合の角型性
の劣化は、これらのバルク体を粉砕する際に発生する酸
化やストレスの影響と考えられる。 本発明は、以上の諸点に鑑みてなされたものであって、
その目的とするところは、上記の粉砕により劣化した磁
気特性を回復し、高い磁気特性を有するボンド磁石を製
造する方法を提案するにある。 （課題を解決するための手段） 本発明は、上記を達成するために、希土類元素、鉄及び
ボロンを基本成分とする焼結型又は高速急冷型の永久磁
石バルク体を粉砕し、分級し、該分級体を磁場中成形し
た後、Ｈ２、ＣＯの少なくとも１種を含み、圧力が０．
１〜７６００Ｔｏｒｒの還元雰囲気中で熱処理し、合成
樹脂を含浸させることを特徴とする。 また、Ｈ２、ＣＯの少なくとも１種を含み、かつ圧力が
０．１〜７６００Ｔｏｒｒの還元雰囲気中での熱処理を
、４００〜９００℃、３時間以内で行うようににしても
よい。 さらに、還元雰囲気がＨＳＣＯの少なくとも１種と共に
、ＣＯ２を含んだものとしてもよい。 （作　用） 本発明では、先ず、焼結型及び高速急冷型のＲ−Ｆｅ−
Ｂ系永久磁石バルク体を粉砕する。 これにより得られる粉体は、その粉砕面の化学的活性に
起因して酸化し、磁気特性が激減する。 本発明では、この酸化により磁気特性の激減した粉体を
、磁場中成形後の熱処理時に還元する。 この還元により酸化の影響が解消し、激減した磁気特性
を回復させるものである。 上記の還元作用を良好に発現させるために、熱処理条件
を４００〜９００℃、３時間以内とするのである。すな
わち、４００℃未満では還元作用を発現せず、９００℃
を超えた高温下で３時間より長い熱処理を行うと、Ｎｄ
−Ｆｅ−Ｂの結晶粒が粗大化し、保磁力が低減する。 なお、０．２時間より短時間であると、上記粒子間及び
結晶粒界面での原子拡散が不充分となることがあるため
、熱処理時間の下限は０．２時間とすることが好ましい
。 更に、上記の熱処理を真空又は不活性雰囲気中で行うの
は、上記の割れ面及びクラックや界面破壊の酸化が熱に
より促進されるため、この酸化を防止するためである。 また、上記の熱処理は、第１図（Ａ）に示すように連続
的な熱処理に限られることなく、第１図（Ｂ）に示すよ
うにＡ＋Ｂ＋Ｃ＋Ｄ・・・−３時間以内となるような不
連続的な熱処理であっても上記の作用を得ることができ
る。 なお、本発明者らは、先に、磁場中成形後の熱処理時に
、この成形体の周囲に金属Ｃａを置き、金属Ｃａにより
還元作用を発現させて、磁気特性の回復を得る方法を提
案している（特願平２−１２５３０５号）。 この先提案方法に比し、本発明に係る方法は、大量生産
に適する。但し、危険性が高いため、小規模の生産には
適さない。この小規模でかつ多品種の生産には、扱いが
比較的容易な金属Ｃａを使用する先提案方法が適してい
る。 本発明に係る方法では、上記の危険性をできるだけ小さ
くするために、Ｈ，ＣＯの還元性ガスと共にＣＯ２を混
合して使用する。 このＣＯの混合割合は、多過ぎるとＨ２、ＣＯの還元作
用が小さくなって上記の回復効果が発現しないため、５
０ｖｏ１％以下とすることが好よしい。 以」の作用を発現さぜるための原料である焼結型及び高
速急冷型のＲ−Ｆ　ｅ　−Ｂ系永久磁石バルク体とり、
　’ｒ、本発明では、Ｒ（Ｒは、Ｎｄ、Ｐｙ、Ｄｙ、Ｈ
ｏ、Ｔｂのうちの少なくとも〕５種又は史にＬａ、＋Ｃ
ｅ２、ｒｎ、Ｇｄ５Ｅ　ｒ、Ｅｕ、Ｔｒｒ＋ｓＹ’ｂ、
ＬｕＸＹの）もの少なくとも１種からなる）８＝３０原
子・％、Ｂ、　２〜２８　Ｄａ子％、Ｆｅ４２−９ｏＪ
ＪｉＡ子％の組成からなるものが好ま１゜く使用される
。更に、キューリー点の向上等を目的として、Ｆｅに対
し５てｃｏを５０％まで置換しても良い。 （実施例） 実施例１ 組成式ＮｄＤｙ　　　Ｆ　ｅ　　　Ｂ　　　で表さ１４
、．３　　０．６　　７８．４　６．７れるＮｄ−Ｆｅ
−Ｂ系合金をジュツトミルにより粉砕し、平均粒径３μ
ｍの微粉体とし、この微粉体を磁場中成形後、焼結

【２
２、時効処理して得た焼結型Ｎ　ｄ　−Ｆ　ｅ−Ｂ系永
久磁石バルク体を原料きした。。 なお、この原料バルク体の磁気特性は、次の通りであノ
た。 Ｂｒ　　　　　　　　　　：　　　　１２．５ｋＧｉ　
　Ｈｃ　　　　　　　：　　　　１３．５５ｋＯ（４（
Ｂ　　Ｈ）　　　　　　：　　　３５．１、ＭＯｅ区ａ
ｘ 角型性　　　：　　０．９５ 上記の原料を、ジョークラッシャーによりＮ２ガス雰囲
気中で粉砕し、粉砕直後に分級して粒径〕２５〜３００
μ印の粉体を得た。 この分級直後の粉体を、１．５ｋｏｅの磁場中で配向さ
せながら、成形圧３ｔ、ｏｎ／ｅ−で圧縮成形した。 続いて、真空熱処理炉中に上記の成形体をセットＬ７．
００４６％（ｖｏ１％、以下同じ）、ＣＯ２４６％、Ｈ
２８％からなり、圧力゛３０　ＴｏＩ−ｒの雰囲気中で
７００℃で１時間熱処理【７た。 この時の熱処理は、第１図（Ａ）に示すパターンで行っ
た。 熱処理後の成形体を、バインダーとしての粘度１０ｅｐ
ｓのエポキシ樹脂中に浸漬し、浸漬したままデシケータ
−中に移し、約′３分間真空状態として成形体中に工・
ボキシ樹脂を充分含浸させた。 次いで、１００℃、１時間のアフター４ニアを行ってボ
ンド磁石を製造した。 また、以上と同様の操作を、−］二記と同様に（、゛Ｃ
粉砕し、た後、真空中で１日間、７日間保管したものに
ついて１．上記と同様に１５で分級し−Ｃ得た上記と同
様の粒径の粉体を使用して行い、ボンド磁石を製造ｊ、
た。 以上の′３種類のボンド磁石について磁気特性を測定し
、この結果を表１に示す。 表　　１ 製品ボンド磁石の磁気特性は何ら変わらないことがわか
る。このことから原料バルク体が粉砕され、長時間の保
管で低トした磁気特性が、熱処理時のＣｏ、Ｃｏ　　、
、Ｈ２の混合ガスによる還元で回復されることがわかる
。 比較例］ 熱処理を還元ガスを使用せず、空気中で行った以外は実
施例】と全く同様にし２て３種類のボンド磁石を製造し
、これらの種類のボンド磁石の磁気特性を測定した。 この結果を表２に示す。 表　　２ ｊ）角型性：　０．９０Ｂ　ｒの時のＨｃ　／　ｉ　Ｈ
ｃ表１．から明らかなように、原料バルク体を粉砕し５
た後、長時間放置］７た粉砕粉体を使用しても、粉砕直
後の粉砕粉体を使用した場合と比較し、て、■）角型性
：　０．９０Ｂ　ｒの時のＨｃ　／　ｉ　Ｈｅ表２から
明らかなように、原料バルク体を粉砕した直後の粉砕粉
体を使用すると、熱処理時に還元ガスで還元しなくても
、（ＢＨ）　　　は実施例ａｘ １に比しやや劣るものの、Ｂ「、ｉＨｃ、角型性は実施
例１とほぼ同程度となるが、粉砕後、長時間放置した粉
砕粉体を使用すると、磁気特性は大幅に劣化し、放置時
間が長ければ長いほど劣化の度合いが著しいことがわか
る。このことから、粉砕粉体が長時間の保管により酸化
されて磁気特性が大幅に低下し、この低下した磁気特性
が何ら回復されることなく製品ボンド磁石となっている
ことがわかる。 実施例２ 組成式Ｎｄ　　　Ｄｙ　　　Ｆｅ　　　Ｂ　　　で表さ
１４．８　　０．８　　７８．４　８．７れる合金の溶
解液を急冷し、薄帯を得、これを粉砕し、ホットプレス
及びダイアツブセットの熱間加工を施して得た高速急冷
型Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石バルク体を、密閉電気炉内
に入れ、この電気炉内の空気をＨ２ガスで充分に置換し
た後、１ｋｇ　／　ｃ−のＨ２ガス圧、２５０℃中に４
時間保持した。 このようにして水素崩壊させた粉体を、更にショークラ
ッシャーにより粉砕し、粉砕直後に分級して粒径１２５
〜３００μ■の粉体を得た。 この分級粉体を、磁界１５ｋＯｅ中で配向させながら４
．５ｔｏｎ／ｃ−で加圧成形した。 この成形体を、従来法として真空中、７５０’Ｃ１１時
間で熱処理し、また本発明法としてＣＯ４６％、ＣＯ２
４６％、Ｈ２８％からなり、圧力３゜Ｔｏｒｒの雰囲気
中で、７００℃で１時間熱処理した。 この時の熱処理は、第１図（Ａ）に示すパターンであっ
た。 その後、実施例１と同様の方法でボンド磁石を製造した
。 また、上記と同様の操作を、上記と同様にして粉砕した
後、真空中で１日間、７日間保管したものについて上記
と同様にして分級して得た上記と同様の粒径を使用して
行い、ボンド磁石を得た。 以上のボンド磁石について磁気特性を測定し、この結果
を表３１表４に示す。 表　３（本発明法） 実施例３ 実施例１の真空中で７日間放置後のものについて、熱処
理時の温度を表５のように変化させる以外は、実施例１
と同様の操作を行ってボンド磁石を得た。 このボンド磁石の磁気特性を、表５に併せて示す。 表　４（従来法） 表３１表４から明らかなように、従来法に比較し、本発
明法は粉砕徒長時間放置しておいても、（ＢＨ）　　　
、角型性が劣化しないことがわかる。 冒ａｘ 表５から明らかなように、４００℃未満にすると還元の
効果がないためｉＨｃが劣化し、９００℃を超えるとＮ
ｄ−Ｆｅ−Ｂの結晶粒が粗大化しｉＨｃが劣化する。 実施例４ 実施例２の真空中で７日間放置後のものについて、熱処
理時の温度を表６のように変化させる以外は、実施例２
と同様の操作を行ってボンド磁石を得た。 このボンド磁石の磁気特性を、表６に併せて示す。 ７　（Ｈ７ のみ） （ＣＯのみ） 表６から明らかなように、４００℃未満にすると還元の
効果がないためｉＨｃが劣化し、９００℃を超えるとＮ
ｄ−Ｆｅ−Ｂの結晶粒が粗大化しｉＨｅが劣化する。 実施例５ 実施例１の粉砕直後、真空中で１日間及び７日間放置後
のものについて、熱処理時の雰囲気ガスをＨ２のみ、又
はＣＯのみにする以外は、実施例１゜と同様の操作を行
ってボンド磁石を得た。 このボンド磁石の磁気特性を表７９表８に示す。 表７１表８から明らかなように、Ｈ２単独、ＣＯ単独で
も充分回復効果があることがわかる。 （発明の効果） 以上詳述した本発明に係る方法によれば、原料である焼
結型及び急冷型永久磁石バルク体を粉砕して得られる粉
体の粉砕面に形成される磁気特性の激減要因である酸化
皮膜を、磁場中成形後に行う熱処理時にＣＯ５Ｈ，、よ
り還元して除去するため、製品ボンド磁石の磁気特性を
大幅に向上させることができる。 この結果、本発明に係る方法では、従来、ボンド磁石の
原料として実用されることのなかった低コスト高磁気特
性を有する焼結型及び急冷型永久磁石バルク体を実用す
ることができ、これにより良好な磁気特性を有するボン
ド磁石を低コストで提供することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図（＾）、（Ｂ）は本発明における熱処理時の加熱
パターンを示す図である。 時間−−・ 時間□・ 特許出願人　　　　　　富士電気化学株式会社代　理　
人　　　　　　弁理士　−色　健　軸間　　　　　弁理
士松本雅利

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）希土類元素、鉄及びボロンを基本成分とする焼結
   型又は高速急冷型の永久磁石バルク体を粉砕し、分級し
   、得られた分級体を磁場中成形した後、Ｈ＿２、ＣＯの
   少なくとも１種を含み、圧力が０．１〜７６００Ｔｏｒ
   ｒの還元雰囲気中で熱処理し、合成樹脂を含浸させるこ
   とを特徴とするボンド磁石の製造方法。
2. （２）Ｈ＿２、ＣＯの少なくとも１種を含み、かつ圧力
   が０．１〜７６００Ｔｏｒｒの還元雰囲気中での熱処理
   を、４００〜９００℃、３時間以内で行うことを特徴と
   する請求項１記載のボンド磁石製造方法。
3. （３）還元雰囲気がＨ＿２、ＣＯの少なくとも１種と共
   に、ＣＯ＿２を含んだものであることを特徴とする請求
   項１、２記載のボンド磁石製造方法。