JPH0388795A - 単結晶の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ （産業上の利用分野） 本発明は単結晶の製造方法に係り、特にチョクラルスキ
ー法における高精度の直径制御を可能とする単結晶の製
造方法に関する。

（従来の技術） 従来より、ＬｉＴａＯ３、ＬｉＮｂＯ３、Ｌｉ２Ｂ４Ｏ
７、Ｎｄ：Ｙ３Ａ１５０ヮ　（Ｎｄ：ＹＡＧ）等の酸化
物単結晶はチョクラルスキー法と呼ばれる引き上げ方法
により製造されている。

このチョクラルスキー法は、溶融るつぼに原料を収容し
、この原料を加熱溶融した後、種子結晶を原料融液に接
触させ、この種子結晶を回転させながら引き上げ・るこ
とにより、単結晶を育成する方法である。

このチョクラルスキー法では、引き上げ時における結晶
の直径の制御が重要となり、結晶内での均質性、結晶毎
の均質性および歩留り等に大きな影響を与える。

以下、第３図を参照しながら、従来のｆ、ｌｌ結晶の製
造方法における直径制御方法について説明する。

同図に示すように、溶融るつぼ１に収容した原料２を高
周波コイル３により加熱し、この原料融液２の液面に種
子結晶４を接触させた後、種子結晶４を回転させながら
引き上げて単結晶５を育成する。

このとき、単結晶５の引き上げ量を引き上げ距＃を測定
器６により測定し、この距離測定情報に基づいて目標重
量信号発生器７により目標引き上げ重量信号を作成する
。一方、単結晶５の重量を重量検出器８により検出し、
この重量信号と上記目標引き上げ重量信号との偏差を求
め、これを比例積分微分制御器（以下、ＰＩＤ制御器と
称する）９に人力する。

この後、ＰＩＤ制御器９からの出力信号と温度プログラ
ム信号発生器１０からの予め設定された温度プログラム
信号とを加算し、この加算された信号を高周波制御器１
１へと出力する。

そして高周波制御器１１からの出力信号に基づいて高周
波発振器１２が高周波コイル３に供給する高周波電力を
制御することで原料融液温度を制御し、単結晶５の直径
制御を行う。

このような直径制御方法では、ＰＩＤ制御器９の出力を
なるべく抑え、温度プログラム信号発生器１０からの信
号のみで直径を制御することが理想であるが、現実には
、溶融るつぼ１周囲の耐火物の劣化、耐火物交換時にお
けるずれ、溶融るつぼの変形等により、この温度プログ
ラム信号発生器１０からの信号だけでは高精度の直径制
御は不可能である。従って、どのような状況下に於いて
も、ＰＩＤ制御器９の出力信号と温度プログラム信号発
生器１０の出力信号εを合せて、高周波制御器１１に入
力することが行われている。

（発明が解決しようとする課題） しかしながら、上述した従来のＰＩＤ制御器９による制
御では、以下に説明するような問題があった。

第４図は、従来のＰＩＤ制御器９による具体的な制御方
法を示す図で、第４図（ａ）に示した振幅を有する重量
偏差信号がＰＩＤ制御器９に入力された場合、ＰＩＤ制
御器９からの制御出力信号は第４図（ｂ）に示すように
細かな振動を伴ったものとなり、このため、この制御出
力信号と温度プログラム信号発生器１０からの温度プロ
グラム信号を加えた出力信号も第４図（ｅ）に示すよう
に振動することになる。そして、この振動が原因で第４
図（ｄ）に示すような原料融液２の温度変動が発生する
。

このような原料融液２の温度変動は、結晶成長の不安定
を招き、結晶内の歪の導入や、気泡、割れ等の欠陥発生
の原因となる。これらの不都合をさけるため、ＰＩＤ制
御の特定数を変えて制御を弱くすれば、原料融液の急激
な温度変動を防止して結晶内への歪の導入が減少し結晶
の均質性はかなり改善されるものの、溶融るつぼ１周辺
の耐火物の劣化、回転数、引き上げ速度等の引き上げ条
件の変更を伴う場合には制御幅が小さいため、温度プロ
グラムを変更しない限り直径を一定にするという目的を
達成することができなくなる。この場合における温度プ
ログラムの変更は、数回の単結晶の引き上げを実際に行
い、作業者の経験に基づいて温度プログラム信号発生器
１０のプログラム信号を引き上げ毎に設定しなければな
らず、その結果、単結晶製造装置の開発時間の多くをこ
の温度プログラム信号の設定に費やしてしまうという問
題があり、また、作業者の経験に基づいて行われること
から再現性が悪化するという問題があった。また、ＰＩ
Ｄ制御の幅を大きくすると制御の振幅が大きくなり、融
液温度の不安定化を招き、結晶内への歪の導入や、直径
の変動が大きくなる等の問題が生じた。

このように、従来のＰＩＤ制御器による単結晶の製造方
法では、ＰＩＤ制御器からの制御出力信号の僅かな振動
により、結晶割れや、気泡、歪等の結晶内への欠陥の導
入、耐火物等の引き上げ条件の変動にともなう再現性の
低下等の問題があった。

本発明は、上述した従来の問題点を解決するためになさ
れたもので、高品質、高歩留りで単結晶の成長が行える
単結晶の製造方法を提供することを目的とするものであ
る。

［発明の構成］ （課題を解決するための手段） 本発明の単結晶の製造方法は、溶融るつぼ内に収容した
原料融液面に種子結晶を接触させ、予め定められた温度
１ｊＩＪ　？ＸＩ／！号に基づき前記原料融液温度を変
化させながら前記種子結晶を引き上げて単結晶を製造す
る方法において、前記引き上げた単結晶の直径を測定す
る工程と、結晶引き上げ距離に対応した目標直径を与え
る工程と、前記測定した単結晶の直径と前記目標直径と
の偏差の積分成分に基づいて直径制御信号を作成し単結
晶の直径制御を行う工程と、この直径制御信号と前記温
度制御信号の加算値の平均時間勾配と前記直径偏差とに
基づき新たな温度制御信号を設定する工程とを有するこ
とを特徴とするものである。

（作　用） 本発明は、単結晶の引き上げ重量および引き上げ距離ま
たは測定した結晶の直・径と、引き上げ距離と目標直径
設定器から得られる目標直径の偏差とを直径制御器の人
力とし、さらに直径制御器の制御を積分成分のみの制御
とし、直径制御器の出力信号と温度プログラム設定器と
の和からなる制御信号出力の平均時間勾配と、目標直径
と測定された直径との偏差を基に新たに温度プログラム
設定器の温度プログラムを決定することで、高品質の単
結晶を歩留り良く製造することが可能となる。

（実施例） 以下、本発明方法の一実施例について、図面を参照しな
がら説明する。

第１図は、本発明方法を適用した小結晶の引き上げ装置
の構成を示すもので、同図に示すように、溶融るつぼ２
１内には、高周波コイル２２により加熱溶融した原料融
液２３が収容されており、この原料融液２３の液面に種
子結晶２４を接触させた後、種子結晶２４を回転させな
がら引き上げて単結晶２５が育成される。

このとき、単結晶２５の重量が重量検出器２６により検
出され、このｆｆ１ｆｆｉ信号が直径演算器２７へと入
力される。一方、単結晶２５の引き上げ距離は、引き上
げ距１１ｔｌ　１ｍ定器２８により測定され、この検出
した引き上げ距離情報が、目標直径設定器２つおよび上
記直径演算器２７へと各々入力される。

目標直径設定器２９には、予め引き上げ距離情報に対応
する目標直径の情報が記憶されており、人ノＪした引き
上げ距、Ｖ測定情報に対応する目標直径の情報が出力さ
れる。

また、直径演算器２７では、人力した引き上げ距離測定
器２８からの引き上げ距離測定情報と重量検出器２６か
らの重量情報とから育成中の単結晶２５の現峙点での直
径を算出し、この算出した直径情報と上記目標直径の情
報との偏差が積分制御器３０および演算器３１に各々入
力される。

そして、積分制御器３０からの出力信号と、原料Ｆｊ４
液２３の温度を設定する温度プログラムが予め記憶され
ている温度プログラム信号発生器３２からの温度プログ
ラム信号とを加算し、該加算した信号Ｓを、高周波１．
！Ｊ御器３３および制御信号測定器３４へと各々出力す
る。

上記高周波制御器３３からの出力信号に基づいて高周波
発振器３５が高周波コイル２２に供給する高周波電力を
制御することで原料融液温度を制御し、単結晶の直径制
御が行われる。

さらに、制御信号δｌ定器３４では、入力した積分制御
器３０からの出力信号と温度プログラム信号との加算信
号Ｓを測定し、これを演算器３１へと出力する。演算器
３１では、所定の時間Ｔ毎の上記加算信号Ｓの平均時間
勾配（Ｓ／Ｔ）を算出し、この平均時間勾配（Ｓ／Ｔ）
と、目標直径と直径演算器２７により計算された直径と
の偏差とにより温度プログラム信号発生器３２に記憶さ
れている温度プログラムを更新する。

第２図は、上記実施例の基本動作例を示すもので、第２
図（ａ）は測定された直径と引き上げ距離から与えられ
る直径との偏差と時間との関係を示し、第２図（ｂ）は
上記直径の偏差を人力とする積分制御器３０からの出力
と時間との関係を示し、第２図（ｃ）は温度プログラム
信号（図中点線で示す）と積分制御器３０からの出力の
和Ｓ（図中実線で示す）の時間との関係を示している。

直径演算器２７により求められた直径の情報には、重量
検出器２６からの信号によるノイズ、重量検出器自身の
持つ回転によるノイズ、温度変動等による出力変動が含
まれており、これらノイズ成分を完全に除去することは
困難である。

ここで、直径偏差信号が、第２図（ａ）に示すように、
時間ＴＯからΔＴ時間経過した時間Ｔ１の時の直径偏差
がマイナス側（即ち、目標直径よりも実際の直径が小さ
い場合）であり、積分制御器３０からの出力が第２図（
ｂ）に示すようにマイナス側に振れ、温度プログラム信
号発生器３２のプログラム信号が第２図（ｃ）に示すよ
うに（ΔＰ／ΔＴ）になっていたとする。

この時、積分制御器３０からの出力信号のΔＴ時間にお
ける勾配の平均値（ΔＳ／△Ｔ）と直径偏差とがマイナ
スであるため、さらに温度プログラム信号の１．４間勾
配を下げるように演算器３１が働き、温度プログラム信
号の時間勾配はこの時点から（△Ｐ２／△Ｔ）に変更さ
れる。このようにして所定の時間毎に直径偏差と制御信
号の時間勾配の平均値を算出し、この２つの値を基に新
たに温度プログラム信号発生器３２のプログラムを更新
する。

このような方法により単結晶を育成することで、原料融
液２３の温度変動を例えば１．７１０程度に抑え、高品
質、高歩留りの結晶育成が可能となる。また、温度プロ
グラムを自動的に更新することで耐火物の劣化などによ
り引き上げ条件が変化しても繁雑な温度プログラムの変
更作業を行う必要がなくなり作業の簡素化や作業時間の
短縮化が図れる。さらに、単結晶直胴部の直径制御のみ
ならず肩部からテール絞り部にいたるまで全ての直径制
御が可能となる。

上述した実施例を用いて実際に単結晶を育成したので以
下にこれについて説明する。

溶融るつぼには、外径１２０１１％高さ　１２ｆ１ｍｍ
、厚さ　２ｍｍのＩｒるつぼを用い、高純度Ａｌ２Ｏ３
、Ｙ２０３および結晶中に０．９ａｔ％のＮｄが入るよ
うにＮｄ２０．を適当量秤量混合し約４５００ｇを溶融
るつぼに収容しＮｄ：ＹＡＧ単結晶の引き上げを行った
。原料は高周波発振器により加熱溶融し、りｉｉｉ＞を
持つ種子結晶を溶融した原料と馴染ませ、種子結晶を回
転させながら引き上げを行った。

引き上げ開始から結晶の直径が１０ｇｍになった時点で
実施例の制御方法を適用し、肩部においては引き上げ距
離に対してｓｉｎ曲線で近似されるように直径４０ｍ＋
ｉになるまで育成を行い、直径が４ｈｍに成長した時点
で直胴部の育成を開始した。

直胴部を約１００ａ＋ｍ引き上げた時点で原料融液から
育成した単結晶を切り離し、冷却を行った。

この時の温度プログラム設定間隔（ΔＴ）は３時間から
１２時間と変化させている。また、積分制御５３０の積
分定数も変更している。

このようにして得られたＮｄ：ＹＡＧ結晶の直胴部の変
化は±０８１■で、変化の度合いも非常に滑らかであり
、気泡や割れ等は皆無であった。さらに、引き上げ軸に
平行に直径４ｎｖ、長さ７５ｎ＋ｍの結晶を切り出して
その両端面を研磨後、トワイマン−グリーン干渉計で結
晶縦方向の歪を観察したところ光学績は０．５本と殆ど
歪は観察されず、光学歪の非常に少ない高品質な結晶が
得られた。さらに同じ装置を用いて幾度か直胴部４０１
１１１％直胴部長１００ａｖのＮｄ：ＹＡＧ結晶を引き
上げたところ、プログラムの変更なしにほぼ同じような
高品質な単結晶を得ることができた。

［発明の効果］ 以上説明したように、本発明の単結晶の製造方法によれ
ば、単結晶引き上げ時の原料融液の温度変動を大幅に抑
えることができ、再現性良く、気泡、割れ等のない高品
質な単結晶を歩留り良く製造することが可能となる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明による一実施例の単結晶引き上げ装置の
構成を示す図、第２図は実施例における制御動作を説明
するための図、第３図は従来のＰＩＤ制御装置を用いた
単結晶引き上げ装置の構成を示す図、第４図は従来装置
における制御動作を説明するための図である。 ２１・・・・・・・・・溶融るつぼ ２２・・・・・・・・・高周波コイル ２３・・・・・・・・・原料融液 ２４・・・・・・・・・種子結晶 ２５・・・・・・・・・単結晶 ２６・・・・・・・・・重量検出器 ２７・・・・・・・・・直径演算器 ２８・・・・・−・・・引き上げ距１ｌＩｔ測定器２９
・・・・・・・・・目標直径設定器３０・・・・・・・
・・積分制御器 ３１・・・・・・・・・演算器 ３２・・・・・・・・・温度プログラム信号発生器３３
・・・・・・・・・高周波制御器 ３４・・・・・・・・・制御信号測定器３５・・・・・
・・・・高周波発振器

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）溶融るつぼ内に収容した原料融液面に種子結晶を
   接触させ、予め定められた温度制御信号に基づき前記原
   料融液温度を変化させながら前記種子結晶を引き上げて
   単結晶を製造する方法において、 前記引き上げた単結晶の直径を測定する工程と、結晶引
   き上げ距離に対応した目標直径を与える工程と、 前記測定した単結晶の直径と前記目標直径との偏差の積
   分成分に基づいて直径制御信号を作成し単結晶の直径制
   御を行う工程と、 この直径制御信号と前記温度制御信号の加算値の平均時
   間勾配と前記直径偏差とに基づき新たな温度制御信号を
   設定する工程とを有することを特徴とする単結晶の製造
   方法。