JPS63159288A - 単結晶の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の目的コ （産業上の利用分野） 本発明は単結晶の製造方法に係り、特にチョクラルスキ
ー法による単結晶の製造方法に関する。

（従来の技術） 従来、Ｌ　ｉ　Ｔ　ａ　Ｏ３、Ｌ　ｉ　Ｎ　ｂ　Ｏ３等
の酸化物単結晶の製造方法としてチョクラルスキー法と
呼ばれる引上げ方法が知られている。このチョクラルス
キー法は、溶融るつぼ内に収容した結晶原材料を溶融る
つぼに周設された高周波コイル等の加熱手段により加熱
溶融した後、種子結晶を原料融液面に接触させて徐々に
融液温度を下げながら該種子結晶を回転させながら引上
げることにより単結晶を育成する方法である。

チョクラルスキー法では、通常種子結晶の径に連続して
結晶径を次第に増加させ肩部を形成し、この肩部が所定
の直径に達した後は結晶径が一定の径になるように制御
しながら種子結晶を引上げて直胴部を形成する。

このときの直径制御はチョクラルスキー法においては非
常に重要な問題となる。

このチョクラルスキー法による従来の製造方法について
以下に説明する。

第３図に示すように、溶融るっぽ１に収容された原ｆＩ
融液２面に種子結晶３を接触させた後、該種子結晶３を
回転させながら引上げて単結晶４を育成する。このとき
単結晶４の重量を重量検出器１１により検出し、この重
量検出器１１がらの重量測定値信号と基準重量信号発生
器１２との偏差情報と、引上距離検出器１３により検出
される単結晶の引上げ距離情報とをＰＩＤ制御回路１４
へ出力する。そしてこれら情報に基づきＰＩＤＩＩＪＷ
回路１４から出力した制御信号と、プログラム信号発生
器１５からの予め設定した加熱プログラム信号とを加算
して高周波出力調節器１６へと出力する。

そして高周波出力調節器１６から出力される信号情報に
より高周波発振器１７が高周波コイル５に供給する高周
波電力を制御することで融液温度を変化させ、単結晶の
直径制御を行っている。

このような製造方法においては、プログラム信号発生器
１５からのプログラム信号が理想的であるほど高精度な
直径制御が期待できるが、該プログラム信号は引上炉の
構造、材質等により異なり、また同一引上炉でも炉材の
劣化あるいは炉材の交換等によって熱伝導率等の熱特性
が変化するので、最適なプログラム信号を設定するため
には、予め数回の育成を試みなければならない、この点
を改善するためにプログラム信号の補正回路を加えるこ
とも考えられている（特開昭５６−５９６９２号公報）
。

（発明が解決しようとする問題点） しかしながら上述した従来方法による直径制御方法では
いずれの場合も、例えば第４図（ａ）に示したように重
量偏差が経時的に正方向にずれた場合、ＰＩＤ制御回路
１４からの制御信号は第４図（ｂ）に示したように変動
しながら電力を増大する方向となり、プログラム信号と
制御信号の和である全体の出力信号は、第４図（Ｃ）に
示しずように変動をともなった加熱制御を行うことにな
り、原料融液に対し、急激な温度変化を与え、また前記
制御信号の変動のため、プログラム信号だけの場合に比
べて温度変動が数倍大きくなる。

このように従来方法は、加熱プログラムに制御信号から
得られた補正値を加えるという操作を行って単結晶の直
径制御を行う方法であるため、原料融液に対し、急激な
温度変化および大きな温度変動を与え、育成単結晶の品
質を低下させ、また、最適なプログラム信号を設定する
ために数回の育成を要し、高品質かつ高歩留りで結晶育
成を行うことができないという問題があった。これら問
題は酸化物単結晶、特にＬｉ２Ｂ４Ｏ７やＹＡＧ等のよ
うに成長速度が著しく遅くかつ温度変動により気泡の生
じやすい単結晶の育成の場合においては、育成単結晶の
著しい品質低下を招く結果となる。

本発明は上述した問題点を解決するためになされ、プロ
グラム信号の設定に要する時間を大幅に短縮し、高品質
かつ高歩留りで単結晶が育成可能な単結晶の製造方法を
提供することを目的とする。

［発明の構成コ （問題点を解決するための手段） 本発明の単結晶の製造方法は、溶融るつぼ内に収容した
原料融液面に種子結晶を接触させ、予め設定された加熱
プログラムに基づき原ｒ４融液温度を変化させながら種
子結晶を徐々に引上げて単結晶を育成する単結晶の製造
方法において、単位時間毎に育成された単結晶の重量を
検出し、この単結晶の重量変化情報により該育成された
単結晶の直径を算出し、この算出した単結晶の直径値の
経時的変動情報に基づき上記予め設定された加熱プログ
ラムの時間勾配を自動的に補正しながら単結晶の径制御
を行うことを特徴とする。

（作　用） 本発明方法は、単結晶の単位時間毎の重量増加量から単
結晶の直径値を算出して、この直径値の経時的変動情報
に基づき予め設定された原料融液の加熱プログラムの時
間勾配を自動的に補正することで、プログラム信号の設
定に要する時間を大幅に短縮し、高品質かつ高歩留りで
単結晶が育成可能となる。

（実施例） 以下本発明方法の一実施例について図面を多照にしなが
ら説明する。

第１図は、本発明方法を適用する単結晶製造装置の一例
を示しており、溶融るつぼ２１内に収容した原料融液２
２の融液面に接触させた種子結晶２３を回転させながら
引上げて単結晶２４を育成する。このとき育成される単
結晶２４の重量を重量検出器３１により検出し、重量値
信号をＡ／Ｄ変換器３２でデジタル信号に変換して、マ
イクロコンピュータ３３に入力する。そしてマイクロコ
ンピュータ３３からの出力信号はＤ／Ａ変換器３４でア
ナログ信号に変換されて、高周波出力調節器３５に入力
され、該高周波出力調節器３５からの信号情報に基づき
高周波発振器３６により高周波コイル２５に供給する高
周波電力を制御する。

上記マイクロコンピュータ３３には予め溶融るつぼ径、
育成する単結晶の基準径、融液比重、結晶比重、引上速
度等の結晶育成パラメータおよび時間勾配、操作時間、
操作量を設定した加熱プログラムが入力されている。

第２図はマイクロコンピュータ３３の動作の一例を示す
もので、例えば第２図（ａ）に示すように単結晶径が徐
々に大きくなった場合は、単位時間毎に検出された単結
晶重量の増加量によりマイクロコンピュータ３８にプロ
グラムされている単結晶育成パラメータから単結晶径が
算出され、単位時間毎の単結晶径データから所定時間内
における単結晶径の変動状態に応じて育成制御信号即ち
本例では高周波発振器３６の制御信号を算出する。

所定時間は単位時間毎に更新される。

制御信号は加熱電力の時間勾配の形として発生し、予め
定められた加熱プログラムの時間勾配を制御する。その
結果第２図（ｂ）に示すような出力信号となり、この場
合は加熱電力の時間勾配は小さくなっていく。

以上述べたような結晶育成方法により、極めて高品質、
高歩留りで結晶育成ができるうえ、炉材の劣化等で育成
条件が変わっても加熱プログラムを新たに設定し直す必
要はなくなる。

本発明方法は特に酸化物単結晶のように熱応答遅れの大
きい結晶に有効であるが、もちろん他の結晶にも有効で
ある。

また単結晶の基準径を時間とともに変えるように設定す
ることにより、種づけ以後の肩部形成工程においても本
発明方法を適用することができる。

本発明方法を表面弾性波デバイス用圧電基板材料である
Ｌｉ２Ｂ４Ｏ７単結晶の育成方法に適用した具体例につ
いて説明する。

酸化物単結晶であるＬ１２Ｂ４Ｏ７の製造においては、
特に表面弾性波デバイス用圧電基板材料に使用する場合
は、気泡のない高品質の単結晶の作成が要求される。一
方Ｌｉ２Ｂ４Ｏ７の原料融液は熱伝導率が小さく粘性が
高いため、単結晶育成中に原料融液の温度変動があると
結晶に気泡が入りやすい。このため従来の方法による単
結晶の直径制御では原料融液に大きな温度変動を与える
ため、気泡のない高品質な単結晶を得ることは非常に困
難であった。

さて、本具体例方法は、白金製の溶融るっぽ２１にＬ　
ｉ　２　Ｂ　４０７原料粉末を入れ〜９５０℃まで加熱
溶融させて原料融液２２とし、次に種子結晶２３を原料
融液２２と接触させ種子結晶２３が原料融液とよく馴し
んだ後、種子結晶２３を回転させがら徐々に引上げる。

その後、所定速度で原料融液２２の温度を下げていくと
単結晶２４の肩部２４ａが形成される。単結晶径は単位
時間毎に重量検出器３１で検出される結晶重量からマイ
クロコンピュータ３３で算出され、ディスクプレイ上で
モニタできる。単結晶径が８０１１１φに達したところ
で本発明の自動直径制御プログラムを作動させた。

この自動直径制御プログラムは予め設定した時間勾配（
ΔＴ／Δｔ）ｏとマイクロコンピュータ３３で算出した
制御信号（Δ１゛／Δ１）１との和に基づき融液温度を
下げて直径制御するようになっている。こうして育成し
た単結晶の結晶径変動は±０．５ｎｎ以内にすることが
でき、気泡のない高品質の結晶を育成することができた
。

［発明の効果］ 以上説明したように本発明の単結晶の製造方法によれば
、溶融るつぼ加熱の制御信号の変動幅が１７１０程度に
なり、原料融液の温度変動を大幅に減少例えば±０．５
℃以内に抑えることができ、気泡のない高品質で結晶径
変動のない単結晶の育成が可能となる。

さらに炉構造の変更、耐火物の交換等、育成条件の大き
な変化があっても新たに加熱プログラムを設定し直す必
要はなく結晶育成歩留りは約５０％向上する。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明方法の一実施例に使用する単結晶育成装
置の構成を示す図、第２図は本発明方法による制御動作
を説明するための図で、同図（ａ）は結晶径変化を示す
図、同図（ｂ）は出力信号を示す図、第３図は従来方法
に使用する単結晶育成装置の構成を示す図、第４図は従
来方法による制御動作を説明するための図で、同図（ａ
）は重量偏差の変化を示す図、同図（ｂ）はＰＩＤｉｌ
Ｊ御回路により発生される制御信号を示す図、同図（ｃ
）は補正値を含めた出力信号を示す図である。 ２１・・・・・・・・・溶融るつぼ ２２・・・・・・・・・原料融液 ２３・・・・・・・・・種子結晶 ２４・・・・・・・・・単結晶

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）溶融るつぼ内に収容した原料融液面に種子結晶を
   接触させ、予め設定された加熱プログラムに基づき前記
   原料融液温度を変化させながら前記種子結晶を徐々に引
   上げて単結晶を育成する単結晶の製造方法において、 単位時間毎に育成された単結晶の重量を検出し、この単
   結晶の重量変化情報により前記育成された単結晶の直径
   を算出し、前記算出した単結晶の直径値の経時的変動情
   報に基づき前記予め設定された加熱プログラムの時間勾
   配を自動的に補正しながら単結晶の径制御を行うことを
   特徴とする単結晶の製造方法。