JPH0333002A - 水素製造装置 - Google Patents

水素製造装置

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JPH0333002A
JPH0333002A JP1165211A JP16521189A JPH0333002A JP H0333002 A JPH0333002 A JP H0333002A JP 1165211 A JP1165211 A JP 1165211A JP 16521189 A JP16521189 A JP 16521189A JP H0333002 A JPH0333002 A JP H0333002A
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JP
Japan
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jacket
catalyst
exhaust gas
shift converter
reformer
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JP1165211A
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Yumito Kondo
近藤　弓人
Yoshiaki Amano
天野　義明
Shinjiro Kimura
木村　信二郎
Susumu Horiuchi
進 堀内
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Hitachi Ltd
Original Assignee
Hitachi Ltd
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野コ 本発明は、水素製造装置に係り、特に、オンサイト形水
素製造装置あるいは業務用燃料電池システム等に適用す
るのに好適な水素製造装置に関するものである。
［従来の技術］ 一般に、水素製造装置は、炭化水素（ＣＨ４）やアルコ
ール類を改質原料とし、水蒸気改質により水素リッチガ
スを生成するために、それぞれ触媒を内蔵する改質器（
以下リフオーマという）およびＣＯ変成器（以下シフト
コンバータという）を備える改質系を備えている。また
、原料ガス供給系には通常脱硫反応器が具備されている
。
その改質反応は次式で示される。
ＣＨ，＋２Ｈ，Ｏ，＝１３Ｈ２＋ＣＯ２ここでリフオー
マにおける反応は ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ１ＣＯ＋３Ｈ２・・・（１）であり、シ
フトコンバータにおける反応はＣＯ＋Ｈ２Ｏ−＋Ｈ２十
ＣＯ２・・・（２）で示される。
従来の装置では、リフオーマで加熱した不活性ガスをプ
ロセス流路に流すことにより、リフオーマ後流にあるシ
フトコンバータや熱交換器類の昇温を行っていた。
脱硫反応器は、リフオーマの上流にあるので、ヒータを
用いて昇温しでいた。
このような水素製造装置については、例えば。
「リン酸形燃料電池発電技術の将来展望　第２報」通産
省工業技術院、昭和６１年１月刊、ページ４．２−５〜
７に記載されている。
［発明が解決しようとする課題］ 上記従来技術では、シフトコンバータの昇温時間につい
ては配慮がなされていなかった。このことは、触媒が活
性をもつ温度域まで昇温させてやる時間の制約、いわば
、改質系の起動時間（昇温時間）の律速になるという問
題があった。
本発明は、上記従来技術における問題点を解決するため
になされたもので、ＣＯ変成器（シフトコンバータ）あ
るいは脱硫反応器の昇温速度を上げることにより改質系
全体の起動時間を短縮しうる水素製造装置を提供するこ
とを、その目的とするものである。
［課題を解決するための手段］ 上記目的を達成するために、本発明に係る水素製造装置
の構成は、 少なくとも、原料ガス供給系と、蒸気発生手段と、空気
供給系と、それぞれ触媒を内蔵する改質器およびＣＯ変
成器を備えた改質系と、製造水素送給系と、改質器燃焼
排ガス系とからなる水素製造装置において。
前記ＣＯ変成器の触媒周りに設けたＣＯ変成器ジャケッ
トと、前記改質器燃焼排ガス系から前記ＣＯ変成器ジャ
ケットへ通じる分岐管と、分岐点において風圧により開
き温度上昇により閉じる切替弁とを備えたものである。
また、本発明に係る水素製造装置の他の構成は、少なく
とも、脱硫反応器を具備した原料ガス供給系と、蒸気発
生手段と、空気供給系と、触媒を内蔵する改質器を備え
た改質系と、製造水素送給系と、改質器燃焼排ガス系と
からなる水素製造装置において、 前記脱硫反応器の触媒周りに設けた脱硫反応器ジャケッ
トと、前記改質器燃焼排ガス系から前記脱硫反応器ジャ
ケットへ通じる分岐管と、分岐点において風圧により開
き温度上昇により閉じる切替弁とを備えたものである。
なお付記すると、上記目的は、プロセスガス流路を起動
時に流れる不活性ガスよりも早く昇温しで流量も多いリ
フオーマ燃焼排ガスをシフトコンバータの周囲に流すジ
ャケットと、そのジャケットに燃焼排ガスを流すための
分岐管と、着火前にリフオーマの炉内の可燃性ガスを排
除するようにパージ空気を最大流量流すため、この風圧
によって開放され、リフオーマが熱的に安定し燃焼排ガ
スの温度が上昇を終えようとするときに、設定温度にて
閉じる機構を備えた、分岐点における切替バルブを備え
た水素製造装置とすることにより、達成される。
［作用］ 上記技術的手段による働きは、下記のとおりである。
リフオーマ燃焼用空気は着火前の炉内パージ時に最大流
量を流す。この風圧によりリフオーマ燃焼排ガス配管の
分岐点に設けた切替バルブが開く。
この切替バルブは設定温度にならなければ閉じないため
、着火後リフオーマが熱的に安定し、燃焼排ガス温度が
上昇し終るまでの間、分岐管からシフトコンバータジャ
ケットに燃焼排ガスを流し続けることができる。このシ
フトコンバータジャケットを流れる燃焼排ガスによって
、シフトコンバータの昇温は、プロセスガス流路を流れ
るリフオーマで加熱した不活性ガスのみによる場合より
も一段と加速される。
リフオーマが熱的に安定する頃にはシフトコンバータも
十分昇温されでおり、シフトコンバータの温度が上り過
ぎてＣＯ転化率が落ちることを防ぐために、切替バルブ
を閉じる必要がある０丁度、この時点では燃焼排ガス温
度も上昇しているため、設定温度にて閉じる機構を備え
た切替バルブを用いることにより、この目的は達成され
る。この高温切替バルブは、弁棒などの突き出た構造で
は、高温環境下での密封手段がたいへんで、可動シール
部の無い構造にすることは信頼性向上に有効である。
リフオーマ燃焼排ガスは、製造プラントに直接接続され
る、いわゆるオンサイト形水素製造装置あるいは業務用
燃料電池などでは、立上りが早く温度レベルが高く流量
が多いことから最も良質の回収用熱源であり、燃焼用空
気の予熱や改質用水蒸気の過熱に用いられることが多い
。ただし、起動時には起動時間短縮の観点から熱容量の
大きなシフトコンバータや脱硫反応器の昇温に用いるこ
とにより、同様の効果を得るために必要となる電気ヒー
タも不要となり、設備面からも消費エネルギー面からも
共に節約が可能となるものである。
シフトコンバータや脱硫反応器の昇温完了後、゛すなわ
ち、定常運転に入ってからは、燃焼用空気や改質用水蒸
気による熱回収が十分可能となる。
シフトコンバータジャケットの出口は、燃焼用空気や改
質用水蒸気による熱回収用熱交換器の入口配管に接続し
ておくことにより、起動時にもシフトコンバータに与え
切れなかった熱も回収することができる。
［実施例］ 以下、本発明の各実施例を第１図ないし第９図を参照し
て説明する。
まず、第１図は１本発明の一実施例に係るオンサイト形
水素製造装置の系統図である。
第１図において、１は、原料ガス供給系に具備された脱
硫反応器、２は、改質系を構成する改質器（以下リフオ
ーマという）、３は、改質系を構成するＣＯ変成器（以
下シフトコンバータという）で、これらはいずれも触媒
を内蔵している。４は、空気供給系に具備されリフオー
マ燃焼排ガス系ど熱交換する空気予熱用熱交換器、５は
、詳細を後述するが、風圧により開き温度上昇により閉
じる切替バルブ、６は、前記切替バルブ５を分岐点とし
てリフオーマ燃焼排ガス系から前記シフトコンバータ３
へ通じる分岐管、７は、ＣＯ変成器の触媒温りに設けた
ＣＯ変威器ジャケットに係るシフトコンバータジャケッ
ト、８は、蒸気発生手段を構成するボイラー　９はエジ
ェクター、１ｏは、昇圧手段に係るコンプレッサー、１
１は、製造水素過給系に具備された精製手段に係るプレ
ッシャ・スイング−７ドソープシヨン、　Ｐｒｅｓｓｕ
ｒｅ　Ｓｗｉｎｇ　Ａｄ５ｏｒｐｔｉｏｎ（ＰＳＡ）、
１２はパージガスドラムである。
たとえば炭化水素（ｃ　Ｈ４）などの天然ガスは、第１
図に木、木木印で接続を示すように、リフオーマ２およ
びボイラー８へ燃料（原料ガス）として供給される。ま
た、天然ガスは脱硫反応器ｌで脱硫されたのち、ボイラ
ー８で発生したスチームによりエジェクター９で混合吸
引されリフオーマ２の原料として用いられる。
リフオーマ２で、前述の反応式（１）のように改質され
た原料は、さらにシフトコンバータ３で反応式（２）の
ようにＣＯ転化され、コンプレッサー１０で昇圧された
のち、ＰＳＡＩＩで精製されて製造ガスとして送出され
る。ＰＳＡＩ　１で発生したパージガスはパージガスド
ラム１２で圧力変動を吸収したのち、リフオーマ２の燃
料として用いられる。
リフオーマ２内で燃焼したガスは、改質触媒周を流れる
原料と熱交換し、改質触媒周での原料予熱および吸熱反
応に必要な熱を与えたのち、燃焼排ガスとして排出され
る。
このように、リフオーマ２から排出される燃焼排ガスは
まだ十分熱を持っており、通常運転時は燃焼用の空気予
熱用熱交換器４にて熱交換されてから放出される。これ
に対し、起動時は、切替バルブ５から分岐管６に導かれ
、シフトコンバータ３の触媒周囲に設けられたシフトコ
ンバータジャケット７内を流れてシフトコンバータ３の
昇温を行う。
本実施例によれば、起動時比較的早い時間に昇温するリ
フオーマ燃焼排ガスを用いてシフトコンバーター３の昇
温を、電気ヒーターによる電力の消費無しに、１ＩＩｌ
い時間で行うことができ、装置全体の起動時間の短縮を
図ることができる。また、シフトコンバータジャケット
７を出た排ガスは。
空気予熱用熱交換器４で熱回収を行うため、起動時とい
えども無駄なく熱回収を行うことができる。
次に、第２図は、本発明の他の実施例に係るオンサイト
形水素製造装置の系統図である。図中。
第１図と同一符号のものは先の実施例と同等部分である
から、その説明を省酪する。
第２図の実施例では、切替バルブ５の分岐点から分岐す
る分岐管６Ａは、脱硫反応器１の触媒周囲に設けられた
脱硫反応器ジャケット１３へ通じるように構成されてい
る。
起動時は、リフオーマ燃焼排ガスは切替バルブ５から分
岐管６Ａに導かれ、脱硫反応器ジャケット１３内を流れ
て脱硫反応器ｌの昇温を行う。
本実施例によれば、起動時比較的早い時間に昇温するリ
フオーマ燃焼排ガスを用いて脱硫反応器↓の昇温を、電
気ヒーターによる電力の消費無しに、短い時間で行うこ
とができ、装置全体の起動時間の短縮を図ることができ
る。また、脱硫反応器ジャケット１３を出た排ガスは、
空気予熱用熱交換器４で熱回収を行うため、起動時とい
えども無駄無く熱回収を行うことができる。
次に、切替弁に関する実施例を第３図および第４図を参
照して説明する。
第３図は、形状記憶合金を用いた切替弁で、（ａ）は縦
断面図、（ｂ）は、（ａ）のＡ−Ａ断面図である。
第３図において、１４は弁体に係る弁板で、この弁板１
４は蝶番形状のものである。１５は、弁板を作動せしめ
る弾性部材に係る形状記憶合金製ばね、１６は、弁板１
４を支持する軸、１７は弁箱である。形状記憶合金製ば
ね１５は、設定温度で弁板１４を閉じるように変形する
ものである。
第１．第２図に示す水素製造装置における８動時に、Ｃ
方向（リフオーマ２側）から流入した炉内パッケージ用
の空気は弁板１４を押し開き、弁板１４はａの位置で止
まり、その後に続いて流れてくる燃焼排ガスもリフオー
マ２への蓄熱が進むにつれて昇温しつつＣ方向からｄ方
向（シフトコンバータジャケット７あるいは脱硫反応器
ジャケット１３側）へ燃焼排ガスが流れる。
燃焼排ガスが設定温度以上になると、形状記憶合金製ば
ね１５の働きにより弁板１４はｂ位置に押し戻される。
このあとは、Ｃ方向からＣ方向（排ガス側）へ燃焼排ガ
スが流れる。
第４図は、バイメタルを用いた切替弁で、（ａ）は部分
破断斜視図、（ｂ）は要部斜視図である。
図中、第３図と同一符号のものは同等部分であるから、
その説明を省略する。
第４図に示す切替弁では、弁板１４を作動せしめる弾性
部材としてバイメタル製ばね１８を用いている。
起動時、Ｃ方向から流入した炉内パージ用の空気がバイ
メタル製ばね１８に打ち勝って弁板１４を押し開き、そ
の後に続いて流れてくる燃焼排ガスもリフオーマ２への
蓄熱が進むにつれて昇温しつつＣ方向からｄ方向へ流れ
る。燃焼排ガス温度が設定温度以上になると、バイメタ
ル製ばね１８の力が風圧に打ち勝って弁板１４は元の位
置に押し戻され、燃焼排ガスはＣ方向からＣ方向へ流れ
。
シフトコンバータジャケットまたは脱硫反応器ジャケッ
トをバイパスしてシフトコンバータまたは脱硫反応器の
昇温を完了し、温度の上がり過ぎを防止することができ
る。
次に、脱硫反応器あるいはシフトコンバータの内部に燃
焼排ガスを流す実施例を第５図を参照して説明する。
第５図は、本発明の他の実施例に係る水素製造装置の脱
硫反応器の略示断面図である。
第５図に示す脱硫反応器ＬＡは、第２図に示す脱硫反応
器ジャケット１３に相当するものとして、触媒周内を貫
通する管群構成としたものである。
第５図において、１９は容器、２０はプロセスガスの入
口、２１はプロセスガスの出口、２２は。
Ｘ印で示す範囲の脱硫触媒周、２３は、容器１９の周囲
を覆った断熱材、２８は、燃焼排ガスの入口、２９は、
燃焼排ガスの出口、３１は、触媒周２２内を管通ずる管
群であり、燃焼排ガスが流通する。すなわち、シェルア
ンドチューブ形式の脱硫反応器ＩＡのシェルサイドに触
媒周、チューブサイドに燃焼排ガスを流すものである。
第５図の実施例によれば、第２図に示す脱硫反応器ジャ
ケットと同様の効果が期待される。
なお、第５図の実施例では、脱硫反応器の例を説明した
が、上記構成はシフトコンバータにも適用できることは
言うまでもない。
次に、燃焼触媒に関する実施例を第６図を参照して説明
する。
第６図は、本発明のさらに他の実施例に係る水素製造装
置の脱硫反応器の略示断面図である０図中、第５図と同
一符号のものは同等部分を示す。
第６図において、２２′は、管群３１′内に設けた脱硫
触媒周、３０は、容器１９内の管群３１′を囲むＸ印の
範囲の燃焼触媒である。
第６図の実施例は加熱用の燃焼ガス内に燃料を混入し、
ジャケット内の燃焼触媒にて燃焼させ、バーナを用いず
にさらに高い熱量をプロセス側の触媒に与えることを目
的とした脱硫反応器１Ｂに関するものである。
容器１９には、プロセスガスが入口２０から入り、管群
３１′内の脱硫触媒周２２′を通過して出口２１から出
る。脱硫触媒周２２′の周囲には燃焼触媒３０を充填し
てあり、入口２８から入った可燃性ガス入りの燃焼ガス
は、燃焼触媒３０により燃焼ガス中の余剰の酸素と反応
して燃焼し。
プロセス側の脱硫触媒２２′に熱を与えて出口２９から
出る。容器１９の周囲には断熱材２３を巻くが、周囲か
らの放熱を考慮して、どの脱硫触媒２２′も均一の温度
にするためには、燃焼触媒３０を充填する隙間を、中央
部で小さく、外周部で大きくするのが望ましい。
本実施例の脱硫反応器ＩＢを採用する場合は。
起動初期にリフオーマの蓄熱が完了せず燃焼排ガスの温
度が低い場合や、脱硫反応器とシフトコンバータを共に
燃焼排ガスで昇温しようとして熱量が不足する場合等に
適している。ただし、燃焼排ガスに燃料を混入する場所
では、自然発火温度よりも低く、燃焼触媒入口では、燃
焼触媒による着火温度よりも高く燃焼触媒および脱硫触
媒の耐熱温度よりも低くなるように、燃料混入のタイミ
ングと混入量を制御する必要がある。
次に、脱硫反応器あるいはシフトコンバータに電気ヒー
タまたはスチームパイプを用いる実施例を第７図および
第８図を参照して説明する。
第７図は、触媒周の内部および外周に電気ヒータを備え
た脱硫反応器の略示断面図、第８図は、触媒周の内部お
よび外周にスチームパイプを備えた脱硫反応器の略不断
面図である。図中、第５図と同一符号のものは同等部分
を示す。
第７図に示す脱硫反応器ＩＣの容器■９において、プロ
セスガスは入口２０から入り出口２１へ出る。容器１９
内部の触媒Ｎ２２の内部、および容器１９の外周には、
電気ヒータ２４を巻き１周囲を断熱材２３で覆っている
。
水素製造装置の起動時は、微量の窒素ガスを流すため触
媒周２２を内蔵した電気ヒータ２４で昇温するが、運転
中は可燃性のガスを流すため安全を考えて、触媒周２２
内部の電気ヒータは切り。
容器１９外周の電気ヒータ２４により保温する。
触媒周２２内部の電気ヒータは二ｍ螺旋を形成しており
、図では制御を簡略化するため１本の連続したヒータで
あるが、触媒周２２内部を均一に昇温するためには、内
周側と外周側とで別のヒータとし、それぞれ制御するこ
とが望ましい。■本のヒータとする場合は、外周側で密
に内周側で疎に配置するのが望ましい。
第８図は、第７図の電気ヒータをスチームパイプ２５に
置き換えた脱硫反応器ＩＤを示すものであり、スチーム
は入口２６から入れ出口２７から出すように構成されて
いる。スチームを用いる場合、よほど加圧しない限り運
転中の触媒周２２の温度より高くすることができないた
め保温には適さない。
電気ヒータを用いる場合もスチームパイプを用いる場合
も、脱硫器の他にシフトコンバータにも適用可能である
が、ここでは構造のより単純む脱硫反応器について説明
した。
次に、切Ｗ／＜ルブを４方弁とし、シフトコンバータジ
ャケットに流す流体を、リフオーマ燃焼排ガスと冷却水
を切替えられるようにした本発明の実施例を第９図を参
照して説明する。
第９図は１本発明のさらに他の実施例に係るオンサイト
形水素製造装置の系統図である。図中。
第１図と同一符号のものは第１図の実施例と同等部分で
あるから、その説明を省略する。
水素製造装置において、シフトコンバータ３を低温−段
で用いる場合で、特にシステム全体をパッケージに入れ
るなどしてシフトコンバータ表面から大気への放熱が期
待できない場合には、運転中にシフトコンバータ３を冷
却してやる必要がある。しかし、起動時には加熱してや
る必要があるため、加熱に用いたシフトコンバータジャ
ケツ］・７を冷却にも使えるようにしたのが第９図の実
施例である。
すなわち、リフオーマ燃焼排ガスをシフトコンバータジ
ャケット７へ流す分岐管６と、空気予熱用熱交換器４へ
の流路とを切替えるバルブに四方弁３２を用い、リフオ
ーマ燃焼排ガスを空気予熱用熱交換器４に流すときには
分岐管６には冷却水を流せるようにする。このとき、こ
の四方弁３２と連動する三方弁３３をシフトコンバータ
ジャケット７の後流側に設けることにより、冷却水を空
気予熱用熱交換器４に流さず、排水することができる。
第９図の実施例の場合、特に切替時には冷却水に冷水で
はなく温水を用いないと、せっかく昇温したシフトコン
バータ３を急速に冷却してしまうことになる。
［発明の効果］ 以上詳細に説明したように、本発明によれば、ＣＯ変成
器（シフトコンバータ）あるいは脱硫反応器の昇温速度
を上げることにより改質系全体の起動時間を短縮しうる
水素製造装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明の一実施例に係るオンサイト形水素製
造装置の系統図、第２図は、本発明の他の実施例に係る
オンサイト形水素製造装置の系統図、第３図は、形状記
憶合金を用いた切替弁で、（ａ）は縦断面図、（ｂ）は
、（ａ）のＡ−Ａ断面図、第４図は、バイメタルを用い
た切替弁で、（ａ）は部分破断斜視図、（ｂ）は要部斜
視図、第５図は１本発明の他の実施例に係る水素製造装
置の脱硫反応器の略不断面図、第６図は、本発明のさら
に他の実施例に係る水素製造装置の脱硫反応器の略不断
面図、第７図は、触媒周の内部および外周に電気ヒータ
を備えた脱硫反応器の略示断面図、第８図は、触媒周の
内部および外周にスチームパイプを備えた脱硫反応器の
略示断面図、第９図は、本発明のさらに他の実施例に係
るオンサイト形水素製造装置の系統図である。 １、ＬＡ、ＩＢ、ＩＣ，ＬＤ・・・脱硫反応器、２・・
・リフオーマ、３・・・シフトコンバータ、５・・・切
替バルブ、６，６Ａ・・・分岐管、７・・・シフトコン
バータジャケット、８・・・ボイラー、９・・・エジェ
クター■３・・・脱硫反応器ジャケット、１４・・・弁
板、１５・・・形状記憶合金製ばね、１８・・・バイメ
タル類ばね、２２．２２’・・・脱硫触媒周、３０・・
・燃焼触媒、３１．３１’・・・管群、３２・・・四方
弁。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、少なくとも、原料ガス供給系と、蒸気発生手段と、
    空気供給系と、それぞれ触媒を内蔵する改質器およびＣ
    Ｏ変成器を備えた改質系と、製造水素送給系と、改質器
    燃焼排ガス系とからなる水素製造装置において、 前記ＣＯ変成器の触媒周りに設けたＣＯ変成器ジャケッ
    トと、 前記改質器燃焼排ガス系から前記ＣＯ変成器ジャケット
    へ通じる分岐管と、 分岐点において風圧により開き温度上昇により閉じる切
    替弁とを 備えたことを特徴とする水素製造装置。 ２、少なくとも、脱硫反応器を具備した原料ガス供給系
    と、蒸発発生手段と、空気供給系と、触媒を内蔵する改
    質器を備えた改質系と、製造水素送給系と、改質器燃焼
    排ガス系とからなる水素製造装置において、 前記脱硫反応器の触媒周りに設けた脱硫反応器ジャケッ
    トと、 前記改質器燃焼排ガス系から前記脱硫反応器ジャケット
    へ通じる分岐管と、 分岐点において風圧により開き温度上昇により閉じる切
    替弁とを 備えたことを特徴とする水素製造装置。 ３、少なくとも、原料ガス供給系と、蒸気発生手段と、
    空気供給系と、それぞれ触媒を内蔵する改質器およびＣ
    Ｏ変成器を備えた改質系と、製造水素送給系と、改質器
    燃焼排ガス系とからなる水素製造装置において、 前記ＣＯ変成器の触媒周りに設けたＣＯ変成器ジャケッ
    トと、 前記改質器燃焼排ガス系から前記ＣＯ変成器ジャケット
    へ通じる分岐管と、 分岐点において風圧により開き温度上昇により閉じる切
    替弁とを備えるとともに、 前記切替弁を冷却水供給系に接続しうる四方弁とし、 改質器燃焼排ガスを排ガス系へ流すときに、前記分岐管
    に冷却水を流すように構成したことを特徴とする水素製
    造装置。 ４、ＣＯ変成器ジャケットあるいは脱硫反応器ジャケッ
    トのいずれかを、触媒層内を貫通する管群構成としたこ
    とを特徴とする請求項１ないし３記載のいずれかの水素
    製造装置。 ５、切替バルブは、弁板を作動せしめる弾性部材に形状
    記憶部材を用いたことを特徴とする請求項１ないし４記
    載のいずれかの水素製造装置。 ６、切替バルブは、弁板を作動せしめる弾性部材にバイ
    メタルを用いたことを特徴とする請求項１ないし４記載
    のいずれかの水素製造装置。
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