JPH0292948A - 難燃性樹脂組成物 - Google Patents
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Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は難燃性樹脂組成物に関し、詳しくは電気・電子
材料、自動車部品、家庭台所用品などの難燃性を要求さ
れる産業用又は家庭用賢材の成形に好適な樹脂組成物に
関する。
材料、自動車部品、家庭台所用品などの難燃性を要求さ
れる産業用又は家庭用賢材の成形に好適な樹脂組成物に
関する。
〔従来の技術及び発明が解決しようとする課題〕一般に
、ポリフェニレンエーテル樹脂(ポリフェニレンオキシ
ド(PPO))は自消性を有しており、そのためポリフ
ェニレンエーテル樹脂を含む樹脂組成物もある程度の難
燃性を有している。
、ポリフェニレンエーテル樹脂(ポリフェニレンオキシ
ド(PPO))は自消性を有しており、そのためポリフ
ェニレンエーテル樹脂を含む樹脂組成物もある程度の難
燃性を有している。
しかしながら、近年の電気・電子分野、自動車分野の難
燃性に対する要求は厳しく、ポリフェニレンエーテル樹
脂の自消性に拠る程度の難燃性では上記要求を満足する
ことができない。
燃性に対する要求は厳しく、ポリフェニレンエーテル樹
脂の自消性に拠る程度の難燃性では上記要求を満足する
ことができない。
ところで、本発明者のグループは、特願昭63−492
1号、同第63−4923号及び同第63=4924号
明細書において、主としてシンジオタクチック構造を有
するスチレン系重合体と他の熱可塑性樹脂及び/又はゴ
ムからなる樹脂組成物を提案し、その中で熱可塑性樹脂
の一例として分子量が10.000以下の低分子量ポリ
フェニレンエーテル樹脂をあげている。
1号、同第63−4923号及び同第63=4924号
明細書において、主としてシンジオタクチック構造を有
するスチレン系重合体と他の熱可塑性樹脂及び/又はゴ
ムからなる樹脂組成物を提案し、その中で熱可塑性樹脂
の一例として分子量が10.000以下の低分子量ポリ
フェニレンエーテル樹脂をあげている。
これらの樹脂組成物によれば、力学的物性や熱安定性等
についての改良が図られているものの、難燃性について
は必ずしも充分なものではなく、改良すべき余地が残さ
れている。
についての改良が図られているものの、難燃性について
は必ずしも充分なものではなく、改良すべき余地が残さ
れている。
本発明の目的は、上記従来の欠点を解消し、充分な難燃
性を有するとともに、耐溶剤性、力学的物性等に優れた
樹脂組成物を提供することにある。
性を有するとともに、耐溶剤性、力学的物性等に優れた
樹脂組成物を提供することにある。
すなわち本発明は、
(A)主としてシンジオタクチック構造を有するスチレ
ン系樹脂10〜95重量%及び (B)ポリフェニレンエーテル樹脂90〜5重量%の合
計100重量部に対して (C)難燃剤3〜40重量部及び (D)難燃助剤1〜15重量部 の割合で配合してなる難燃性樹脂組成物を提供すると共
に、これにさらに (E)ゴム状弾性体5〜85重量部及び/又は無機充填
材1〜250重量部の割合で配合してなる難燃性樹脂組
成物を提供するものである。
ン系樹脂10〜95重量%及び (B)ポリフェニレンエーテル樹脂90〜5重量%の合
計100重量部に対して (C)難燃剤3〜40重量部及び (D)難燃助剤1〜15重量部 の割合で配合してなる難燃性樹脂組成物を提供すると共
に、これにさらに (E)ゴム状弾性体5〜85重量部及び/又は無機充填
材1〜250重量部の割合で配合してなる難燃性樹脂組
成物を提供するものである。
本発明の難燃性樹脂組成物は、上記の(A)、(B)。
(C)及び(D)成分あるいは(A)、 (B)、 (
C)(D)及び(E)成分を主成分とするものである。
C)(D)及び(E)成分を主成分とするものである。
ここで(A)成分は、主としてシンジオタクチック構造
を有するスチレン系樹脂であるが、この主としてシンジ
オタクチック構造とは、立体化学構造が主としてシンジ
オタクチック構造、即ち炭素−炭素結合から形成される
主鎖に対して側鎖であるフェニル基や置換フェニル基が
交互に反対方向に位置する立体構造を有するものであり
、そのタフティシティ−は同位体炭素による核磁気共鳴
法(’3C−NMR法)により定量される。+3(i、
JMR法により測定されるタフティシティ−は、連続す
る複数個の構成単位の存在割合、例えば2個の場合はダ
イアツド、3個の場合はトリアット。
を有するスチレン系樹脂であるが、この主としてシンジ
オタクチック構造とは、立体化学構造が主としてシンジ
オタクチック構造、即ち炭素−炭素結合から形成される
主鎖に対して側鎖であるフェニル基や置換フェニル基が
交互に反対方向に位置する立体構造を有するものであり
、そのタフティシティ−は同位体炭素による核磁気共鳴
法(’3C−NMR法)により定量される。+3(i、
JMR法により測定されるタフティシティ−は、連続す
る複数個の構成単位の存在割合、例えば2個の場合はダ
イアツド、3個の場合はトリアット。
5個の場合はペンタッドによって示すことができるが、
本発明に言う主としてシンジオタクチック構造を有する
スチレン系重合体とは、通常はダイアツドで75%以上
、好ましくは85%以上、若しくはペンタッド(ラセミ
ペンタッド)で30%以上、好ましくは50%以上のシ
ンジオタクテイシテイ−を有するポリスチレン、ポリ(
アルキルスチレン)、ポリ(ハロゲン化スチレン)、ポ
リ(アルコキシスチレン)、ポリ(ビニル安息香酸エス
テル)およびこれらの混合物、あるいはこれらを主成分
とする共重合体を相称する。なお、ここでポリ(アルキ
ルスチレン)としては、ポリ(メチルスチレン)、ポリ
(エチルスチレン)、ポリ(イソプロピルスチレン)、
ポリ(ターシャリ−ブチルスチレン)などがあり、ポリ
(ハロゲン化スチレン)としては、ポリ(クロロスチレ
ン)。
本発明に言う主としてシンジオタクチック構造を有する
スチレン系重合体とは、通常はダイアツドで75%以上
、好ましくは85%以上、若しくはペンタッド(ラセミ
ペンタッド)で30%以上、好ましくは50%以上のシ
ンジオタクテイシテイ−を有するポリスチレン、ポリ(
アルキルスチレン)、ポリ(ハロゲン化スチレン)、ポ
リ(アルコキシスチレン)、ポリ(ビニル安息香酸エス
テル)およびこれらの混合物、あるいはこれらを主成分
とする共重合体を相称する。なお、ここでポリ(アルキ
ルスチレン)としては、ポリ(メチルスチレン)、ポリ
(エチルスチレン)、ポリ(イソプロピルスチレン)、
ポリ(ターシャリ−ブチルスチレン)などがあり、ポリ
(ハロゲン化スチレン)としては、ポリ(クロロスチレ
ン)。
ポリ(ブロモスチレン)、ポリ(フルオロスチレン)な
どがある、また、ポリ(アルコキシスチレン)としては
、ポリ(メトキシスチレン)、ポリ(エトキシスチレン
)などがある。これらのうち特に好ましいスチレン系重
合体としては、ポリスチレン、ポリ(p−メチルスチレ
ン)、ポリ(m−メチルスチレン)、ポリ(p−ターシ
ャリ−ブチルスチレン)、ポリ(p−クロロスチレン)
、ポリ(m−クロロスチレン)、ポリ(p−フルオロス
チレン)、更にはスチレンとp−メチルスチレンとの共
重合体をあげることができる(特開昭62−18770
8号公報)。
どがある、また、ポリ(アルコキシスチレン)としては
、ポリ(メトキシスチレン)、ポリ(エトキシスチレン
)などがある。これらのうち特に好ましいスチレン系重
合体としては、ポリスチレン、ポリ(p−メチルスチレ
ン)、ポリ(m−メチルスチレン)、ポリ(p−ターシ
ャリ−ブチルスチレン)、ポリ(p−クロロスチレン)
、ポリ(m−クロロスチレン)、ポリ(p−フルオロス
チレン)、更にはスチレンとp−メチルスチレンとの共
重合体をあげることができる(特開昭62−18770
8号公報)。
また、本発明に用いるスチレン系樹脂は、分子量につい
て特に制限はないが、重量平均分子量が10.000以
上のものが好ましく、とりわけ50.000〜i、oo
o、oooのものが最適である。ここで重量平均分子量
が10.000未満であると、耐溶剤性が不足する傾向
がある。さらに、分子量分布についてもその広狭は制約
がなく、様々なものを充当することが可能である。この
主としてシンジオタクチック構造を有するスチレン系重
合体は融点が160〜310°Cであって、従来のアタ
クチック構造のスチレン系重合体に比べて耐熱性が格段
に優れている。
て特に制限はないが、重量平均分子量が10.000以
上のものが好ましく、とりわけ50.000〜i、oo
o、oooのものが最適である。ここで重量平均分子量
が10.000未満であると、耐溶剤性が不足する傾向
がある。さらに、分子量分布についてもその広狭は制約
がなく、様々なものを充当することが可能である。この
主としてシンジオタクチック構造を有するスチレン系重
合体は融点が160〜310°Cであって、従来のアタ
クチック構造のスチレン系重合体に比べて耐熱性が格段
に優れている。
このような主としてシンジオタクチック構造を有するス
チレン系樹脂は、例えば不活性炭化水素溶媒中または溶
媒の不存在下に、チタン化合物及び水とトリアルキルア
ルミニウムの縮合生成物を触媒として、スチレン系単量
体(上記スチレン系重合体に対応する単量体)を重合す
ることにより製造することができる。
チレン系樹脂は、例えば不活性炭化水素溶媒中または溶
媒の不存在下に、チタン化合物及び水とトリアルキルア
ルミニウムの縮合生成物を触媒として、スチレン系単量
体(上記スチレン系重合体に対応する単量体)を重合す
ることにより製造することができる。
一方、本発明に用いる(B)成分は、次の一般式で表わ
されるものである。
されるものである。
〔ただし、R1及びR8は、同−又は異なる炭素数1〜
6個のアルキル基、炭素数6〜8個のアリール基、ハロ
ゲン原子又は水素原子を示し、nは50〜500、好ま
しくは100〜450の整数を示す、〕 このようなポリフェニレンエーテル樹脂の具体例として
は、ポリ(2,6−シメチルー1.4−フェニレン)エ
ーテル;ポリ(2,6−ジニチルー1.4−フェニレン
)エーテル;ポリ(2−メチル−6−エチル−1,4−
フエニレン)エーテル;ポリ(2−メチル−6−イソプ
ロビル−1,4−フエニレン)エーテル:ポリ(2−メ
チル−1゜4−フェニレン)エーテル;ポリ(2,6−
ジクロロ−1,4−)ユニレノ)エーテル;ポリ(2−
エチル−6−ブロモ−1,4−フェニレン)エーテル;
ポリ(2−フェニル−1,4−フェニレン)エーテル等
があげられる。これらのうち、ポリ(2,6−シメチル
ー1.4−フェニレン)エーテルが特に好適である0本
発明に用いられるポリフェニレンエーテル樹脂は、30
℃のクロロホルム中での固有粘度が0.28dl/g以
上であることが好ましく、特に好ましくは0.3〜0.
66di/gである。ここで固有粘度が0.284/g
未満であると、力学的物性が不足し、耐溶剤性が不充分
となる虞れがある。
6個のアルキル基、炭素数6〜8個のアリール基、ハロ
ゲン原子又は水素原子を示し、nは50〜500、好ま
しくは100〜450の整数を示す、〕 このようなポリフェニレンエーテル樹脂の具体例として
は、ポリ(2,6−シメチルー1.4−フェニレン)エ
ーテル;ポリ(2,6−ジニチルー1.4−フェニレン
)エーテル;ポリ(2−メチル−6−エチル−1,4−
フエニレン)エーテル;ポリ(2−メチル−6−イソプ
ロビル−1,4−フエニレン)エーテル:ポリ(2−メ
チル−1゜4−フェニレン)エーテル;ポリ(2,6−
ジクロロ−1,4−)ユニレノ)エーテル;ポリ(2−
エチル−6−ブロモ−1,4−フェニレン)エーテル;
ポリ(2−フェニル−1,4−フェニレン)エーテル等
があげられる。これらのうち、ポリ(2,6−シメチル
ー1.4−フェニレン)エーテルが特に好適である0本
発明に用いられるポリフェニレンエーテル樹脂は、30
℃のクロロホルム中での固有粘度が0.28dl/g以
上であることが好ましく、特に好ましくは0.3〜0.
66di/gである。ここで固有粘度が0.284/g
未満であると、力学的物性が不足し、耐溶剤性が不充分
となる虞れがある。
上記(A)、(B)両成分の配合割合は、(A)成分l
O〜95重量%、好ましくは20〜90重量%、さらに
好ましくは30〜90重量%と(B)成分90〜5重量
%、好ましくは80〜10重量%、さらに好ましくは7
0〜10重量%である。
O〜95重量%、好ましくは20〜90重量%、さらに
好ましくは30〜90重量%と(B)成分90〜5重量
%、好ましくは80〜10重量%、さらに好ましくは7
0〜10重量%である。
(A)成分が10重量%を未満であると、耐溶剤性が不
足し、一方95重量%を超えると、伸び(靭性)が不足
する。また、(B)成分が90重量%を超えると、耐溶
剤性が不足し、5重量%未満であると、伸びが不足する
。
足し、一方95重量%を超えると、伸び(靭性)が不足
する。また、(B)成分が90重量%を超えると、耐溶
剤性が不足し、5重量%未満であると、伸びが不足する
。
また、本発明においては(C)成分として難燃剤を用い
る。ここで難燃剤としては種々のものが挙げられるが、
特にハロゲン系難燃剤、リン系難燃剤が好ましい、ハロ
ゲン系難燃剤としては、例えばテトラブロモビスフェノ
ールA、テトラブロモ無水フタール酸、ヘキサブロモベ
ンゼン、トリブロモフェニルアリルエーテル、ペンタブ
ロモトルエン、ペンタブロモフェノール、トリブロモフ
ェニル−2,3−ジブロモ−プロピルエーテル。
る。ここで難燃剤としては種々のものが挙げられるが、
特にハロゲン系難燃剤、リン系難燃剤が好ましい、ハロ
ゲン系難燃剤としては、例えばテトラブロモビスフェノ
ールA、テトラブロモ無水フタール酸、ヘキサブロモベ
ンゼン、トリブロモフェニルアリルエーテル、ペンタブ
ロモトルエン、ペンタブロモフェノール、トリブロモフ
ェニル−2,3−ジブロモ−プロピルエーテル。
トリス(2,3−ジブロモプロピル)ホスフェート、ト
リス(2−クロロ−3−ブロモプロピル)ホスフェート
、オクタブロモジフェニルエーテル。
リス(2−クロロ−3−ブロモプロピル)ホスフェート
、オクタブロモジフェニルエーテル。
デカブロモジ、フェニルエーテル、オクタブロモビフェ
ニル、ペンタクロロペンタシクロデカン、ヘキサブロモ
シクロドデカン、ヘキサクロロベンゼン、ペンタクロロ
トルエン、ヘキサブロモビフェニル、デカブロモビフェ
ニル、デカブロモビフェニルオキシド、テトラブロモブ
タン、デカブロモジフェニルエーテル、ヘキサブロモジ
フェニルエーテル、エチレン−ビス−(テトラブロモフ
タルイミド)、テトラクロロビスフェノールA、テトラ
ブロモビスフェノールA、テトラクロロビスフェノール
AまたはテトラブロモビスフェノールAのオリゴマー、
臭素化ポリカーボネートオリゴマーなどのハロゲン化ポ
リカーボネートオリゴマーハロゲン化エポキシ化合物、
ポリクロロスチレン。
ニル、ペンタクロロペンタシクロデカン、ヘキサブロモ
シクロドデカン、ヘキサクロロベンゼン、ペンタクロロ
トルエン、ヘキサブロモビフェニル、デカブロモビフェ
ニル、デカブロモビフェニルオキシド、テトラブロモブ
タン、デカブロモジフェニルエーテル、ヘキサブロモジ
フェニルエーテル、エチレン−ビス−(テトラブロモフ
タルイミド)、テトラクロロビスフェノールA、テトラ
ブロモビスフェノールA、テトラクロロビスフェノール
AまたはテトラブロモビスフェノールAのオリゴマー、
臭素化ポリカーボネートオリゴマーなどのハロゲン化ポ
リカーボネートオリゴマーハロゲン化エポキシ化合物、
ポリクロロスチレン。
ポリトリブロモスチレン等の臭素化ポリスチレン。
ポリ(ジブロモフェニレンオキシド)、ビス(トリブロ
モフェノキシ)エタンなどが挙げられる。
モフェノキシ)エタンなどが挙げられる。
一方、リン系難燃剤としては、例えばリン酸アンモニウ
ム、トリクレジルホスフェート、トリエチルホスフェー
ト、酸性リン酸エステル9 トリフェニルホスフェンオ
キサイド等が挙げられる。
ム、トリクレジルホスフェート、トリエチルホスフェー
ト、酸性リン酸エステル9 トリフェニルホスフェンオ
キサイド等が挙げられる。
難燃剤としては、これらの中でも特にポリトリブロモス
チレン、ポリ(ジブロモフェニレンオキシト)、デカブ
ロモジフェニルエーテル、ビス(トリブロモフェノキシ
)エタン、エチレン−ビス−(テトラブロモフタルイミ
ド)、テトラブロモビスフェノールA、臭素化ポリカー
ボネートオリゴマーが好ましい。
チレン、ポリ(ジブロモフェニレンオキシト)、デカブ
ロモジフェニルエーテル、ビス(トリブロモフェノキシ
)エタン、エチレン−ビス−(テトラブロモフタルイミ
ド)、テトラブロモビスフェノールA、臭素化ポリカー
ボネートオリゴマーが好ましい。
上記(C)成分(難燃剤)は、前記(A)成分及び(B
)成分の合計100重量部に対して、3〜40重量部、
好ましくは5〜35重量部、さらに好ましくは10〜3
5重量部の割合で配合する。
)成分の合計100重量部に対して、3〜40重量部、
好ましくは5〜35重量部、さらに好ましくは10〜3
5重量部の割合で配合する。
ここで(C)成分の配合割合が3重量部未満では、得ら
れる樹脂組成物の難燃性が充分でない。
れる樹脂組成物の難燃性が充分でない。
一方、40重量部を超えても難燃性はその割合に応じて
向上せず、逆に他の機械的物性や耐溶剤性が損なわれる
ため好ましくない。
向上せず、逆に他の機械的物性や耐溶剤性が損なわれる
ため好ましくない。
さらに本発明においては、上述の(C)成分と共に、(
D)成分として難燃助剤を用いることが必要である。
D)成分として難燃助剤を用いることが必要である。
(C)成分、(D)成分のいずれか一方のみを用いても
目的とする効果を得ることはできない。
目的とする効果を得ることはできない。
ここで難燃助剤としては、種々のものがあり、例えば二
酸化アンチモン、五酸化アンチモン、アンチモン酸ソー
ダ、金属アンチモン、三塩化アンチモン、五塩化アンチ
モン、三硫化アンチモン。
酸化アンチモン、五酸化アンチモン、アンチモン酸ソー
ダ、金属アンチモン、三塩化アンチモン、五塩化アンチ
モン、三硫化アンチモン。
三硫化アンチモン等のアンチモン難燃助剤が挙げられる
。また、これら以外にホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム
、酸化ジルコニウム等を挙げることができる。
。また、これら以外にホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム
、酸化ジルコニウム等を挙げることができる。
これらの中でも(D)成分としては、特に三酸化アンチ
モンが好ましい。
モンが好ましい。
この(D)成分(難燃助剤)は、前記(A)成分及び(
B)成分の合計1′oO重量部に対して1〜15重量部
、好ましくは2〜10!1!1部の割合で配合する。
B)成分の合計1′oO重量部に対して1〜15重量部
、好ましくは2〜10!1!1部の割合で配合する。
ここで(D)成分の配合割合が1重量部未満では、難燃
助剤としての効果が充分でない。一方、15重量部を超
えても難燃助剤としての効果はその割合に応じて向上せ
ず、逆に他の物性が損なわれるおそれがあるため好まし
くない。
助剤としての効果が充分でない。一方、15重量部を超
えても難燃助剤としての効果はその割合に応じて向上せ
ず、逆に他の物性が損なわれるおそれがあるため好まし
くない。
本発明の難燃性樹脂組成物は、基本的には上記(A)〜
(D)成分よりなるものであるが、さらに場合により(
E)成分としてゴム状弾性体及び/無機充填材を配合す
ることもできる。
(D)成分よりなるものであるが、さらに場合により(
E)成分としてゴム状弾性体及び/無機充填材を配合す
ることもできる。
ここで(E)成分として使用しうるゴム状弾性体は、様
々なものを充当することができるが、最も好適なものは
、スチレン系化合物をその一成分として含むゴム状共重
合体である。例えば、スチレン−ブタジェン共重合体ゴ
ム(SBR)、スチレン−ブタジェンブロック共重合体
のブタジェン部分を一部あるいは完全に水素化したゴム
(SEB S)、スチレン−イソプレ、ンプロツタ共重
合体ゴム、スチレン−イソプレンブロック共重合体のイ
ソプレン部分を一部あるいは完全に水素化したゴム、あ
るいは特願昭63−121700号明細書に記載したよ
うに、アルキルアクリレート、アルキルメタクリレート
及び共役ジエン型二重結合を有する多官能性単量体から
なる群から選ばれた一種又は二種以上の単量体を重合さ
せて得られる重合体の存在下にビニル系単量体を重合さ
せて得られる粒状弾性体、例えば、アクリロニトリル−
スチレングラフト化ブタジェンゴム(ABS)、アクリ
ロニトリル−スチレングラフト化ブタジェン−ブチルア
クリレート共重合体ゴム(AABS)。
々なものを充当することができるが、最も好適なものは
、スチレン系化合物をその一成分として含むゴム状共重
合体である。例えば、スチレン−ブタジェン共重合体ゴ
ム(SBR)、スチレン−ブタジェンブロック共重合体
のブタジェン部分を一部あるいは完全に水素化したゴム
(SEB S)、スチレン−イソプレ、ンプロツタ共重
合体ゴム、スチレン−イソプレンブロック共重合体のイ
ソプレン部分を一部あるいは完全に水素化したゴム、あ
るいは特願昭63−121700号明細書に記載したよ
うに、アルキルアクリレート、アルキルメタクリレート
及び共役ジエン型二重結合を有する多官能性単量体から
なる群から選ばれた一種又は二種以上の単量体を重合さ
せて得られる重合体の存在下にビニル系単量体を重合さ
せて得られる粒状弾性体、例えば、アクリロニトリル−
スチレングラフト化ブタジェンゴム(ABS)、アクリ
ロニトリル−スチレングラフト化ブタジェン−ブチルア
クリレート共重合体ゴム(AABS)。
メチルメタクリレート−スチレングラフト化ブチルアク
リレートゴム(MAS)、スチレングラフト化ブタジェ
ンゴム(SB)、メチルメタクリレート−スチレングラ
フト化ブタジェンゴム(MBS)、メチルメタクリレー
ト−スチレングラフト化ブタジェン−ブチルアクリレー
ト共重合体ゴム(MABS)’があげられる。これらは
、いずれもスチレン単位を有するため、主としてシンジ
オタクチック構造を有するスチレン系樹脂に対する分散
性が良好であり、その結果、物性の改善効果が著しい。
リレートゴム(MAS)、スチレングラフト化ブタジェ
ンゴム(SB)、メチルメタクリレート−スチレングラ
フト化ブタジェンゴム(MBS)、メチルメタクリレー
ト−スチレングラフト化ブタジェン−ブチルアクリレー
ト共重合体ゴム(MABS)’があげられる。これらは
、いずれもスチレン単位を有するため、主としてシンジ
オタクチック構造を有するスチレン系樹脂に対する分散
性が良好であり、その結果、物性の改善効果が著しい。
さらに、ゴム状弾性体の例としては、上記の他、天然ゴ
ム、ポリブタジェン、ポリイソプレン、ポリイソブチレ
ン、ネオブレン、エチレン−プロピレン共重合体ゴム、
ポリスルフィドゴム、チオコールゴム、アクリルゴム、
ウレタンシム。シリコーンゴム、エピクロルヒドリンゴ
ムなどが挙げられる。
ム、ポリブタジェン、ポリイソプレン、ポリイソブチレ
ン、ネオブレン、エチレン−プロピレン共重合体ゴム、
ポリスルフィドゴム、チオコールゴム、アクリルゴム、
ウレタンシム。シリコーンゴム、エピクロルヒドリンゴ
ムなどが挙げられる。
上記ゴム状弾性体は、前記(A)成分及び(B)成分の
合計100重量部に対して5〜85重量部、好ましく1
0〜50重量部の割合で配合される。
合計100重量部に対して5〜85重量部、好ましく1
0〜50重量部の割合で配合される。
このゴム状弾性体を配合することにより力学的物性、特
に耐衝撃性などが一層改善される。この配合割合が5重
量部未満であると、耐衝撃強度、伸びの改善が不足し、
85重量部を超えると、耐熱性や耐溶剤性の改善が不足
する。
に耐衝撃性などが一層改善される。この配合割合が5重
量部未満であると、耐衝撃強度、伸びの改善が不足し、
85重量部を超えると、耐熱性や耐溶剤性の改善が不足
する。
一方、本発明において上記ゴム状弾性体に代えて、ある
いはこのゴム状弾性体と共に(E)成分として使用しう
る無機充填材としては、繊維状のものであると、粒状、
粉状のものであるとを問わない、繊維状無機充填材とし
てはガラス繊維、炭素繊維、アルミナ繊維等が挙げられ
、特にガラス繊維、炭素繊維が好ましい、ここでガラス
繊維の形状としてはクロス状、マット状、集束切断状。
いはこのゴム状弾性体と共に(E)成分として使用しう
る無機充填材としては、繊維状のものであると、粒状、
粉状のものであるとを問わない、繊維状無機充填材とし
てはガラス繊維、炭素繊維、アルミナ繊維等が挙げられ
、特にガラス繊維、炭素繊維が好ましい、ここでガラス
繊維の形状としてはクロス状、マット状、集束切断状。
短繊維、フィラメント状のものがあるが、好ましくは、
集束切断状であり、長さが0.05mm〜13+ma、
繊維径が5〜20μmのものであって、特にシラン系処
理を施したものが好ましい。また、炭素繊維としてはポ
リアクリロニトリル(PAN)系のものが好ましく、さ
らに好ましくはチョツプドファイバータイプであって、
長さが311I11程度、直径が7〜15μmの束ねた
ものが良い。
集束切断状であり、長さが0.05mm〜13+ma、
繊維径が5〜20μmのものであって、特にシラン系処
理を施したものが好ましい。また、炭素繊維としてはポ
リアクリロニトリル(PAN)系のものが好ましく、さ
らに好ましくはチョツプドファイバータイプであって、
長さが311I11程度、直径が7〜15μmの束ねた
ものが良い。
一方、粒状、粉状無機充填材としては、タルク。
カーボンブラック、グラファイト、二酸化チタン。
シリカ、マイカ、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、炭
酸バリウム、炭酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、硫
酸バリウム、オキシサルフェート。
酸バリウム、炭酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、硫
酸バリウム、オキシサルフェート。
酸化スズ、アルミナ、カオリン、炭化ケイ素、金属粉末
等が挙げられ、特にタルク、炭酸カルシウム、マイカが
好ましい。タルクの好ましい平均粒径は0.3〜20μ
m、さらに好ましくは0.6〜10amのものが良い。
等が挙げられ、特にタルク、炭酸カルシウム、マイカが
好ましい。タルクの好ましい平均粒径は0.3〜20μ
m、さらに好ましくは0.6〜10amのものが良い。
炭酸カルシウムの好ましい平均粒径は0.1〜20μm
である。また、マイカの好ましい平均粒径は40〜25
0μm1さらに好ましくは50〜150μmである。
である。また、マイカの好ましい平均粒径は40〜25
0μm1さらに好ましくは50〜150μmである。
上記無機充填材は、前記(A)成分及び(B)成分の合
計100重量部に対して、1〜250重量部、好ましく
は10〜150重量部の割合で配合される。ここで、無
機充填材の配合割合が1重量部未満であると、充填材と
しての充分な効果が認められない、一方、250重量部
を超えると均一に分散できず、得られる組成物が機械的
強度に劣るものとなる。
計100重量部に対して、1〜250重量部、好ましく
は10〜150重量部の割合で配合される。ここで、無
機充填材の配合割合が1重量部未満であると、充填材と
しての充分な効果が認められない、一方、250重量部
を超えると均一に分散できず、得られる組成物が機械的
強度に劣るものとなる。
以上の(A)〜(E)成分よりなる樹脂組成物において
は、(A)成分及び(B)成分の合計100重量部に対
して、(C)成分を3〜40重量部、好ましくは5〜3
5重量部の割合で配合する。
は、(A)成分及び(B)成分の合計100重量部に対
して、(C)成分を3〜40重量部、好ましくは5〜3
5重量部の割合で配合する。
この配合割合を特定した理由は、前記(A)〜(D)成
分よりなる樹脂組成物における説明中で述べた通りであ
る。
分よりなる樹脂組成物における説明中で述べた通りであ
る。
一方、(D)成分についても、同様に(A)成分及び(
B)成分の合計100重量部に対して1〜15重量部、
好ましくは2〜lO重量部の割合で配合する。この配合
割合を特定した理由も、前記(A)〜(D)成分よりな
る樹脂組成物における説明中で述べた通りである。
B)成分の合計100重量部に対して1〜15重量部、
好ましくは2〜lO重量部の割合で配合する。この配合
割合を特定した理由も、前記(A)〜(D)成分よりな
る樹脂組成物における説明中で述べた通りである。
本発明の難燃性樹脂組成物は、上記の(A)〜(D)成
分、及び必要に応じてさらに(E)成分からなるもので
あるが、本発明の目的を阻害しない限り、各種の添加剤
あるいはその他の合成樹脂を必要に応じて配合すること
ができる。ここで前記添加剤としては、例えば亜リン酸
エステル系。
分、及び必要に応じてさらに(E)成分からなるもので
あるが、本発明の目的を阻害しない限り、各種の添加剤
あるいはその他の合成樹脂を必要に応じて配合すること
ができる。ここで前記添加剤としては、例えば亜リン酸
エステル系。
リン酸エステル系の酸化防止剤、ベンゾトリアゾール系
、ベンゾフェノン系の紫外線吸収剤、脂肪族カルボン酸
エステル系、パラフィン系の外部滑剤、常用の核剤、離
型剤、帯電防止剤2着色剤等が挙げられる。その他の合
成樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ
スチレン、AS樹脂、ABS樹脂、ポリメチルメタクリ
レート等の各樹脂を挙げることができる。
、ベンゾフェノン系の紫外線吸収剤、脂肪族カルボン酸
エステル系、パラフィン系の外部滑剤、常用の核剤、離
型剤、帯電防止剤2着色剤等が挙げられる。その他の合
成樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ
スチレン、AS樹脂、ABS樹脂、ポリメチルメタクリ
レート等の各樹脂を挙げることができる。
本発明の樹脂組成物は上記の(A)、(D)成分及び場
合により(E)成分、さらに必要により各種の所望成分
を配合し、適宜温度、例えば270〜320℃で混練す
ることにより得ることができる。この際の配合、混線は
通常の方法によればよい、具体的にはニーダ−、ミキシ
ングロール、押出機、バンバリーミキサ−ヘンシェルミ
キサーや混練ロールによる溶融混練法あるいは溶液ブレ
ンド法等によればよい。
合により(E)成分、さらに必要により各種の所望成分
を配合し、適宜温度、例えば270〜320℃で混練す
ることにより得ることができる。この際の配合、混線は
通常の方法によればよい、具体的にはニーダ−、ミキシ
ングロール、押出機、バンバリーミキサ−ヘンシェルミ
キサーや混練ロールによる溶融混練法あるいは溶液ブレ
ンド法等によればよい。
次に、本発明を実施例及び比較例によりさらに詳しく説
明する。
明する。
参考例1(シンジオタクチック構造を有するポリスチレ
ンの製造) 反応容器に、溶媒としてトルエン24!、!;触媒成分
としてテトラエトキシチタン5ミリモル及びメチルアル
ミノキサンをアルミニウム原子として500ミリモル加
え、55°Cにおいてこれにスチレン151を加え、4
時間重合反応を行なった。
ンの製造) 反応容器に、溶媒としてトルエン24!、!;触媒成分
としてテトラエトキシチタン5ミリモル及びメチルアル
ミノキサンをアルミニウム原子として500ミリモル加
え、55°Cにおいてこれにスチレン151を加え、4
時間重合反応を行なった。
反応終了後、生成物を塩酸−メタノール混合液で洗浄し
、触媒成分を分解除去した。次いで乾燥し、スチレン系
重合体(ポリスチレン)2.5kgを得た0次に、この
重合体をメチルエチルケトンを溶媒としてソックスレー
抽出し、抽出残分97重量%を得た。このものの重量平
均分子量は400.000.数平均分子量は180,0
00であり、融点は269℃であった。また、この重合
体は、13C−NMRによる分析(溶媒:1.2−ジク
ロロベンゼン)から、シンジオタクチック構造に基因す
る145.35ppn+に吸収が認められ、そのピーク
面積から算出したラセミペンタッドでのシンジオタクテ
イシテイ−は98%であった。
、触媒成分を分解除去した。次いで乾燥し、スチレン系
重合体(ポリスチレン)2.5kgを得た0次に、この
重合体をメチルエチルケトンを溶媒としてソックスレー
抽出し、抽出残分97重量%を得た。このものの重量平
均分子量は400.000.数平均分子量は180,0
00であり、融点は269℃であった。また、この重合
体は、13C−NMRによる分析(溶媒:1.2−ジク
ロロベンゼン)から、シンジオタクチック構造に基因す
る145.35ppn+に吸収が認められ、そのピーク
面積から算出したラセミペンタッドでのシンジオタクテ
イシテイ−は98%であった。
参考例2
OEMポリマー■よりポリ(2,6−シメチルー1.4
−フェニレン)エーテルの粉末を入手した。このものの
、30°Cのクロロホルム中での固有粘度は、0.49
a/gであった。
−フェニレン)エーテルの粉末を入手した。このものの
、30°Cのクロロホルム中での固有粘度は、0.49
a/gであった。
実施例1
上記参考例1で得られたシンジオタクチックポリスチレ
ン50重量%と、上記参考例2で述べたポリ(2,6−
シメチルー1.4−フェニレン)エーテル50重量%か
らなる樹脂混合物100重量部に、酸化防止剤として(
2,6−シーter1〜ブチル−4−メチルフェニル)
ペンタエリスリトールジホスファイト(商品名PEP−
36:アデカ・アーガス社製)0.7重量部及び2.6
−シーter1〜ブチル−4−メチルフェノール(商品
名スミライザーBl(T:住人化学■製)0.1重量部
を加え、さらに前記樹脂混合物100重量部に対してポ
リトリブロモスチレン12重量部及び三酸化アンチモン
(Sb*0z)3重量部を混合し、トライブレンドを行
った後、−軸混練押出機によって混練し、錠剤化した。
ン50重量%と、上記参考例2で述べたポリ(2,6−
シメチルー1.4−フェニレン)エーテル50重量%か
らなる樹脂混合物100重量部に、酸化防止剤として(
2,6−シーter1〜ブチル−4−メチルフェニル)
ペンタエリスリトールジホスファイト(商品名PEP−
36:アデカ・アーガス社製)0.7重量部及び2.6
−シーter1〜ブチル−4−メチルフェノール(商品
名スミライザーBl(T:住人化学■製)0.1重量部
を加え、さらに前記樹脂混合物100重量部に対してポ
リトリブロモスチレン12重量部及び三酸化アンチモン
(Sb*0z)3重量部を混合し、トライブレンドを行
った後、−軸混練押出機によって混練し、錠剤化した。
得られたペレットから射出成形により、JISK−71
10に準拠するアイゾツト試験片、JISK−7113
に準拠する引張試験片、JISK−7203に準拠する
曲げ試験片、及びUL−94規格に準拠する難燃性試験
片の4種類の試験片を作成した。
10に準拠するアイゾツト試験片、JISK−7113
に準拠する引張試験片、JISK−7203に準拠する
曲げ試験片、及びUL−94規格に準拠する難燃性試験
片の4種類の試験片を作成した。
得られた難燃性試験片を用いた難燃性試験の結果を第1
表に示す。
表に示す。
また、得られた曲げ試験片をレギュラーガソリン(商品
名:出光界アポロ、出光興産■製)に浸漬し、室温で2
4時間放置した後、外観と重量変化率〔(浸漬後の重量
−浸漬前の重量)/浸漬前の重量〕を調べた。結果を第
2表に示す。
名:出光界アポロ、出光興産■製)に浸漬し、室温で2
4時間放置した後、外観と重量変化率〔(浸漬後の重量
−浸漬前の重量)/浸漬前の重量〕を調べた。結果を第
2表に示す。
さらに、曲げ試験片を用いて熱変形温度を、引張試験片
について伸びを、アイゾツト試験片についてアイゾツト
衝撃強度をそれぞれ測定した。結果を第2表に示す。
について伸びを、アイゾツト試験片についてアイゾツト
衝撃強度をそれぞれ測定した。結果を第2表に示す。
実施例2〜8および比較例1〜6
(A)〜(E)成分として第1表に示すものを所定割合
で配合したこと以外は、実施例1と同様にして各種試験
片を作成し、同様に各種物性の評価を行った。結果を第
1表及び第2表に示す。
で配合したこと以外は、実施例1と同様にして各種試験
片を作成し、同様に各種物性の評価を行った。結果を第
1表及び第2表に示す。
(以下余白)
*2
*3
*4
*5
スチレン系樹脂
シンジオタクチック:参考例1で得られたシンジオタク
チック構造を有するポリスチレン アタクチック:出光石油化学■製、出光ポリスチレンU
S−305 PPO樹脂:参考例2で入手したポリフェニレンエーテ
ル樹脂 難燃剤 a:ポリトリフ゛ロモスチレン・・日産フェロ社製、パ
イロチエツク 68 PBb:デカブロモジフェニル
エーテル・・エチルコーポレーション社製、 5AYT
EX 102C:ポリ(ジブロモフェニレンオキシド)
・・ブレイトレイク社製、GLCPO−64PA成分と
B成分の合計100重量部に対する割合 ゴム状弾性体 SB:スチレングラフト化ブタジェンゴム(粒径0.7
μm、三菱レーヨン社製。
チック構造を有するポリスチレン アタクチック:出光石油化学■製、出光ポリスチレンU
S−305 PPO樹脂:参考例2で入手したポリフェニレンエーテ
ル樹脂 難燃剤 a:ポリトリフ゛ロモスチレン・・日産フェロ社製、パ
イロチエツク 68 PBb:デカブロモジフェニル
エーテル・・エチルコーポレーション社製、 5AYT
EX 102C:ポリ(ジブロモフェニレンオキシド)
・・ブレイトレイク社製、GLCPO−64PA成分と
B成分の合計100重量部に対する割合 ゴム状弾性体 SB:スチレングラフト化ブタジェンゴム(粒径0.7
μm、三菱レーヨン社製。
試作商品名メタブレン IP−2
、MAS:メタクリル酸メチル−n−ブチルアクリレー
ト−スチレン共重合体 (ローム&ハース社製、KM 330)*6 無機充
填材 GFニガラス繊維(旭ファイバー社製。
ト−スチレン共重合体 (ローム&ハース社製、KM 330)*6 無機充
填材 GFニガラス繊維(旭ファイバー社製。
CSO3MA 429A、繊維長3鵬。
繊維径 13μm)
タルク:浅田製粉■製、タルク FFR。
平均粒径0.6μm
炭カル:平均粒径2μmの炭酸カルシウム(以下余白)
*2
*3
*4
JIS K−7113に準拠
JIS Z−7110(ノツチ付き)に準拠サーマル
・メカニカル・アナリシス(TMA)による2%変形温
度 室温で1週間放置 A・・・外観変化なし B・・・膨潤(重量増加10%以上) C・・・溶解 〔発明の効果〕 以上の如く、本発明の樹脂組成物は、充分な難燃性を有
すると共に、力学的物性、耐溶剤性などに優れたもので
ある。
・メカニカル・アナリシス(TMA)による2%変形温
度 室温で1週間放置 A・・・外観変化なし B・・・膨潤(重量増加10%以上) C・・・溶解 〔発明の効果〕 以上の如く、本発明の樹脂組成物は、充分な難燃性を有
すると共に、力学的物性、耐溶剤性などに優れたもので
ある。
さらに、ゴム状弾性体及び/又は無機充填材を配合した
本発明の樹脂組成物は、優れた難燃性を維持しつつ、力
学的物性、耐溶剤性などにおいて一段と改良されたもの
である。
本発明の樹脂組成物は、優れた難燃性を維持しつつ、力
学的物性、耐溶剤性などにおいて一段と改良されたもの
である。
したがって、本発明の樹脂組成物は、難燃性。
力学的物性、耐溶剤性などの優れたエンジニアリングプ
ラスチックとして、電気・電子材料、自動車部品、家庭
台所用品など、特に難燃性を要求される用途に有効な利
用が期待される。
ラスチックとして、電気・電子材料、自動車部品、家庭
台所用品など、特に難燃性を要求される用途に有効な利
用が期待される。
■
手続補正書(自発)
平成元年12月28日
Claims (2)
- (1)(A)主としてシンジオタクチック構造を有する
スチレン系樹脂10〜95重量%及び(B)ポリフェニ
レンエーテル樹脂90〜5重量%の合計100重量部に
対して (C)難燃剤3〜40重量部及び (D)難燃助剤1〜15重量部の割合で配合してなる難
燃性樹脂組成物。 - (2)(A)主としてシンジオタクチック構造を有する
スチレン系樹脂10〜95重量%及び(B)ポリフェニ
レンエーテル樹脂90〜5重量%の合計100重量部に
対して (C)難燃剤3〜40重量部、 (D)難燃助剤1〜15重量部及び (E)ゴム状弾性体5〜85重量部及び/又は無機充填
材1〜250重量部の割合で配合してなる難燃性樹脂組
成物。
Priority Applications (15)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP63244583A JP2824067B2 (ja) | 1988-09-30 | 1988-09-30 | 難燃性樹脂組成物 |
US07/389,258 US5109068A (en) | 1988-08-31 | 1989-08-02 | Styrene-based polymer composition, stretched molding thereof and process for producing the same |
TW080107828A TW209876B (ja) | 1988-08-31 | 1989-08-14 | |
TW082104606A TW269702B (ja) | 1988-08-31 | 1989-08-14 | |
AT89115354T ATE114696T1 (de) | 1988-08-31 | 1989-08-19 | Gestreckte formteile aus polymermischungen auf styrolbasis und verfahren zu ihrer herstellung. |
EP89115354A EP0356857B1 (en) | 1988-08-31 | 1989-08-19 | Stretched moldings of styrene-based polymer compositions and process for producing the same |
EP94101853A EP0611802B1 (en) | 1988-08-31 | 1989-08-19 | Styrene-based polymer compositions |
AT94101853T ATE159747T1 (de) | 1988-08-31 | 1989-08-19 | Polymermischungen auf styrolbasis |
ES94101853T ES2113003T3 (es) | 1988-08-31 | 1989-08-19 | Composiciones polimericas a base de estireno. |
DE68919591T DE68919591T2 (de) | 1988-08-31 | 1989-08-19 | Gestreckte Formteile aus Polymermischungen auf Styrolbasis und Verfahren zu ihrer Herstellung. |
DE68928419T DE68928419T2 (de) | 1988-08-31 | 1989-08-19 | Polymermischungen auf Styrolbasis |
FI894030A FI894030A (fi) | 1988-08-31 | 1989-08-28 | Styrenbaserad polymerkomposition, varmstraeckt produkt och foerfarande foer framstaellning daerav. |
AU40896/89A AU623170B2 (en) | 1988-08-31 | 1989-08-30 | Styrene-based polymer composition, stretched molding thereof and process for producing the same |
KR1019890012716A KR960006158B1 (ko) | 1988-08-31 | 1989-08-31 | 스티렌계 중합체 조성물, 신장성형체 및 그 제조방법 |
KR1019960003815A KR960006160B1 (ko) | 1988-08-31 | 1996-02-16 | 스티렌계 중합체 조성물, 신장성형체 및 그 제조방법 |
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP63244583A JP2824067B2 (ja) | 1988-09-30 | 1988-09-30 | 難燃性樹脂組成物 |
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Publication Number | Publication Date |
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JPH0292948A true JPH0292948A (ja) | 1990-04-03 |
JP2824067B2 JP2824067B2 (ja) | 1998-11-11 |
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Family Applications (1)
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JP63244583A Expired - Fee Related JP2824067B2 (ja) | 1988-08-31 | 1988-09-30 | 難燃性樹脂組成物 |
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---|---|
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Cited By (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO1996036658A1 (fr) * | 1995-05-16 | 1996-11-21 | Idemitsu Petrochemical Co., Ltd. | Procede de fabrication de polyphenylene ether modifie par acide et composition de resine de polystyrene |
WO1997004027A1 (fr) * | 1995-07-20 | 1997-02-06 | Idemitsu Petrochemical Co., Ltd. | Composition de resine polystyrene ignifuge et objets moules en resine polystyrene |
KR100359903B1 (ko) * | 2000-06-19 | 2002-11-07 | 제일모직주식회사 | 열가소성 난연성 수지 조성물 |
JP2006176697A (ja) * | 2004-12-24 | 2006-07-06 | Umg Abs Ltd | 耐衝撃性ポリフェニレンエーテルおよびその製造方法 |
JP2014055242A (ja) * | 2012-09-13 | 2014-03-27 | Toyo Styrene Co Ltd | スチレン系難燃性樹脂組成物及び成形体 |
JP2014524510A (ja) * | 2011-08-25 | 2014-09-22 | ケムチュア コーポレイション | 臭素化難燃剤の酸化アンチモン非含有ポリマー配合物 |
JP2017110072A (ja) * | 2015-12-15 | 2017-06-22 | 旭化成株式会社 | 熱可塑性樹脂組成物、及び太陽光発電モジュール用接続構造体 |
Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS60179440A (ja) * | 1984-02-25 | 1985-09-13 | Mitsubishi Gas Chem Co Inc | 難燃性に優れたポリフエニレンエ−テル系樹脂組成物 |
JPS62187708A (ja) * | 1985-11-11 | 1987-08-17 | Idemitsu Kosan Co Ltd | スチレン系重合体の製造法 |
JPH01182349A (ja) * | 1988-01-14 | 1989-07-20 | Idemitsu Kosan Co Ltd | 難燃性樹脂組成物 |
JPH01245052A (ja) * | 1988-03-26 | 1989-09-29 | Sumitomo Chem Co Ltd | 熱可塑性樹脂組成物 |
-
1988
- 1988-09-30 JP JP63244583A patent/JP2824067B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (4)
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JP2824067B2 (ja) | 1998-11-11 |
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