JPH0225844B2 - - Google Patents
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- JPH0225844B2 JPH0225844B2 JP60036663A JP3666385A JPH0225844B2 JP H0225844 B2 JPH0225844 B2 JP H0225844B2 JP 60036663 A JP60036663 A JP 60036663A JP 3666385 A JP3666385 A JP 3666385A JP H0225844 B2 JPH0225844 B2 JP H0225844B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
（産業分野）
本発明は原子炉燃料製造に適した高活性でかつ
低弗素含量の酸化ウラン粉末を六フツ化ウランの
乾式変換により製造する方法に関する。 （従来技術とその欠点） 六フツ化ウランを原子炉燃料用二酸化ウランに
変換する方法には従来から乾式法と湿式法があ
る。湿式法は工程数が多く複雑でかつ廃液発生量
が多い等の欠点がある。一方、乾式法は一般的に
製品二酸化ウラン粉末の活性度が低く、かつ製品
の残留弗素量が多い等の欠点があるが、工程が単
純で廃液発生量が少ない等の利点を有するので、
上記欠点を克服しつつ近年多く採用される傾向に
ある。この乾式方法には、ロータリキルンによる
方法、流動層反応装置による方法、火炎燃焼反応
装置による方法等があるが、火炎燃焼反応装置に
よる方法が他の方法に比べて製品二酸化ウランの
活性度が高くなる可能性を有し、原子炉燃料製造
に適した二酸化ウランが得られる利点がある。し
かしながら、火炎燃焼反応装置による場合、以下
に述べる理由により製品二酸化ウラン粉末中の残
留弗素量の低減化への負担が大きいという欠点が
あつた。 従来の火炎燃焼反応装置による方法は、活性炎
の存在下における次のような見掛けの還元−加水
分解反応に基づくものである。 UF6＋3H2＋４／３O2→１／３U3O3＋6HF …(1) この反応では次の副反応により、UF4を生成し
やすい。 UF6＋H2→UF4＋2HF …(2) UF4は比較的低融点（約1000℃）で焼結しやす
い物質であり、(1)式のステツプの操作温度で焼結
を開始し、後続工程において製品二酸化ウラン粉
末中の残留弗素量を低減するために重要な脱弗反
応を阻害する。 （発明の目的） 本発明者らは、このような背景のもとで上記の
従来技術の欠点を解決し、六フツ化ウランを原子
炉燃料用に適した酸化ウラン粉末に乾式変換せし
める方法を提供すべく検討した結果、UF6ガスと
水素ガスが実質的に共存しないようにすることに
よつて、上記の目的を達成しうることを見出し、
本発明に到達した。 （発明の構成） すなわち、本発明によれば、六フツ化ウランよ
り乾式にてウラン酸化物を得る方法において、 (a) 六フツ化ウランもしくは六フツ化ウランと担
体ガスの混合ガスと水蒸気とをそれぞれ、水蒸
気のモル流量／六フツ化ウランのモル流量＞２
の割合で第１反応帯域に導入し、該六フツ化ウ
ランの加水分解反応によりUO2F2とする第１
工程、 (b) 第１工程で得られたUO2F2に水素含有ガス
を供給し、混合する第２工程、および (c) 第２工程からのUO2F2と水素含有ガスとの
混合物に酸素含有ガスを混入し、これを第２反
応帯域に導入して該水素含有ガスと該酸素含有
ガスとの燃焼により生成した活性炎の存在下に
て該UO2F2を酸化ウランに富んだ組成物とす
る第３工程、 の組合せよりなることを特徴とする六フツ化ウラ
ン酸化物を得る方法、が得られる。 本発明方法では六フツ化ウランから酸化ウラン
粉末への変換は、 UF6＋2H2O→UO2F2＋4HF …(3) 3UO2F2＋3H2O→U3O3＋6HF＋１／２O2 …(4) の２ステツプで行う。 これにより、六フツ化ウランと水素ガスとの共
存を実質的に避けることができ、それによつて、
UF4の生成を抑えることができる。すなわち、水
素は第１反応帯域でUF6を水蒸気のみの反応で
UO2F2とした後に、その後方に導入され、次い
で、第２反応帯域に導入された酸素との燃焼作用
による活性炎のもとで第２反応が行なわれる。 また、ガス混合を良くするなどの目的で第１反
応帯域に水素含有担体ガスを導入する場合には
UF6と水素が共存するが、その場合には第１反応
帯域の温度をUF6と水素が反応する温度以下（好
ましくは250℃以下）に維持することによりUF4
の生成を抑制できる。さらに、第１反応帯域に導
入する水蒸気のモル流量を（Ｘ）、六フツ化ウラ
ンのモル流量を（Ｙ）とすると、（Ｘ）／（Ｙ）＞
２、好ましくは３＜（Ｘ）／（Ｘ）＜10となるよう
に設定することにより、第１反応帯域に導入され
た六フツ化ウランと水蒸気の反応を速やかに完結
することができる。 このように、本発明方法においては、従来の火
炎燃焼反応装置を用いた方法で問題となる中間遷
移生成物であるUF4の発生をきわめて容易に抑え
ることができるため、製品二酸化ウラン粉末中の
残留弗素量は著しく低減するので重要な脱弗操作
の負担が軽くなるという大きな利点を有してい
る。 本発明方法の別の利点としては、第１反応帯域
での上記反応式(3)によりUO2F2のきわめて細か
い粒子が生成され、後続工程において活性度の高
い原子炉用核燃料に適した酸化ウラン粉末を得る
ことができるということである。 本発明方法のさらに別の利点としては、前記第
１のガス状反応体、すなわち六フツ化ウランもし
くは六フツ化ウランと担体ガスの混合ガスおよび
水蒸気を第１反応帯域中に導入する際に、二流体
噴霧ノズルを使用し、その中央部より第１のガス
状反応体を、周辺部より水蒸気をそれぞれ噴霧さ
せることにより、上記反応式(3)により容易に
UO2F2より細かい粒子が生成され、原子炉用核
燃料としてさらに好適な酸化ウラン粉末を得るこ
とができる。 次に、第２反応帯域においては、上記反応式(4)
により、UO2F2が酸化ウランに転化される。こ
の転化反応は固気反応であるが、第１反応帯域で
生成されるUO2F2粒子がきわめて細かいために
全体として比表面積が大きく、速かに反応が進行
することが確認された。このことから、本発明方
法によれば、他の乾式法である流動層反応装置を
用いた方法やロータリーキルンを用いる方法で見
られるような造粒はほとんどないので、第２反応
帯域の温度を700℃以上の比較的高温な状態に保
つた場合でも、製品酸化ウランの活性度を失うこ
となく、反応を実施することができる。 次に、本発明方法を実施例によつて具体的に示
すが、以下の実施例は本発明の範囲を制限するこ
とはない。図面は本発明の１実施例で使用される
装置を示す。本実施例は第１のガス状反応体が六
フツ化ウランだけの場合であるが、担体ガスとし
てはN2、Ar、Heが好適である。六フツ化ウラン
は管２を通つて二流体噴霧ノズル３の中央部に導
入され、同時に反応ガスである水蒸気は管２と同
心の管４によりノズル３の周辺部に導入される。
ノズル３より第１反応帯域６を形成する第１反応
管１０内にそれぞれ噴霧された六フツ化ウランガ
スと水蒸気は直ちに反応してUO2F2微粒子を生
成し、その他のガス状反応生成体、たとえばHF
および未反応ガス（六フツ化ウランガス、水蒸
気）とともに第２反応帯域１５を形成する第２反
応管１４への入口手段である管７に導かれる。さ
らに、管８は第１のガス状反応体および水蒸気と
は別個に、任意に管７に導入されるべき水素含有
ガスの導入口である。 図示されているように、第１反応管１０および
該反応管１０へのガスの入口手段５は外部加熱体
１１により覆われており、内部を所要温度に保つ
ことができる。 ここで、第１反応管１０に導入される六フツ化
ウランガスおよび水蒸気のモル流量比は自由に変
えることが可能であり、特に、水蒸気のモル流
量／六フツ化ウランのモル流量＞２、好ましくは
３＜水蒸気のモル流量／六フツ化ウランのモル流
量＜10に設定することにより、第１反応管１０に
導入された六フツ化ウランと水蒸気は速やかに反
応を完結し、六フツ化ウランはほとんど全量が
UO2F2に転化される。従つて、後続して導入さ
れる水素含有ガスと接触しても脱弗操作にとつて
好ましくないUF4の発生を抑制することができ
る。また、第２反応帯域１５への酸素含有ガスの
導入は管９を用いる。 このようにして、第２反応帯域１５に導入した
UO2F2粉末および水素ガス、水蒸気、酸素ガス
は点火装置１２によつて点火された活性炎１３よ
り発生する熱により反応を開始し、上記反応式(4)
によつて酸化ウランに転化される。得られた酸化
ウランの形態はその大部分がU3O3であり、残り
は第２反応帯域に導入される水素と酸素のモル流
量比によつて任意に組成が変り、UO2からU3O3
までのウラン酸化物であつた。 反応容器１は下流側において固気分離器と接続
されており、酸化ウラン粉末とガス状反応生成物
を容易に分離できる。ガス状反応生成物のうち、
水蒸気とHFとは凝縮器により凝縮され、弗化水
素酸水溶液として回収される。 また、酸化ウラン粉末は脱弗素還元工程によ
り、弗素除去および還元処理され、製品二酸化ウ
ランとなる。このようにして得られた二酸化ウラ
ン粉末の平均粒子径は数ミクロン程度であるの
で、それ以上粉砕等の調粒操作は不要である。さ
らに好ましいことには、比表面積が2.5m2／ｇ以
上という原子炉用核燃料原料の二酸化ウラン粉末
としてきわめて好適な性質を示す。 さて、下表に本発明方法によつて得られた酸化
ウラン粉末の特性について、第１反応帯域に導入
される各ガス状反応体の流量比を変えた場合につ
いて示した。ただし、担体ガスとしてはN2ガス
を用いた。 本発明による六フツ化ウランの転化
低弗素含量の酸化ウラン粉末を六フツ化ウランの
乾式変換により製造する方法に関する。 （従来技術とその欠点） 六フツ化ウランを原子炉燃料用二酸化ウランに
変換する方法には従来から乾式法と湿式法があ
る。湿式法は工程数が多く複雑でかつ廃液発生量
が多い等の欠点がある。一方、乾式法は一般的に
製品二酸化ウラン粉末の活性度が低く、かつ製品
の残留弗素量が多い等の欠点があるが、工程が単
純で廃液発生量が少ない等の利点を有するので、
上記欠点を克服しつつ近年多く採用される傾向に
ある。この乾式方法には、ロータリキルンによる
方法、流動層反応装置による方法、火炎燃焼反応
装置による方法等があるが、火炎燃焼反応装置に
よる方法が他の方法に比べて製品二酸化ウランの
活性度が高くなる可能性を有し、原子炉燃料製造
に適した二酸化ウランが得られる利点がある。し
かしながら、火炎燃焼反応装置による場合、以下
に述べる理由により製品二酸化ウラン粉末中の残
留弗素量の低減化への負担が大きいという欠点が
あつた。 従来の火炎燃焼反応装置による方法は、活性炎
の存在下における次のような見掛けの還元−加水
分解反応に基づくものである。 UF6＋3H2＋４／３O2→１／３U3O3＋6HF …(1) この反応では次の副反応により、UF4を生成し
やすい。 UF6＋H2→UF4＋2HF …(2) UF4は比較的低融点（約1000℃）で焼結しやす
い物質であり、(1)式のステツプの操作温度で焼結
を開始し、後続工程において製品二酸化ウラン粉
末中の残留弗素量を低減するために重要な脱弗反
応を阻害する。 （発明の目的） 本発明者らは、このような背景のもとで上記の
従来技術の欠点を解決し、六フツ化ウランを原子
炉燃料用に適した酸化ウラン粉末に乾式変換せし
める方法を提供すべく検討した結果、UF6ガスと
水素ガスが実質的に共存しないようにすることに
よつて、上記の目的を達成しうることを見出し、
本発明に到達した。 （発明の構成） すなわち、本発明によれば、六フツ化ウランよ
り乾式にてウラン酸化物を得る方法において、 (a) 六フツ化ウランもしくは六フツ化ウランと担
体ガスの混合ガスと水蒸気とをそれぞれ、水蒸
気のモル流量／六フツ化ウランのモル流量＞２
の割合で第１反応帯域に導入し、該六フツ化ウ
ランの加水分解反応によりUO2F2とする第１
工程、 (b) 第１工程で得られたUO2F2に水素含有ガス
を供給し、混合する第２工程、および (c) 第２工程からのUO2F2と水素含有ガスとの
混合物に酸素含有ガスを混入し、これを第２反
応帯域に導入して該水素含有ガスと該酸素含有
ガスとの燃焼により生成した活性炎の存在下に
て該UO2F2を酸化ウランに富んだ組成物とす
る第３工程、 の組合せよりなることを特徴とする六フツ化ウラ
ン酸化物を得る方法、が得られる。 本発明方法では六フツ化ウランから酸化ウラン
粉末への変換は、 UF6＋2H2O→UO2F2＋4HF …(3) 3UO2F2＋3H2O→U3O3＋6HF＋１／２O2 …(4) の２ステツプで行う。 これにより、六フツ化ウランと水素ガスとの共
存を実質的に避けることができ、それによつて、
UF4の生成を抑えることができる。すなわち、水
素は第１反応帯域でUF6を水蒸気のみの反応で
UO2F2とした後に、その後方に導入され、次い
で、第２反応帯域に導入された酸素との燃焼作用
による活性炎のもとで第２反応が行なわれる。 また、ガス混合を良くするなどの目的で第１反
応帯域に水素含有担体ガスを導入する場合には
UF6と水素が共存するが、その場合には第１反応
帯域の温度をUF6と水素が反応する温度以下（好
ましくは250℃以下）に維持することによりUF4
の生成を抑制できる。さらに、第１反応帯域に導
入する水蒸気のモル流量を（Ｘ）、六フツ化ウラ
ンのモル流量を（Ｙ）とすると、（Ｘ）／（Ｙ）＞
２、好ましくは３＜（Ｘ）／（Ｘ）＜10となるよう
に設定することにより、第１反応帯域に導入され
た六フツ化ウランと水蒸気の反応を速やかに完結
することができる。 このように、本発明方法においては、従来の火
炎燃焼反応装置を用いた方法で問題となる中間遷
移生成物であるUF4の発生をきわめて容易に抑え
ることができるため、製品二酸化ウラン粉末中の
残留弗素量は著しく低減するので重要な脱弗操作
の負担が軽くなるという大きな利点を有してい
る。 本発明方法の別の利点としては、第１反応帯域
での上記反応式(3)によりUO2F2のきわめて細か
い粒子が生成され、後続工程において活性度の高
い原子炉用核燃料に適した酸化ウラン粉末を得る
ことができるということである。 本発明方法のさらに別の利点としては、前記第
１のガス状反応体、すなわち六フツ化ウランもし
くは六フツ化ウランと担体ガスの混合ガスおよび
水蒸気を第１反応帯域中に導入する際に、二流体
噴霧ノズルを使用し、その中央部より第１のガス
状反応体を、周辺部より水蒸気をそれぞれ噴霧さ
せることにより、上記反応式(3)により容易に
UO2F2より細かい粒子が生成され、原子炉用核
燃料としてさらに好適な酸化ウラン粉末を得るこ
とができる。 次に、第２反応帯域においては、上記反応式(4)
により、UO2F2が酸化ウランに転化される。こ
の転化反応は固気反応であるが、第１反応帯域で
生成されるUO2F2粒子がきわめて細かいために
全体として比表面積が大きく、速かに反応が進行
することが確認された。このことから、本発明方
法によれば、他の乾式法である流動層反応装置を
用いた方法やロータリーキルンを用いる方法で見
られるような造粒はほとんどないので、第２反応
帯域の温度を700℃以上の比較的高温な状態に保
つた場合でも、製品酸化ウランの活性度を失うこ
となく、反応を実施することができる。 次に、本発明方法を実施例によつて具体的に示
すが、以下の実施例は本発明の範囲を制限するこ
とはない。図面は本発明の１実施例で使用される
装置を示す。本実施例は第１のガス状反応体が六
フツ化ウランだけの場合であるが、担体ガスとし
てはN2、Ar、Heが好適である。六フツ化ウラン
は管２を通つて二流体噴霧ノズル３の中央部に導
入され、同時に反応ガスである水蒸気は管２と同
心の管４によりノズル３の周辺部に導入される。
ノズル３より第１反応帯域６を形成する第１反応
管１０内にそれぞれ噴霧された六フツ化ウランガ
スと水蒸気は直ちに反応してUO2F2微粒子を生
成し、その他のガス状反応生成体、たとえばHF
および未反応ガス（六フツ化ウランガス、水蒸
気）とともに第２反応帯域１５を形成する第２反
応管１４への入口手段である管７に導かれる。さ
らに、管８は第１のガス状反応体および水蒸気と
は別個に、任意に管７に導入されるべき水素含有
ガスの導入口である。 図示されているように、第１反応管１０および
該反応管１０へのガスの入口手段５は外部加熱体
１１により覆われており、内部を所要温度に保つ
ことができる。 ここで、第１反応管１０に導入される六フツ化
ウランガスおよび水蒸気のモル流量比は自由に変
えることが可能であり、特に、水蒸気のモル流
量／六フツ化ウランのモル流量＞２、好ましくは
３＜水蒸気のモル流量／六フツ化ウランのモル流
量＜10に設定することにより、第１反応管１０に
導入された六フツ化ウランと水蒸気は速やかに反
応を完結し、六フツ化ウランはほとんど全量が
UO2F2に転化される。従つて、後続して導入さ
れる水素含有ガスと接触しても脱弗操作にとつて
好ましくないUF4の発生を抑制することができ
る。また、第２反応帯域１５への酸素含有ガスの
導入は管９を用いる。 このようにして、第２反応帯域１５に導入した
UO2F2粉末および水素ガス、水蒸気、酸素ガス
は点火装置１２によつて点火された活性炎１３よ
り発生する熱により反応を開始し、上記反応式(4)
によつて酸化ウランに転化される。得られた酸化
ウランの形態はその大部分がU3O3であり、残り
は第２反応帯域に導入される水素と酸素のモル流
量比によつて任意に組成が変り、UO2からU3O3
までのウラン酸化物であつた。 反応容器１は下流側において固気分離器と接続
されており、酸化ウラン粉末とガス状反応生成物
を容易に分離できる。ガス状反応生成物のうち、
水蒸気とHFとは凝縮器により凝縮され、弗化水
素酸水溶液として回収される。 また、酸化ウラン粉末は脱弗素還元工程によ
り、弗素除去および還元処理され、製品二酸化ウ
ランとなる。このようにして得られた二酸化ウラ
ン粉末の平均粒子径は数ミクロン程度であるの
で、それ以上粉砕等の調粒操作は不要である。さ
らに好ましいことには、比表面積が2.5m2／ｇ以
上という原子炉用核燃料原料の二酸化ウラン粉末
としてきわめて好適な性質を示す。 さて、下表に本発明方法によつて得られた酸化
ウラン粉末の特性について、第１反応帯域に導入
される各ガス状反応体の流量比を変えた場合につ
いて示した。ただし、担体ガスとしてはN2ガス
を用いた。 本発明による六フツ化ウランの転化
【表】
（発明の効果）
本発明の上記構成によつて得られた酸化ウラン
粉末は、脱弗反応を阻害するUF4の含有量が少な
く、これを還元して得られる二酸化ウラン粉末中
の残留弗素量を低減化せしめ、かつ活性度が高い
というすぐれた特性を持つており原子炉核燃料用
二酸化ウランペレツトの製造に適している。
粉末は、脱弗反応を阻害するUF4の含有量が少な
く、これを還元して得られる二酸化ウラン粉末中
の残留弗素量を低減化せしめ、かつ活性度が高い
というすぐれた特性を持つており原子炉核燃料用
二酸化ウランペレツトの製造に適している。
図面は本発明の一実施例に使用される反応装置
の断面側面図である 図において、１……反応容器、２……六フツ化
ウラン導入管、３……二流体噴霧ノズル、４……
水蒸気導入管、５……第１反応帯域への入口手
段、６……第１反応帯域、７……第２反応帯域へ
の入口手段、８……水素含有担体ガスの導入管、
９……酸素含有担体ガスの導入管、１０……第１
反応管、１１……外部加熱手段、１２……点火装
置、１３……活性炎、１４……第２反応管、１５
……第２反応帯域。
の断面側面図である 図において、１……反応容器、２……六フツ化
ウラン導入管、３……二流体噴霧ノズル、４……
水蒸気導入管、５……第１反応帯域への入口手
段、６……第１反応帯域、７……第２反応帯域へ
の入口手段、８……水素含有担体ガスの導入管、
９……酸素含有担体ガスの導入管、１０……第１
反応管、１１……外部加熱手段、１２……点火装
置、１３……活性炎、１４……第２反応管、１５
……第２反応帯域。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 六フツ化ウランより乾式にてウラン酸化物を
得る方法において、 (a) 六フツ化ウランもしくは六フツ化ウランと担
体ガスの混合ガスと水蒸気とをそれぞれ、水蒸
気のモル流量／六フツ化ウランのモル流量＞２
の割合で第１反応帯域に導入し、該六フツ化ウ
ランの加水分解反応によりUO2F2とする第１
工程、 (b) 第１工程で得られたUO2F2に水素含有ガス
を供給し、混合する第２工程、および (c) 第２工程からのUO2F2と水素含有ガスとの
混合物に酸素含有ガスを混入し、これを第２反
応帯域に導入して該水素含有ガスと該酸素含有
ガスとの燃焼により生成した活性炎の存在下に
て該UO2F2を酸化ウランに富んだ組成物とす
る第３工程、の組合せよりなることを特徴とす
る六フツ化ウランよりウラン酸化物を得る方
法。 ２ 前記六フツ化ウランもしくは六フツ化ウラン
と担体ガスとの混合ガスと水蒸気との吹き込みを
二流体噴霧ノズルを用いて行う特許請求の範囲１
に記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60036663A JPS61197424A (ja) | 1985-02-27 | 1985-02-27 | 六フツ化ウランよりウラン酸化物を得る方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60036663A JPS61197424A (ja) | 1985-02-27 | 1985-02-27 | 六フツ化ウランよりウラン酸化物を得る方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61197424A JPS61197424A (ja) | 1986-09-01 |
| JPH0225844B2 true JPH0225844B2 (ja) | 1990-06-06 |
Family
ID=12476096
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60036663A Granted JPS61197424A (ja) | 1985-02-27 | 1985-02-27 | 六フツ化ウランよりウラン酸化物を得る方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61197424A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4872040A (en) * | 1987-04-23 | 1989-10-03 | International Business Machines Corporation | Self-aligned heterojunction transistor |
| GB8724514D0 (en) * | 1987-10-20 | 1987-11-25 | British Nuclear Fuels Plc | Production of ceramic nuclear fuel pellets |
-
1985
- 1985-02-27 JP JP60036663A patent/JPS61197424A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61197424A (ja) | 1986-09-01 |
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