JPS61197424A - 六フツ化ウランよりウラン酸化物を得る方法 - Google Patents

六フツ化ウランよりウラン酸化物を得る方法

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JPS61197424A
JPS61197424A JP60036663A JP3666385A JPS61197424A JP S61197424 A JPS61197424 A JP S61197424A JP 60036663 A JP60036663 A JP 60036663A JP 3666385 A JP3666385 A JP 3666385A JP S61197424 A JPS61197424 A JP S61197424A
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皓 田中
Akio Umemura
梅村 昭男
Eitaro Kuramoto
倉本 英太郎
Toshiaki Kikuchi
俊明 菊池
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    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 (産業分野) 本発明は原子炉燃料製造に適した高活性でかつ低弗素含
量の酸化ウラン粉末を六フッ化ウランの乾式賢換により
製造する方法に関する。
(従来技術とその欠点) 六フッ化ウランを原子炉燃料用二酸化ウランに変換する
方法には従来から乾式法と湿式法がある。
湿式法は工程数が多く複雑でかつ廃液発生量が多い等の
欠点がある。−万、乾式法は一般的に製品二酸化ウラン
粉末の活性度が低く、かつ製品の残留弗素量が多い等の
欠点があるが、工種が単純で廃液発生量が少ない等の利
点を有するので、上記欠点を克服しつつ近年多く採用さ
れる傾向にある。
この乾式法には、ロータリキルンによる方法、流動層反
応装蓋による方法、火炎燃焼反応装置による方法等があ
るが、火炎燃焼反応装置による方法が他の方法に比べて
製品二酸化ウランの活性度が高くなる可能性を有し、原
子炉燃料製造に適した二酸化ウランが得られる利点があ
る。しかしながら、火炎燃焼反応装置による場合、以下
に述べる理由により製品二酸化ウラン粉末中の残留弗素
量の低減化への負担が大きいという欠点があった。
従来の火炎燃焼反応装置による方法は、活性炎の存在下
における次のような見掛けの還元−加水分解反応に基づ
くものである。
UFl+3H1+4/30t→1 /3 Us O・+
6HF・・・(1)この反応では次の副反応により、U
F4を生成しやすい。
UFs 十H1−4UF4 +2HF・・・・・・・・
・・・・・・・(2)UF、は比較的低融点(約100
0℃)で焼結しやすい物質であり、(1)式のステップ
の操作温度で焼結を開始し、後続工程において製品二酸
化ウラン粉末中の残留弗素量を低減するために重要な脱
弗反応を阻害する。
(発明の目的) 本発明者らは、このような背景のもとで上記の従来技術
の欠点を解決し、六フッ化ウランを原子炉燃料用に適し
た酸化ウラン粉末に乾式変換せしめる方法を提供すべく
検討した結果、UFsガスと水素ガスが実質的に共存し
ないようにすることによって、上記の目的を達成しうろ
ことを見出し、本発明に到達した。
(発明の構成) すなわち、本発明によれば、六フッ化ウランより乾式に
てウラン酸化物を得る方法において、(a)  六フッ
化ウランもしくは六フッ化ウランと担体ガスの混合ガス
と水蒸気とをそれぞれ、水蒸気のモル流量/六フッ化ウ
ランのモルat>27)IIJ合でjlE1反応帯域に
導入し、し六フッ化ウランの加水分解反応によりUOt
 FmとするIEl工程、(h 第1工程で得られたU
O禦Ftに水素含有ガスを供給し、混合する第2工程、
および (c)  @2工程からのUO*Fmと水素含有ガスと
の混合物に酸素含有ガスを混入し、これを第2反応帯域
に導入して該水素含有ガスとu酸素含有ガスとの燃焼に
より生成した活性炎の存在下にて該UO*Rを酸化ウラ
ンに富んだ組成物とする第3工程、の組合せよりなるこ
とを特徴とする六フッ化ウラン酸化物を得る方法J−が
得られる。
本発明方法では六フッ化ウランから酸化ウラン粉末への
変換は、 UF@ +2H*O−+UO*Fm+4HF ****
++sa*e@・(3)3 UOt Fm +3 H重
Q−+[J、Os +6 HF+ 1/20m ” ・
・(41の2ステツプで行う。
これにより、六フッ化ウランと水素ガスとの共存を実質
的に避けることができ、それによって、UF4の生成を
抑えることができる。すなわち、水素はaE1反応帯域
でUFsを水蒸気のみの反応でUOmRとした後に、そ
の後刃に導入され、次いで、第2反応帯域に導入された
酸素との燃焼作用による活性炎のもとで第2反応が行な
われる。
また、ガス混合を良くするなどの目的で第1FL応帯域
に水素含有担体ガスを導入する場合にはlと水素が共存
するが、その場合には第1反応帯域の温KをUF−と水
素が反応する温度以下(好ましくは250℃以下) V
C維持することによりU F4の生成を抑制できる。さ
らに、第1反応帯域に導入する水蒸気のモル流量な■、
六フッ化ウランのモル流量を菌とすると、Do/菌〉2
、好ましくは3 <(X)100< 10となるように
設定することにより、第1反応帯域に導入された六フッ
化ウランと水蒸気の反応を速やかに完結することができ
る。
このように、本発明方法においては、従来の火炎燃焼反
応装置を用いた方法で問題となる中間遷移生成物である
UP、の発生をきわめて容易に抑えることができるため
、製品二酸化ウラン粉末中の残留弗素量は箸しく低減す
るので重要な脱弗操作の負担が軽くなるという大きな利
点を有している。
本発明方法の別の利点としては、第1反応帯域での上記
反応式(31icよりUO,F、のきわめて細かい粒子
が生成され、後続工程において活性度の高い原子炉用核
燃料に適した酸化ウラン粉末を得ることができるという
ことである。
本発明方法のさらに別の利点としては、前記第lのガス
状反応体、すなわち六フッ化ウランもしくは六フッ化ウ
ランと担体ガスの混合ガスおよび水蒸気を第1反応帯域
中に導入する際に、二流体噴霧ノズルを使用し、その中
央部より第1のガス状反応体を、周辺部より水蒸気をそ
れぞれ噴排させることにより、上記反応式(3)により
容易にUO!F!より細かい粒子が生成され、原子炉用
核燃料としてさらに好適な酸化ウラン粉末を得ることが
できる。
次に、第2反応帯域においては、上記反応式(4)によ
りUOxFtが酸化ウランに転化される。この転化反応
は固気反応であるが、第1反応帯域で生成されるUO,
Fl 粒子がきわめて細かいために全体として比表面積
が大きく、速かに反応が進行することが礒認された。こ
のことから、本発明方法によれば、他の乾式法である流
動層反応装置を用いた方法やロータリーキルンな用いる
方法で見られるような造粒はほとんどないので、第2反
応帯域の温度を700℃以上の比較的高温な状態に保っ
た場合でも、製品酸化ウランの活性度を失うことなく、
反応を実施することができる。
次に、本発明方法を実施例によって具体的に示すが、以
下の実施例は本発明の範囲を制限することはない。9面
は本発明の1実施例で使用される装置を示す。本実施例
は第1のガス状反応体が六フッ化ウランだけの場合であ
るが、担体ガスとしてはN* e AL Heが好適で
ある。六フッ化ウランは管2を通って二流体噴霧ノズル
3の中央部に導入され、同時に反応ガスである水蒸気は
管2と同心の管4によりノズル30周辺部に導入される
ノズル3より第1反応帯域6を形成する第1反応管10
内にそれぞれ噴霧された六フッ化ウランガスと水蒸気は
直ちに反応してUへF、微粒子を生成し、その他のガス
状反応生成体、たとえばHFおよび未反厄ガス(六フッ
化ウランガス、水蒸気)とともに第2反応帯域15を形
成するwc2反応管14への入口手段である管7に導か
れる。さらに、管8は草lのガス状反応体および水蒸気
とは別個に、活量に管7に導入されるべき水素含有ガス
の導入口である。
図示されているように、第1反応管10および該反応管
lOへのガスの入口手段5は外部加熱体11により覆わ
れており、内部を所要温度に保つことができる。
ここで、tiE1反応管10に導入される六フッ化ウラ
ンガスおよび水蒸気のモル流量比は自由に変えることが
可能であり、竹に、水蒸気のモル流量/六フッ化ウラン
のモル流量〉2、好ましくは3〈水蒸気のモル流量/六
フッ化ウランのモル流量・ミ10に設定することにより
、第1反応管10に導入された六フッ化ウランと水蒸気
は速やかに反応を完結し、六フッ化ウランはほとんど全
量がUOy Ft  に転化される。従って、後続して
導入される水素含有ガスと接触しても親弾操作にとって
好ましくないUFaの発生を抑制することができる。
またJZ反応帯帯域5への酸素含有ガスの導入は管9を
用いる。
このようにして、第2反応帯域」5に導入したUOt 
Ft  粉末および水素ガス、水蒸気、lI!!ガスは
点火装置12によって点火された活性炎13より発生す
る熱により反応を開始し、上記反応式(4)によって酸
化ウランに転化される。得られた酸化つ2ンの形態はそ
の大部分がU、0.であり、残りは第2反応帯域に導入
される水素と酸素のモル流量比によって任意に組成が変
り、UOtからU、0゜までのウラン酸化物であった。
反応容器1は下流側において固気分離器と接続されてお
り、酸化ウラン粉末とガス状反応生成物を容易に分離で
きる。ガス状反応生成物のうち、水蒸気とHFとは凝縮
器により凝縮され、弗化水素酸水溶液として回収される
また、酸化ウラン粉末は親弾素還元工程により、弗素除
去および還元処理され、製品二酸化ウランとなる。この
ようにして得られた二酸化ウラン粉末の平均粒子径は数
ミクロン秒間であるので、それ以上粉砕等の調粒操作は
不要である。さらに好ましいことには、比表面積が2.
5イ/g以上という原子炉用核燃料原料の二酸化ウラン
粉末としてきわめて好適な性質を示す。
さて、下表に本発明方法によって得られた酸化ウラン粉
末の特性について、鼾】反応帯域に導入される各ガス状
反応体の流量比を変えた場合について示した。ただし担
体ガスとしてはN、ガスを用いた。
本発明による六フッ化ウランの転化 ■ UFs に対するモル流量比 UaOsの含有弗講lは親弾前のもの (発明の効果) 本発明の上記構成によって得られた酸化ウラン粉末は、
親弁反応を阻害するUF、の含有量が少なく、これを還
元して得られる二酸化ウラン粉末中の残留弗素量を低減
化せしめ、かつ活性度が高いというすぐれた特性を持っ
ており原子炉核燃料用二酸化ウランペレットの製造に適
している。
【図面の簡単な説明】
図面は本発明の一実施例に使用される反応装置の断面側
面図である 図において、 l−一一一反応容器 2−−一−六フッ化つx)74人管 3−−−−二流体qtgノズル 4−一一一水蒸気導入管 5−一一一第1反応!蛾への入口手段 6−−−−筆1反応帯域 7−−−− 、’g 2反応帯域への入口手段8−一一
一水素含有担体ガスの導入管 9−−−− t’ll素含有担体ガスの導入管10−−
−一第1反応管 1l−−−一外部加熱手段 12−−−一点火装置 13−−−一活性炎 14−−−一第2反応管 15−−−一第2反応帯域

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)六フッ化ウランより乾式にてウラン酸化物を得る
    方法において、 (a)六フッ化ウランもしくは六フッ化ウランと担体ガ
    スの混合ガスと水蒸気とをそれぞれ、水蒸気のモル流量
    /六フッ化ウランのモル流量>2の割合で第1反応帯域
    に導入し、該六フッ化ウランの加水分解反応によりUO
    _2F_2とする第1工程、(b)第1工程で得られた
    UO_2F_2に水素含有ガスを供給し、混合する第2
    工程、および (c)第2工程からのUO_2F_2と水素含有ガスと
    の混合物に酸素含有ガスを混入し、これを第2反応帯域
    に導入して該水素含有ガスと該酸素含有ガスとの燃焼に
    より生成した活性炎の存在下にて該UO_2F_2を酸
    化ウランに富んだ組成物とする第3工程、の組合せより
    なることを特徴とする六フッ化ウランよりウラン酸化物
    を得る方法。
  2. (2)前記六フッ化ウランもしくは六フッ化ウランと担
    体ガスとの混合ガスと水蒸気との吹き込みを二流体噴霧
    ノズルを用いて行う特許請求の範囲(1)に記載の方法
JP60036663A 1985-02-27 1985-02-27 六フツ化ウランよりウラン酸化物を得る方法 Granted JPS61197424A (ja)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH01136094A (ja) * 1987-10-20 1989-05-29 British Nuclear Fuels Plc セラミック核燃料ペレットの製造方法
US4872040A (en) * 1987-04-23 1989-10-03 International Business Machines Corporation Self-aligned heterojunction transistor

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4872040A (en) * 1987-04-23 1989-10-03 International Business Machines Corporation Self-aligned heterojunction transistor
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