JPS5945605B2 - 酸化ウラン組成物の製造方法と装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、後酸化工程中に液体噴射を使用しながら六フ
ッ化ウランから酸化ウランに富む組成物を製造する方法
に関するものである。

ウラン酸化物は原子炉用核燃料としての好適な用途をは
じめとする各種の用途を有している。

金属容器内に封入された濃縮二酸化ウラン構造物から成
ることを通例とする燃料要素の性能は、原子炉運転の成
否を決定するものである。

原子力発電の場合には、原子炉内の燃料の性能とりわけ
燃料の粒度および密度に対して厳しい条件が課されてき
た。

その際、微細な粒度の二酸化ウラン構造物は大きい粒度
の二酸化ウラン構造物よりもクリープを受は易いことが
証明されている。

また、二酸化ウランの密度は燃料の性能を左右する極め
て重要な物理的性質の１つであることも判明している。

製造後の形態における二酸化ウランはセラミックであっ
て、これを圧縮成形すれば所望の密度および低い不純物
レベルの構造物を得ることができる。

ウランの濃縮は、通例、六フッ化ウランという化合物の
使用によって行われる。

その結果、濃縮穴フッ化ウランの転化により、低いフッ
素含量並びに所望の密度および粒度を有する構造物とし
て容易に加工し得る形態の濃縮二酸化ウランを得るため
の方法が必要とされる。

六フッ化ウランをウラン酸化物（通例は二酸化ウラン）
に転化する現行の技術の１つに従えば、六フッ化ウラン
の加水分解によってフッ化ウラニルとフッ化水素との溶
液が生成され、次いでアンモンニアの添加によってニラ
ラン酸アンモニウムが沈殿させられる。

濾過後、フッ素含量の大きいニララン酸アンモニウムは
硝酸に溶解され、こうして得られた硝酸ウラニル溶液か
ら溶媒抽出によってフッ素除去が行われる。

こうして精製された硝酸ウラニル溶液からニララン酸ア
ンモニウムを再び沈殿させて■焼すればＵ３Ｏ８が得ら
れ、次いでこれを水素で還元すれば二酸化ウランが得ら
れる。

このように複雑で経費のかかるニララン酸アンモニウム
転化法から六フッ化ウランの気相反応法へ切換えようと
する試みがなされてきたが、中でも極めて大きな成功を
おさめた方法は「六フッ化ウランから二酸化ウランに富
む組成物を製造する方法」と題するダブリュー・アール
・デホランダーおよびニー・ジー・ダブ（Ｗ、Ｒｏ ＤｅＨｏｌｌａｎｄｅｒ ＆Ａ、 Ｇ、Ｄａｄａ）の米
国特許第３７９６６７２号明細書中に記載されたもので
ある。

なお、この特許は本発明の場合と同じ受託者に委託され
ておりかつ引用によって本明細書の一部を成している。

上記特許によれば、反応区域を規定する反応器内におい
て活性炎の存在下で気体状穴フッ化ウランを二酸化ウラ
ンに富む組成物に転化する方法が明らかにされている。

それに従えば、還元ガスから成る気体状反応体および六
フッ化ウランと酸素含有キャリヤーガスとの混合物から
成る気体状反応体が反応区域内へ別々に導入されるが、
導入の際には遮蔽ガスによって両反応体の隔離が行われ
る。

かかる遮蔽ガスは、気体状反応体を一時的に隔離すると
同時に、十分な相互拡散が起るまでは気体状反応体の実
質的な混合および反応を一時的に防止するためにも役立
つ。

米国特許第３７９６６７２号の方法を実施すれば、特に
望ましい性質を有する二酸化ウランに富む組成物および
水素のごとき還元ガスに富む気体雰囲気が得られる。

ところが、水素のごとき還元ガスと空気との特定の混合
気体は容易に燃焼し得ることはもちろん爆発の可能性さ
えあることが知られている結果、この方法の進行中にか
かる混合気体を酸化状態に転化した方が望ましいものと
判明した。

［二酸化ウランに富む組成物のための後酸化法」と題す
るアブドウル・ジー・ダブ、ダブリュー・アール・デホ
ランダーおよびロバート・リュー・スロート（Ａｂｄｕ
ｌ Ｇ、 Ｄａｄａ、 Ｗ、ＲｏＤｅＨｏｌｌａｎｄ
ｅｒ ＆Ｒｏｂｅｒｔ Ｊ、５ｌｏａｔ ）の米国特
許第３７９０４９３号明細書中には、六フッ化ウランか
ら二酸化ウランに富む組成物への転化が実質的に完了し
た時点において酸素含有ガスを第３の気体状反応体とし
て導入するという改良点を有する方法が記載されている
。

そうすれば、二酸化ウランに富む組成物がより高度のウ
ラン酸化物に転化されると同時に、残留還元ガスも酸化
状態に転化されることになる。

なお、この特許も本発明の場合と同じ受託者に委託され
ておりかつ引用によって本明細書の一部を成すものとす
る。

また、１９７３年８月１０日に提出された「六フッ化ウ
ランから酸化ウランに富む組成物を製造する方法」と題
するダブリュー・アール・デホランダーおよびシー・ピ
ー・フエニモア（Ｗ、ＲｏＤｅＨｏｌｌａｎｄｅｒ ＆
Ｃ１Ｐ、Ｆｅｎ１ ｍｏｒｅ ）の米国特許出願第３
８７５２９号明細書中には、ニララン酸アンモニウム転
化法から六フッ化ウランの気相反応法への切換えという
点で極めて大きな成功をおさめたもう１つの方法が記載
されている。

なお、この特許出願も本発明の場合と同じ受託者に委託
されておりかつ引用によって本明細書の一部を成してい
る。

この特許によれば、反応区域を規定する反応器内におい
て活性炎の存在下で気体状穴フッ化ウランを酸化ウラン
に富む組成物に転化する方法が提供されている。

それに従えば、六フッ化ウランと還元性キャリヤーガス
との混合物から成る第１の気体状反応体および酸素含有
ガスから成る第２の気体状反応体が反応区域内へ別々に
導入されるが、導入の際には遮蔽ガスによって両反応体
の隔離が行われる。

かかる遮蔽ガスは、気体状反応体を一時的に隔離すると
同時に、気体状反応体の実質的な混合および反応を一時
的に防止するためにも役立つ。

その結果、反応区域内に生じる炎は上記混合物を反応区
域内へ導入する入口から引離された状態に維持されるこ
とになる。

米国特許第３７９６６７２および３７９０４９３号並び
に米国特許出願第３８７５２９号の方法のいずれかを実
施する際には、反応区域に粉末回収装置を接続すること
が望ましい。

かかる装置としてにζたとえば、１９７３年９月１２日
に提出された「ガス流中から粒状物質を回収する装置お
よび方法」と題するダブリュー・アール・デホランジー
、アール・リュー・スロート、ダブリュー・アール・ベ
ラカーおよびニー・ジー・ダブ（Ｗ。

Ｒｏ［）ｅＨｏｌｌａｎｄｅｒ 、 ＲｏＪ、Ｓ １ｏ
ａｔ 、 Ｗ、 Ｒ９Ｂｅａｋｅｒ ＆Ａ、 Ｇ、 Ｄ
ａｄａ ） の米国特許出願第３９６８７４号明細書中
に記載のものがある。

なお、この特許出願も引用によって本明細書の一部を成
すものとする。

それに従えば、粒状の酸化ウランを含有するガス流がフ
ィルターを収容した導管内へ導かれる。

その結果、粒状物質はフィルターによってガス流中から
分離され、そしてガス流は排出される。

次いで、高圧ガス流を逆向きに流すことによって粒状物
質をフィルターから吹飛ばせば、それは導管に接続され
た容器内に回収されることになる。

ところが実際に（ｉ、ガス流中から粒状物質を回収する
装置内に使用されたフィルターは極めて高い温度（たと
えば４５０〜５００℃の範囲内の温度）に出会うことが
判明した。

多孔質の金属フィルターたとえばモネル■（Ｍｏｎｅｌ
■）金属フィルターはこのような温度下では寿命が短か
く、２００〜４００時間の運転後に典型的な破損率を生
じることが判明した。

従って、ガス流中から粒状物質を回収する装置内におい
てフィルターが出会うガスの温度を最低にすることが望
ましいと認められるわけで、本発明の目的の１つはその
点にある。

温度が低下すれば、金属フィルターの有効寿命が著しく
伸びることは勿論、かかる装置内において使用できるフ
ィルターの種類も多くなるのである。

さて此の度、六フッ化ウランを酸化ウランに転化する気
相反応法と共に濾過工程および（ガスによってフィルタ
ーから粉末を吹飛ばす）逆流工程を用いて粉末の回収が
行われる場合、蒸発潜熱の大きい霧化液体を酸素含有ガ
スから成る第３の気体状反応体中へ導入する工程を採用
すればフィルターの出会う使用温度を遥かに低くし得る
ことが見出された。

その際には、霧化液体が第３の気体状反応体によって包
囲されるようにすると同時に、反応区域を規定する構造
物に触れることなくかつ反応区域内のほぼ最高温度の位
置において霧化液体が反応区域内へ入るようにすればよ
い。

反応区域を規定する装置または粒状物質回収のための粉
末回収区域を規定する装置上に霧化液体が凝結すること
はほとんどなく、またこれらの装置内における粉末の堆
積やそれによる閉塞も見られない。

霧化液体は蒸発潜熱の大きい液体の中から選ばれるが、
好適な液体は水とりわけ脱イオン水である。

このようにして霧化液体を導入すれば粉末の湿潤の発生
は最少限に抑えられ、従って反応区域または濾過区域内
における粉末の堆積が防止される。

本発明の目的の１つは、六フッ化ウランを酸化ウランに
富む組成物に転化する方法中の後酸化工程のために導入
される酸素含有ガスによって包囲されるようにして蒸発
潜熱の大きい液体を反応区） 域内へ霧化状態で導入し
、それによって反応区域を出るガスの温度を低下させる
ことにある。

また、六フッ化ウランを酸化ウランに富む組成物に転化
する方法において、第３の気体状反応体として酸素含有
ガスを導入する工程に際しその酸素含有ガスによって包
囲されるようにして蒸発潜熱の大きい液体が霧化状態で
導入され、しかもかかる導入は六フッ化ウランから過渡
的な二酸化ウランに富む組成物への転化が実質的に完了
した時点において行われるという改良を達成することも
本発明の目的の１つである。

本発明のその他の目的および利点は、添付の図面に関連
してなされる以下の記載を読めば、当業者には自ら明ら
かとなるはずである。

上記の目的を達成するためには、六フッ化ウランと酸素
含有キャリヤーガスとの混合物から成る第１の気体状反
応体および還元ガスから成る第２の気体状反応体が別々
に導入され、かかる第１および第２の気体状反応体同士
を一時的に隔離すると同時に第１および第２の気体状反
応体の実質的な混合および反応を一時的に防止する遮蔽
ガスが導入され、しかも第１および第２の気体状反応体
間の反応が実質的に完了した時点および位置において酸
素含有ガスから成る第３の気体状反応体が導入されるよ
うな反応区域内において自然炎の存在下で気体状穴フッ
化ウランを酸化ウランに富む組成物に熱転化する新規な
方法が使用される。

上記の遮蔽ガスは、六フッ化ウランーキャリヤーガス混
合物がそれを反応区域内へ導入するための入口から遠去
かるまでの間、六フッ化ウランーキャリヤーガス混合物
中への還元ガスの拡散および還元ガス中への六フッ化ウ
ランーキャリヤーガス混合物の拡散を一時的に防止する
。

短時間の遅れの後、遮蔽ガスを通して反応体の十分な相
互拡散が起り、そして六フッ化ウラン、酸素含有ガス（
遮蔽ガスが不活性ガスでなければそれをも含む）および
還元ガスの間で火炎反応が起る。

この反応の結果、過渡的な粒状の二酸化ウランに富む組
成物および残留還元ガスを含めた気体状副生物が生成さ
れる。

次いで、酸素含有ガスから成る第３の気体状反応体が粒
状の二酸化ウランに富む組成物および気体状副生物と反
応すれば、粒状の酸化ウランに富む組成物が生成される
と同時に還元ガスは酸化状態に転化される。

こうしで生成される粒状の酸化ウランの量は、第３の気
体状反応体の分子容と過渡的な粒状の二酸化ウランに富
む組成物および残留還元ガスの分子容との比に依存する
。

さて、かかる方法の実施に際しては、霧化液体が酸素含
有ガス（第３の気体状反応体）によって包囲されかつこ
うして包囲された霧化液体が系内の最高温度付近の位置
において反応区域内へ入るようにして蒸発潜熱の大きい
霧化液体を導入する改良工程が実施される。

このようにすれば、反応区域を規定する構造物に触れる
ことなしに霧化液体の導入が可能となる上、液体の凝結
や粉末の湿潤の発生が最少限に抑えられるため反応区域
やその下流側における粉末の堆積が防止される。

このような工程は反応区域を出る反応生成物の温度を著
しく低下させることができるから、粒状の酸化ウランに
富む組成物を濾別するためにフィルターが使用される場
合、フィルターと接触する反応生成物の温度が低いため
フィルターの有効寿命は遥かに長くなるのである。

本発明の別の実施例においては、六フッ化ウランと還元
性キャリヤーガスとの混合物から成る第１の気体状反応
体および酸素含有ガスから成る第２の気体状反応体が別
々に導入され、かかる第１および第２の気体状反応体同
士を一時的に隔離すると同時に第１および第２の気体状
反応体の実質的な混合および反応を一時的に防止する遮
蔽ガスが導入され、しかも第１および第２の気体状反応
体間の反応が実質的に完了した時点および位置において
酸素含有ガスから成る第３の気体状反応体が導入される
ような反応区域内において自然炎の存在下で気体状穴フ
ッ化ウランを酸化ウランに富む組成物に熱転化する新規
な方法が使用される。

上記の遮蔽ガスは、六フッ化ウランーキャリヤーガス混
合物がそれを反応区域内へ導入するための入口から遠去
かるまでの間、六フッ化ウランーキャリヤーガス混合物
中への酸素含有ガスの拡散および酸素含有ガス中への六
フッ化ウランーキャリヤーガス混合物の拡散を一時的に
防止する。

短時間の遅れの後、遮蔽ガスを通して反応体の十分な相
互拡散が起り、そして六フッ化ウラン、ｅｆｔ有ガス（
遮蔽ガスが不活性ガスでなげればそれをも含む）および
還元ガスの間で火炎反応が起る。

この反応の結果、過渡的な粒状の二酸化ウランに富む組
成物および残留還元ガスを含めた気体状副生物が生成さ
れる。

次いで、酸素含有ガスから成る第３の気体状反応体が粒
状の二酸化ウランに富む組成物および気体状副生物と反
応すれば、粒状の酸化ウランに富む組成物が生成される
と同時に還元ガスは酸化状態に転化される。

こうして生成される粒状の酸化ウランの量は、第３の気
体状反応体の分子容と過渡的な粒状の二酸化ウランに富
む組成物および残留還元ガスの分子容との比に依存する
。

さて、かかる方法の実施に際しては、霧化液体が酸素含
有ガス（第３の気体状反応体）によって包囲されかつこ
うして包囲された霧化液体が系内の最高温度付近の位置
において反応区域内へ入るようにして蒸発潜熱の大きい
霧化液体を導入する改良工程が実施される。

このようにすれば、反応区域を規定する構造物に触れる
ことなしに霧化液体の導入が可能となる上、液体の凝結
や粉末の湿潤の発生が最少限に抑えられるため反応区域
やその下流側における粉末の堆積が防止される。

このような工程は反応区域を出る反応生成物の温度を著
しく低下させることができるから、粒状の酸化ウランに
富む組成物を濾別するためにフィルターが使用される場
合、フィルターと接触する反応生成物の温度が低いため
フィルターの有効寿命は遥かに長くなるのである。

ここで第１および２図を見れば、２個の外部同心管３３
および３８を用いた装置が示されている。

管３３には、運転時にノズル３０および反応容器３２を
振動させる振動手段４９が付属している。

ノズル３０は蓋３１のごとき支持手段中に取付けられか
つ封止構造３７によって密封されている一方、蓋３１は
反応区域２９を規定する反応容器３２と共に（着脱自在
な）気密封止構造を形成している。

容器３２は外方へ突き出した空間３４を有していて、そ
こには点火バーナー３５が収容されている。

点火バーナー３５はガスの供給を受け、そして火炎反応
を開始させるための口火３６を維持している。

ノズルは、気体状反応体を導入するための管状人口４７
を備えた管３３から成る第１の入ロ手段オヨヒ遮蔽ガス
を導入するための２つの管状人口３９を備えた管３８か
ら成る第２の入口手段を有している。

管３８は蓋４０を有していて、それには気体状反応体を
導入するための管状人口４１用の開口が設けられている
。

管３８内には、入口４１から気体状反応体を受容するた
めの容積４２を規定する管状内室４３から成る第３の入
口手段が配置されている。

内室４３の底部４４には管４５の外径に等しい大きさを
持った８個の開口が設けられ、そしてそこには溶接やね
じ込みなどによって管４５が連結されている結果、管４
５には内室４３から気体状反応体が供給されることにな
る。

管３３および３８は管４５よりも一般的にｄと表わされ
た距離だけ深く反応区域２９内へ伸びている。

管３８の下部には、管４５の開放端から距離ｌだけ上方
の位置において、方向制御板４６が横断方向に沿って固
定されている。

この板４６には管４５を通すための開口が設けられてお
り、そして各々の管４５の周囲には環状の開口が同軸的
に形成されている結果、管３８内の遮蔽ガスはかかる環
状開口を通って噴射され、そして管４５からの気体状反
応体の噴流を包囲しながら反応区域内へ流入することに
なる。

板４６の開口の大きさと板４６の厚さとの関係は、遮蔽
ガスが反応区域２９へ向うほぼ単一方向の流れを成しな
がら板４６と管４５との間を通過するようであればよい
。

各々の管状部材（入口）５３の中には、供給管路５５を
備えた噴霧手段５４が設置され、しかも噴霧手段５４の
開口は反応区域２９の方向を向いている。

管状部材５３は容器３２に対して一定の角度（一般に約
４５度）を成しながら容器３２に接合されている。

管状部材５３はまた、六フッ化ウランから過渡的な粒状
の二酸化ウランに富む組成物への転化が実質的に完了し
た位置において第３の気体状反応体が反応区域２９内へ
入るように取付けられている。

噴霧手段５４はまた、各々の管状部材５３中の第３の気
体状反応体が噴霧手段５４から流入する霧化液体を包囲
し、そして霧化液体を反応区域２９内へ搬送するの役立
つように設置されている。

六フッ化ウランから酸化ウランに富む組成物への転化の
ために本発明のノズルを使用する場合には、反応期間全
体を通じ、水素、解離アンモニアおよびそれらの混合物
の中から選ばれた還元ガス（図中Ｒ）から成る気体状反
応体が管３３から反応区域２９内へ連続的に流し続けら
れる。

その結果、反応区域２９内には強い還元雰囲気が全域に
わたって維持されることになる。

また、遮蔽ガス（図中Ｓ）が入口３９および管３８を通
って反応区域２９内へ供給される。

かかる遮蔽ガスは窒素、アルゴン、ヘリウム、ネオン、
クリプトン、キセノンおよびそれらの混合物の中から選
ばれた非反応性ガスであってもよいし、あるいは酸素、
空気およびそれらの混合物並びに上記非反応性ガスのい
ずれかを伴った酸素、空気およびそれらの混合物の中か
ら選ばれた反応性ガスであってもよい。

更にまた、六フッ化ウランと酸素含有キャリヤーガスと
の混合物（図中ＵＯ）から成る気体状反応体が入口４１
の矢印方向から内室４３および管４５を通って反応区域
２９内へ供給される。

かかる酸素含有キャリヤーガスは酸素、空気およびそれ
らの混合物の中から選ばれたものである。

管３８および４５からのガスは、反応区域２９内へ入る
際、管３８からの遮蔽ガスが管４５がらの気体状反応体
の噴流を包囲するように流れる。

遮蔽ガスが十分な時間にわたって六フッ化ウランと酸素
含有キャリヤーガスとの混合物を還元ガスから遮蔽する
結果、反応区域２９内において反応炎４８が開始する境
界は管３８から引離されることになるわけで、これは「
炎のリフティング」と呼ばれる。

かかる反応によって明るい橙色の炎が生じる。

第３の気体状反応体を成す酸素含有ガスが霧化液体と共
に管状部材５３から反応区域２９内へ導入される結果、
かかる酸素含有ガスは一火炎４８の反応生成物と混合す
る。

また、かかる酸素含有ガスは霧化液体を包囲するから、
反応区域を規定する構造物（たとえば管状部材５３）に
液体が触れることもない。

その結果、残留還元ガスの燃焼によってそれの酸化物が
生成されると同時に二酸化ウランに富む組成物がウラン
酸化物に富む組成物に転化されるため、二火炎５２が生
じることになる。

なお管状部材５３は、六フッ化ウランから過渡的な粒状
の二酸化ウランに富む組成物への転化が実質的に完了し
た位置において第３０気体状反応体が反応区域内へ入る
ように取付けられている。

本発明のもう１つの実施例が第３および４図に示されて
いるが、ここでは第１および２図の場合と同じ構成要素
を指示するのに同じ参照番号が使用されている。

この実施例の場合、入口４１には六フッ化ウランと還元
性キャリヤーガスとの混合物（図中ＵＲ）から成る気体
状反応体が供給され、入口３９には遮蔽ガス（図中Ｓ）
が供給され、そして入口４７には酸素含有ガス（図中Ｏ
）から成る気体状反応体が供給される。

管状部材（入口）５３内においては噴霧手段５４からの
霧化液体が第３の気体状反応体によって包囲されるが、
かかる第３の気体状反応体および霧化液体の反応区域内
への導入は六フッ化ウランから二酸化ウランに富む組成
物への転化が実質的に完了した時点および位置において
行われる。

第４図の場合、この位置は一火炎４８の先端付近として
示されている。

第３の気体状反応体を成す酸素含有ガスが入口５３に供
給されれば、それは反応区域２９内へ入って反応生成物
と混合する。

その結果、残留還元ガスの燃焼によってそれの酸化物が
生成されると同時に二酸化ウランに富む組成物が（二酸
化ウランよりも酸素含量の高い何らかの酸化物を含んだ
）ウラン酸化物に富む組成物に転化されるため、二火炎
５２が生じることになる。

上記のごときウラン酸化物の代表例としてはへ酸化三ウ
ラン（Ｕ３０８）、五酸化二ウラン（Ｕ２０５）、Ｕ４
００、およびそれらの任意の混合物が挙げられ、またそ
れらには多少の二酸化ウラン（ＵＯ２）が伴っていても
いなくてもよい。

第１〜４図中において管状部材５３が反応容器３２に接
合されている結果、反応区域２９は（１）大体のところ
管状部材５３と反応容器３２との接合点よりノズル３０
側の空間を占めかつ一火炎４８を含む一次反応区域およ
び（２）大体のところ管状部材５３と反応容器３２との
接合点より下流側の空間を占めかつ二火炎５２を含む二
次反応区域の２つに大別される。

反応区域内へ霧化状態で導入するため特に好適な液体は
水とりわけ脱イオン水である。

更にまた、液体二酸化炭素や液体窒素も使用できる。

かかる液体は大きい蒸発潜熱を有し、粒状の酸化ウラン
に富む組成物と反応したりその性質に影響を及ぼしたす
せず、しかも粒状の酸化ウランに富む組成物上に沈着物
や被膜を形成しないことが必要である。

かかる技術の使用に成功するための秘訣は、粉末がフィ
ルターあるいは反応容器その他の装置構成要素に触れる
以前に液体が完全に蒸発するようにすることである。

なお、液体の噴射量は炎（特に二火炎５２）の消火を引
起さないようなものとする。

噴霧手段５４への供給物としては少なくとも約２１ｋｇ
／ｃｒｒｔの高圧液体を使用することが好ましく、そう
すれば霧化液体の蒸発速度が太き（なって局部的な凝結
の起る可能性が小さくなる。

また、不活性ガスなどのガス圧を使用して液体を噴霧手
段５４から反応区域内へ送入してもよく、その場合に好
適な不活性ガスは窒素である。

更にまた、噴霧の実施に当っては、十分に分散した極め
て微細な液体粒子が反応区域内へ導入されるようにする
。

以上、特定の実施例に関連して本発明が記載されたが、
それらにのみ限定されるわけでないことは勿論である。

すなわち、前記特許請求の範囲によって定義される本発
明の範囲内に包含されるものであれば、様々な変形や変
更を加えることが可能なのである。

【図面の簡単な説明】

第１および２図は六フッ化ウランを酸化ウランに富む組
成物に転化する１つの方法を実施するための反応器の上
部のそれぞれ（一部が切除された）上面図および側断面
図であって、反応区域内にある反応生成物を冷却するた
め蒸発潜熱の大きい霧化液体を導入する手段が反応器内
に包含されることを示しており、また第３および４図は
六フッ化ウランを酸化ウランに富む組成物に転化するも
う１つの方法を実施するための反応器の上部のそれぞれ
（一部が切除された）上面図および側断面図であって、
やはり潜熱の大きい霧化液体を導入する手段が反応器内
に包含されることを示している。 図中、２９は反応区域、３０はノズル、３１は蓋、３２
は反応容器、３３は管、３５は点火バーナー、３６は口
火、３８は管、３９は遮蔽ガス用の管状入口、４１は第
１の気体状反応体用の管状入口、４３は管状内室、４５
は管、４６は方向制御板、４７は第２の気体状反応体用
の管状入口、４８は一火炎、５２は二火炎、５３は管状
部材、５４は噴霧手段、そして５５は供給管路を表わす
。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 六フッ化ウランと酸素含有キャリヤーガスとの混合
   物から成る第１の気体状反応体を反応区域内へ導入し、
   還元ガスから成る第２の気体状反応体を前記反応区域内
   へ別個に導入し、前記第１および第２の気体状反応体の
   間において遮蔽ガスを前記反応区域内へ別個に導入する
   ことにより前記第１および第２の気体状反応体並びに前
   記遮蔽ガスが前記反応区域内を通過するのに伴って前記
   第１および第２の気体状反応体並びに前記遮蔽ガスの十
   分な相互拡散が生じる結果として粒状の二酸化ウランに
   富む組成物および気体状の反応生成物を生み出す反応が
   起るまでの間は前記第１および第２の気体状反応体間の
   実質的な混合および反応を一時的に防止し、かつまた酸
   素含有ガスから成る第３の気体状反応体を導入して前記
   粒状の二酸化ウランに富む組成物および前記気体状の反
   応生成物と接触させることにより前記反応区域内にある
   前記気体状の反応生成物を酸化状態に転化すると同時に
   前記粒状の二酸化ウランに富６組成物をより高度のウラ
   ン酸化物に酸化する諸工程から成るような、反応区域内
   において活性炭の存在下で六フッ化ウランから酸化ウラ
   ンに富む組成物を製。 造する方法において、霧化液体が前記反応区域内へ導入
   される際に霧化液体は前記第３の気体状反応体によって
   包囲されかつ前記反応区域内においては気体に変化して
   前記反応区域内の物質を冷却するように霧化液体を前記
   第３の気体状反応体中へ加える工程を含むことを特徴と
   する方法。 ２ 前記霧化液体が水である、特許請求の範囲第１項記
   載の方法。 ３ 前記水が脱イオン水である、特許請求の範囲第２項
   記載の方法。 ４ 前記霧化液体が液体窒素である、特許請求の範囲第
   １項記載の方法。 ５ 前記霧化液体が液体二酸化炭素である、特許請求の
   範囲第１項記載の方法。 ６ 前記霧化液体が、不活性ガスのガス圧を使用して、
   前記反応区域内の最高温度付近の位置において前記反応
   区域内へ導入される、特許請求の範囲第１項記載の方法
   。 ７ 前記液体が少なくとも約２１に９／ｃａの圧力下で
   噴霧される、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ８ 六フッ化ウランと還元性キャリヤーガスとの混合物
   から成る第１の気体状反応体を反応区域内へ導入し、酸
   素含有ガスから成る第２の気体状反応体を前記反応区域
   内へ別個に導入し、前記第１および第２の気体状反応体
   の間において遮蔽ガスを前記反応区域内へ別個に導入す
   ることにより前記第１および第２の気体状反応体並びに
   前記遮蔽ガスが前記反応区域内を通過するのに伴って前
   記第１および第２の気体状反応体並びに前記遮蔽ガスの
   十分な相互拡散が生じる結果として粒状の二酸化ウラン
   に富む組成物および気体状の反応生成物を生み出す反応
   が起るまでの間は前記第１および第２の気体状反応体間
   の実質的な混合および反応を一時的に防止し、かつまた
   酸素含有ガスから成る第３の気体状反応体を導入して前
   記粒状の二酸化ウランに富む組成物および前記気体状の
   反応生成物と接触させることにより前記反応区域内にあ
   る前記気体状の反応生成物を酸化状態に転化すると同時
   に前記粒状の二酸化ウランに富む組成物をより高度のウ
   ラン酸化物に酸化する諸工程から成るような、反応区域
   内において活性炭の存在下で六フッ化ウランから酸化ウ
   ランに富む組成物を製造する方法において、霧化液体が
   前記反応区域内へ導入される際に霧化液体は前記第３の
   気体状反応体によって包囲されかつ前記反応区域内にお
   いては気体に変化して前記反応区域内の物質を冷却する
   ように霧化液体を前記第３の気体状反応体中へ加える工
   程を含むことを特徴とする方法。 ９ 前記霧化液体が水である、特許請求の範囲第８項記
   載の方法。 １０ 前記水が脱イオン水である、特許請求の範囲第
   ９項記載の方法。 １１ 前記霧化液体が液体窒素である、特許請求の範
   囲第８項記載の方法。 １２ 前記霧化液体が液体二酸化炭素である、特許請
   求の範囲第８項記載の方法。 １３ 前記霧化液体が、不活性ガスのガス圧を使用し
   て、前記反応区域内の最高温度付近の位置において前記
   反応区域内へ導入される、特許請求の範囲第８項記載の
   方法。 １４ 前記液体が少な（とも２１に９／ｃａの圧力下
   で噴霧される、特許請求の範囲第８項記載の方法。 １５ （ａ）支持手段、（ｂ）（ｉ ）第１の気体状
   反応体を受容して反応区域内へ案内する第１の入口手段
   、（１１）前記第１の入口手段と共に配置され、かつ前
   記反応区域内へ噴射されたばかりの前記第１の気体状反
   応体と第２の気体状反応体とを一時的に隔離するための
   遮蔽ガスを受容して案内する第２の入口手段、および（
   １１ｅ前記第２の入口手段の中に配置され、先端が前記
   第２の入口手段の内部に引込んでいる少なくとも１個の
   管状部材に連結された少なくとも１個の開口を備える内
   室な有し、かつ前記第２の気体状反応体を受容して前記
   反応区域内へ案内する第３の入口手段の三者を有しかつ
   前記支持手段によって支持されたノズル、（ｅ）前記第
   ２の入口手段内に横断方向に沿って固定され、かつ少な
   くとも１個の前記管状部材を通すための少なくとも１個
   の開口を有する結果として少なくとも１個の前記管状部
   材の周囲に同軸的に環状開口を形成させることにより前
   記遮蔽ガスが単一方向に沿って前記環状開口を通過して
   前記反応区域内へ流入することを可能にする方向制御板
   、（ｄ）前記支持手段に着脱自在に連結されて前記反応
   区域を規定し、かつ第３の気体状反応体を受容して前記
   反応区域内へ案内する少なくとも１個の入口手段を前記
   ノズルよりも下流側に有する反応容器、並びに（ｅ）前
   記反応容器の少なくとも１個の入口手段中に配置され、
   かつ前記入口手段中へ液体を霧化状態で導入する噴霧手
   段の諸要素から成ることを特徴とする、反応区域内へ気
   体状反応体を噴射するためのノズル装置。