JPH02107437A - 中空容器 - Google Patents

中空容器

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JPH02107437A
JPH02107437A JP63259551A JP25955188A JPH02107437A JP H02107437 A JPH02107437 A JP H02107437A JP 63259551 A JP63259551 A JP 63259551A JP 25955188 A JP25955188 A JP 25955188A JP H02107437 A JPH02107437 A JP H02107437A
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勝美 矢野
Shigemitsu Kanbe
神戸　茂光
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、醤油、サラダ油等の食品用容器、アルコール
、清涼飲料用寝装、洗剤等の容器あるいはベンゼン、ト
ルエン、キシレン等の有機溶剤やガソリン、灯油、軽油
、重油等の油類の液体容器として有用な中空容器に関し
、特にガスバリヤ−性、剛性、耐衝撃性に優れ、眉間剥
離強度が高（、自動車用のガソリンタンク等の大型中空
容器としての厳しい要求物性に耐えうるＭ層構造体から
なる中空容器に関する。
（従来技術） 従来、中空容器の素材としてポリオレフィン系樹脂が一
般的に使用されているが、該ポリオレフィン系樹脂は安
価であり、耐水性、ヒートシール性等が優れ、安価であ
るものの、ガスバリヤ−性、耐溶剤性等が劣るという欠
点を有する。
したがって、ガスバリヤ−性の向上、耐溶剤性等の種々
の性能を満足するために異種の材料と積層することが試
みられている。例えば特公昭５５−４９３８９号公報に
おいては、−層に結晶性ポリオレフィンに不飽和多価カ
ルボン酸およびその無水物をグラフトした変性結晶性ポ
リオレフィンを使用し、これをナイロンと積層する複層
中空成形びんの製造方法が開示されている。同様な方法
として無水マレイン酸等の不飽和カルボン酸またはその
誘導体で変性されたオレフィン系樹脂を接着層としてポ
リオレフィン樹脂とポリアミド樹脂とを積層した容器ま
たはその製造方法も種々提案されている。
例えば特開昭５０−８６５７９号、同５１−９６８７８
号、同５１−１２５４６３号、同５１−１５０４６８号
、同５２４５４６５号、同５２−６２５７４号、同５３
−２１６７６号、同５３−２３７７４号、同５４−１）
３６７８号、同５５−９１６３４号、同５６−１０６８
５７号、同５６−１２０３４５号、同５７−１）０４６
号、同５７−４２７４５号、同５７−１２５０４４号等
々が挙げられる。
しかしながら、これら従来の多層容器は、実用上より環
境の厳しい条件下で使用した場合において、未ｔ！充分
な接着力を有していない。
特にガソリンタンク等の燃料用の大型容器のような＃４
闇撃性に伴う強固な接着強度を必要とする用途において
、その差異が顕著であり、その改善が切望されている。
（発明が解決しようとする課題） 本発明は上記の点に鑑み、従来の多層からなる中空容器
の欠点である、実用上のポリアミド樹脂等のバリヤー樹
脂に対する接着強度を向上せしめることを目的とするも
のである。
（課題を解決するｔこめの手段） 本発明は、Ａ）　ポリオレフィン系樹脂、Ｂ）　オレフ
ィン系重合体（ｂ−１）、ゴム（ｂ−２）および不飽和
カルボン酸もしくはその誘導体、（ｂ−３）を有機過酸
化物の存在下で溶融反応させた反応物に、更にゴム（ｂ
−４）を配合し、溶融混合して得られる接着性樹脂、及
び Ｃ）　ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポ
リエステル系樹脂、ポリ塩化ビニリデン系樹脂及びエチ
レン−酢酸ビニル共重合体ケン化物の中から選ばれた１
種のバリヤ性樹脂 を使用した中空容器であって、各樹脂の構成がＡ／Ｂ／
Ｃ／Ｂ／Ａの順に積層されｔこ５層構造体からなる中空
容器である。
本発明の＾）ポリオレフィン系樹脂としては、ポリエチ
レン、ポリプロピレン、ポリブテン−１、ポリ−４−メ
チルペンテン１等のａ−オレフィンの単独もしくは共重
合体であり、特に好ましくは密度０．９４〜０．９７ｇ
／ｃｄのエチレン−ａ−オレフィン共重合体または微量
のラジカル発生剤で変性した該エチレンミーオレフィン
共重合体であって、メルトフローレートが２ｇ／１０分
以下、更にはＩｇ／１０分以下、Ｎ値が１．８〜２．５
の範囲のものが成形加工性、容器の剛性を保持するため
にも好ましい。
［但し、Ｎ値は温度２１０℃で直径Ｄ　＝　２　ｍ、長
さＬ＝４０−のダイ（Ｌ／Ｄ＝２０）から溶融樹脂を押
出し、次式によって求めたものである］ Ｎ値＝ｌｏｇ（γ１５ｏ／γ２゜）　／ｌｏｇ　（τ、
５゜／τ２０）（γ：せん断速度、τ：せん断心力を表
わし、添え字ｔ５゜、２゜はそれぞれ荷重１５０Ｋｇｆ
／ｃｄ、荷重２（ＮＣｇｌ／ｃｎｒを示す。）本発明の
Ｂ）接着性樹脂とは、オレフィン系重合体（ｂ−１）、
ゴム（ｂ−２）および不飽和カルボン酸もしくはその誘
導体（ｂ−３）を有機過酸化物の存在下で溶融反応させ
た反応物に、更にゴム（ｂ−４，）を配合し、溶融混合
して得られるである。
上記オレフィン系重合体（ｂ−１）としては、Ａ）成分
のポリオレフィン系樹脂および中低圧法、高圧法による
低密度ポリエチレン、エチレンと酢酸ビニル、スチレン
、（メタ）アクリル酸またはそのエステル等の極性基含
有モノマーとの共重合体等が挙げられる。これらのオレ
フィン系重合体は単独であるいは混合して用いることが
できる。これらの中でも密度０８６〜０．９７ｇ／ｃ＋
ｊのエチレン−〇−オレフィン共重合体、エチレン（メ
タ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−ビニルエ
ステル共重合体の群から選択された少なくとも１種のエ
チレン共重合体が好ましい。
特にＡ）のポリオレフィン系樹脂と接着性樹脂のペース
レジンを同種のレジンで構成することは、接着性や剛性
等の機械的強度が要求されろ大型容器に対して有効であ
る。
これらエチレン−ａ−オレフィン共重合体のα−オレフ
ィンとしては、炭素数３〜１２、好ましくは３〜８の範
囲で、具体的には、プロピレン、１−ブテン、４−メチ
ル−ペンテン−１，１−ヘキセン、１−オクテン等が挙
げられる。
共重合体の具体例としては、エチレン−プロピレン共重
合体、エチレン−１−ブテン−共重合体、エチレン−４
−メチル−ペンテン−１共重合体、エチレン−１−ヘキ
セン共重合体等が挙げられる。
また密度０．８６〜０．９１ｇ　／ｃ＋／、示差走査熱
量測定法（ＤＳＣ）による最大ピーク温度１００℃以上
、沸騰ｎ−ヘキサン不溶分１０重量％以上であるエチレ
ン−〇−オレフィン共重合体も接着性の面において特に
優れるので好ましい。
尚、ＤＳＣによる最大ピーク温度の測定および沸騰ｎ−
へキサン不溶分の測定は以下の通りである。
［ＤＳＣによる最大ピーク温度の測定］熱プレス成形さ
れた厚さ１００μ−のフィルムから約５Ｉ１ｇの試料を
精秤し、それをＤＳＣ装置にセットし、１７０℃に昇温
してその温度で１５鳳ｉｎ、保持した後、降温速度２５
℃／ｌｌ１）ｎで０℃まで冷却する。
次に、この状態から昇温速度１０℃／　ｌ１Ｉｎで１７
０℃まで昇温して測定を行う。０℃から１７０℃に昇温
する間にあられれたピークの最大ピークの頂点の位置の
温度をもって最大ピーク温度とするものである。
［沸Ｒｎ−ヘキサン不溶分］ 熱プレスを用いて、厚さ２００μｍのシートを成形し、
２０ｍｍＸ３０ｍｍのシートを３枚切取り、２重管式ワ
ックスレー抽出器を用いて、沸Ｒｎ−ヘキサンで５時間
抽出を行っｔ二後、ｎ−ヘキサン不溶分を取り出し、真
空乾燥（７ｈｒ真空下、５０℃）後、次式により沸騰ｎ
−ヘキサン不溶分を算出する。
ゴム（ｂ−２）およびゴム（ｂ−４）としては、ポリイ
ソブチレン、スチレン−ブタジェン共重合体ゴム、ブタ
ジェン−アクリロニトリル共重合体ゴム、ポリブタジェ
ンゴム、クロロプレンゴム、エチレン−プロピレン共重
合体ゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム、ウレタ
ンゴム、シリコンゴム、エチレン−酢酸ビニル共重合体
ゴム、液状ポリブタジェンゴム等の合成ゴム、天然ゴム
が挙げられ、これらは単独もしくは混合して使用でき、
かつ（ｂ−２）　（ｂ−４）のゴムは同種または異種で
もよい。
上記ゴム（ｂ−２）の配合量はオレフィン系樹脂１００
重量部に対して０５〜５０重量部、好ましくは１０〜４
０重量部、より好ましくは２０〜３０重量部である。
またゴム（ｂ−４）の配合量はオレフィン系樹脂（ｂ−
１）、ゴム（ｂ−２）および不飽和カルボン酸もしくは
その誘導体（ｂ−３）の溶融反応物１００重量部に対し
て０５〜５０重量部である。これらゴムの配合量が少な
いと接着強度の改良効果が充分でなく、過多になると剛
性などの低下を生ずるので好ましくない。
不飽和カルボン酸もしくはその誘導体（ｂ−３）として
は、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、クロトン
酸、イタコン酸、シトラコン酸、アクリル酸、メタクリ
ル酸等が挙げられ、他の誘導体としてしは、上記不飽和
カルボン酸の金属塩アミド、イミド、エステル等が挙げ
られろ。
該不飽和カルボン酸もしくはその誘導体（ｂ−３）の配
合量は、オレフィン系樹脂（ｂ−１）　１００重量部に
対して０．０５〜１０重量部、好ましくは０．１〜５．
０重量部、更に好ましくは０１〜３０重量部である。
該配合量が００５重量部未満では、接着性効果が低く、
１０重量部を超えるとゲルや着色の原因となるので好ま
しくない。
まｔここれらは１種で用いても２種以上を併用してもよ
い。
本発明の接着性樹脂は上記のオレフィン系樹脂（ｂ−１
）、ゴム（ｂ−２）および不飽和カルボン酸もしくはそ
の誘導体（ｂ−３）の所定量を有機過酸化物の存在下で
溶融反応させた後、ついで該反応物にゴム（ｂ−４）を
所定量添加し、溶融混合して得るものである。上記溶融
反応または溶融混合に使用する装置はバンバリーミキサ
−、ニーダ−１ξキシングロール、押出ｍ等の一般的な
混線機でよく、これらを単独もしくは組み合わせること
により簡便に行うことができるが、溶剤の存在下で行っ
てもよい。
また溶融反応もしくは溶融混合する温度は使用する樹脂
、ゴムの劣化有機過酸化物の分解温度等を考慮して、使
用する樹脂の融点以上で行われるが、一般的には１５０
℃〜３００℃の範囲で行われる。
上記有機過酸化物としては、ベンゾイルパーオキシド、
ラウリルパーオキシド、ジクミルパーオキシド、ターシ
ャリ−ブチルオキシベンゾエート、２・５−ジメチル−
２・５ジ（ターシャリ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−
３、アゾビスイソブチロニトリル等が挙げられる。
これらはオレフィン系樹脂１００重量部に対して０００
５〜２０重量部、好ましくは０．０１〜１０重量部の範
囲で使用される。
上記添加量が０．００５重量部未満ではオレフィン系樹
脂の好ましい変性効果が発揮されず、２重量部を超えて
添加してもそれ以上の効果が薄いばかりでなく、オレフ
ィン系樹脂に過度の分解あるいは架橋反応を惹起させる
ことがある。
本発明の接着性樹脂は、オレフィン系樹脂（ｂ−１）、
ゴム（ｂ２）および不飽和カルボン酸もしくはその誘導
体（ｂ−３）を有機過酸化物の存在下で溶融反応させた
反応生成物に更にゴム（ｂ４）を溶融混合させることに
より飛躍的に接着強度が増大する組成物が得られる。
この原因については明らかでないが上記（ｂ−１）　（
ｂ−２）　（ｂ−３）の反応物をフィルムにして、該フ
ィルムを溶剤と共にソックスレー抽出器内で煮沸状態で
数時間抽出後、該フィルムを取り出して真空乾燥させて
赤外吸収スペクトル（Ｉ　Ｒ）で抽出後のゴム（ｂ−２
）の量を測定した結果、ゴム（）ｌ−２）は全く抽出さ
れていなかった。
また該反応物にゴム（ｂ−４）を添加し溶融混合した組
成物を上記と同様にフィルムに成形し、抽出した結果、
ゴム（ｂ−４）の添加量分が抽出されていることが確認
されている。
従って、上記反応物中のゴム（ｂ−２）は有機過酸化物
の作用によってオレフィン系樹脂に付加反応し、ゴム（
ｂ−４）は単に溶融混合されているものと推定される。
本発明においては、更に必要により、これに未変性オレ
フィン重合体をトライブレンドして使用しても差し支え
ないものである。
本発明のＣ）バリヤー性樹脂としては、ポリアミド系樹
脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポ
リ塩化ビニリデン系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合
体ケン化物の中から選ばれる１種の樹脂である。
Ｃ１）ポリアミド系樹脂としては、ナイロン６、ナイロ
ン６゜６、ナイロン６．１０、ナイロン６．１２、ナイ
ロン１）、ナイロン１２、ナイロン４．６等のような脂
肪族系ポリアミド系樹脂；ポリへキサメチレンジアミン
テレフタレート、ポリへキサメチレンジアミンイソフタ
ルアミド、キシレン基含有ポリアミドのような芳香族系
ポリアミド系樹脂もしくはその変性物またはそれらの混
合物等が挙げられる。
Ｃ２）ポリカーボネート系樹脂としては、４．４−ジヒ
ドロキシジフェニル−２，２−フロパン（通称ビスフェ
ノール）をはじめとする４、４−ジジオキシアリルアル
カン系ポリカーボネートであるが、その中でも特に４，
４−ジにド四キシジフェニルー２．２−プロパンのポリ
カーボネートで、数平均分子量１５．０００〜８０．０
００のものが好ましい。これらのポリカーボネート系樹
脂は、任意の方法で製造される。例えば４，４−ジヒド
ロキシジフェニル−２，２−プロパンのポリカーボネー
トの製造には、ジオキシノ化合物として、４，４−ジヒ
ドロキシジフェニル−２，２−プロパンを用いて苛性ア
ルカリ水溶液および溶剤の存在下にホスゲンを吹き込ん
で製造する方法、または４．４−ジヒドロキシジフェニ
ル−２，２−プロパンとジフェニルカーボネ−１・など
の炭酸エステルを反応させてエステル交換する方法等が
ある。
ポリカーボネート系樹脂は、これら２価のフェノールの
ホモポリマーまｔ二は２種以上のコポリマーあるいはこ
れらのブレンド物であってもよい。またポリカーボネー
ト樹脂はその一部が分岐されていてもよい。
なお、少量であれば１．４−シクロヘキサンジオール等
の脂環ジオール、１．６−ヘキサンジオール等の脂肪族
ジオール、ｐ−キジレンゲリコール等の芳香族基含有脂
肪族ジオール等を２価のフェノールと併用して使用して
もよい。
Ｃ３）ポリエステル系樹脂としては、好ましくは芳香環
を重合体の連鎖単位に有するポリエステルで、芳香族ジ
カルボン酸（あるいはそのエステル形成性誘導体）とジ
オール（あるいはそのエステル形成性誘導体）とを主成
分とする縮合反応により得られる重合体ないし共重合体
である。
ここで言う芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸
、イソフタル酸、フタル酸、２．６−ナフタレンジカル
ボン酸、１５−ナフタレンジカルボン酸、ビス（ｐ−カ
ルボキシフェニル）メタン、アントラセンジカルボン酸
、４．４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、１．２
−ビス（フェノキシ）エタン４．４ξジカルボン酸もし
くはそれらのエステル形成性誘導体などが挙げられる。
またジオール成分としては、炭素数２〜１０の脂肪族ジ
オールすなわちエチレングリコール、プロピレングリコ
ール、１．４−ブタフジ１−ル、ネオペンチルグリコー
ル、１．５−ペンクンジオール、１．６−ヘキサンジオ
ール、デカメチレンジグリコル、シクロヘキサンジオー
ルなど、あるいは分子量４００〜６０００の長鎖グリコ
ール、すなわちポリエチレングリコル、ポリ−１，３−
プロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール
等およびそれらの混合物が挙げられる。
具体的にはポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレ
ンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ
へキサメチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６
−ナフタレ−１・、ポリエチレン−１，２−ビス（フェ
ノキシ）エタン４，４′−ジカルボキシレート等が挙げ
られる。更に好ましくは、ポリエチレンテレツクレート
、ポリブチレンチレフクレートである。
これらの芳香族ポリエステルの固有粘度は、トリフルオ
ル酢酸（２５）／塩化メチレン（７５）　１００　ｍｌ
中、０３２ｇの濃度として２５±０１℃下に測定される
。好ましくは固有粘度が０４〜４．０ｄｔｌ　／　ｇで
ある。０．４ｄ１７　ｇ以下であると芳香族ポリエステ
ルが充分な機織強度を発揮できず好ましくない。また４
０ｄｌ／ｇを超えると、溶融時の流動性が低下し、成形
物の表面光沢が低下するため好ましくない。
Ｃ）ポリ塩化ビニリデン系樹脂としては、塩化ビニリデ
ンの単独重合体または少なくとも塩化ビニリデンを６０
重量％を含む共重合体、多元共重合体をいう。
上記塩化ビニリデンと共重合体可能なモノマーとしては
、塩化ビニル、アクリロニトリル、（メタ）アクリル酸
もしくはそのエステル、ブタジェン、イソブチレン、酢
酸ビニル、スチレン、エチレン、プロピレン、ビニルア
ルキルケトン、ビニルエーテル、マレイン酸もしくはそ
の誘導体等が挙げられる。特に塩化ビニリデン７０〜９
０重量％と、塩化ビニル１０〜３０重量％の共重合体が
好ましい。
また必要に応じて可塑剤、安定剤等が添加してあっても
よい。
Ｃ）エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物（以下ＥＶ
ＯＨと称する）とは、エチレン含有率１５〜６０モル％
のエチレン−酢酸ビニル共重合体をケン化して得られる
ケン化度９０〜１００％の重合体である。
該エチレン含有率が１５モル％未満では、ＥＶＯＨの成
形温度と分解温度とが接近し過ぎて成形が難しい。一方
６０モル％を超えろとガスバリヤ−性や機械的特性が劣
るものとなる。
またケン化度が９０％未満では、ＥＶＯＨの機械的特性
、耐油性、耐水性が劣るものとなる。
本発明は、上記幻、　Ｂ）およびＣ）の各樹脂構成が＾
／　Ｂ／　Ｃ／　Ｂ／Ａの順に！Ｉｉ層された５層構造
体からなる中空容器であって、該各樹脂の厚み比が０７
０〜０．９８７０．０１〜０．１５１０．０１〜０．１
５の範囲であることが剛性、耐衝撃性等のａｌｌ減時特
性バリヤ性等の容器としての性能を維持し、かつ経済性
等の面で好ましい。
このような中空容器の製造方法は、通常吹き込み成形法
（ブロー成形法）によって成型される。
また本発明においては、上記Ａ）、Ｂ）及びＣ）の各樹
脂が混合された樹脂組成物層を含めて中空容器を形成し
てもよい。具体的には、上記中空容器を製造したときに
発生する不良品あるいはパリ等を使用して、中空容器の
外層、中間層、内層のいずれかの１層もしくは２層を形
成するようにすると経済的にも安価な中空容器ができる
ので好ましい。
本発明においては、本発明の要旨を逸脱しない範囲で他
の合成樹脂または顔料、染料、滑剤、酸化防止剤、紫外
線吸収剤、架橋剤等の添加剤、無機もしくは有機の充填
剤等を配合しても差し支えない。
［実施例１ （高密度ポリエチレンの調整） 無水塩化マグネシウム、アルミニウムトリエトキシドお
よび四塩化チタンをボールミリングして得た固体触媒と
トリエチルアルミニウムとからなる触媒を用いて、エチ
レン−プロピレン共重合体［密度＝　０．９５１　ｇ　
／ｃ＋＋？、メルトフローレート（Ｍ　Ｆ　Ｒｌ−０，
３０ｇ　／　１０ｍ１ｎ］を調整した。
上記共重合体１００重量部に対して、ラジカル発生剤と
して２．５−ジメチル（１−ブチルパーオキシ）ヘキシ
ン−３を１５０ＸＩＯ−’重量％、ステアリン酸カルシ
ウム００５重量部および（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェ
ニル）フォスファイト００５ｆｆｉ量Ｎト共に溶融混合
して中空容器用の高密度ポリエチレン［密度＝０、９５
１　ｇ　／ｌ：ｄ　、　／　ルトフローレート（Ｖ　Ｆ
　Ｒ）　＝　０．１５　ｇ　／　１０ｍ１ｎ。
Ｎ値＝２１５、メルトテンシアン＝１２ｇ、ダイスウェ
ル＝１゜５５］を得た。
（接着性樹脂の調整） オレフィン系樹脂（ｂ−１）として、高密度ポリエチレ
ン［密度＝０．９５６ｇ／ｅ＋ｊ、メルトフローレート
＝０．３ｇ　／　１０分、商品名−日石スクフレンＥ０
１２、日本石油化学■製］１００重量部、ゴム（ｂ−２
）としてポリイソブチレン［商品名：　ビスタネックス
＃１４０、エッソ化学■製］の所定量を第１表に示す割
合で用いて、不飽和カルボン酸またはその誘導体（ｂ−
３）として無水マレイン酸０５重量部を有機過酸化物と
して２・５−ジメチル−２・５−ジ（ターシャリ−ブチ
ルパーオキシ）ヘキシン−３００５重量部の存在下で、
１８０〜２２０℃に設定した押出機（スクリュー径＝５
０−１Ｌ／Ｄ＝２６）で溶融反応を行った。得られた反
応生成物に更にゴム（ｂ−４）として（ｂ−２）と同じ
ポリイソブチレンを第１表に示す割合で添加し、上記と
同じ押出機を使用して溶融混合を行い、接着性樹脂Ｂ）
とした。
実施例１〜６および比較例１〜３ Ａ）上記で調整した高密度ポリエチレン（以下ＨＤＰＥ
と略す） Ｂ）上記で調整した接着性樹脂（以下Ｎと略す）Ｃ）　
ナイロン６（以下ＰＡと略す）［商品名：アミラン１０
４６、東し■製］ 上記Ａ）、Ｂ）およびＣ）の各樹脂を用いて、ブロー成
型機にＡ／Ｂ／Ｃ／Ｂ／Ａの構成になるように配置し、
３種５層の内容積５０１の中空容器を成型した。また比
較例としてゴムを全く使用しない場合と（ｂ−２３と（
ｂ−４）を使用しない場合について行った結果を第１表
に示した。
該中空容器の成型条件および厚み比は以下の通りである
。
［成型条件］ 多層射出ブロー成型機［ＨＤＰＥ用押出機のスクリュー
径＝６５１）ＩＩ１）Ｎポリマー用押出機のスクリュー
径＝４０鵬、ナイロン用押出機のスクリュー径＝５０ｍ
の３種５層ダイス、日本製鋼所製コを使用し、以下の条
件で成形した。
射出圧：８０ｋｇ／ｅ＋Ｉｒ 樹脂温度：　２３０〜２４０℃ 吹込み時間：　１８０秒 タンク重量：４３〜４．５ｋｇ タンク最低厚み：４１）ＩＩ１） ［中空容器の各樹脂の厚み比］ ＨＤＰＥ　（２，５ｍ）　／　Ｎ　（０，１ｍｍ）　／
　ＰＡ　（０，２ｍｍ）　／　Ｎ　（０，１＋＋ｗａ）
　／　ＨＤＰＥ　（２，５ｍ＋ｗ）上記の中空容器を用
いて以下の試験を行った。
（落下試験） 上記中空容器内に水４０１を充填し、高さｌ１ｍより落
下させてその破損状況を観察した。
（接着強度） 落下試験に使用した中空容器の側壁を輻２５Ｍに細断し
、各樹脂間の層間剥離強度を、テンシロンを用いて引張
速度５０　ｌｌ１ｔａ／　５ｈｉｎ、　、　１８０°刺
離した時の強度で示した。
施例７〜１０および比較例４〜７ 実施例１のナイロン６に代えてポリカーボネート樹脂、
ポリエステル樹脂、ポリ塩化ビニリデン系樹脂、ＥＶＯ
Ｈの各樹脂を使用して、高密度ポリエチレンとの間に挾
んでプレス成形した。該プレス成形シートから試験片を
作製して、接着強度を測定した結果を第１表に示した。
また比較例として各樹脂に対して、ゴムを全く使用しな
いものを用いて行ったものを第１表に示した。
実施例１）〜１２ 実施例１で使用した接着性樹脂のベースレジンである高
密度ポリエチレンの代わりに線状低密度ポリエチレン（
以下ＬＬＤＰＥと略す）［密度＝　０．９２０　ｇ　／
ｃｄ１メルトフローレート＝０．８ｇ／１０分、商品名
：８石すニレックスＡＦ１２１０、日本石油化学＠製］
および超低密度ポリエチレン（以下ＵＬＤＰＥと略す）
［密度＝０．９００ｇ　／ｃ＋／１）　ルトフローレー
ト＝０．５ｇ７１０分、ＤＳＣ＝１２０℃、ｎ−ヘキサ
ン抽出残分＝８０ｗｔ％、商品名二日石ソフトレックス
Ｄ９００５、日本石油化学（掬製］を用いて接着性樹脂
を調整し、該接着性樹脂を使用して、ナイロン−６と高
密度ポリエチレンとの間に挾んでプレス成形して、試験
片を作製して接着強度の測定を行い、その結果を第１表
に示した。
（発明の効果） 上述のように本発明の中空容器は、従来の多層からなる
中空容器の欠点である、実用上のポリアミド樹脂等のバ
リヤー樹脂に対する接着強度を向上せしめることができ
、剛性、耐衝撃強度に優れ、特にガソリンタンク等の大
型容器として有効に使用される。

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）Ａ）ポリオレフィン系樹脂、 Ｂ）オレフィン系重合体（ｂ−１）、ゴム（ｂ−２）お
    よび不飽和カルボン酸もしくはその誘導体（ｂ−３）を
    有機過酸化物の存在下で溶融反応させた反応物に、更に
    ゴム（ｂ−４）を配合し、溶融混合して得られる接着性
    樹脂、及び Ｃ）ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリ
    エステル系樹脂、ポリ塩化ビニリデン系樹脂及びエチレ
    ン−酢酸ビニル共重合体ケン化物の中から選ばれた１種
    のバリヤー性樹脂 を積層してなる中空容器であって、各樹脂の構成がＡ／
    Ｂ／Ｃ／Ｂ／Ａの順に積層されていることを特徴とする
    中空容器。
  2. （２）各樹脂Ａ／Ｂ／Ｃの厚み比が０．７０〜０．９８
    ／０．０１〜０．１５／０．０１〜０．１５の範囲であ
    る請求項（１）に記載の中空容器。
  3. （３）Ａ）のポリオレフィン系樹脂が、密度０．９４〜
    ０．９７ｇ／ｃｍ＾３のエチレン−α−オレフィン共重
    合体または微量のラジカル発生剤で変性した該エチレン
    −α−オレフィン共重合体である請求項（１）または（
    ２）に記載の中空容器。
  4. （４）Ｂ）のオレフィン系重合体（ｂ−１）が、密度０
    ．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ＾３のエチレン−α−オレフ
    ィン共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル
    共重合体及びエチレン−ビニルエステル共重合体の群か
    ら選択された少なくとも１種のエチレン共重合体である
    請求項（１）〜（３）のいずれか１項に記載の中空容器
    。
  5. （５）不飽和カルボン酸もしくはその誘導体（ｂ−３）
    が、無水マレイン酸である請求項（１）〜（４）のいず
    れか１項に記載の中空容器。
  6. （６）Ｂ）接着性樹脂が、オレフィン系重合体（ｂ−１
    ）１００重量部に対して、ゴム（ｂ−２）０．５〜５０
    重量部および不飽和カルボン酸もしくはその誘導体（ｂ
    −３）０．０５〜１０重量部を有機過酸化物の存在下で
    溶融反応させた反応物に、更にゴム（ｂ−４）０．５〜
    ５０重量部を配合して得られることを特徴とする請求項
    （１）〜（５）のいずれか１項に記載の中空容器。
  7. （７）請求項（１）に記載の樹脂組成物層を含む中空容
    器。
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