JP7444859B2 - ケイ素またはケイ素-グラファイト複合材電極のためのポリマー結合剤、および電気化学セルにおけるそれらの使用 - Google Patents
ケイ素またはケイ素-グラファイト複合材電極のためのポリマー結合剤、および電気化学セルにおけるそれらの使用 Download PDFInfo
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Description
本出願は、適用可能な法の下で、2018年9月7日出願の米国仮出願第62/728,531号(その内容は、全ての目的のためにその全体において本明細書に参考として援用される)に基づく優先権を主張する。
技術分野は、概して、ポリマー、ポリマー結合剤、これらを含むヒドロゲルポリマー結合剤組成物、これらを含む電極材料、これらの製造方法、および電気化学セルにおけるそれらの使用に関する。
ケイ素は、Li15Si4の形成時に約4200mAh/gというその高い理論的比容量のために、将来的な充電式バッテリーの最も有望な負電極材料のうちの1つである。容量は、従来のグラファイト負電極(約372mAh/g)よりおよそ10倍大きい(Liu, Y.ら, Accounts of chemical research 2017, 50.12, 2895-2905;およびHays, K. A.ら, Journal of Power Sources 2018, 384, 136-144を参照のこと)。しかし、ケイ素負電極は、リチウム化の際にひどい体積膨張を経験する;それによって、それらの元の体積の300%超に達し、回復不能な失敗、細粉化および/またはひび割れを引き起こすので、急激な容量漸減および顕著なサイクル寿命低減がもたらされる。
よって、ケイ素負電極のリチウム化の際の顕著な体積膨張にも関わらず、ケイ素ベースのバッテリーの容量および/または安定性を改善することは必要である。
1つの局面によれば、本発明の技術は、式IおよびIIの化合物:
R1は、独立して各存在において、-OHおよび必要に応じて置換されたC1-6アルキル-OHまたは-CO2C1-6アルキル-OHのようなOH含有基から選択され;そして
R2およびR3は、各々独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC1-6アルキルから選択される。
R1、R2およびR3は、本明細書で定義されるとおりであり;そして
nおよびmは、数平均分子量が約2 000g/mol~約250 000g/molであるように選択される整数である。
R4は、独立して各存在において、-CO2H, -OH、必要に応じて置換された-CO2C1-6アルキル、必要に応じて置換されたC5-6ヘテロシクロアルキル、必要に応じて置換された-OC1-6アルキルおよび必要に応じて置換された-C1-6アルキル-OHまたは-CO2C1-6アルキル-OHのようなOH含有官能基から選択され;
R5は、独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC1-6アルキルから選択され;
R6は、独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC1-6アルキルから選択され;そして
oは、数平均分子量が約2 000g/mol~約400 000g/mol、または約2 000g/mol~約250 000g/mol、または約25 000 g/mol~約240 000g/mol、または約27 000g/mol~約240 000g/mol(境界を含む)であるように選択される整数である。
R4は、独立して各存在において、-CO2H、-OH、必要に応じて置換された-CO2C1-6アルキル、必要に応じて置換されたC5-6ヘテロシクロアルキル、必要に応じて置換された-OC1-6アルキルおよび必要に応じて置換された-CO2C1-6アルキル-OHから選択され;
R5は、独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC1-6アルキルから選択され;
R6は、独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC1-6アルキルから選択され;そして
oは、数平均分子量が約2 000g/mol~約400 000g/mol、または約2 000g/mol~約250 000g/mol、または約25 000 g/mol~約240 000g/mol、または約27 000g/mol~約240 000g/mol(境界を含む)であるように選択される整数である。
以下の詳細な説明及び実施例は例証であって、本発明の範囲をさらに限定すると解釈されるべきではない。
R1は、独立して各存在において、-OHおよびOH含有基(例えば、必要に応じて置換されたC1-6アルキル-OHまたは-CO2C1-6アルキル-OH)から選択され;そして
R2およびR3は、各々独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC1-6アルキルから選択される。
R4は、独立して各存在において、-CO2H、-OH、必要に応じて置換された-CO2C1-6アルキル、必要に応じて置換されたC5-6ヘテロシクロアルキル、必要に応じて置換された-OC1-6アルキルおよび必要に応じて置換された-C1-6アルキル-OHまたは-CO2C1-6アルキル-OHのようなOH含有官能基から選択され;
R5は、独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC1-6アルキルから選択され;
R6は、独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC1-6アルキルから選択され;そして
oは、数平均分子量が約2 000g/mol~約400 000g/mol、または約2 000g/mol~約250 000g/mol、または約25 000g/mol~約250 000g/mol、または約27 000g/mol~約250 000g/mol(境界を含む)であるように選択される整数である。
a)AAおよびHEMAのランダム共重合
ランダムコポリマーを、スキーム1に図示されるとおりの共重合プロセスに従って調製した:
ブロックコポリマーを、スキーム2に図示されるとおりの2工程のRAFT共重合プロセスによって調製した:
第1の工程は、AAモノマーユニットを含む第1のブロックを形成するためのRAFT重合によるAAの重合を含む。この第1の工程において、10.0gのAA、38.5mgのS,S-ジベンジルトリチオカーボネート(RAFT CTA)および100mLのジオキサンを、丸底フラスコの中に導入した。次いで、その溶液を室温において撹拌し、窒素を30分間通気して、酸素を除去した。77.0mgのAIBNを添加し、その溶液を、窒素下で少なくとも3時間、85℃の温度へと加熱した。
第2の工程は、HEMAモノマーユニットを含む第2のブロックの形成を含む。この第2の工程において、6.0gの先のポリマー(PAA-RAFT)、13.0gのHEMAおよび250mlのDMFを丸底フラスコの中に添加した。その溶液を室温において撹拌し、窒素を30分間通気して、酸素を除去した。次いで、75mgのAIBNを、反応混合物に添加し、その溶液を、窒素下で少なくとも12時間、65℃の温度へと加熱した。次いで、そのポリマーを、10体積のジエチルエーテルおよびヘキサン(3:1)での沈殿によって精製し、真空下で12時間乾燥させた。
a)PVOH-TAヒドロゲル結合剤調製
この実施例は、TAおよびPVOHのヒドロゲル結合剤調製を例証する。水性結合剤溶液を、10重量%の、Millipore SigmaTMのPVOH(M.W. 約27 000g/mol)および2重量%のTAを60℃の温度の水の中に溶解することによって調製した。次いで、その混合物を室温へと冷却し、それによって、TAとPVOHとの間に強いH結合をおよびPVOH鎖の間により弱いH結合を効果的に作り、PVOH-TAヒドロゲルを形成した。
この実施例は、TAおよび実施例1(a)のコポリマーのヒドロゲル結合剤調製を例証する。水性結合剤溶液を、12重量%の実施例1(a)のコポリマーおよび4重量%のTAを、60℃の温度の水性エタノール混合物(20重量%)に溶解することによって調製した(エタノールは、TAの添加の前に添加される)。次いで、その混合物を室温へと冷却し、それによって、TAと実施例1(a)のコポリマーとの間に強いH結合を、および実施例1(a)のコポリマー鎖間により弱いH結合を効果的に作り、ヒドロゲルを形成した。
この実施例は、TAおよび実施例1(b)のコポリマーのヒドロゲル結合剤調製を例証する。水性結合剤溶液を、12重量%の実施例1(b)のコポリマーおよび4重量%のTAを60℃の温度の水性エタノール混合物(20重量%)に溶解することによって調製した(エタノールは、TAの添加の前に添加される)。その混合物を室温へと冷却し、それによって、TAと実施例1(b)のコポリマーとの間に強いH結合を、および実施例1(b)のコポリマー鎖間により弱いH結合を効果的に作り、ヒドロゲルを形成した。
この実施例は、TAおよびPAAのヒドロゲル結合剤調製を例証する。水性結合剤溶液を、60℃の温度の水に10重量%の、Acros OrganicsTMのPAA(25重量% 水溶液;M.W.約240 000g/mol)および5重量%のTAを溶解することによって調製した。次いで、その混合物を、室温へと冷却し、それによって、TAとPAAとの間で強いH結合を、およびPAA鎖の間でより弱いH結合を効果的に作り、PAA-TAヒドロゲルを形成した。
この実施例は、TAおよびPVPのヒドロゲル調製を例証する。水性結合剤溶液を、10重量%の、Millipore SigmaTMのPVP(M.W. 約29 000g/mol)および1重量%のTAを60℃の温度の水に溶解することによって調製した。次いで、その混合物を室温へと冷却し、それによって、TAとPVPとの間で強いH結合を、およびPVP鎖の間により弱いH結合を効果的に作り、PVP-TAヒドロゲルを形成した。
この実施例は、TAおよびアミロペクチンのヒドロゲル結合剤調製を例証する。水性結合剤溶液を、7重量%のアミロペクチンおよび1重量%のTAを60℃の温度の水に溶解することによって調製した。次いで、その混合物を室温へと冷却し、それによって、TAとアミロペクチンとの間に強いH結合をおよびアミロペクチン鎖の間により弱いH結合を効果的に作り、アミロペクチン-TAヒドロゲルを形成した。
実施例2の手順に従って調製したヒドロゲル結合剤を、異なるセル(各々、銅集電体上にSiOx-グラファイト電極およびリチウム金属対電極を含む)において使用した。種々のSiOx-グラファイト電極において使用したグラファイトは、Showa DenkoのSCMGTMであった。異なるSiOx 対 グラファイト比を有する電極を調製した(約5重量%、約10重量%、約25重量%および約50重量%)。
表1. 50重量%比(SiOx:Grは50:50)に関する電極材料重量濃度
表2. 25重量%比(SiOx:Grは25:75)に関する電極材料重量濃度
表3. 10重量%比(SiOx:Grは10:90)に関する電極材料重量濃度
表4. 5重量%比(SiOx:Grは5:95)に関する電極材料重量濃度
表5~7はそれぞれ、電気化学的に活性な物質E1~E3の重量濃度、ヒドロゲル結合剤B1~B6の重量濃度、およびセル1~15の各々に関する電極組成を示す。これらは、この実施例において測定した電気化学的特性を考察する場合に参照される。
表5. 電気化学的に活性な物質の重量濃度
水溶性ポリマー結合剤の選択およびヒドロゲル結合剤中のポリフェノールの存在の影響を、図1~4、17および18に示す。50重量%Si比に関しては、予測容量は、1036mAh g-1であった。
TAおよび水溶性ポリマーの影響は、図5~8、19および20にさらに示される。25重量%Si比に関して、その予測される容量は、704mAh g-1であった。
TAおよび水溶性ポリマーの影響は、図9~11、21および22にさらに示される。10重量%Si比に関して、その予測される容量は、505mAh g-1であった。
容量保持に対するTAのおよび電気化学的に活性な物質の組成物の効果を、図12に示す。図12は、セル4(白三角の線)、セル5(黒三角の線)、セル8(白丸の線)およびセル9(黒丸の線)に関して、サイクル数に対する容量保持(%)を表すグラフを示す。図12は、TAの存在が、サイクルするにつれて、容量保持に積極的な影響を与えることを効果的に示す。図12はまた、電気化学的に活性な物質中のSiのより低い重量%が、改善された容量保持を生じることを立証する。
容量に対するTAのおよび電気化学的に活性な物質の組成物の影響を、図13に示す。図13は、セル4(白三角の線)、セル5(黒三角の線)、セル8(白丸の線)およびセル9(黒丸の線)に関して、サイクル数に対する容量(mAh g-1)を表すグラフを示す。図13は、結合剤中のTAの存在が、容量に積極的な影響を与えることを効果的に示す。
図14は、セル7(黒三角の線)、セル4(白三角の線)、セル1(白四角の線)およびセル2(黒四角の線)に関して、サイクル数の関数として容量保持(%)を示す。予測されるように、容量保持(%)は、電気化学的に活性な物質の組成物中のSiOxの含有量(重量%)が増大するにつれて、より急激に減少する。ヒドロゲル結合剤中のTAの存在は、容量に積極的な影響を与える。
セル1(白四角の線)、セル2(黒四角の線)、セル4(白三角の線)、およびセル7(黒三角の線)に関して、サイクル数の関数として測定した容量(mAh/g)を、図15に示す。これらの結果は、結合剤中のTAの存在が、容量に積極的な影響を与えることを示す。容量は、電気化学的に活性な物質の組成物中のSiOx(重量%)が増大するにつれて減少し、これは予測される。
図16は、セル10(黒丸の線)およびセル6(黒三角の線)に関して、サイクル数に対する容量保持(%)を示す。予測されるように、容量保持(%)は、電気化学的に活性な物質の組成物中のSiOx(重量%)が増大するにつれてより激しく減少する。
本発明は、例えば、以下の項目を提供する。
(項目1)
式IおよびIIの化合物:
R 1 は、独立して各存在において、-OHおよび必要に応じて置換されたC 1-6 アルキル-OHまたは-CO 2 C 1-6 アルキル-OHのようなOH含有基から選択され;そして
R 2 およびR 3 は、各々独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC 1-6 アルキルから選択される、
ポリマー。
(項目2)
前記ポリマーは、式IIIのコポリマー:
R 1 、R 2 およびR 3 は、項目1に規定されるとおりであり;そして
nおよびmは、数平均分子量が約2 000g/mol~約250 000g/molであるように選択される整数である、
項目1に記載のポリマー。
(項目3)
前記数平均分子量は、約10 000g/mol~約200 000g/mol、または約25 000g/mol~約200 000g/mol、または約25 000g/mol~約150 000g/mol、または約50 000g/mol~約150 000g/mol、または約75 000g/mol~約125 000g/mol(境界を含む)である、項目2に記載のポリマー。
(項目4)
前記ポリマーは、交互コポリマー、ランダムコポリマーまたはブロックコポリマーである、項目1~3のいずれか1項に記載のポリマー。
(項目5)
前記ポリマーはランダムコポリマーである、項目4に記載のポリマー。
(項目6)
前記ポリマーはブロックコポリマーである、項目4に記載のポリマー。
(項目7)
項目1~6のいずれか1項に規定されるとおりのポリマー、電気化学的に活性な物質、必要に応じて結合剤、および必要に応じてポリフェノールを含む電極材料。
(項目8)
前記結合剤は、前記ポリマーを含む、項目7に記載の電極材料。
(項目9)
前記結合剤は前記ポリフェノールを含む、項目7または8に記載の電極材料。
(項目10)
電気化学的に活性な物質、アミロペクチン、必要に応じて結合剤および必要に応じてポリフェノールを含む、電極材料。
(項目11)
前記結合剤は、前記アミロペクチンを含む、項目10に記載の電極材料。
(項目12)
前記結合剤は、前記ポリフェノールを含む、項目10または11に記載の電極材料。
(項目13)
電気化学的に活性な物質およびヒドロゲル結合剤を含む電極材料であって、前記ヒドロゲル結合剤は、水溶性ポリマー結合剤およびポリフェノールを含む、電極材料。
(項目14)
前記水溶性ポリマー結合剤は、カルボキシル基、カルボニル基、エーテル基、アミン基、アミド基、およびヒドロキシル基からなる群より選択される官能基を含む、項目13に記載の電極材料。
(項目15)
前記水溶性ポリマー結合剤はホモポリマーである、項目13または14に記載の電極材料。
(項目16)
前記水溶性ポリマー結合剤はコポリマーである、項目13~15のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目17)
前記コポリマーは、交互コポリマー、ランダムコポリマーまたはブロックコポリマーである、項目16に記載の電極材料。
(項目18)
前記コポリマーはランダムコポリマーである、項目17に記載の電極材料。
(項目19)
前記コポリマーはブロックコポリマーである、項目17に記載の電極材料。
(項目20)
前記水溶性ポリマー結合剤は、約2 000g/mol~約400 000 g/mol、または約2 000g/mol~約250 000g/mol、または約25 000
g/mol~約240 000g/mol、または約27 000g/mol~約240 000g/mol(境界を含む)の数平均分子量を有する、項目13~19のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目21)
前記水溶性ポリマー結合剤は、式Vのモノマーユニット:
を含み、ここで
R 4 は、独立して各存在において、-CO 2 H、-OH、必要に応じて置換された-CO 2 C 1-6 アルキル、必要に応じて置換されたC 5-6 ヘテロシクロアルキル、必要に応じて置換された-OC 1-6 アルキルおよび必要に応じて置換された-C 1-6 アルキル-OHまたは-CO 2 C 1-6 アルキル-OHのようなOH含有官能基から選択され;
R 5 は、独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC 1-6 アルキルから選択され;
R 6 は、独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC 1-6 アルキルから選択され;そして
oは、数平均分子量が約2 000g/mol~約400 000g/mol、または約2 000g/mol~約250 000g/mol、または約25 000 g/mol~約240 000g/mol、または約27 000g/mol~約240 000g/mol(境界を含む)であるように選択される整数である、
項目13~20のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目22)
前記水溶性ポリマー結合剤は、ポリ(ビニルアルコール)(PVOH)、ポリ(アクリル酸)(PAA)、ポリ(ビニルピロリドン)(PVP)、ポリ(2-ヒドロキシエチルメタクリレート-co-アクリル酸)、ポリ(ビニルアルコール-co-アクリル酸)およびポリ(アクリル酸-co-マレイン酸)(PAAMA)からなる群より選択される、項目13~21のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目23)
前記水溶性ポリマー結合剤は、ポリ(ビニルアルコール)(PVOH)である、項目22に記載の電極材料。
(項目24)
前記水溶性ポリマー結合剤は、ポリ(アクリル酸)(PAA)である、項目22に記載の電極材料。
(項目25)
前記水溶性ポリマー結合剤は、ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリ(メチルビニルエーテル-alt-マレイン酸)(PVMEMA)、ゼラチンおよびポリサッカリドからなる群より選択される、項目13~21のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目26)
前記ポリサッカリドは、アミロペクチンおよびアルギネートからなる群より選択される、項目25に記載の電極材料。
(項目27)
前記水溶性ポリマー結合剤は、アミロペクチンである、項目25に記載の電極材料。
(項目28)
前記ヒドロゲル結合剤は、1重量%~5重量%の前記ポリフェノールを含む、項目13~27のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目29)
前記ヒドロゲル結合剤は、1重量%~3重量%の前記ポリフェノールを含む、項目28に記載の電極材料。
(項目30)
前記電気化学的に活性な物質は、ケイ素ベースの電気化学的に活性な物質である、項目7~29のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目31)
前記ケイ素ベースの電気化学的に活性な物質は、ケイ素、一酸化ケイ素(SiO)、ケイ素亜酸化物(SiO x )およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、項目30に記載の電極材料。
(項目32)
前記ケイ素ベースの電気化学的に活性な物質は、ケイ素亜酸化物(SiO x )でありかつxは0<x<2である、項目30または31に記載の電極材料。
(項目33)
前記ケイ素ベースの電気化学的に活性な物質は、グラファイトまたはグラフェンをさらに含む、項目30~32のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目34)
前記グラファイトは、人工グラファイト(例えば、SCMG)である、項目33に記載の電極材料。
(項目35)
前記ケイ素 対 グラファイト比は、50:50重量%までである、項目33または34に記載の電極材料。
(項目36)
前記ケイ素 対 グラファイト比は、5:95重量%~95:5重量%である、項目33または34に記載の電極材料。
(項目37)
前記電極材料は、導電性材料をさらに含む、項目7~36のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目38)
前記導電性材料は、カーボンブラック、アセチレンブラック、グラファイト、グラフェン、カーボンファイバー、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、項目37に記載の電極材料。
(項目39)
前記導電性材料は、カーボンファイバーおよびカーボンブラックの組み合わせである、項目37または38に記載の電極材料。
(項目40)
前記カーボンファイバーは、気相成長カーボンファイバー(VGCF)である、項目38または39に記載の電極材料。
(項目41)
前記カーボンブラックは、Ketjen TM ブラックである、項目38~40のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目42)
前記ポリフェノールは、タンニン、カテコール、およびリグニンからなる群より選択される、項目7~41のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目43)
前記ポリフェノールは、ポリフェノール高分子である、項目7~42のいずれか1項に記載の電極材料。
(項目44)
前記ポリフェノール高分子はタンニン酸である、項目43に記載の電極材料。
(項目45)
電極材料における使用のための結合剤組成物であって、前記組成物は、ポリフェノールおよび水溶性ポリマーを含む、結合剤組成物。
(項目46)
前記ポリフェノールは、タンニン、カテコール、およびリグニンからなる群より選択される、項目45に記載の結合剤組成物。
(項目47)
前記ポリフェノールはタンニン酸である、項目46に記載の結合剤組成物。
(項目48)
前記水溶性ポリマーは、カルボキシル基、カルボニル基、エーテル基、アミン基、アミド基、およびヒドロキシル基からなる群より選択される官能基を含む、項目45~47のいずれか1項に記載の結合剤組成物。
(項目49)
前記水溶性ポリマーはホモポリマーである、項目45~48のいずれか1項に記載の結合剤組成物。
(項目50)
前記水溶性ポリマーはコポリマーである、項目45~48のいずれか1項に記載の結合剤組成物。
(項目51)
前記コポリマーは、交互コポリマー、ランダムコポリマーまたはブロックコポリマーである、項目50に記載の結合剤組成物。
(項目52)
前記コポリマーは、ランダムコポリマーである、項目51に記載の結合剤組成物。
(項目53)
前記コポリマーはブロックコポリマーである、項目51に記載の結合剤組成物。
(項目54)
前記水溶性ポリマーは、式Vのモノマーユニット:
R 4 は、独立して各存在において、-CO 2 H、-OH、必要に応じて置換された-CO 2 C 1-6 アルキル、必要に応じて置換されたC 5-6 ヘテロシクロアルキル、必要に応じて置換された-OC 1-6 アルキルおよび必要に応じて置換された-CO 2 C 1-6 アルキル-OHから選択され;
R 5 は、独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC 1-6 アルキルから選択され;
R 6 は、独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC 1-6 アルキルから選択され;そして
oは、数平均分子量が約2 000g/mol~約400 000g/mol、または約2 000g/mol~約250 000g/mol、または約25 000 g/mol~約240 000g/mol、または約27 000g/mol~約240 000g/mol(境界を含む)であるように選択される整数である、
項目45~53のいずれか1項に記載の結合剤組成物。
(項目55)
前記水溶性ポリマーは、ポリ(ビニルアルコール)(PVOH)、ポリ(アクリル酸)(PAA)、ポリ(ビニルピロリドン)(PVP)、ポリ(2-ヒドロキシエチルメタクリレート-co-アクリル酸)、ポリ(ビニルアルコール-co-アクリル酸)およびポリ(アクリル酸-co-マレイン酸)(PAAMA)からなる群より選択される、項目54に記載の結合剤組成物。
(項目56)
前記水溶性ポリマーは、ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリ(メチルビニルエーテル-alt-マレイン酸)(PVMEMA)、ゼラチンおよびポリサッカリドからなる群より選択される、項目45~53のいずれか1項に記載の結合剤組成物。
(項目57)
前記ポリサッカリドは、アミロペクチンおよびアルギネートからなる群より選択される、項目56に記載の結合剤組成物。
(項目58)
前記結合剤はヒドロゲル結合剤である、項目45~57のいずれか1項に記載の結合剤組成物。
(項目59)
前記結合剤組成物は、1重量%~5重量%の前記ポリフェノールを含む、項目45~58のいずれか1項に記載の結合剤組成物。
(項目60)
前記結合剤組成物は、1重量%~3重量%の前記ポリフェノールを含む、項目59に記載の結合剤組成物。
(項目61)
前記水溶性ポリマーは、約2 000g/mol~約400 000g/mol、または約2 000g/mol~約250 000g/mol、または約25 000g/mol~約240 000g/mol、または約27 000g/mol~約240 000g/mol(境界を含む)の数平均分子量を有する、項目45~60のいずれか1項に記載の結合剤組成物。
(項目62)
項目45~61のいずれか1項に記載の結合剤組成物および電気化学的に活性な物質を含む、電極材料。
(項目63)
集電体上に項目7~44および62のいずれか1項に規定されるとおりの電極材料を含む電極。
(項目64)
前記電極は、負電極である、項目63に記載の電極。
(項目65)
前記電極は、正電極である、項目63に記載の電極。
(項目66)
負電極、正電極および電解質を含む電気化学セルであって、ここで前記負電極または正電極のうちの少なくとも一方は、項目63~65のいずれか1項に規定されるとおりである、電気化学セル。
(項目67)
負電極、正電極および電解質を含む電気化学セルであって、ここで前記負電極は、項目64に規定されるとおりである、電気化学セル。
(項目68)
前記電解質は、溶媒およびリチウム塩を含む、項目66または項目67のいずれかに記載の電気化学セル。
(項目69)
項目66~68のいずれか1項に規定されるとおりの少なくとも1つの電気化学セルを含むバッテリー。
(項目70)
前記バッテリーは、リチウムイオンバッテリーである、項目69に記載のバッテリー。
Claims (15)
- 電気化学的に活性な物質、ポリマー、およびポリフェノールを含む電極材料であって、前記ポリマーが、式IおよびIIの化合物:
の共重合に由来するモノマーユニットを含むコポリマーであり、ここで
R1は、独立して各存在において、-OHおよびOH含有基から選択され;そして
R2およびR3は、各々独立して各存在において、水素原子および必要に応じて置換されたC1-6アルキルから選択され;
ここで、前記ポリマーは、好ましくは交互コポリマー、ランダムコポリマーまたはブロックコポリマーである、
電極材料。 - 前記ポリマーは、式IIIのコポリマー:
であり、ここで
R1、R2およびR3は、請求項1に規定されるとおりであり;そして
nおよびmは、数平均分子量が約2 000g/mol~約250 000g/molであり、好ましくは前記数平均分子量は、約10 000g/mol~約200 000g/mol、または約25 000g/mol~約200 000g/mol、または約25 000g/mol~約150 000g/mol、または約50 000g/mol~約150 000g/mol、または約75 000g/mol~約125 000g/mol(境界を含む)であるように選択される整数である、
請求項1に記載の電極材料。 - R 1 における前記OH含有基が、必要に応じて置換されたC 1-6 アルキル-OHまたは-CO 2 C 1-6 アルキル-OHである、請求項1または2に記載の電極材料。
- 前記ポリマーが、ランダムコポリマーまたはブロックコポリマーである、請求項1から3のいずれか一項に記載の電極材料。
- 結合剤を含む、請求項1から4のいずれか一項に記載の電極材料。
- 前記コポリマーが、前記結合剤中に含まれる、請求項5に記載の電極材料。
- 前記ポリフェノールが、前記結合剤中に含まれる、請求項5または6に記載の電極材料。
- 前記結合剤は、1重量%~5重量%または1重量%~3重量%の前記ポリフェノールを含む、請求項7に記載の電極材料。
- 前記電気化学的に活性な物質は、ケイ素ベースの電気化学的に活性な物質であり、好ましくはケイ素、一酸化ケイ素(SiO)、ケイ素亜酸化物(SiOx)およびこれらの組み合わせからなる群より選択され、より好ましくはケイ素亜酸化物(SiOx、xは0<x<2)である、請求項1から8のいずれか一項に記載の電極材料。
- 前記ケイ素ベースの電気化学的に活性な物質は、グラファイトまたはグラフェンをさらに含み、好ましくはここで前記グラファイトは、人工グラファイト(例えば、SCMG)であるか、または前記ケイ素対グラファイト比は、50:50重量%までであるか、または5:95重量%~95:5重量%である、請求項9に記載の電極材料。
- 前記電極材料は、導電性材料をさらに含み、好ましくはカーボンブラック、アセチレンブラック、グラファイト、グラフェン、カーボンファイバー、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ、およびこれらの組み合わせからなる群より選択され、好ましくは前記導電性材料は、カーボンファイバーおよびカーボンブラックの組み合わせであるか、または前記カーボンファイバーは、気相成長カーボンファイバー(VGCF)であるか、または前記カーボンブラックは、KetjenTMブラックである、請求項1~10のいずれか1項に記載の電極材料。
- 前記ポリフェノールは、タンニン、カテコール、およびリグニンからなる群より選択されるか、または前記ポリフェノールは、ポリフェノール高分子であり、好ましくは前記ポリフェノール高分子はタンニン酸である、請求項1~11のいずれか1項に記載の電極材料。
- 集電体上に請求項1~12のいずれか1項に規定されるとおりの電極材料を含む電極。
- 負電極、正電極および電解質を含む電気化学セルであって、ここで前記負電極または正電極のうちの少なくとも一方は、請求項13に規定されるとおりであり、好ましくは前記負電極は、請求項13に規定されるとおりであり、前記電解質は、必要に応じて溶媒およびリチウム塩を含む、電気化学セル。
- 請求項14に規定されるとおりの少なくとも1つの電気化学セルを含むバッテリー。
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