JP7428562B2 - 繊維強化樹脂組成物およびそれを含む成形体 - Google Patents
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Description
[2]前記樹脂(B)が前記ポリアミド樹脂(B1)である、前記[1]に記載の繊維強化樹脂組成物。
[3]前記ポリアミド樹脂(B1)がポリアミド6である、前記[1]または[2]に記載の繊維強化樹脂組成物。
[4]前記樹脂(A)および前記樹脂(B)の含有量の合計100質量部中、前記樹脂(B)の含有量が8~92質量部である、前記[1]~[3]のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物。
[5]前記樹脂(A)がポリプロピレンである、前記[1]~[4]のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物。
[6]前記強化繊維がガラス繊維および炭素繊維から選ばれる少なくとも1種である、前記[1]~[5]のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物。
[7]前記[1]~[6]のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物を含む成形体。
[8]自動車部品である、前記[7]に記載の成形体。
本明細書において「~」を用いて表される数値範囲は、「~」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。
本実施形態の繊維強化樹脂組成物(以下「組成物(I)」ともいう)は、
ポリオレフィン樹脂(A)と、
ポリアミド樹脂(B1)およびポリエステル樹脂(B2)から選ばれる少なくとも1種の樹脂(B)と、
強化繊維がウレタン系集束剤により表面処理された繊維(C)と、
変性ポリオレフィン樹脂(D)と
を含有する。
ポリオレフィン樹脂(A)(以下「樹脂(A)」ともいう)としては、例えば、α-オレフィン、環状オレフィン、非共役ジエン、芳香族オレフィン等のオレフィンの重合体であり、α-オレフィンを主成分とする重合体が好ましい。α-オレフィンを主成分とする重合体とは、重合体中のα-オレフィン由来の構成単位の含有量が、好ましくは50モル%以上、より好ましくは60モル%以上、さらに好ましくは70モル%以上であることを意味する。上記構成単位の含有量は、例えば13C-NMR法により測定することができる。
樹脂(B)は、ポリアミド樹脂(B1)およびポリエステル樹脂(B2)から選ばれる少なくとも1種の樹脂であり、ポリアミド樹脂(B1)が好ましい。樹脂(B)は、組成物(I)を含む成形体の耐熱性、長期耐久性、機械物性を向上させる成分である。
ポリアミド樹脂(B1)としては、例えば、アミノ基およびカルボキシ基を有する化合物ならびにその脱水縮合物から選ばれる少なくとも1種のアミノ酸系単量体の重合体、ジアミンとジカルボン酸との共重合体、上記アミノ酸系単量体とジアミンとジカルボン酸との共重合体が挙げられる。
ポリアミド樹脂(B1)は1種または2種以上用いることができる。
ポリエステル樹脂(B2)は、ポリカルボン酸およびその無水物から選ばれる少なくとも1種と、ポリオールとの共重合体で、かつ末端を含む分子骨格中に親水基を有する樹脂であり、公知の方法により製造できる。親水基としては、例えば、ポリアルキレンオキサイド基、スルホン酸塩、カルボキシ基、これらの中和塩が挙げられる。
脂肪族ジカルボン酸および脂環式ジカルボン酸ならびにこれらの無水物としては、例えば、フマル酸、マレイン酸、イタコン酸、コハク酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ダイマー酸、1,4-シクロヘキサンジカルボン酸、無水コハク酸、無水マレイン酸が挙げられる。
ポリオールとしては、例えば、ジオール、3官能以上のポリオールが挙げられる。ジオールとしては、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリブチレングリコール、1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、1,6-ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、ポリテトラメチレングリコール、1,4-シクロヘキサンジオール、1,4-シクロヘキサンジメタノール、ビスフェノールA、ビスフェノールAのアルキレンオキサイド付加物が挙げられる。3官能以上のポリオールとしては、例えば、トリメチロールプロパン、グリセリン、ペンタエリスリトールが挙げられる。
ポリエステル樹脂(B2)は1種または2種以上用いることができる。
組成物(I)は、強化繊維をウレタン系集束剤(ウレタン系表面処理剤)により表面処理して得られる繊維(C)を含有する。
強化繊維としては、有機繊維および無機繊維のどちらを用いてもよい。例えば、ガラス繊維;炭素繊維;アルミニウム繊維、アルミニウム合金繊維、銅繊維、黄銅繊維、鋼繊維、ステンレス鋼繊維、チタン繊維などの金属繊維;綿繊維、絹繊維、木質繊維、セルロース繊維などの天然繊維;炭化ケイ素繊維、チッ化ケイ素繊維、アルミナ繊維、ジルコニア繊維などのセラミック繊維;全芳香族ポリアミド(アラミド)、全芳香族ポリエステル、全芳香族ポリエステルアミド、全芳香族ポリエーテル、全芳香族ポリカーボネート、全芳香族ポリアゾメチン、ポリフェニレンスルフィド、ポリパラフェニレンベンゾビスオキサゾール、ポリ(パラ-フェニレンベンゾビスチアゾール)、ポリベンゾイミダゾール、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリテトラフルオロエチレン、ポリビニルアルコール、ポリオレフィン、ポリアリレート、フッ素系ポリマーなどの合成樹脂からなる合成繊維が挙げられる。これらの中では、ガラス繊維、炭素繊維が好ましく、ガラス繊維がより好ましい。
高分子ポリオールとしては、例えば、ポリエチレンアジペートジオール、ポリブチレンアジペートジオール、ポリエチレンブチレンアジペートジオール、ポリネオペンチルアジペートジオール、ポリネオペンチルテレフタレートジオール、ポリカプロラクトンジオール、ポリバレロラクトンジオール等のポリエステルポリオール;ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリオキシエチレンオキシプロピレングリコール、ポリオキシテトラメチレングリコール、ビスフェノール類の炭素数2~4のアルキレンオキシド付加物等のポリエーテルポリオールが挙げられる。高分子ポリオールは1種または2種以上用いることができる。
表面処理後の強化繊維は所定本数に集束され、巻き取った後、必要に応じて切断および/または粉砕し、チョップドストランド、ミルドファイバー、ヤーン、ロービング等に加工してもよい。
繊維(C)は1種または2種以上用いることができる。
変性ポリオレフィン樹脂(D)は、ポリオレフィン樹脂(A)と樹脂(B)との相互作用性を向上させ(例えば樹脂(A)と樹脂(B)との相溶化剤として作用し)、組成物(I)を含む成形体の耐熱変形性および耐引張クリープ性を向上させる成分である。
変性ポリオレフィン樹脂(D)は1種または2種以上用いることができる。
組成物(I)は、本発明の目的を阻害しない範囲で、上記以外の他の成分を含有してもよい。他の成分としては、例えば、ポリオレフィン樹脂(A)、樹脂(B)および変性ポリオレフィン樹脂(D)以外の他の熱可塑性樹脂、難燃剤、難燃助剤、充填剤、着色剤、抗菌剤、帯電防止剤が挙げられる。これらは1種または2種以上用いることができる。
充填剤としては、例えば、ガラス成分(例:ガラスビーズ、ガラスフレーク)、シリカ、黒鉛、珪酸化合物(例:珪酸カルシウム、珪酸アルミニウム、カオリン、タルク、クレー)、金属酸化物(例:酸化鉄、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アンチモン、アルミナ)、カルシウム、マグネシウム、亜鉛等の金属の炭酸塩および硫酸塩が挙げられる。
着色剤としては、例えば、顔料、染料が挙げられる。
組成物(I)を用いることで、高荷重下における高い耐熱変形性を保ちつつ、耐引張クリープ性、曲げ弾性率および曲げ強度に優れる成形体を製造することができる。
組成物(I)中の各成分の好ましい含有量は、以下のとおりである。
樹脂(A)、樹脂(B)および繊維(C)の含有量の合計100質量部中、樹脂(A)の含有量は、5質量部以上、好ましくは10質量部以上、より好ましくは15質量部以上であり;60質量部以下、好ましくは50質量部以下、より好ましくは40質量部以下、さらに好ましくは33質量部以下、とりわけ好ましくは27質量部以下である。樹脂(A)の含有量が5~60質量部であると、コスト、比重に優れる。
組成物(I)は、上述した各成分を溶融混練して製造することができる。溶融混練温度は、含有成分の樹脂(例:樹脂(A)、樹脂(B)、樹脂(D))が溶融する温度より例えば5~100℃高い温度であり、好ましくは含有成分の樹脂のうち最も高い融点を有する樹脂の当該融点より10~60℃高い温度である。また、溶融混練処理時間は、例えば30秒以上15分以下、好ましくは1~10分である。
組成物(I)が短繊維強化樹脂ペレットである場合は、押出機等に上記した各成分をロールミル、バンバリーミキサー、ニーダー等でよく溶融混練分散して製造できる。タンブラー式ブレンダー、ヘンシェルミキサー、リボンミキサー等でドライブレンドし、一軸押出機、二軸押出機等で溶融混練してペレット状の成形材料としてもよい。この方法では、繊維(C)は、押出機のトップ又はサイドの何れから投入してもよい。また、この方法では、繊維(C)以外の各成分の全部又は一部を別途溶融混練した後、繊維(C)と溶融混練してもよい。
組成物(I)は、通常の射出成形、押出成形、プレス成形などの成形方法によって、成形体に加工することが可能である。射出成形の場合、例えば、上述の短繊維強化樹脂ペレットまたは長繊維強化樹脂ペレットを用いて射出成形を行うことができる。その場合、短繊維強化樹脂ペレットまたは長繊維強化樹脂ペレットを射出成形機のホッパーからフィードする際に、その他の樹脂、例えば<ポリオレフィン樹脂(A)>の項目に記載したポリオレフィン樹脂をさらに加えることもできる。また、短繊維強化樹脂ペレットまたは長繊維強化樹脂ペレットを射出成形機のベンド口等からサイドフィードし、ホッパーからはその他の樹脂、例えば<ポリオレフィン樹脂(A)>の項目に記載したポリオレフィン樹脂をフィードして射出成形機内で混合し、成形することもできる。
[実施例1]
ポリオレフィン樹脂(A)としてポリプロピレン[PP、プライムポリマー社製、品番「J137G」、融点160℃、MFR(230℃、2.16kg荷重)=30g/10min]21部と、ポリアミド樹脂(B1)としてポリアミド6[PA6、宇部興産社製、品番「1013B」、融点225℃、MFR(230℃、2.16kg荷重)=40g/10min]39部と、変性ポリオレフィン樹脂(D)としてマレイン酸変性ポリプロピレン[変性PP、三井化学社製、品番「AT2606」、マレイン酸由来の構造の含有量0.3質量%]0.1部とをドライブレンドにより予め混合し、二軸溶融混練押出機(日本製鋼所社製「TEX25αIII-52.CW-4V」、スクリュー径26mm、L/D=53)のホッパーに供給した。一方で、繊維(C)としてウレタン系表面処理剤により表面処理されたガラス繊維チョップドストランド(GF1、長さ4mm、フィラメント直径13μm)40部を、二軸溶融混練押出機のサイドより供給した。温度250℃で加熱溶融混練を行い、繊維強化樹脂組成物を調製した。ここで、ガラス繊維を二軸溶融混練押出機のサイドより供給したのは、溶融混練によるガラス繊維の破砕を防ぎ、繊維長を出来るだけ長く保つためである。
配合組成を表1~表3に記載したとおりに変更したこと以外は実施例1と同様の条件にて、繊維強化樹脂組成物および試験片を作製した。表1~表3において各成分の数値は質量部基準であり、GF2は酸変性PP表面処理剤により表面処理されたガラス繊維チョップドストランド(長さ4mm、フィラメント直径13μm)、CFはウレタン系表面処理剤により表面処理された炭素繊維チョップドストランド(長さ4mm、フィラメント直径7μm)である。
評価試験用短冊試験片(長さ80mm×幅10mm×厚さ4mm)を用いて、ISO 751-1(0.45MPa荷重および1.8MPa荷重)に準拠して、東洋精機製作所社製「自動HDT試験機」により熱変形温度の測定を行った。
曲げ試験は、評価試験用短冊試験片(長さ80mm×幅10mm×厚さ4mm)を用いてISO 178に準拠して実施し、応力-歪み曲線における曲げ弾性率FM(MPa)と曲げ強度FS(MPa)を求めた。
引張クリープ歪みの測定は、試験片としてJIS K7139の上記評価試験用ダンベル型試験片を用い、初期応力5.0MPa、試験温度80℃、試験時間100時間の条件で実施した。
Claims (8)
- ポリオレフィン樹脂(A)と、
ポリアミド樹脂(B1)およびポリエステル樹脂(B2)から選ばれる少なくとも1種の樹脂(B)と、
強化繊維がウレタン系集束剤により表面処理された繊維(C)と、
変性ポリオレフィン樹脂(D)と
を含有する繊維強化樹脂組成物であり、
前記樹脂(A)、前記樹脂(B)および前記繊維(C)の含有量の合計100質量部中、前記樹脂(A)の含有量が5~60質量部であり、前記樹脂(B)の含有量が5~60質量部であり、前記繊維(C)の含有量が10~70質量部であり、
前記樹脂(A)、前記樹脂(B)および前記繊維(C)の含有量の合計100質量部に対して、前記変性ポリオレフィン樹脂(D)の含有量が0.05~0.95質量部である、
繊維強化樹脂組成物。 - 前記樹脂(B)が前記ポリアミド樹脂(B1)である、請求項1に記載の繊維強化樹脂組成物。
- 前記ポリアミド樹脂(B1)がポリアミド6である、請求項1または2に記載の繊維強化樹脂組成物。
- 前記樹脂(A)および前記樹脂(B)の含有量の合計100質量部中、前記樹脂(B)の含有量が8~92質量部である、請求項1~3のいずれか1項に記載の繊維強化樹脂組成物。
- 前記樹脂(A)がポリプロピレンである、請求項1~4のいずれか1項に記載の繊維強化樹脂組成物。
- 前記強化繊維がガラス繊維および炭素繊維から選ばれる少なくとも1種である、請求項1~5のいずれか1項に記載の繊維強化樹脂組成物。
- 請求項1~6のいずれか1項に記載の繊維強化樹脂組成物を含む成形体。
- 自動車部品である、請求項7に記載の成形体。
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