KR100638118B1 - 저함량 장섬유 강화 열가소성 조성물 및 이를 이용하여제조된 성형품 - Google Patents

저함량 장섬유 강화 열가소성 조성물 및 이를 이용하여제조된 성형품 Download PDF

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KR100638118B1
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Abstract

장섬유의 함량이 낮으면서도 인장강도, 내구성 등 물리적 특성이 우수한 장섬유 강화 열가소성 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품이 개시된다. 상기 장섬유 강화 열가소성 조성물은 개개의 미세한 장섬유 필라멘트가 열가소성 수지로 연속적으로 코팅되어 있으며, 3 내지 100 mm 길이의 장섬유 필라멘트 강화재가 30 내지 85 중량% 존재하는 장섬유 강화 펠렛 및 상기 장섬유 강화 펠렛의 열가소성 수지와 친화성이 있으며, 장섬유를 포함하지 않는 비강화 열가소성 수지 펠렛을 포함하며, 상기 장섬유 강화 펠렛과 비강화 열가소성 수지 펠렛은 서로 건식 혼합되어 있고, 최종 장섬유 함량이 5 내지 20 중량%인 것을 특징으로 한다.
인장강도, 장기내구성, 저비중, 장섬유, 폴리올레핀, 폴리아미드, 성형품

Description

저함량 장섬유 강화 열가소성 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품 {Low content long-fiber reinforced thermoplastic composition, and long fiber reinforced article produced with the same}
도 1은 본 발명에 따른 장섬유 강화 열가소성 조성물에 사용되는 장섬유 강화 펠렛의 모식도.
도 2는 본 발명에 따른 장섬유 강화 열가소성 조성물로 제조된 성형품에 있어서, 유리섬유 함량에 대한 인장 강도의 관계를 도시한 그래프.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 생활가전부품의 예로서, 세탁기 아웃터브 성형품의 사시도.
본 발명은 저함량 장섬유 강화 열가소성 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 장섬유의 함량이 낮으면서도 인장강도, 내구성 등 물리적 특성이 우수한 장섬유 강화 열가소성 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품에 관한 것이다.
산업계 전반에 걸쳐 광범위하게 적용되고 있는 플라스틱의 주요 개발 이슈는 플라스틱의 경량화와 인장강도, 내구성 등 물리적 특성의 향상이다. 그 중에서도 생활가전, 자동차, 전자, 일반 산업재 분야에서는 가벼우면서도 인장강도가 우수하고, 장기 내구성이 탁월한 플라스틱 재질에 대한 요구가 증대되고 있고, 특히 생활가전 부품이나 전자 부품 및 자동차 부품의 경우에는 이와 같은 요구가 매우 높은 상황이다. 구체적으로, 세탁기의 아웃터브, 풀리, 밸런스, 윈도우 글라스, 베이스 팩 및 브라켓 부품, 에어컨의 팬, 하우징 및 브라켓, 전자레인지의 팬 및 하우징, 카메라/캠코더의 내장 소형부품, 핸드폰의 내부 소형부품, TV의 받침대, 브라켓 및 하우징, 프린터의 급지프레임, 하우징 및 소형부품, 자동차의 내외장 부품 등의 경우에는, 제품의 외관 기능과 함께 제품의 경량화 및 장기 내구성이 필수적으로 요구되므로, 이에 적합한 플라스틱 소재에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
한편, 결정성 열가소성 플라스틱은 비정질 열가소성 플라스틱에 비해, 내약품성 및 성형성이 우수하지만, 상대적으로 내열성이나 기계적 강도가 취약한 단점이 있어, 높은 기계적 물성이나 내열성이 요구되는 부품의 제조에는 사용할 수 없다.이와 같은 결점을 개선하기 위해, 여러 종류의 유기물 또는 무기물로 열가소성 수지를 보강하는 방법이 사용되어 왔으며, 예를 들면, 압출기와 같은 혼련 장비를 사용하여 유리섬유를 열가소성 수지에 혼합함에 의해, 열가소성 수지의 기계적 물성 및 내열성을 향상시키는 방법이 사용되고 있다.그러나, 이 경우, 스크류나 혼련 교반 장비 내에서 대부분의 유리섬유가 현저히 파손되어, 0.7 mm 이내의 매우 짧은 길이의 유리섬유가 폴리프로필렌 수지 등의 열가소성 수지에 혼합되므로, 제품의 강도가 충분히 개선되지 못하는 단점이 있다.
또한, 생활가전, 자동차, 전자 등의 분야에서는 고강성의 특성과 함께, 특히 충격강도가 높은 열가소성 플라스틱에 대한 요구가 높아지고 있으나, 전술한 단섬유 강화 열가소성 수지로는 이와 같은 요구에 부응하기가 매우 어렵다.이와 같은 단점을 극복하기 위한 방법으로써, 섬유 필라멘트의 집속체로부터 섬유 다발을 풀어내거나, 폴리프로필렌이나 폴리아미드와 같은 열가소성 수지계 섬유 필라멘트와유리섬유, 탄소섬유, 천연섬유, 아라미드 섬유, 레이온 섬유, 그래파이트 섬유, 또는 금속섬유와 같은 섬유 필라멘트의 혼합 집속체로부터 섬유 다발을 풀어낸 다음, 이들을 펼쳐서 일부를 녹여 적시거나, 녹지 않는 섬유필라멘트에 열이나 용매에 의해 녹인 열가소성 수지를 함침, 피복 또는/및 부착하는 방법이 알려져 있다.예를 들면, 풀트루젼(pultrusion) 방식에 의한 용융 함침 방법, 분말 대전 방식에 의한 함침 방법, 코밍글(co-mingle)된 혼합 섬유필라멘트의 함침방법, 용매에 의해 수지를 녹여 함침시키는 방법 등에 의해, 개개의 미세한 섬유 필라멘트를 열가소성 수지로 연속적으로 코팅시킨 장섬유 강화 열가소성 수지 조성물이 공지되어 있다.이러한 방법에 의해 제조되는 장섬유 강화 열가소성 수지를 이용하여 제조한 성형품 은 기계적 강도가 우수하며, 특히 충격강도 및 내구성이 우수한 특성을 가진다.
이와 같은 장섬유 필라멘트로 강화된 열가소성 조성물을 얻기 위한 방법으로써, 대한민국 특허출원 제10-2000-0063675호 및 제10-1996-7000708호, 대한민국 특허출원 제95-055128호, 일본국 특원평10-377454호, 일본국 특원2000-328717호, 일본국 특원2001-32050호, 미국특허 제5,409,763호, 미국특허 제5,866,648호에는 폴리올레핀계 수지에 강성이 우수한 비올레핀계 수지를 혼합한 알로이, 폴리아미드와 폴리프로필렌 수지를 혼합한 알로이, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리옥시메틸렌, 폴리페닐렌설파이드, 스티렌/아크릴로니트릴 공중합체, 아크릴로부타디엔스티렌 공중합체, 폴리카보네이트, 폴리메틸메타크릴레이트 등의 다양한 열가소성 수지를 장섬유로 강화시키는 방법이 개시되어 있다. 또한, 미국특허 제5,213,889호에는 고함량의 장섬유 강화 열가소성 펠렛을 30중량% 이상 사용하여, 비강화 플라스틱과 건식 혼합하는 마스터배치 기술이 소개되어 있고, 일본국 특개평1-241406호에는 장섬유 강화 열가소성 수지와 장섬유를 포함하지 않은 열가소성 수지를 건식 혼합한 후 성형하는 방법, 일본국 특개평 3-114705에는 용융 유동율이 20 내지 60 g/10분인 폴리올레핀 수지를 사용해서 장섬유 강화 폴리올레핀조성물을 제조하는 방법, 일본국 특개소 59-20339호에는 유리섬유 필라멘트와 변성폴리올레핀 섬유의 혼합섬유를가열하는 방법, 대한민국 특허출원 제94-037651호에는 용융 유동율 70 내지 300 g/10분의 폴리올레핀 수지를 사용하여 유리섬유 함유율이 60 내지 90 중량%인 폴리올레핀계 장섬유 강화 조성물을 얻어, 이를 마스터 배치로 사용하는 방법이 소개되어 있다. 그러나, 상술한 종래의 방법에서는, 필요한 인장강도를 얻기 위해서 다량의 장섬유를 사용하고 있으나, 이 경우 성형품의 무게가 증가하는 단점이 있으며, 소량의 장섬유를 사용하여 성형품의 무게를 감소시키면서도, 필요한 인장강도를 얻을 수 있는 조성물에 대하여는 개시된 바 없다.
따라서, 본 발명의 목적은, 높은 비중에 의해 발생하는 무거운 단점을 해소할 수 있는 저함량 장섬유 강화 열가소성 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은, 장섬유 함량 대비 성능을 극대화하여, 낮은 유리섬유 함량에서도 인장강도가 특이하게 높을 뿐 만 아니라, 충격에 의한 파손 저항성 및 변형에 대한 저항성이 우수하고, 장기내구성이 탁월한 저함량 장섬유 강화 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 개개의 미세한 장섬유 필라멘트가 열가소성 수지로 연속적으로 코팅되어 있으며, 3 내지 100 mm 길이의 장섬유 필라멘트 강화재가 30 내지 85 중량% 존재하는 장섬유 강화 펠렛 및 상기 장섬유 강화 펠렛의 열가소성 수지와 친화성이 있으며, 장섬유를 포함하지 않는 비강화 열가소성 수지 펠렛을 포함하며, 상기 장섬유 강화 펠렛과 비강화 열가소성 수지 펠렛 은 서로 건식 혼합되어 있고, 최종 장섬유 함량이 5 내지 20 중량%인 것을 특징으로 하는 장섬유 강화 열가소성 조성물을 제공한다. 여기서, 상기 열가소성 수지는 폴리올레핀 수지, 폴리아미드 수지 및 이들의 혼합물로부터 선택되는 것이 바람직하며, 상기 열가소성 장섬유 강화 조성물 내의 최종 장섬유 함량은 6.5 내지 17 중량%인 것이 더욱 바람직하다.
본 발명은 또한 상기 장섬유 강화 열가소성 조성물을 성형하여 제조된 성형품을 제공한다. 여기서, 상기 장섬유 강화 열가소성 조성물을 성형하는 방법은 사출성형, 저압사출성형, 압출압축성형, 개스사출성형, 발포사출성형, 개스저압사출성형, 발포저압사출성형, 개스압출압축성형, 발포압출압축성형, 압출성형, 발포압출성형, 압축성형, 발포압축성형, 및 개스압축성형으로 이루어진 군으로부터 선택되는 방법일 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명을 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다.
본 발명에 따른 장섬유 강화 열가소성 조성물은 개개의 미세한 장섬유 필라멘트가 열가소성 수지로 연속적으로 코팅되어 있으며, 3 내지 100 mm 길이의 장섬유 필라멘트 강화재가 30 내지 85 중량%, 바람직하게는 35 내지 82중량% 존재하는 장섬유 강화 펠렛을 포함한다. 상기 장섬유 강화 펠렛은, 비한정적으로, MI(Melt Index: 용융 유동율)가 5 내지 500 g/10min, 바람직하게는 20 내지 500 g/10min 인 열가소성 수지 10 내지 69.9 중량%, 3 내지 100 mm 길이의 장섬유 필라멘트 강화재 30 내지 85 중량%, 보조제 0.1 내지 10 중량%를 포함하는 것이 바람직하다. 여기서, 상기 열가소성 수지의 MI가 5 미만이면 너무 점도가 높아 성형이 어렵거나 섬유 함침이 곤란한 단점이 있고, 500을 초과하면 수지의 분자량이 너무 낮아 제품의 인성이 취약해지는 문제가 있다. 또한, 상기 장섬유 필라멘트 강화재의 함량이 30 중량% 미만이면 건식 혼합에 의한 원가절감 효과가 미약하고, 85 중량%를 초과하면 장섬유 강화 펠렛을 제조하기 곤란한 단점이 있다. 도 1은 본 발명에 따른 장섬유 강화 열가소성 조성물에 사용되는 장섬유 강화 펠렛의 모식도로서, 도 1에 도시된 바와 같이, 장섬유 강화 펠렛은 3 내지 100 mm 길이 및 0.5 내지 50 mm 직경의 원통형 형상을 가질 수 있으며, 장섬유 필라멘트에 열가소성 수지가 함침된 형태를 가진다.
상기 장섬유 강화 펠렛을 구성하는 열가소성 수지로서, 가격 대비 물성이 우수하고 내약품성이 우수한 열가소성 수지로는 폴리프로필렌 수지, 폴리에틸렌 수지 등의 폴리올레핀 수지, 폴리아미드 수지, 이들의 혼합물 등을 사용할 수 있고, 변형에 대한 저항성이 우수한 열가소성 수지로는 PC (폴리카보네이트) 수지, ABS (아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체) 수지, 나일론/ABS 수지, PC/ABS 수지, PS (폴리스티렌) 수지, TPU (Thermoplastic Urethane) 수지, SAN (스티렌- 아크릴로니트릴 공중합체) 수지 등을 사용할 수 있고, 가격 대비 내충격 특성이 우수한 수지로는, 바람직하게는 유리전이 온도 -20℃ 미만의, 다양한 엘라스토머를 사용할 수 있으며, 내열성이 탁월한 수지로는 PPA (Polyphthalamide) 수지, PPS (poly(phenylene sulfide)) 수지, PPS/나이론 등을 사용할 수 있으며, 필요에 따라 각각의 장점을 모두 발휘시키기 위해 상기 수지들을 혼합하여, 특히 폴리올레핀 수지 또는 폴리아미드 수지와 혼합하여 사용할 수도 있다. 상기 열가소성 수지는, 장섬유 필라멘트 강화재와의 친화력을 향상시키기 위해 개질 또는 변성될 수도 있으며, 예를 들면, 폴리올레핀 수지의 전부 또는 일부가 불포화 카르복실산, 이의 산무수물, 오가노 실란화합물 등의 개질제에 의하여 개질 또는 변성될 수 있다. 상기 개질제의 바람직한 예로는 아미노실란, 에폭시 실란, 비닐실란, 메타크릴옥시실란, 아크릴산, 메타크릴산, 말레산, 이타콘산, 무수말레산, 무수 이타콘산, 무수 시트라콘산, 아크릴산 메틸, 말레산 모노메틸, 아크릴산 아미드, 푸마르산 모노아미드, 아미드, 이타콘산 이미드, 이들의 혼합물 등을 예시할 수 있다.
필요에 따라, 상기 장섬유 강화 펠렛에 포함되는 보조제는 장섬유 필라멘트 강화재 또는/및 열가소성 수지의 기능을 향상시키거나, 상호 친화성을 향상시키거나, 장섬유 강화재의 분산성을 향상시키거나, 성형시 가공성을 향상시키기 위한 것으로서, 다른 성분 본래의 물성을 저해하지 않는 한도 내에서, 용도에 따라 적절히 사용되는 성질 개량제로이다. 상기 보조제로는 일반적인 분산제, 무기물 코팅제, 유기물-무기물 계면결합제, 가교제, 열안정제, 산화방지제, 가수분해안정제, 과산화물, 윤활제, 계면결합 보조제, 자외선 안정제, 광안정제, 활제, 슬립-이형제, 내충격 보강제, 안료나 염료 등의 착색제, 저변형제, 내마모제, 경도 개선제, 조핵제, 투명성 개선제, 내충격성 향상제, 광택제, 난연제, 소음-진동 개선제, 내열 노 화 방지제, 저비중제, 고비중제, 발포제, 충전제, 이들의 혼합물 등을 예시할 수 있다. 이 중, 충전제는 성능 대비 원가절감을 주목적으로 하는 것으로서, 탈크, 운모, 활석, 탄산칼슘, 칼슘카보네이트, 글라스 비드, 글라스 페이크 등과 같은 판상 또는 구상 충전제, 촙형 유리섬유, 가루형 유리섬유, 울라스토나이트 등과 같은 침상 충전제 등을 사용할 수 있으며, 이와 같은 충전제의 사용량이 너무 적은 경우에는 가공성, 기능성, 원가절감 효과를 충분히 얻을 수 없고, 사용량이 너무 많은 경우에는 열가소성 수지와 장섬유 강화재의 친화성을 저하시킬 우려가 있다.
상기 장섬유 강화 펠렛에 포함되는 장섬유 필라멘트 강화재는 섬유상의 필라멘트 형상을 가지며, 열가소성 수지에 의해 잘 함침되어 있고, 평균 길이는 3 내지 100 mm 이고, 평균 직경은 0.3 내지 30 마이크로미터인 것이 바람직하다. 여기서, 상기 장섬유 필라멘트 강화제의 길이 및 직경이 너무 짧은 경우에는 성능 발현이 잘 안 되거나 인체에 유해할 수 있는 단점이 있고, 너무 긴 경우에는 2차 성형이 어렵거나 성능 발현이 불리한 단점이 있다. 상기 장섬유 필라멘트 강화재로는 무기 섬유 필라멘트 및/또는 유기 섬유 필라멘트를사용할 수 있으며, 이들은 각각 고유의 장점 및 기능을 지니고 있으므로, 최종 성형품의 용도에 따라 적절히 선정하여 사용한다.가격 또는 성능 면에서 바람직한 장섬유 필라멘트로는 유리섬유 필라멘트, 탄소섬유 필라멘트, 그래파이트섬유 필라멘트, 금속섬유 필라멘트, 아라미드섬유 필라멘트, 초고분자량 PE(Ultra High Molecular Weight Polyethylene)섬유 필라멘트, PAN(Polyacrylonitrile)섬유 필라멘트, 아릴레이트섬유 필라멘트, PEEK(Poly Ether Ether Ketone)섬유 필라멘트, 레이온 섬유 필라멘트, 이들의 혼합물 등을 예시할 수 있으며, 환경적으로는 천연섬유를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 장섬유 필라멘트 강화재는 표면 처리되어 있을 수 있으며, 이때 표면 처리제로는 통상적으로 많이 사용되는 실란계 또는 티타네이트계 저분자량 또는 고분자량 중합체를 사용할 수 있고, 표면처리제 중 적어도 하나는 열가소성 수지와 친화성이 좋은 표면처리제가 사용되는 것이 바람직하다. 상기 개개의 미세한 장섬유 필라멘트는 용융 함침 방법, 분말 대전 방식 등 공지된 다양한 방법에 의하여, 열가소성 수지로 연속적으로 코팅될 수 있다.
본 발명에 따른 장섬유 강화 열가소성 조성물에 포함되는 비강화 열가소성 수지 펠렛은 상기 장섬유 강화 펠렛의 열가소성 수지와 친화성이 있으며, 장섬유를 포함하지 않는 열가소성 수지로 이루어진 펠렛이다. 상기 비강화 열가소성 수지 펠렛은 장섬유 강화 펠렛에서 설명한 바와 같은 다양한 열가소성 수지로 이루어질 수 있으며, 바람직하기로는 상기 장섬유 강화 펠렛 내의 열가소성 수지, 장섬유 필라멘트 강화재, 보조제 등과 친화성이 우수한 것을 사용한다. 상기 비강화 열가소성 수지 펠렛을 구성하는 열가소성 수지의 MI(Melt Index: 용융 유동율)는 0.3 내지 200 g/10min인 것이 바람직하다. 여기서, 상기 비강화 열가소성 수지의 MI가 0.3 미만이면 수지 점도가 높아 2차 성형이 어려운 단점이 있고, 200을 초과하면 물성이 취약해지는 문제가 있다. 상기 비강화 열가소성 수지 펠렛의 형상은 도 1의 장섬유 강화 펠렛과 유사한 실린더 형상, 납작한 원, 타원 형상 등일 수 있으 며, 길이는 특별히 한정되지는 않지만, 바람직하기로는 1 내지 300 mm이다. 또한, 상기 비강화 열가소성 수지 펠렛은 장섬유 강화 펠렛에서 설명한 바와 같은 다양한 개질제를 포함할 수도 있다.
본 발명에 따른 장섬유 강화 열가소성 조성물은 상기 장섬유 강화 펠렛과 상기 비강화 열가소성 수지 펠렛이 서로 건식 혼합되어 있고, 최종 장섬유 함량이 5 내지 20 중량%, 바람직하게는 6.5 내지 17 중량%인 것을 특징으로 한다.
이와 같은 장섬유 강화 열가소성 조성물을 사출성형, 저압사출성형, 압출압축성형, 개스사출성형, 발포사출성형, 개스저압사출성형, 발포저압사출성형, 개스압출압축성형, 발포압출압축성형, 압출성형, 발포압출성형, 압축성형, 발포압축성형, 개스압축성형 등 통상의 방법으로 2차 성형하면, 본 발명에 따른 장섬유 강화 열가소성 성형품을 제조할 수 있다. 상기 방법 중, 사출성형, 저압사출성형, 압출압축성형, 개스사출성형, 발포사출성형, 개스저압사출성형, 발포저압사출성형 등을 이용하면, 성형품을 수득하기가 비교적 용이하므로 더욱 바람직하나, 본 발명에 따른 장섬유 강화 열가소성 조성물을 성형하는 방법은 상술한 방법으로 한정되는 것은 아니며, 통상의 다양한 방법을 제한없이 사용할 수 있다. 상기 방법에 의해 성형품을 제조하였을 때, 성형품 내에 존재하는 장섬유 필라멘트 함량이 5 내지 20 중량%, 바람직하게는 6.5 내지 17 중량%이고, 섬유 길이는 질량평균으로 0.8mm 이상, 바람직하게는 1.0 mm 내지 50mm 이다. 여기서, 본 발명에 따른 장섬유 강화 열가소성 조성물 및 성형품 내의 장섬유 필라멘트 함량이 상기 범위를 벗어나면, 즉, 5중량% 미만이거나 20중량%를 초과하면, 함량 대비 우수한 인장강도 및 탁월한 내구성을 얻을 수 없다. 또한 상기 장섬유 강화 열가소성 조성물 및 성형품 내의 장섬유 필라멘트의 섬유 길이가 너무 짧은 경우에는 내충격성이 취약한 문제가 있고, 너무 긴 경우에는 섬유 뭉침이 발생할 수 있는 문제가 있다.
본 발명에 의하면, 건식혼합에 의해 제조된 최종 성형품의 물성이, 특정한 섬유함량 영역, 즉 장섬유 필라멘트 함량이 5 내지 20 중량%인 경우에만, 질량분율에 의한 믹싱룰(Rule of Mixture)를 벗어나는 매우 우수한 기계적 성능을 나타낸다(도 2 참조). 종래의 기술에서는 이와 같은 특이한 사실을 발견 예시한 바는 전혀 없으며, 더욱 더 새롭고 진보된 것은 그 동안 예시된 바 없는 이와 같은 특이하고도새로운 사실을 확인하기 위해, 본 발명에 따른 조성물을 이용하여 산업재에 실제 적용중인 성형품(드럼세탁기 아웃터브)을 제조하고, 장기 내구성 시험을 수행한 결과, 표백제(과산화물이나 계면활성제 함유)를 포화상태로 함유시킨 100℃ 끓는 물에 성형품을 1,000 시간 노출시킨 매우 가혹한 장기 시험 조건에서, 인장, 충격 시험을 수행하여, 본 발명에 의한 장섬유 강화 조성물의 산업재로써의 타당성을 검증 평가한 결과, 매우 우수한 결과를 얻었다.
본 발명에 따른 강화 열가소성 조성물로부터 수득되는 성형품으로는 특별히 제한되지는않지만, 생활가전부품 성형품(세탁기부품(아웃터브, 풀리, 밸런스, 윈도 우 글라스, 베이스 랙, 브라켓 등), 에어컨부품(팬, 하우징, 브라켓 등), 전자레인지부품(팬, 하우징 등), 냉장고부품(하우징, 랙, 브라켓 등), 정수기부품 (하우징, 필터백 등), TV부품(받침대, 브라켓, 하우징 등), 청소기부품(모타부품, 하우징, 브러쉬드럼, 소형부품 등), 전자부품 성형품(카메라 및 캠코더부품(소형부품 등), 복사기부품(드럼커버, 하우징, 팬, 드럼커버, 내부 소형부품 등), 노트북 및 랩탑 컴퓨터부품(팬, 프레임, 내부 소형부품 등), 프린터부품(급지프레임, 브라켓, 하우징, 내부 소형부품 등), 핸드폰부품(내부 소형부품 등), 자동차부품 성형품(내.외장 부품 등), 일반 산업재 성형품 등을 예시할 수 있다.
이하, 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 하기 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로설명하기 위한 것으로서, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다. 하기 실시예 및 비교예에 있어서, 각종 시험 및 제조 조건은 다음과 같다.
인장강도 시험: ASTM D638에 예시된 아령형 시험편(TYPE I 시험편)을 사출성형하여 얻은 후, 5 mm/min 의 속도로 인장하였을 때, 파단시 강도값을 측정하였다.
세탁기 아웃터브 장기내구성 시험: 도 3에 도시된 바와 같은 드럼세탁기아웃터브를 사출성형한 뒤, 이로부터ASTM D1822 형상으로 인장충격 시험 절편을 얻 고, 얻은 시험 절편을 산화방지제와 계면활성제를 포함하는 표백제로 포화된 100℃ 수용액에 넣고, 1,000 시간 동안 끓인 다음(UL2157 시험방법), 인장충격강도를 측정하였다. 이때, 장기 내구성능 지표로써 초기물성과 1,000 시간 이후의 물성을 비교하였다.
질량평균 유리섬유 길이 조사: 본 발명에 따른 장섬유 강화 조성물 및 범용의 단섬유 강화 조성물로 드럼세탁기 아웃터브를 성형하고, 드럼세탁기 아웃터브의 게이트에서 가까운 부분, 가장 먼 부분, 그 가운데 부분의 3 부위를 채취하여 소각한 다음, 전자주사현미경으로 촬영하고 이미지 애널라이져(Image Analyzer)를 이용하여 길이를 측정하고 질량 평균하며, 성형품 내에 강화되어 있는 섬유의 질량 평균 섬유 길이를 조사하였다.
장섬유 강화 펠렛 제조: 직경이 17 마이크로미터인 유리섬유 필라멘트 집속체를 풀어내면서, 기능 개량제로서, IGANOX 1010 (1차 산화방지제) 2,000 ppm, IGAFOS 168 (2차 산화방지제)3,000 ppm, 1차 UV안정제 1,000 ppm, 2차 UV안정제 1,000 ppm, 슬립형 윤활제 1,000 ppm, 과산화물 100 ppm 및 충전제 11,000 ppm이 처방된 프로필렌계 중합체를 250℃ 온도에서 풀투루젼 용융함침 방식으로 접촉시켜, 유리섬유 함량이 각각 35중량%, 50중량%, 75중량%, 87중량%인 함침된 유리섬유 필라멘트를 제조하고, 함침된 유리섬유 필라멘트 스트랜드를 끌어당기면서, 12 mm 길이로 절단, 건조하여 펠렛(PP 장섬유 강화 펠렛)을 제조하였다.
건식혼합: 장섬유 강화 펠렛과 비강화 열가소성 수지 펠렛을 다양한 건식혼합비에 따라 혼합하여 장섬유 강화 조성물을 제조하였다.
[실시예 1 내지 4]
유리섬유 50중량%의 장섬유 강화 펠렛과 비강화된 폴리프로필렌 수지 펠렛(PP 펠렛)을 각각 15:85, 20:80, 24:76, 30:70 의 중량 비율로 건식혼합하여, 시험편을 만든 다음, 인장강도를 측정하고, 시험편 표면의 유리섬유 뭉침 현상을 관찰한 다음, 시험편을 소각하여 섬유 함량을 측정하여 표 1에 나타내었다.
[실시예 5 내지 7]
유리섬유 35중량%의 장섬유 강화 펠렛과 비강화된 폴리프로필렌 수지 펠렛(PP 펠렛)을 각각 21:79, 28.6:71.4, 42.8:57.2 의 중량 비율로 건식혼합하여, 시험편을 만든 다음, 인장강도를 측정하고, 시험편 표면의 유리섬유 뭉침 현상을 관찰한 다음, 시험편을 소각하여 섬유 함량을 측정하여 표 1에 함께 나타내었다.
[실시예 8 내지 11]
유리섬유 75중량%의 장섬유 강화 펠렛과 비강화된 폴리프로필렌 수지 펠렛(PP 펠렛)을 각각 10:90, 13.3:86.7, 16:84, 20:80 의 중량 비율로 건식혼합하여, 시험편을 만든 다음, 인장강도를 측정하고, 시험편 표면의 유리섬유 뭉침 현상을 관찰한 다음, 시험편을 소각하여 섬유 함량을 측정하여 표 1에 함께 나타내었다.
[비교예 1 내지 3]
유리섬유 50중량%의 장섬유 강화 펠렛과 비강화된 폴리프로필렌 수지 펠렛(PP 펠렛)을 각각 0:100, 60:40, 100:0 의 중량 비율로 건식혼합하여, 시험편을 만든 다음, 인장강도를 측정하고, 시험편 표면의 유리섬유 뭉침 현상을 관찰한 다음, 시험편을 소각하여 섬유 함량을 측정하여 표 1에 함께 나타내었다.
[비교예 4 내지 5]
유리섬유 87중량%의 장섬유 강화 펠렛과 비강화된 폴리프로필렌 수지 펠렛(PP 펠렛)을 각각 11.5:88.5, 17.2:82.8 의 중량 비율로 건식혼합하여, 시험편을 만든 다음, 인장강도를 측정하고, 시험편 표면의 유리섬유 뭉침 현상을 관찰한 다음, 시험편을 소각하여 섬유 함량을 측정하여 표 1에 함께 나타내었다. 또한, 상기 실시예 1 내지 4 및 비교예 1 내지 3의, 유리섬유 함량에 대한 인장 강도의 관계를 도 2에 도시하였다.
PP 장섬유 강화 펠렛 함량 PP 수지 함량 인장시험편의 유리섬유 함량 인장 강도 인장시험편 표면섬유 뭉침
35% 50% 75% 87% Wt% Kg/cm2
실시예 1 15.0 85.0 7.5 540 없음
실시예 2 20.0 80.0 10.0 670 없음
실시예 3 24.0 76.0 12.0 690 없음
실시예 4 30.0 70.0 15.0 710 없음
실시예 5 21.0 71.4 7.5 537 없음
실시예 6 28.6 57.2 10.0 695 없음
실시예 7 42.8 57.2 15.0 707 없음
실시예 8 10.0 90.0 7.5 533 없음
실시예 9 13.3 86.7 10.0 672 없음
실시예 10 16.0 84.0 12.0 696 없음
실시예 11 20.0 80.0 15.0 715 없음
비교예 1 0.0 100.0 0.0 400 없음
비교예 2 60.0 40.0 30.0 900 없음
비교예 3 100.0 0.0 50.0 1,170 없음
비교예 4 11.5 88.5 10.0 415 있음
비교예 5 17.2 82.8 15.0 540 있음
상기 표 1 및 도 2로부터, 유리섬유 함량이 낮은 범위 (도 2로부터 약 5 내지 20중량%)에서, 특이하게도 전체 장섬유 함량 변화에 따른 인장강도 증가 규칙이 깨어진다는 새로운 사실을 알 수 있으며, 이와 같이 유리섬유 함량이 매우 낮은 영역에서 인장강도와 같은 기계적 성능의 예측하지 못한 상승효과가 발생함을 알 수 있다. 또한, 장섬유 강화 펠렛 내의 장섬유 함량을 30 중량%, 50 중량%, 및 75 중량%로 변화시키면서, 장섬유 강화 펠렛 내의 장섬유 함량이 변화될 때에도(실시예 1 내지 11), 도 2와 같은 상승효과가발생되는지를 확인한 결과, 장섬유 강화 펠렛 내의 장섬유 필라멘트 강화제 함량이 30 내지 85중량%인 경우, 도 2와 유사한 결과를 얻을 수 있었으나, 장섬유 강화 펠렛 내의 장섬유 함량이 87 중량%에 이르러서는(비교예 4 내지 5) 성형품 표면에 섬유의 뭉침 현상이 발생되었을 뿐만 아니라, 실시예 1 내지 11과 비교하여 상대적으로 인장강도가 저하됨을 알 수 있다. 따라서, 장섬유 함량은 86 중량% 이내, 바람직하게는 85 중량% 이내로 유지되는 것이 좋다.
[실시예 12]
유리섬유 50중량%의 장섬유 강화 펠렛과 비강화된 폴리프로필렌 수지 펠렛을 20:80 의 중량 비율로 건식혼합한 다음, 드럼세탁기 아웃터브를 사출성형하고, 성형된 드럼세탁기 아웃터브의장기내구 성능을 시험하고, 질량평균 유리섬유 길이를 측정하여 표 2에 나타내었다.
[실시예 13]
유리섬유 50중량%의 장섬유 강화 펠렛과 비강화된 폴리프로필렌 수지 펠렛을 30:70 의 중량 비율로 건식혼합한 다음, 드럼세탁기 아웃터브를 사출성형하고, 성형된 드럼세탁기 아웃터브의장기내구 성능을 시험하고, 질량평균 유리섬유 길이를 측정하여 표 2에 함께 나타내었다.
[비교예 6]
폴리프로필렌 수지와 유리섬유를 이축압출기로 용융혼련시켜, 유리섬유를 21중량% 보강시킨 범용의 단섬유 강화 펠렛을 제조한 다음, 드럼세탁기 아웃터브를사출성형하고, 성형된 드럼세탁기 아웃터브의장기내구 성능을 시험하고, 질량평균 유리섬유 길이를 측정하여 표 2에 함께 나타내었다.
PP장섬유 강화펠렛 함량 (유리섬유 50%) PP 수지 함량 인장시험편의 유리섬유 함량 장기 내구성 시험 (인장충격 에너지, KJ/m2) 섬유 질량 평균길이
Wt% 초기 1,000시간 후 mm
실시예 12 20.0 80.0 10.0 108.8 100.7 (92.5%) 3.1
실시예 13 30.0 70.0 15.0 115.9 101.9 (87.9%) 2.6
비교예 6 단섬유 강화 PP 펠렛 21.0 40.2 15.3 (38.0%) 0.6
실시예 12 및 13에서는, 상기 실시예 1 내지 11에서 발견된 새로운 사실에기초하여, 가장 가혹한 환경에서 사용되는 생활가전부품 성형품 중의 하나인, 드럼세탁기 아웃터브를 제작하고, 아울러 통상적인 단섬유 강화 수지로 드럼세탁기 아웃터브 제품(비교예 6)을 성형한 다음, 장기 내구성능 및 최종 성형품 내에 존재하는 섬유의 질량평균 길이를 측정하여 비교하였다. 구체적으로, 드럼세탁기 아웃터브 성형품으로부터 ASTM D1822 모양으로 절취한 인장충격 시험편을 실시예 12, 13 및 비교예 6의 조성물 각각에 대해 얻은 다음, 끓는 물에 1,000 시간 동안 침수시키기 전 후의 인장충격 에너지를 측정하고, 끓이기 전의 인장충격 에너지 값과 비교하여 %로 표 2에 나타내었다. 표 2로부터, 실시예 12 및 13의 경우에는 장기 내구성능의 지표인 인장충격에너지가 1,000 시간 동안의 매우 가혹한 조건에서도 우수한 물성 유지율을 보이고 있으나, 비교예 6의 경우에는 40% 이내의 불량한 물성 유지율을 나타내고 있다. 따라서 본 발명의 장섬유 강화 조성물은 20 중량% 이내의 낮은 섬유함량에도 불구하고 매우 우수한 장기 내구성능을 나타냄을 알 수 있다.
이상 상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 저함량 장섬유 강화 열가소성 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품은 높은 비중에 의해 발생하는 무거운 단점을 해소, 즉, 경량화가 가능하고, 낮은 유리섬유 함량에서도 인장강도가 특이하게 높을 뿐 만 아니라, 충격에 의한 파손 저항성 및 변형에 대한 저항성이 우수하고, 장기내구성이 탁월한 장점이 있으므로, 다양한 생활가전 부품의 제조에 사용될 수 있다.

Claims (13)

  1. 개개의 미세한 장섬유 필라멘트가 열가소성 수지로 연속적으로 코팅되어 있으며, 3 내지 100 mm 길이의 장섬유 필라멘트 강화재가 30 내지 85 중량% 존재하는 장섬유 강화 펠렛 및
    상기 장섬유 강화 펠렛의 열가소성 수지와 친화성이 있으며, 장섬유를 포함하지 않는 비강화 열가소성 수지 펠렛을 포함하며,
    상기 장섬유 강화 펠렛과 비강화 열가소성 수지 펠렛은 서로 건식 혼합되어 있고, 최종 장섬유 함량이 5 내지 20 중량%인 것을 특징으로 하는 장섬유 강화 열가소성 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 장섬유 필라멘트 강화재의 평균 직경은 0.3 내지 30 마이크로미터이고, 상기 장섬유 필라멘트 강화재는 유리섬유 필라멘트, 탄소섬유 필라멘트, 그래파이트섬유 필라멘트, 금속섬유 필라멘트, 아라미드섬유 필라멘트, 초고분자량 PE(Ultra High Molecular Weight Polyethylene)섬유 필라멘트, PAN(Polyacrylonitrile)섬유 필라멘트, 아릴레이트섬유 필라멘트, PEEK(Poly Ether Ether Ketone)섬유 필라멘트, 레이온 섬유 필라멘트, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인 장섬유 강화 열가소성 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 장섬유 강화 펠렛에 대하여, 상기 장섬유 필라멘트 강화재의 함량은 35 내지 82중량%인 것인 장섬유 강화 열가소성 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 열가소성 장섬유 강화 조성물 내의 최종 장섬유 함량은 6.5 내지 17 중량%인 것인 장섬유 강화 열가소성 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 장섬유 강화 펠렛 내의 열가소성 수지의 용융 유동율은 5 내지 500 g/10min인 것인 장섬유 강화 열가소성 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 상기 비강화 열가소성 수지 펠렛을 구성하는 열가소성 수지의 용융 유동율은 0.3 내지 200 g/10min인 것인 장섬유 강화 열가소성 조성물.
  7. 제1항에 있어서, 상기 장섬유 강화 펠렛을 구성하는 열가소성 수지는 폴리올레핀 수지이며, 상기 폴리올레핀 수지의 전부 또는 일부가 불포화 카르복실산, 이의 산무수물, 및 오가노 실란화합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 개질제에 의하여 개질되어 있는 것인 장섬유 강화 열가소성 조성물.
  8. 제1항에 있어서, 상기 장섬유 강화 펠렛을 구성하는 열가소성 수지는 폴리올레핀 수지, 폴리아미드 수지 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인 장섬유 강화 열가소성 조성물.
  9. 제1항에 있어서, 상기 장섬유 강화 펠렛은 성질 개량제로서, 분산제, 무기물 코팅제, 유기물-무기물 계면결합제, 가교제, 열안정제, 산화방지제, 가수분해안정제, 과산화물, 윤활제, 계면결합 보조제, 자외선 안정제, 광안정제, 활제, 슬립-이형제, 내충격 보강제, 착색제, 저변형제, 내마모제, 경도 개선제, 조핵제, 투명성 개선제, 내충격성 향상제, 광택제, 난연제, 소음-진동 개선제, 내열 노화 방지제, 저비중제, 고비중제, 발포제, 충전제 및 이들의 혼합물로 이루어지는군으로부터 선택되는 보조제를 더욱 포함하는 것인 장섬유 강화 열가소성 조성물.
  10. 제8항에 있어서, 상기 장섬유 강화 펠렛을 구성하는 열가소성 수지는 유리전이 온도 -20℃ 미만의 엘라스토머를 포함하는 것인 장섬유 강화 열가소성 조성물.
  11. 개개의 미세한 장섬유 필라멘트가 열가소성 수지로 연속적으로 코팅되어 있으며, 3 내지 100 mm 길이의 장섬유 필라멘트 강화재가 30 내지 85 중량% 존재하는 장섬유 강화 펠렛 및 상기 장섬유 강화 펠렛의 열가소성 수지와 친화성이 있으며, 장섬유를 포함하지 않는 비강화 열가소성 수지 펠렛을 포함하며, 상기 장섬유 강화 펠렛과 비강화 열가소성 수지 펠렛은 서로 건식 혼합되어 있고, 최종 장섬유 함량이 5 내지 20 중량%인 것을 특징으로 하는 장섬유 강화 열가소성 조성물을 성형하여 제조된 성형품.
  12. 제11항에 있어서, 상기 장섬유 강화 열가소성 조성물을 성형하는 방법은 사출성형, 저압사출성형, 압출압축성형, 개스사출성형, 발포사출성형, 개스저압사출성형, 발포저압사출성형, 개스압출압축성형, 발포압출압축성형, 압출성형, 발포압출성형, 압축성형, 발포압축성형, 및 개스압축성형으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인 성형품.
  13. 제11항에 있어서, 상기 성형품 내에 존재하는 장섬유 필라멘트의 섬유 길이는 질량평균으로 0.8mm 이상인 것인 성형품.
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