JP7386111B2 - 燃料電池モジュール及びこれを有する燃料電池システム - Google Patents

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Description

本発明は、セルスタックを有する燃料電池モジュール及びこれを有する燃料電池システムに関する。
燃料電池システムに搭載された燃料電池モジュールは、燃料電池セルの集合体であるセルスタックを複数備えている。セルスタックは、１本に多数の燃料電池セルを配置し、直列で接続することで、出力する電圧を高くすることができる。特許文献１には、基体管上に燃料極と固体電解質膜と空気極とを備えるセルが基体管の円周方向に形成され、複数のセルが基体管の軸方向に沿って配列されたセルスタックを備える個体酸化物形燃料電池が記載されている。また、特許文献１には、セルの位置の温度に応じて、空気極の材料を異なる材料とすることが記載されている。
特開２０１３－１７５３０６号公報
特許文献１に記載の燃料電池モジュールは、空気極の材料を変更しているが、セルとしての発電性能が不十分な場合がある。
そこで、本開示は、燃料電池モジュールの各位置のセルスタックでの発電性能の低下を抑制し、高い効率で発電を行うことができる燃料電池モジュール及びこれを有する燃料電池システムを提供することを課題とする。
本開示の燃料電池モジュールは、容器と、前記容器の内部に配置され、第１の方向に延在し、前記第１の方向に複数の燃料電池セルが配置されたセルスタックと、前記セルスタックに前記第１の方向に沿って酸化性ガスを供給する酸化性ガス供給部と、前記セルスタックに燃料を供給する燃料供給部と、を含み、前記燃料電池セルは、基体と、前記基体に積層された燃料極と、電解質と、空気極と、隣接する燃料電池セルと接続するインターコネクタとを含み、前記セルスタックは、前記燃料電池セルが配置された第１ユニットと、前記第１ユニットに連結し、前記燃料電池セルが配置された第２ユニットと、を含み、前記第２ユニットは、前記燃料電池セルの燃料極、電解質及びインターコネクタの少なくとも１つの要素が、前記第１ユニットの燃料電池セルの対応する前記要素とは異なる材料で形成される。
本開示の燃料電池システムは、上記の燃料電池モジュールと、前記圧力容器に酸化ガスを供給する酸化ガス供給手段と、前記セルスタックの内部に燃料ガスを供給する燃料ガス供給手段と、を有する。
本開示によれば、燃料電池モジュールの各位置のセルスタックを適切な材料で形成することができ、発電性能の低下を抑制し、高い効率で発電を行うことができる。これにより、単位体積当たりの発電量をより増加させることができる。
図１は、本実施形態の燃料電池システムを模式的に表した概略構成図である。 図２は、燃料電池モジュールを模式的に表した概略構成図である。 図３は、セルスタックを模式的に表した概略構成図である。 図４は、セルスタックの一部を模式的に表した断面図である。 図５は、圧力容器の内部におけるセルスタックの配置の一例を示す断面図である。 図６は、接続機構の近傍を拡大して示す拡大断面図である。 図７は、他の実施形態のセルスタックを模式的に表した概略構成図である。 図８は、他の実施形態の燃料電池モジュールを模式的に示した概略構成図である。 図９は、図８に示す燃料電池モジュールのセルスタックを模式的に示した斜視図である。 図１０は、他の実施形態の燃料電池モジュールを模式的に示した概略構成図である。 図１１は、図１０に示す燃料電池モジュールのセルスタックを模式的に示した斜視図である。 図１２は、他の実施形態の燃料電池モジュールを模式的に示した概略構成図である。 図１３は、図１２に示す燃料電池モジュールのセルスタックを模式的に示した斜視図である。
以下、添付した図面を参照して、本発明に係る燃料電池システムについて説明する。なお、以下の実施形態によりこの発明が限定されるものではない。また、下記実施形態における構成要素には、当業者が置換可能かつ容易なもの、あるいは実質的に同一のものが含まれる。
図１は、本実施形態の燃料電池システムを模式的に表した概略構成図である。本実施形態の燃料電池システム１０は、固体酸化物型の燃料電池モジュール、いわゆる、ＳＯＦＣ（Solid Oxide Fuel Cell）を備えており、燃料電池モジュールを制御しながら、運転を行っている。燃料電池システムは、燃料電池モジュールを通過した燃料ガスと空気（酸化剤ガス）の一部をガスタービンの燃焼器に供給してもよい。つまり、燃料電池システム１０は、他の発電装置と連結したコンバインドシステムの一部としてもよい。
図１に示すように、燃料電池システム１０は、燃料電池モジュール１２と、空気（酸化剤ガス）を供給する空気供給装置（酸化ガス供給部）１４と、燃料電池モジュール１２を通過した空気（排空気、排酸化剤ガス）が排出される空気排出管１５と、燃料ガスを供給する燃料供給装置１６と、燃料電池モジュール１２を通過した燃料ガス（排燃料ガス）が排出される燃料排出管１７と、各部の動作を制御する制御装置１８と、電圧計１９と、電流計２０と、温度計２１と、を備えている。なお、本実施形態では、酸化剤ガスとして空気を用いる例で説明するが酸素含有ガスなどの燃料ガスを酸化させる酸化剤であればよい。
燃料電池モジュール１２は、供給される空気と燃料ガスとを反応させ発電する。燃料電池モジュールについては、後述する。
空気供給装置（酸化性ガス供給手段）１４は、燃料電池モジュール１２に空気を供給する。空気供給装置１４は、空気供給源２２と空気供給配管２４とを有する。空気供給源２２は、掃気ファン、ポンプ等の空気を送る装置である。空気供給配管２４は、空気供給源２２と燃料電池モジュール１２とを接続している。空気供給配管２４は、空気供給源２２により送られる空気を燃料電池モジュール１２に供給する。
燃料供給装置（燃料供給手段）１６は、燃料供給室８４へ向けて燃料ガスを供給する。燃料供給装置１６は、燃料供給源２６と燃料供給配管２８とを有する。燃料供給源２６は、燃料ガスを貯留するタンクと、タンクから供給する燃料ガスの流量を制御する制御弁等を備えている。燃料供給配管２８は、燃料供給源２６と燃料電池モジュール１２とを接続している。燃料供給配管２８は、燃料供給源２６により送られる燃料ガスを燃料電池モジュール１２に供給する。
また、燃料電池システム１０は、燃料電池モジュール１２から出力する電圧値を計測する電圧計１９と、燃料電池モジュール１２から出力する電流値を計測する電流計２０と、燃料電池モジュール１２に設けられた温度計２１とを備えている。電流計２０は、燃料電池モジュール１２の発電によって得られた電流を計測している。温度計２１は、燃料電池モジュール１２の後述する発電室８２の温度を計測する。
制御装置１８は、燃料電池モジュール１２の起動運転時における制御を行ったり、燃料電池モジュール１２の発電運転時における制御を行ったりしている。制御装置１８は、電圧計１９、電流計２０や温度計２１の計測結果や、入力された指示に基づいて、空気供給装置１４から供給する空気の量や燃料供給装置１６から供給する燃料ガスの量、燃料電池モジュール１２から取り出す電力を制御する。
次に、図２から図６を用いて、燃料電池モジュール１２について説明する。図２は、燃料電池モジュールを模式的に表した斜視図である。図２は、燃料電池モジュールを模式的に表した概略構成図である。図３は、セルスタックを模式的に表した概略構成図である。図４は、セルスタックの一部を模式的に表した断面図である。図５は、圧力容器の内部におけるセルスタックの配置の一例を示す断面図である。図６は、接続機構の近傍を拡大して示す拡大断面図である。
図１に示すように、燃料電池モジュール１２は、容器４０と、セル集合体４２と、管支持板（上側管支持板）４４と、管支持板（下側管支持板）４６と、断熱体（上側断熱体）４８と、断熱体（下側断熱体）５０と、周方向断熱体５２と、仕切り板５４と、を有する。
容器４０は、例えば、円筒部６０と、円筒部６０の両端に設けられた上半球部６２および下半球部６４と、を有する。なお、本実施形態では、円筒と半円球とを組み合わせた構造としたが、構造はこれに限定されない。ここで、容器４０は、鉛直方向に平行な方向であるＺ軸方向（第１の方向）が長手方向となる向きで設置されている。つまり、上半球部６２が下半球部６４の鉛直方向上側に配置され、円筒部６０の中心軸がＺ軸方向と平行な向きとなる。燃料電池モジュール１２は、円筒部６０の中心軸がＺ軸方向と平行な向きとなる向きで配置することが好ましいが、これに限定されない。
容器４０は、２つの空気流入管６６と、２つの空気排出管６８と、燃料ガス流入管と、燃料ガス排出管と、が形成されている。２つの空気流入管６６は、円筒部６０の下半球部６４の近傍側に形成されている。空気流入管６６は、空気供給配管２４と接続され、空気供給配管２４から供給される空気を容器４０の内部に流入させる。２つの空気排出管６８は、円筒部６０の上半球部６２の近傍側に形成されている。空気排出管６８は、空気排出管１５と接続され、容器４０の内部の空気を空気排出管１５に排出させる。燃料ガス流入管７０は、上半球部６２に形成されている。燃料ガス流入管は、燃料供給配管２８と接続され、燃料供給配管２８から供給される燃料ガスを容器４０の内部に流入させる。燃料ガス排出管は、下半球部６４に形成されている。燃料ガス排出管は、燃料排出管１７と接続され、容器４０の内部の燃料ガスを燃料排出管１７に排出させる。
ここで、容器４０は、２つの空気流入管６６、２つの空気排出管６８、燃料ガス流入管、燃料ガス排出管が設けられている部分以外は密閉された容器となる。容器４０は、セル集合体４２と、管支持板（上側管支持板）４４と、管支持板（下側管支持板）４６と、断熱体（上側断熱体）４８と、断熱体（下側断熱体）５０と、周方向断熱体５２と、仕切り板５４と、が内部に収容されている。
セル集合体４２は、多数のセルスタック５６が並列で配置されている。複数のセルスタック５６は、内部が空間の円筒形状であり、中心軸がＺ軸方向となる向き、つまり、中心軸が円筒部６０の中心軸と平行となる向きで配置されている。セルスタック５６は、図２に示すように、Ｚ軸方向に複数の燃料電池セル１００が列状に配置されている。セルスタック５６については後述する。
管支持板４４および管支持板４６とは、セルスタック５６の両端を支持する。管支持板４４は、容器４０の軸方向の一方（上側）に配置された板状の部材である。
管支持板４６は、容器４０の軸方向の他方（下側）に配置された板状の部材である。管支持板４６は、容器４０内に配置されたセルスタック５６の他方の端部が挿入されている。管支持板４４は、容器４０内に配置されたセルスタック５６の一方の端部が挿入されている。管支持板４４、４６は、それぞれ容器４０内に配置された全てのセルスタック５６が挿入されている。管支持板４４、４６は、セルスタック５６との接続部が密閉されている。また、管支持板４４、４６は、外縁が容器４０または周方向断熱体５２と接しており接触部が密閉されている。これにより、管支持板４４は、容器４０の内部空間を区画している。
容器４０の上半球部６２と管支持板４４とで囲われた空間（区画された空間）は、燃料ガス流入管と接続されており、燃料ガス流入管から燃料ガスが供給される燃料供給室７４となる。また、容器４０の下半球部６４と管支持板４６とで区画された空間は、燃料ガス排出管が接続されており、燃料ガスを燃料ガス排出管から排出する燃料排出室７６となる。また、燃料供給室７４は、管支持板４４に挿入されたセルスタック５６の一方の開口端が接続されている。燃料排出室７６は、管支持板４４に挿入されたセルスタック５６の他方の開口端が接続されている。これにより、燃料供給室７４に供給された燃料ガスは、セルスタック５６の内部つまり円筒形状の内周面で囲われた領域を通過して燃料排出室７６に排出される。
断熱体４８および断熱体５０は、管支持板４４と管支持板４６との間に配置されている。断熱体４８は、容器４０の軸方向の一方（上側）に配置され、断熱材料を用いてブランケット状あるいはボード状に形成されている。断熱体５０は、容器４０の軸方向の他方（下側）に配置され、断熱材料を用いてブランケット状あるいはボード状などに形成されている。各断熱体４８，５０には、セルスタック５６が挿通される孔５１ａ，５１ｂがそれぞれ形成されている。孔５１ａ，５１ｂは、直径がセルスタック５６の直径よりも大きい。
断熱体４８および断熱体５０に挟まれた空間は、発電室７２となる。また、管支持板４６と下側断熱体５０との間の空間は、空気流入管６６と接続されており空気供給室７８となる。管支持板４４と上側断熱体４８との間の空間は、空気排出管７８と接続されており、空気排出室７９となる。これにより、セルスタック５６の、管支持板４６と下側断熱体５０との間の空間である発電室７２に配置されている部分は、円筒形状の外周面に空気が供給される。
周方向断熱体５２は、容器４０の円筒部６０の内周に張り付けられている。周方向断熱体５２は、容器４０の内部と外部との熱の移動を抑制する。仕切り板５４は、容器４０の円筒部６０の内部に配置され、セルスタック５６の延在方向に延びた板部材である。仕切り板５４は、セル集合体４２のセルスタック５６の間に挿入され、セル集合体４２を複数の領域に分けている。
次に、図２に加え、図３から図６を用いて、セルスタック５６の構造について説明する。燃料電池モジュール１２のセルスタック５６は、発電室７２内にのみに燃料電池セル１００が配置されている。図３に示すように、セルスタック５６は、リード部８０、発電部８２と、発電部８４と、発電部８６と、リード部８８と、を含む。セルスタック５６は、リード部８０、発電部８２と、発電部８４と、発電部８６と、リード部８８の内部を燃料ガス９０が流れ、リード部８０、発電部８２と、発電部８４と、発電部８６と、リード部８８の外周に空気９２が流れる。発電部８２と発電部８４とは、接続部８９で接続される。また、発電部８６と、発電部８６とは、接続部８９で接続される。セルスタック５６は、各部が連結した筒状の部材であり、燃料供給位置から燃料排出位置に向けて、リード部８０、発電部８２、接続部８９、発電部８４、接続部８９、発電部８６、リード部８８の順で接続される。リード部８０、８８は、燃料電池セル１００が配置されていない部分である。発電部８２、８４、８６は、燃料電池セル１００が配置されている領域である。リード部８０は、発電部８２よりもＺ軸方向の上側の燃料電池セル１００が配置されていない部分である。リード部８８は、発電部８６よりもＺ軸方向の下側の燃料電池セル１００が配置されていない部分である。リード部８０は、管支持板４４と接する部分及び断熱体４８と対面する部分を含む。リード部８８は、管支持板４６と接する部分及び断熱体５０と対面する部分を含む。発電部８２、８４、８６は、発電室７２に配置される。発電部８２、８４、８６は、それぞれ、Ｚ軸方向に複数の燃料電池セル１００が配置される。発電部８４は、発電部８２、８６と異なる材料で形成される。本実施形態のセルスタック５６は、発電部８４が、第１ユニットとなり、発電部８２と発電部８６が第２ユニットとなる。
図４及び図５に示すように、発電部８２、８４、８６は、筒形状をなす基体管１０１と、基体管１０１の外周面に設けられた発電素子となる燃料電池セル１００と、を有する。基体管１０１は、多孔質となるセラミックス製の円筒管であり、その内部、つまり円筒形状の内周面で囲われた領域を燃料ガスが流れる。そして、基体管１０１は、多孔質となっているため、内部に流れる燃料ガスを、基体管１０１の外周面側に導いている。リード部８０、８８は、燃料電池セル１００が設けられておらず、基体管１０１のみで形成される。
燃料電池セル１００は、燃料極１０３と、固体電解質１０４と、空気極１０５とを積層して構成され、固体電解質１０４の両側に燃料極１０３および空気極１０５が設けられている。この空気極１０５には、活性金属が含まれており、空気極１０５は、含有する活性金属により燃焼反応に寄与する機能（触媒作用による燃焼）を有している。また、燃料電池セル１００は、燃料極１０３が基体管１０１の外周面に接しており、基体管１０１の軸方向に複数配置されている。複数の燃料電池セル１００は、隣接する一方の燃料電池セル１００の燃料極１０３と、隣接する他方の燃料電池セル１００の空気極１０５とが、インターコネクタ１０６により接続されている。このように構成された燃料電池セル１００は、燃料電池システム１０の発電運転時において、発電部８４が配置されている領域で例えば８００℃から９５０℃の高温下で発電を行う。
また、発電部８２、８４、８６は、接続部８９が設置されている端部に保護膜１１８が形成されている。保護膜１１８は、基体管１０１の径方向外側の表面（外周面）の軸方向の端部及び基体管１０１の端面、隣接する電池セルユニット６０側の端面に形成されている。本実施形態の保護膜１１８は、インターコネクタ（電気伝導性を有する緻密膜）と同じ材料で形成されている。保護膜１１８の基体管１０１の表面の部分は、インターコネクタ（電気伝導性を有する緻密膜）１０６と一体で成膜される。保護膜１１８の端面の部分は、インターコネクタを用いる材料を塗布することで成膜される。
本実施形態の発電部（第１ユニット）８４は、燃料極１０３がＮｉ－ジルコニア電解質で形成され、発電部（第２ユニット）８２、８６は、燃料極１０３が第１ユニットの燃料極１０３よりも耐熱性が低いＮｉ－ジルコニア電解質で形成される。ここで、耐熱性とは、温度環境下での材料の安定性（焼結性）や反応性による耐久性の他、ＳＯＦＣのセルの発電に必要なイオンや電子の移動特性の変化（輸率の変化など）や電極の吸着や反応などの触媒活性の特性、耐久性も含む。例えば、セリア系の電解質（ＳＤＣ、ＧＤＣ）は高温では、電子導電が発現するため、固体電解質としては耐熱性がなく利用できない。ジルコニア電解質とは、ＹＳＺ，ＳｃＳＺ，ＣａＳＺが例示される。ＹＳＺは、Ｙ２Ｏ３ ｄｏｐｅｄ ＺｒＯ２である。ＳｃＳＺは、Ｓｃ２Ｏ３ ｄｏｐｅｄ ＺｒＯ２である。ＣａＳＺは、Ｃａ２Ｏ３ ｄｏｐｅｄ ＺｒＯ２である。
本実施形態の発電部（第１ユニット）８４は、固体電解質１０４がジルコニア電解質で形成され、発電部（第２ユニット）８２、８６は、固体電解質１０４が第１ユニットの燃料極１０３よりも耐熱性が低いジルコニア電解質で形成される。
本実施形態の発電部（第１ユニット）８４は、インターコネクタ１０６がＬａＣｒＯ３，ＬａＳｒＣｒＯ３，ＬａＳｒＴｉＯ３のいずれかで形成され、発電部（第２ユニット）８２、８６は、インターコネクタ１０６が第１ユニットの燃料極１０３よりも耐熱性が低いＬａＣｒＯ３，ＬａＳｒＣｒＯ３，ＬａＳｒＴｉＯ３で形成される。
本実施形態の発電部（第１ユニット）８４は、空気極１０５がＬＳＭ，ＬＣＭ，ＬＳＣＭのいずれかで形成され、発電部（第２ユニット）８２、８６は、インターコネクタ１０６が第１ユニットの燃料極１０３よりも耐熱性が低いＬＳＣＦ，ＬＳＦ，ＬＮＦ，ＢＳＣＦで形成される。ここで、ＬＳＭは、（Ｌａ,Ｓｒ）ＭｎＯ３である。ＬＣＭは、Ｃａ－ｄｏｐｅｄＬａＭｎＯ３である。ＬＳＣＭは、（Ｌａ，Ｓｒ，Ｃａ）ＭｎＯ３である。ＬＳＣＦは、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３である。ＬＳＦは、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３である。ＬＮＦは、ＬａＮｉ（Ｆｅ）Ｏ３である。ＢＳＣＦは、Ｂａ（Ｓｒ）Ｃｏ（Ｆｅ）Ｏ３である。
次に、接続部８９は、図４及び図６に示すように、接続冶具１１２と、接着層１１４と、接続部空気極１１５と、を有する。接続冶具１１２は、接続する２つの電池セルユニット６０の間に配置され、接着層１１４により２つの電池セルユニット６０と接着されている。接続冶具１１２は、固体電解質１０４と同程度の熱膨張を有する緻密な材料、例えばジルコニア系セラミック、具体的には、ジルコニア（ＺｒＯ２）、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などで形成される。接続冶具１１２は、基体管１０１とも熱膨張係数が同程度の材料で形成されていることが好ましい。
接続冶具１１２は、円筒部１２２と凸部１２４とを有する。円筒部１２２と凸部１２４とは一体で形成されている。円筒部１２２は、円筒状の部材であり、内周径が、電池セルユニット６０の外周径よりも大きい形状である。凸部１２４は、円筒部１２２の内周面に配置され、径方向内側に凸となるリング形状である。つまり、凸部１２４は、円筒部１２２の周方向の全周に形成されている。凸部１２４は、円筒部１２２の軸方向において、円筒部１２２の中央近傍に配置されている。また、接続冶具１１２は、円筒部１２２と凸部１２４との境界１２６がＲ形状となっている。つまり円筒部１２２と凸部１２４との境界１２６が、曲面となっている。
接続冶具１１２は、接続する２つの発電部８２、８４、８６の接続される側の端部に挿入されている。つまり、接続冶具１１２は、発電部８２、８４、８６よりも径が大きい管路であり、一方の端部に一方の発電部が挿入され、他方の端部に他方の発電部が挿入されている。ここで、発電部８２、８４、８６は、接続冶具１１２の円筒の内側に挿入され、外周面が接着層１１４を介して接続冶具１１２の内周面と接する。また、電池セルユニット６０は、軸方向の端部が、接続冶具１１２の突起部１２４と接着層１１４を介して接する。
接着層１１４は、接続冶具１１２と発電部との間、より具体的には、接続冶具１１２の円筒部１２２の内周面及び凸部１２４と、発電部のインターコネクタ１０６及び保護層１１８と、の間に形成されている。接着層１１４は、緻密で熱膨脹が固体電解質１０４と近似する材料を用いる。接着層１１４は、例えば、粗粒のジルコニア粉に微粒のアルミナ粉を添加した材料を用いることができる。接着層１１４は、スラリー化した状態で塗布し、その後焼成することで、形成することができる。
接続部空気極１１５は、接続冶具１１２の外周と２つの発電部の外周に形成されている。接続部空気極１１５は、空気極１０５と同様の材料で形成され、空気極１０５と同時に形成することができる。接続部空気極１１５は、軸方向（電池セルユニット６０及び円筒部１２２の軸方向）において、一方の端部が一方の発電部のインターコネクタ１０６と接し、他方の端部が他方の発電部のインターコネクタ１０６と接する。接続部空気極１１５は、両端が発電部のインターコネクタ１０６と接することで、発電部の端部のインターコネクタ１０６間を導通させる。
ここで、上記構成からなる燃料電池モジュール１２の動作について説明する。燃料電池モジュール１２は、燃料電池セル１００を所定の温度まで上昇させる起動運転を行った後、燃料電池セル１００において発電を行う発電運転を行っている。燃料電池モジュール１２が発電運転を行うと、燃料電池モジュール１２の空気供給室８８には空気が流入する。該空気は断熱体５０の孔５１ｂとセルスタック５６との隙間を通って、発電室８２内に供給される。一方、燃料供給室８４には燃料ガスが流入する。該燃料ガスはセルスタック５６の基体管１０１の内部を通って発電室８２内に供給される。このとき、空気と燃料ガスとは、セルスタック５６の内周面および外周面において、互いに逆向きに流れている。
基体管１０１の内部を流れる燃料ガスは、基体管１０１の細孔を通過して燃料極１０３に達する。この燃料ガスは、燃料極１０３に含まれる活性金属を触媒にして水蒸気改質される。水蒸気改質により生成された水素は、燃料極１０３の細孔を通過して固体電解質１０４まで到達する。一方、空気は、基体管１０１（空気極１０５）の外側を流れる。空気中の酸素は、空気極１０５の細孔を通過する途中または固体電解質１０４まで到達して電子を受け取りイオン化する。イオン化した酸素は固体電解質１０４を通過し、燃料極１０３に到達する。固体電解質１０４を通過した酸素イオンは燃料ガスと反応し、燃料ガスは電子を放出し、この電子が燃料極から外部回路を経由して空気極へと移動する。このような電池反応により、燃料電池モジュール１２は発電を行う。
そして、発電室７２において、発電に利用され高温となった燃料ガスは、空気供給室７８において、セルスタック５６を介して、発電に利用される前の空気との間で熱交換される。また、発電室７２において、発電に利用され高温となった空気は、空気排出室７９において、セルスタック５６を介して、発電に利用される前の燃料ガスとの間で熱交換される。
上記熱交換により、冷却された後、燃料ガスは、燃料排出室８６に流入して、燃料排出室８６から燃料電池モジュール１２の外部に排出され、空気は、空気排出室８９から燃料電池モジュール１２の外部に排出される。
燃料電池モジュール１２は、セルスタック５６の第１ユニットとなる発電部８４の燃料電池セル１００の材料を、第２ユニットとなる発電部８２、８６の燃料電池セル１００の材料よりも耐熱性の高い材料で形成する。これにより、発電時に温度が高くなる発電部８４と、発電部８４よりも温度が低い発電部８２、８６のそれぞれの領域で効率よく発電を行うことができる。つまり燃料電池モジュール１２は、それぞれの温度領域に適した材料で燃料電池セル１００を構成できる。これにより、発電部８２、８４、８６のそれぞれで高い効率で発電を行うことができる。また、材料の選択性を高くすることができる。また、耐久性の高い材料を用いる範囲を小さくできるため、製造しやすくできる。
本実施形態では、燃料電池モジュール１２は、燃料極１０３、固体電解質１０４、空気極１０５、インターコネクタ１０６を発電部８４と、発電部８２、８６とで、異なる材料で形成したが、これに限定されない。燃料電池モジュール１２は、発電部８４と、発電部８２、８６とで、燃料極１０３、固体電解質１０４、インターコネクタ１０６のうち少なくとも１つ要素が異なる材料であればよい。つまり、発電部８４の燃料極１０３、固体電解質１０４、インターコネクタ１０６のうち少なくとも１つ要素が発電部８２、８６の対応する要素と異なる材料であればよい。なお、発電部８４と、発電部８２、８６とで燃料極１０３、固体電解質１０４、空気極１０５、インターコネクタ１０６のすべてでそれぞれに対応した材料とすることがより好ましい。
ここで、セルスタック５６は、発電部８２、８４、８６の全体の長さを１００％とした場合、燃料ガスの入口側の発電部（第２ユニット）８２の燃料ガスの流れ方向の長さを、５％から１２．５％とすることが好ましい。セルスタック５６は、発電部８２、８４、８６の全体の長さを１００％とした場合、発電部（第１ユニット）８４の燃料ガスの流れ方向の長さを、６５．０％から８０．０％とすることが好ましい。セルスタック５６は、発電部８２、８４、８６の全体の長さを１００％とした場合、燃料ガスの出口側の発電部（第２ユニット）８６の燃料ガスの流れ方向の長さを、１５．０％から２２．５％とすることが好ましい。
燃料電池モジュール１２は、発電部８２、８４、８６が、上記範囲となる配置とすることで、特に第１ユニットの発電部８４の長さを上記範囲とすることで、効率よく発電を行うことができる。本実施形態の燃料電池モジュール１２は、燃料内部改質を有する燃料と空気を対向流とする円筒形セルスタックであり、燃料ガスの入口の近傍が熱交換し、燃料ガスを改質する領域となる。このため、発電部８２の長さを、発電部８６よりも短くし、燃料ガスが発電部８４の配置領域に早く到達できることで、燃料入口側のセル温度を、燃料出口セル温度よりも高くすることができ、燃料の改質を好適に行うことができる。
また、本実施形態では、接続部８９を用いて、第１ユニットと第２ユニットを接続したが、接続方法はこれに限定されない。例えば、三次元積層装置で製造する場合、製造時に材料を切り替えることで、第１ユニットと第２ユニットを連続して製造してもよい。
また、本実施形態の燃料電池モジュール１２は、燃料ガス９０と空気９２が対応して流れる構造であり、燃料ガス流れにおいて、燃料ガスの出口側の温度が中央部よりも低下するため、発電部８６を第２ユニットとした。これにより、温度に対応した燃料電池セル１００を配置でき、性能を高くすることができる。しかしながら、これに限定されず、燃料ガスの出口側は、第２ユニットをもうけなくてもよい。つまり、燃料ガスの流れ方向において、上流側を第２ユニット、下流側を第１ユニットしてもよい。
また、上記実施形態は、第１ユニットでの反応温度が８００℃以上９５０℃以下（高温仕様）を想定した場合としたが、第１ユニットの反応温度が６００℃以上８００℃未満（中温仕様）の場合は、それぞれを下記の材料としてもよい。具体的には、第１ユニットの反応温度が６００℃以上８００℃未満（中温仕様）で、第２ユニットの反応温度が４００以上６００℃未満（低温仕様）の場合である。
本発電部（第１ユニット）８４は、燃料極１０３がＮｉ－ランタン系電解質で形成され、発電部（第２ユニット）８２、８６は、燃料極１０３が第１ユニットの燃料極１０３よりも耐熱性が低いＮｉ－セリア系電解質で形成される。ランタン系電解質は、例えば、ＬＳＧＭ（Ｌａ（Ｓｒ）Ｇａ（Ｍｇ）Ｏ３）である。セリア系電解質は、例えば、ＧＤＣ（Ｇｄ－ｄｏｐｅｄ ＣｅＯ２）、ＳＤＣ（Ｓｍ－ｄｏｐｅｄ ＣｅＯ２）がある。
発電部（第１ユニット）８４は、固体電解質１０４がランタン電解質で形成され、発電部（第２ユニット）８２、８６は、固体電解質１０４が第１ユニットの燃料極１０３よりも耐熱性が低いセリア電解質で形成される。
発電部（第１ユニット）８４は、インターコネクタ１０６がＬａＣｒＯ３，ＬａＳｒＣｒＯ３，ＬａＳｒＴｉＯ３のいずれかで形成され、発電部（第２ユニット）８２、８６は、インターコネクタ１０６が第１ユニットの燃料極１０３よりも耐熱性が低いフェライト系ステンレスまたはステンレス合金で形成される。
発電部（第１ユニット）８４は、空気極１０５がＬＳＣＦ，ＬＳＦ，ＬＮＦ，ＢＳＣＦのいずれかで形成され、発電部（第２ユニット）８２、８６は、インターコネクタ１０６が第１ユニットの燃料極１０３よりも耐熱性が低いＬＳＣＦ，ＬＳＦ，ＬＮＦ，ＢＳＣＦで形成される。
また、モジュール内の温度分布に応じて、温度に応じた適切な材料を選定することで性能向上が得られることから、温度分布に応じて複数のユニットを組み合わせるために、燃料電池モジュール１２は、高温仕様の第２ユニットの燃料ガス流れ方向下流側に、中温仕様の第２ユニットをさらに配置してもよい。つまり、上述した高温仕様の第１ユニットの下流に中温仕様の第２ユニットを配置し、中温仕様の第２ユニットの下流側に低温仕様の第２ユニット（第３ユニットとしてもよい）を配置してもよい。また、燃料電池モジュール１２の位置による温度差が大きい場合、高温仕様の第１ユニットの燃料ガス流れ方向下流側に、中温仕様の第２ユニットを配置してもよい。セルスタックは、第１ユニットが発電時に第２ユニットよりも温度が高くなる領域に配置する。これにより、セルスタックの発電性能をより高くすることができる。
図７は、他の実施形態のセルスタックを模式的に表した概略構成図である。上記実施形態の燃料電池モジュール１２のセルスタック５６は、燃料ガスをセルスタック５６の内部で改質する場合としたが、これに限定されない。図７に示すセルスタック５６ａは、リード部８０ａ、発電部８２ａと、発電部８４ａと、発電部８６ａと、リード部８８ａと、を含む。セルスタック５６ａは、リード部８０ａ、発電部８２ａと、発電部８４ａと、発電部８６ａと、リード部８８ａの内部を燃料ガス９０が流れ、リード部８０ａ、発電部８２ａと、発電部８４ａと、発電部８６ａと、リード部８８ａの外周に空気９２が流れる。発電部８２ａと発電部８４ａとは、接続部８９で接続される。また、発電部８６ａと、発電部８６ａとは、接続部８９で接続される。セルスタック５６ａは、各部が連結した筒状の部材であり、燃料供給位置から燃料排出位置に向けて、リード部８０ａ、発電部８２ａ、接続部８９、発電部８４ａ、接続部８９、発電部８６ａ、リード部８８ａの順で接続される。
ここで、セルスタック５６ａは、発電部８２ａ、８４ａ、８６ａの全体の長さを１００％とした場合、燃料ガスの入口側の発電部（第２ユニット）８２の燃料ガスの流れ方向の長さを、７．５％から１５．０％とすることが好ましい。セルスタック５６は、発電部８２、８４、８６の全体の長さを１００％とした場合、発電部（第１ユニット）８４の燃料ガスの流れ方向の長さを、７０．０％から８５．０％とすることが好ましい。セルスタック５６は、発電部８２、８４、８６の全体の長さを１００％とした場合、燃料ガスの出口側の発電部（第２ユニット）８６の燃料ガスの流れ方向の長さを、７．５％から１５．０％とすることが好ましい。
セルスタック５６ａは、燃料ガスの内部改質を行わない機構であるため、発電部８２ａと発電部８６ａとの長さを同様の長さとすることで、効率よく発電を行うことができる。また、この場合も、第１ユニット８４ａの長さを他の部分より長くすることで、効率よく発電を行うことができる。
上記実施形態の燃料電池モジュールは、セルスタックを円筒形状とし、燃料電池セルを列状に並べた構造としたが、これに限定されず、種々のセル構造に用いることができる。図８は、他の実施形態の燃料電池モジュールを模式的に示した概略構成図である。図９は、図８に示す燃料電池モジュールのセルスタックを模式的に示した斜視図である。図８に示す燃料電池モジュール２００は、複数の燃料電池セル２１０が平板形状で、板の面積が最も大きい面に直交する方向に積層されている。図９に示すように、燃料電池セル２１０は、燃料極２０３と固体電解質２０４と空気極２０５と、を含む。また、燃料電池モジュール２００は、積層された燃料電池セル２１０の間にセパレータ２１２、２１４を設けている。燃料電池セル２１０は、平板状の燃料極２０３と固体電解質２０４と空気極２０５とがこの順で積層される。燃料極２０３は、セパレータ２１２と対面している。空気極２０５は、セパレータ２１４と対面している。燃料電池モジュール２００は、燃料極２０３とセパレータ３１２との間に燃料９０が流れ、空気極２０５とセパレータ２１４との間に空気９２が流れる。燃料電池モジュール２００は、燃料ガス９０と空気９２とが直交する方向に供給される。燃料電池モジュール２００は、図８に示すように、燃料電池セルの平面上の領域を第１ユニット２８２と、第２ユニット２８４とに分け、燃料電池セルの材料を異なる材料としている。ここで、第１ユニット２８２は、第２ユニット２８４よりも燃料ガス９０の流れ方向下流側で、かつ、空気９２の流れ方向下流側の領域である。本実施形態では、矩形の燃料電池セル２１０の対角線が境界線となる。なお、境界線の位置は特に限定されず、より燃料ガス流れ方向上流側としてもよい。
このように、燃料電池セルが平板形状の場合も、燃料ガスの流れ方向の位置に応じて、燃料電池セルの材料を異なる材料とすることで、効率よく発電を行うことができる。
図１０は、他の実施形態の燃料電池モジュールを模式的に示した概略構成図である。図１１は、図１０に示す燃料電池モジュールのセルスタックを模式的に示した斜視図である。図１０に示す燃料電池モジュール３００は、複数の燃料電池セル３１０が円筒形状で並列に配置される。図１１に示すように、燃料電池セル３１０は、燃料極３０３と固体電解質３０４と空気極３０５と、インターコネクタ３０６を含む。燃料電池セル３１０は、円筒形状の燃料極３０３と固体電解質３０４と空気極３０５とが外側から内側にこの順で積層される。インターコネクタ３０６は、外周に配置された燃料極３０３の表面に積層される。本実施形態の燃料電池モジュール３００は、円筒の内側に空気９２が流れ、円筒の外側に燃料ガス９０が流れる。また、燃料ガス９０と空気９２は、同じ方向に流れる並行流である。燃料電池モジュール３００は、図１１に示すように、燃料電池セルの燃料ガスの流れ方向において、発電部を、第１ユニット３８２と、第２ユニット３８４とに分け、燃料電池セルの材料を異なる材料としている。ここで、第１ユニット３８２は、第２ユニット３８４よりも燃料ガス９０の流れ方向下流側で、かつ、空気９２の流れ方向下流側の領域である。
このように、燃料電池セルが円筒形状で、燃料ガス９０と空気９２が並行流の場合も、燃料ガスの流れ方向の位置に応じて、燃料電池セルの材料を異なる材料とすることで、効率よく発電を行うことができる。
図１２は、他の実施形態の燃料電池モジュールを模式的に示した概略構成図である。図１３は、図１２に示す燃料電池モジュールのセルスタックを模式的に示した斜視図である。図１２に示す燃料電池モジュール４００は、複数の燃料電池セル４１０がオーバル形状（角丸長方形）形状で並列に配置される。図１３に示すように、燃料電池セル４１０は、基体２０２と、燃料極４０３と固体電解質４０４と空気極４０５と、インターコネクタ４０６を含む。燃料電池セル４１０は、基体４０２が、オーバル形状で、内部に燃料が通過する通路が並列に複数形成される。基体の４０２の表面には、燃料極４０３と固体電解質４０４と空気極４０５とがこの順で積層される。インターコネクタ４０６は、外周に配置された空気極４０５と接続する。本実施形態の燃料電池モジュール４００は、基体４０２の内部に燃料ガス９０が流れ、円筒の外側に空気９２が流れる。また、燃料ガス９０と空気９２は、同じ方向に流れる並行流である。燃料電池モジュール４００は、図１３に示すように、燃料電池セルの燃料ガスの流れ方向において、発電部を、第１ユニット４８２と、第２ユニット４８４とに分け、燃料電池セルの材料を異なる材料としている。ここで、第１ユニット４８２は、第２ユニット３８４よりも燃料ガス９０の流れ方向下流側で、かつ、空気９２の流れ方向下流側の領域である。
このように、燃料電池セルが円筒形状で、燃料ガス９０と空気９２が並行流の場合も、燃料ガスの流れ方向の位置に応じて、燃料電池セルの材料を異なる材料とすることで、効率よく発電を行うことができる。
実施形態及び変形例は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。実施形態及び変形例は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。実施形態及び変形例は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
１０ 燃料電池システム
１２ 燃料電池モジュール
１４ 空気供給装置
１５ 空気排出管
１６ 燃料供給装置
１７ 燃料排出管
１８ 制御装置
２０ 電流計
２１ 温度計
２２ 空気供給源
２４ 空気供給配管
２６ 燃料供給源
２８ 燃料供給配管
４０、４０ａ 圧力容器
４２ セル集合体
４４、４６ 管支持板
４８、５０ 断熱体
５１ａ、５１ｂ 孔
５２ 周方向断熱体
５４ 仕切り板
５６ セルスタック
６０ 円筒部
６２ 上半球部
６４ 下半球部
６６ 空気流入管
６８ 空気排出管
７２ 発電室
７４ 燃料供給室
７６ 燃料排出室
７８ 空気供給室
７９ 空気排出室
８０、８８ リード部
８２、８６ 第２ユニット
８４ 第１ユニット
８９ 接続部
９０ 燃料ガス
９２ 空気
１００ 燃料電池セル
１０１ 基体管
１０３ 燃料極
１０４ 固体電解質
１０５ 空気極
１０６ インターコネクタ
１１２ 接続冶具
１１４ 接着層
１１５ 接続部空気極
１１８ 保護膜
１２２ 円筒部
１２４ 凸部
１３２、１４０ 矢印

Claims (13)

  1. 容器と、
    前記容器の内部に配置され、第１の方向に延在し、前記第１の方向に複数の燃料電池セルが配置されたセルスタックと、
    前記セルスタックに前記第１の方向に沿って酸化性ガスを供給する酸化性ガス供給部と、
    前記セルスタックに燃料を供給する燃料供給部と、を含み、
    前記燃料電池セルは、基体と、前記基体に積層された燃料極と、電解質と、空気極と、隣接する燃料電池セルと接続するインターコネクタとを含み、
    前記セルスタックは、前記燃料電池セルが配置された第１ユニットと、前記第１ユニットに連結し、前記燃料電池セルが配置された第２ユニットと、を含み、
    前記第２ユニットは、前記燃料電池セルの燃料極、電解質及びインターコネクタの少なくとも１つの要素が、前記第１ユニットの燃料電池セルの対応する前記要素とは異なる材料で形成され、
    前記第１ユニットは、前記第２ユニットよりも耐熱性が高い材料で形成され、
    前記第１ユニットは、発電時に前記第２ユニットよりも温度が高くなる領域に配置され、
    前記第１ユニットは、前記燃料極がＮｉ－ジルコニア電解質で形成され、
    前記第２ユニットは、前記燃料極が前記第１ユニットよりも耐熱性が低いＮｉ－ジルコニア電解質で形成される燃料電池モジュール。
  2. 前記第１ユニットは、前記電解質がジルコニア電解質で形成され、
    前記第２ユニットは、前記電解質が前記第１ユニットよりも耐熱性が低いジルコニア電解質で形成される請求項１に記載の燃料電池モジュール。
  3. 容器と、
    前記容器の内部に配置され、第１の方向に延在し、前記第１の方向に複数の燃料電池セルが配置されたセルスタックと、
    前記セルスタックに前記第１の方向に沿って酸化性ガスを供給する酸化性ガス供給部と、
    前記セルスタックに燃料を供給する燃料供給部と、を含み、
    前記燃料電池セルは、基体と、前記基体に積層された燃料極と、電解質と、空気極と、隣接する燃料電池セルと接続するインターコネクタとを含み、
    前記セルスタックは、前記燃料電池セルが配置された第１ユニットと、前記第１ユニットに連結し、前記燃料電池セルが配置された第２ユニットと、を含み、
    前記第２ユニットは、前記燃料電池セルの燃料極、電解質及びインターコネクタの少なくとも１つの要素が、前記第１ユニットの燃料電池セルの対応する前記要素とは異なる材料で形成され、
    前記第１ユニットは、前記第２ユニットよりも耐熱性が高い材料で形成され、
    前記第１ユニットは、発電時に前記第２ユニットよりも温度が高くなる領域に配置され、
    前記第１ユニットは、前記電解質がジルコニア電解質で形成され、
    前記第２ユニットは、前記電解質が前記第１ユニットよりも耐熱性が低いジルコニア電解質で形成される燃料電池モジュール。
  4. 前記第１ユニットは、前記インターコネクタがＬａＣｒＯ３，ＬａＳｒＣｒＯ３，ＬａＳｒＴｉＯ３のいずれかで形成され、
    前記第２ユニットは、前記インターコネクタが前記第１ユニットよりも耐熱性が低いＬａＣｒＯ３，ＬａＳｒＣｒＯ３，ＬａＳｒＴｉＯ３で形成される請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の燃料電池モジュール。
  5. 容器と、
    前記容器の内部に配置され、第１の方向に延在し、前記第１の方向に複数の燃料電池セルが配置されたセルスタックと、
    前記セルスタックに前記第１の方向に沿って酸化性ガスを供給する酸化性ガス供給部と、
    前記セルスタックに燃料を供給する燃料供給部と、を含み、
    前記燃料電池セルは、基体と、前記基体に積層された燃料極と、電解質と、空気極と、隣接する燃料電池セルと接続するインターコネクタとを含み、
    前記セルスタックは、前記燃料電池セルが配置された第１ユニットと、前記第１ユニットに連結し、前記燃料電池セルが配置された第２ユニットと、を含み、
    前記第２ユニットは、前記燃料電池セルの燃料極、電解質及びインターコネクタの少なくとも１つの要素が、前記第１ユニットの燃料電池セルの対応する前記要素とは異なる材料で形成され、
    前記第１ユニットは、前記第２ユニットよりも耐熱性が高い材料で形成され、
    前記第１ユニットは、発電時に前記第２ユニットよりも温度が高くなる領域に配置され、
    前記第１ユニットは、前記インターコネクタがＬａＣｒＯ ３ ，ＬａＳｒＣｒＯ ３ ，ＬａＳｒＴｉＯ ３ のいずれかで形成され、
    前記第２ユニットは、前記インターコネクタが前記第１ユニットよりも耐熱性が低いＬａＣｒＯ ３ ，ＬａＳｒＣｒＯ ３ ，ＬａＳｒＴｉＯ ３ で形成される燃料電池モジュール。
  6. 前記第２ユニットは、前記燃料電池セルの前記空気極が、前記第１ユニットの燃料電池セルの空気極と異なる材料で形成され、
    前記第１ユニットは、前記空気極がＬＳＭ，ＬＣＭ，ＬＳＣＭのいずれかで形成され、
    前記第２ユニットは、前記空気極が前記第１ユニットよりも耐熱性が低いＬＳＣＦ，ＬＳＦ，ＬＮＦ，ＢＳＣＦのいずれかで形成される請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の燃料電池モジュール。
  7. 容器と、
    前記容器の内部に配置され、第１の方向に延在し、前記第１の方向に複数の燃料電池セルが配置されたセルスタックと、
    前記セルスタックに前記第１の方向に沿って酸化性ガスを供給する酸化性ガス供給部と、
    前記セルスタックに燃料を供給する燃料供給部と、を含み、
    前記燃料電池セルは、基体と、前記基体に積層された燃料極と、電解質と、空気極と、隣接する燃料電池セルと接続するインターコネクタとを含み、
    前記セルスタックは、前記燃料電池セルが配置された第１ユニットと、前記第１ユニットに連結し、前記燃料電池セルが配置された第２ユニットと、を含み、
    前記第２ユニットは、前記燃料電池セルの燃料極、電解質及びインターコネクタの少なくとも１つの要素が、前記第１ユニットの燃料電池セルの対応する前記要素とは異なる材料で形成され、
    前記第１ユニットは、前記第２ユニットよりも耐熱性が高い材料で形成され、
    前記第１ユニットは、発電時に前記第２ユニットよりも温度が高くなる領域に配置され、
    前記第１ユニットは、前記燃料極がＮｉ－ランタン系電解質で形成され、
    前記第２ユニットは、前記燃料極が前記第１ユニットよりも耐熱性が低いＮｉ－セリア系電解質で形成される燃料電池モジュール。
  8. 前記第１ユニットは、前記電解質がランタン電解質で形成され、
    前記第２ユニットは、前記電解質が前記第１ユニットよりも耐熱性が低いセリア電解質で形成される請求項７に記載の燃料電池モジュール。
  9. 前記第１ユニットは、前記インターコネクタがＬａＣｒＯ３，ＬａＳｒＣｒＯ３，ＬａＳｒＴｉＯ３のいずれかで形成され、
    前記第２ユニットは、前記インターコネクタが前記第１ユニットよりも耐熱性が低いフェライト系ステンレスまたはステンレス合金で形成される請求項７または請求項８に記載の燃料電池モジュール。
  10. 前記第２ユニットは、前記燃料電池セルの前記空気極が、前記第１ユニットの燃料電池セルの空気極と異なる材料で形成され、
    前記第１ユニットは、前記空気極がＬＳＣＦ，ＬＳＦ，ＬＮＦ，ＢＳＣＦのいずれかで形成され、
    前記第２ユニットは、前記空気極が前記第１ユニットよりも耐熱性が低いＬＳＣＦ，ＬＳＦ，ＬＮＦ，ＢＳＣＦのいずれかで形成される請求項７から請求項９のいずれか一項に記載の燃料電池モジュール。
  11. 前記燃料電池セルは、前記燃料極を流れる燃料ガスと、前記空気極を流れる酸化性ガスとが対向する向きで流れる請求項１から請求項１０のいずれか一項に記載の燃料電池モジュール。
  12. 前記燃料電池セルは、前記基体が円筒形状であり、内部に燃料ガスが流れ、円筒の前記基体の周囲に酸化性ガスが流れる請求項１から請求項１１のいずれか一項に記載の燃料電池モジュール。
  13. 請求項１から請求項１２のいずれか一項に記載の燃料電池モジュールと、
    前記酸化性ガス供給部に酸化性ガスを供給する酸化ガス供給手段と、
    前記燃料供給部に燃料ガスを供給する燃料ガス供給手段と、を有することを特徴とする燃料電池システム。
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