JP7362151B2 - 高純度・低アルミニウム類球形β窒化ケイ素粉体、その製造方法と用途 - Google Patents
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Description
本発明は、高純度・低アルミニウム類球形β窒化ケイ素粉体に関し、電子パッケージ材料のフィラーとして、特に高熱伝導SHF及びEHF電子パッケージ材料、例えば新興5G通信分野に好適に用いられ、電子パッケージ分野に属する。
現代のマイクロエレクトロニクス技術の急速な進歩に伴い、電子製品及びそのデバイスは、小型化、高集積化、高パワー化の方向に徐々に発展しており、これは強力な使用機能をもたらすと同時に、消費電力と発熱量の継続的な増加にもつながる。データによると、ほとんどの電子機器では、動作温度を80℃よりも高くしてはいけなく;この温度を超えると、温度が10℃上昇するごとに信頼性が半分に低下し;システム過熱によるチップの故障がチップ故障の原因の50%以上を占めるから、チップの放熱問題が電子製品のさらなる発展を制限するボトルネックになっていることが分かる。
本発明の一つの態様は、球形度が0.5~0.99であり、Al不純物含有量が500ppm未満であり、粒度範囲が0.5μm~50μmである高純度・低アルミニウム類球形β窒化ケイ素粉体を提供する。
(1)シリコン粉末からアルミニウムを取り除くステップ;
(2)ステップ(1)で得られたシリコン粉末をβ窒化ケイ素および研削媒体と均一に混合および研削し、乾燥後、スラリーをふるいにかけるステップ;
(3)保護雰囲気下でステップ(2)で得られた混合物の燃焼合成を行うステップ;
(4)ステップ(3)で得られた生成物を任意選択にボールミル処理するステップ;
(5)ステップ(4)で得られた生成物からアルミニウムを取り除くステップ;
(6)ステップ(5)で得られた生成物の表面改質処理を行い、前記窒化ケイ素粉体製品を得るステップ。
高充填量では、球形粒子は大きな利点を示す。第一に、球形粉体の比表面積はフレークおよび柱状材料の比表面積よりも小さいため、フィラーと有機基体間の界面熱抵抗を効果的に低減し、パッケージ材料の熱伝導率を向上することができ;第二に、それらによって調製されたパッケージ材料の熱伝導率は等方性を示すが、フレークおよび柱状材料は基体内で特定の方向に分布しやすく、パッケージ材料に異方性を示させ;第三に、球形粉体の比表面積はフレークおよび柱状材料の比表面積よりも小さいため、フィラーと有機基体間の摩擦を効果的に低減できるため、粘度のより低いパッケージ材料が得られる。
窒化ケイ素の熱伝導は主に格子振動により行われ、完全な結晶構造によりフォノンの散乱を効果的に抑制できる。結晶粒界、欠陥、および不純物原子の導入は、結晶構造の完全性に影響を与え、フォノン散乱を増加させ、材料の実際の熱伝導率を低下させる。SHFとEHF通信機器(例えば5G通信チップ)の集積度が大幅に改善されたため、使用中の熱流束密度も大幅に増加し、放熱への要求がより高くなっているため、厳密に不純物含有量を制御し、不純物によって引き起こされる熱伝導率の低下を低減するする必要がある。従って、SHFとEHF通信応用分野では、窒化ケイ素の不純物含有量に対する要求が高くなる。
サブミクロンおよびミクロンレベルの粉体と比較して、ナノ粉体は比表面積が大きいため、有機基体と混合した後の粘度が非常に高く、界面熱抵抗も大きくなり、パッケージ材料の熱伝導率を低下させ、また、ナノ材料の製造コストが高く、産出量が低く、不純物含有量が高く、および結晶性が悪いという特徴があり、熱伝導性フィラーとしての使用には適していない。サブミクロンおよびミクロンレベルの粉体の場合、粒度が大きいほど、比表面積が小さくなり、界面熱抵抗が低くなるが、熱伝導チェーンの形成に対しては不利になる。従って、大きな粒度の粉体粒子は、高い充填量でより高い熱伝導率を得ることができ、一方、小さな粒度の粉体粒子は、低い充填量でより良い熱伝導性能を示す。実際の応用では、異なる粒度の粉体粒子を混合してグラデーションを形成し、そのうち、大粒子は熱伝導の本体として機能し、小粒子は熱伝達のブリッジとして機能し、これにより、パッケージ材料はより高い熱伝導率を得ることができる。同時に、大粒子の隙間に小粒子を充填することで、より高い充填量を得ることができる。
当該β窒化ケイ素粉体は、球形度が高く、不純物含有量が低く、熱伝導率が非常に高い。
本発明の実施例の技術案をより明確に説明するために、以下に実施例の図面を簡単に紹介する。明らかに、以下の説明の図面は、本発明のいくつかの実施例にのみ関連し、本発明を限定するものではない。
以下、本発明の高純度・低アルミニウム類球形β窒化ケイ素粉体を、具体の実施例と併せてさらに説明する。下記実施例は本発明を例示的に説明・解釈するものだけであり、本発明の保護範囲を限定するものではないと理解すべきである。本発明の上記内容に基づいて実現された技術は本発明により請求される範囲内に含まれる。
生成物の熱伝導性能を試験するために、質量比で75%の窒化ケイ素粉体と25%の有機樹脂の割合で材料を取り、3ロールミルで完全に混合し、混合したスラリーを金型に注ぎ、乾燥オーブンに入れ、100℃で2h硬化させた後、取り出し、硬化した複合材料を30mm*30mm、厚さ1mmのサンプルに加工し、レーザーパルス法でサンプルの熱伝導率を測定する。球形度試験は定義に基づき、SEM画像で、20個の粒子を選択し、測定するDLは粒子の最大内接球の半径であり、測定するDSは粒子の最小内接球の半径である。DS/DLの平均値は球形度である。粉体の粒度を測定するためにレーザー粒径分析器を使用し、Al含有量を測定するために誘導結合プラズマ分光法(ICP)を使用する。
シリコン粉末をフッ化水素酸と硝酸で酸洗い、低アルミニウムの高純度シリコン粉末(<500ppm)を取得し、低アルミニウムの高純度シリコン粉末と低アルミニウムのβ窒化ケイ素(<500ppm))希釈剤を質量比1:1で、媒体として無水エタノールを使用し、ナイロンボールミルタンクでボールミル処理を行い、均一に混合した。スラリーを乾燥した後、200メッシュのふるいにかけ;混合物をるつぼに入れ、次にるつぼを燃焼合成反応釜に入れ、原料の一端に点火タングステンフィラメントを置き、タングステンフィラメントに少量のチタン粉末を被せて点火剤とする。8MPaの高純度(N2含有量>99.999vol%)N2雰囲気で、一端で点火して自己伝播反応を起こし、反応がサンプルの一端から他端まで伝播すると完了し、β窒化ケイ素粉体が得られ、粉体のXRDを図1に示し(図1に示すように、実施例1で得られたほとんどすべての窒化ケイ素はβ相であり);得られた生成物をナイロンやポリウレタンなどの非Alライニングでボールミル処理し、窒化ケイ素ボールを使用して4 hボールミル処理し、粒度2.15μm、球形度0.89のβ窒化ケイ素粉体を取得し、粉体の形態及び粒度を図2と図3に示し;得られた窒化ケイ素粉体を硝酸、塩酸、硫酸などの混酸で酸洗い、ICPで測定したAl含有量は392ppmであり、最終的に粒度2.15μm、球形度0.89、アルミニウム含有量392ppmの高純度β窒化ケイ素粉体を得た。
質量比が1:2である低アルミニウム炭素粉末(<500ppm)と低アルミニウム非晶質酸化ケイ素(<500ppm)粉体を原料とし、低アルミニウム炭酸カルシウム添加剤(<500ppm)を、原料全質量の10mol%の割合で加えた。上記原料を水と混合して固形分30vol%のスラリーを調製し、24hボールミル処理を行い、乾燥、研削した。上記原料を、ガス圧焼結炉にて温度1800℃、窒素圧4MPa、反応時間2hの炭素熱還元反応を行った。得られた生成物をマッフル炉に入れ、650℃で5h保持して余剰炭素を除去し、球形度0.93、粒度9.02μm、アルミニウム含有量445ppmの高純度β窒化ケイ素粉体を得た。
低Alのα窒化ケイ素(<500ppm)粉体を原料とし、5wt%の低アルミニウム酸化イットリウム(<500ppm)と5wt%の低アルミニウム酸化アルミニウム(<500 ppm)添加剤を加え、原料全質量に占める割合が1wt%の分散剤と2wt%のバインダーPVBを加えて固形分30vol%のスラリーを調製し、24hボールミル処理を行い、均一に混合した。ボールミル処理後のスラリーを噴霧造粒し、球形α窒化ケイ素造粒粉を作製した。噴霧造粒プロセスの各パラメータは、熱風の入口温度150 ℃、排風温度50 ℃、アトマイザーの遠心ディスク回転数6000rpmである。造粒粉をるつぼに入れ、ガス圧焼結炉で焼結温度1800 ℃、窒素圧4Mpa、保持時間4hの焼結を行った。球形度0.99、粒度28μm、アルミニウム含有量372ppmの高純度β窒化ケイ素粉体を得た。
粒度2.15μm、Al含有量392ppm、球形度0.89のβ窒化ケイ素粉体と1wt%のシランカップリング剤をエタノールに加え、固形分50wt%のスラリーを調製し、粉体とシランカップリング剤を均一に混合した後、乾燥し、表面改質処理を完了した。表面改質処理後のβ窒化ケイ素粉体は、未処理のβ窒化ケイ素粉体よりも熱伝導率が著しく上昇している。表面処理されていない粒度2.15μm、Al含有量392ppm、球形度0.89のβ窒化ケイ素粉体をフィラーとする場合、熱伝導率は3.2W/(m・K)しかない。しかし、表面改質処理後、熱伝導率は3.9W/(m・K)に上昇する。
炭素熱還元法により球形度0.95のβ窒化ケイ素粉体を調製し、中央粒径が0.77μmであり、Al含有量が389ppmである。上記β窒化ケイ素粉体を表面改質処理し、次にエポキシ樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
燃焼合成法により球形度0.92のβ窒化ケイ素粉体を調製し、中央粒径が3.5μmであり、Al含有量が387ppmである。上記β窒化ケイ素粉体を表面改質処理し、次にエポキシ樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
燃焼合成法により球形度0.88のβ窒化ケイ素粉体を調製し、中央粒径が9.3μmであり、Al含有量が292ppmである。上記β窒化ケイ素粉体を表面改質処理し、次にエポキシ樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
造粒焼結法により球形度0.99のβ窒化ケイ素粉体を調製し、中央粒径が28μmであり、Al含有量が412ppmである。上記β窒化ケイ素粉体を表面改質処理し、次にエポキシ樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
造粒焼結法により球形度0.99のβ窒化ケイ素粉体を調製し、中央粒径が45μmであり、Al含有量が475ppmである。上記β窒化ケイ素粉体を表面改質処理し、次にエポキシ樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
上記実施例8の粒度28μmのβ窒化ケイ素粉体と実施例6の3.5μmのβ窒化ケイ素粉体を80:20の割合で混合した。上記β窒化ケイ素粉体を表面改質処理し、次にエポキシ樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
上記実施例8の粒度28μmのβ窒化ケイ素粉体と実施例5の0.77μmのβ窒化ケイ素粉体を80:20の割合で混合した。上記β窒化ケイ素粉体を表面改質処理し、次にエポキシ樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
上記実施例8の粒度28μm、実施例6の3.5μmと実施例5の0.77μmのβ窒化ケイ素粉体を75:20:5の割合で混合した。上記β窒化ケイ素粉体を表面改質処理し、次にエポキシ樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
上記実施例8の粒度28μmのβ窒化ケイ素粉体と28μmのシリカ粉体を80:20の割合で混合した。上記β窒化ケイ素粉体とシリカ粉体を表面改質処理し、次にエポキシ樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
球形度0.99のβ窒化ケイ素粉体は、中央粒径が28μmであり、Al含有量が412ppmである。上記β窒化ケイ素粉体を表面改質処理し、次にシリコーン樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
球形度0.99のシリカ粉体は、中央粒径が28μmである。上記シリカ粉体をエポキシ樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
球形度0.99のシリカ粉体は、中央粒径が28μmである。上記シリカ粉体をシリコーン樹脂と混合し、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を加え、熱伝導性複合材料を作成した。サンプルの熱伝導率をレーザーパルス法で測定し、その結果を表2に示す。
窒化ケイ素粉体は有機樹脂との混合により高い熱伝導率が得られ、現在広く使用されているSiO2フィラーよりも優れた性能を有する。実施例5~9の結果から、他の条件が同じか大きく異ならない場合は、0.55μm~50μmの範囲では、粒径が大きいほど熱伝導率が高くなることが分かる。実施例5~12の結果から、他の条件が同じか大きく異ならない場合は、異なる粒径の窒化ケイ素粉体でグラデーションを形成することは、単一粒径の窒化ケイ素粉体を用いた場合よりも熱伝導率が高くなることが分かる。実施例5~12で、実施例12が6.5W/(m・K)という最も高い熱伝導率を示したことから、大、中、小の3種類のサイズの異なる粒子でグラデーションを形成した方が、より熱伝導率を向上することができる。
Claims (29)
- 球形度が0.85~0.99であり、Al不純物含有量が450ppm未満であり、粒度範囲が0.5μm~50μmであり、
大きな粒度の大粒子と中程度の粒度の中粒子及び小さな粒度の小粒子からなり、そのうち、前記大粒子の粒度範囲は10μm~50μmであり、前記中粒子の粒度範囲は1.5μm~10μmであり、前記小粒子の粒度範囲は0.5μm~1.5μmであり、前記大粒子と前記中粒子と前記小粒子の質量比は12~18:2~6:1であることを特徴とする、低アルミニウム類球形β窒化ケイ素粉体。 - 前記窒化ケイ素粉体の球形度が0.90~0.99であり、Al不純物含有量が400ppm未満であり、粒度範囲が0.5μm~50μmであることを特徴とする、請求項1に記載の窒化ケイ素粉体。
- 前記大粒子の粒度範囲は15μm~40μmであり、前記中粒子の粒度範囲は1.8μm~8μmであり、前記小粒子の粒度範囲は0.5μm~1.2μmであり、前記大粒子と前記中粒子と前記小粒子の質量比は12~16:2~5:1であることを特徴とする、請求項1または2に記載の窒化ケイ素粉体。
- 前記大粒子の粒度範囲は18μm~25μmであり、前記中粒子の粒度範囲は2μm~6μmであり、前記小粒子の粒度範囲は0.5μm~1.0μmであり、前記大粒子と前記中粒子と前記小粒子の質量比は13~16:2~4.4:1であることを特徴とする、請求項1または2に記載の窒化ケイ素粉体。
- 前記大粒子の粒度は20μmであり、前記中粒子の粒度は3.2μmであり、前記小粒子の粒度は0.55μmであり、前記大粒子と前記中粒子と前記小粒子の質量比は15:4:1であることを特徴とする、請求項1または2に記載の窒化ケイ素粉体。
- 請求項1~5のいずれか1項に記載の窒化ケイ素粉体およびシリカ粉体を含み、そのうち、前記シリカ粉体は、粒度が10nm~50μmであり、アルミニウム含有量が500ppm以下であり、前記窒化ケイ素粉体と前記シリカ粉体の質量比は1~10:1である、組成物。
- 熱伝導性複合材料は、請求項1~5のいずれか1項に記載の窒化ケイ素粉体および樹脂を含み;または請求項6に記載の組成物および樹脂を含むことを特徴とする、熱伝導性複合材料。
- 前記熱伝導性複合材料はまた、硬化剤、促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、カップリング剤、応力吸収剤、および接着補助剤を含むことを特徴とする、請求項7に記載の熱伝導性複合材料。
- 前記樹脂は油性樹脂および/または水性樹脂を含むことを特徴とする、請求項7または8に記載の熱伝導性複合材料。
- 前記油性樹脂はエポキシ樹脂および/またはシリコーン樹脂を含むことを特徴とする、請求項9に記載の熱伝導性複合材料。
- 前記水性樹脂はポリテトラフルオロエチレン、ポリエステル樹脂、アミノ樹脂および/またはアクリル樹脂を含むことを特徴とする、請求項9または10に記載の熱伝導性複合材料。
- 前記熱伝導性複合材料の熱伝導率は1.7W/(m・K)より大きいことを特徴とする、請求項7~11のいずれか1項に記載の熱伝導性複合材料。
- 前記熱伝導性複合材料の熱伝導率は4.0W/(m・K)より大きいことを特徴とする、請求項7~11のいずれか1項に記載の熱伝導性複合材料。
- 前記熱伝導性複合材料の熱伝導率は4.7W/(m・K)より大きいことを特徴とする、請求項7~11のいずれか1項に記載の熱伝導性複合材料。
- 前記熱伝導性複合材料の熱伝導率は5.6W/(m・K)より大きいことを特徴とする、請求項7~11のいずれか1項に記載の熱伝導性複合材料。
- 前記熱伝導性複合材料の熱伝導率は6.2W/(m・K)より大きいことを特徴とする、請求項7~11のいずれか1項に記載の熱伝導性複合材料。
- 前記熱伝導性複合材料の熱伝導率は6.5W/(m・K)より大きいことを特徴とする、請求項7~11のいずれか1項に記載の熱伝導性複合材料。
- (1)シリコン粉末からアルミニウムを取り除くステップ;前記ステップ(1)では、前記シリコン粉末からアルミニウムを取り除く手段は酸洗を含み、酸洗後前記シリコン粉末のアルミニウム含有量は500ppm未満であり;
(2)ステップ(1)で得られたシリコン粉末をβ窒化ケイ素および研削媒体と均一に混合および研削し、乾燥後、スラリーをふるいにかけるステップ;前記ステップ(2)では、前記シリコン粉末と前記β窒化ケイ素のアルミニウム含有量は500ppm未満であり;前記ステップ(2)では、前記研削はナイロンボールミルタンクで行われ;
(3)保護雰囲気下でステップ(2)で得られた混合物の燃焼合成を行うステップ;
(4)ステップ(3)で得られた生成物を任意選択にボールミル処理するステップ;前記ステップ(4)では、前記ボールミルは非Alのライニングで行われ、前記非Alのライニングは、ナイロンライニングやポリウレタンライニングを含み;
(5)ステップ(4)で得られた生成物からアルミニウムを取り除くステップ;
(6)ステップ(5)で得られた生成物の表面改質処理を行い、前記ステップ(6)では、前記表面改質処理は、ステップ(5)で得られた生成物を表面改質剤と混合することを含み;前記窒化ケイ素粉体製品を得るステップを含むことを特徴とする、請求項1~5のいずれか1項に記載の窒化ケイ素粉体の製造方法。 - 前記ステップ(2)では、前記研削媒体には無水エタノールが含まれることを特徴とする、請求項18に記載の方法。
- 前記ステップ(2)では、前記ふるい分けは200メッシュのふるいにかけることであることを特徴とする、請求項18に記載の方法。
- 前記ステップ(3)では、前記保護雰囲気は高純度N2であり、前記高純度N2のN2体積割合は99.999%よりも大きいことを特徴とする、請求項18に記載の方法。
- 前記ステップ(3)は、ステップ(2)で得られた混合物をるつぼに入れ、次にるつぼを燃焼合成反応釜に入れ、原料の一端に点火タングステンフィラメントを置き、タングステンフィラメントにチタン粉末を被せて点火剤とし、1MPa~12MPaの高純度N2(N2含有量>99.999vol%)雰囲気下で、一端で点火して自己伝播反応を起こし、反応がサンプルの一端から他端まで伝播すると完了することを含むことを特徴とする、請求項18に記載の方法。
- 前記ステップ(4)では、前記ボールミルのボールは窒化ケイ素ボールを使用し、前記ボールミル時間は0~24hであることを特徴とする、請求項18に記載の方法。
- 前記ステップ(5)では、前記アルミニウムを取り除く方法は酸洗いであることを特徴とする、請求項18に記載の方法。
- 前記ステップ(5)は、ステップ(4)で得ら生成物を、体積割合10~20%の硝酸、60~80%の塩酸、および10~20%の硫酸を併用して、1~10h酸洗いすることを含むことを特徴とする、請求項18に記載の方法。
- 前記表面改質剤はシランカップリング剤を含むことを特徴とする、請求項18に記載の方法。
- 前記ステップ(6)は、ステップ(5)で得られた生成物とシランカップリング剤をエタノールに加え、シランカップリング剤を窒化ケイ素粉体の0.5~2wt%の割合で加え、固形分が30~80wt%であるスラリーを調製し、前記スラリーを均一に混合して乾燥することを含むことを特徴とする、請求項18に記載の方法。
- SHF及びEHF電子パッケージ材料のフィラーとしての、請求項1に記載のβ窒化ケイ素粉体の使用。
- 請求項1~5のいずれか1項に記載の窒化ケイ素粉体のSHF及びEHF電子パッケージ材料のフィラーとしての使用;或いは、請求項6に記載の組成物のSHF及びEHF電子パッケージ材料のフィラーとしての使用;或いは、請求項7~17のいずれか1項に記載の熱伝導性複合材料のSHF及びEHF電子パッケージ材料のフィラーとしての使用。
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