JP7276209B2 - 燃料電池用積層体の製造方法 - Google Patents

Description

本開示は、燃料電池用積層体の製造方法に関する。

燃料電池を構成する電解質膜と触媒電極層とを備える積層体を製造する方法として、ロールツーロール方式による方法が知られている。例えば、特許文献１では、膜電極接合体を構成するＭＥＡシートと、ガス拡散層を構成するＧＤＬシートとを加熱加圧処理により貼り合わせ、その後、ＭＥＡシートからバックシートを剥離する剥離工程を実行する方法を開示している。この特許文献１では、ＭＥＡシートの引き出し方向の始端部において、他の部分よりも加熱加圧処理時の温度および圧力を高くすることにより、ＭＥＡシートの始端部におけるＧＤＬシートとの密着力を高めて、剥離工程においてバックシート側にＭＥＡシートが付着することを抑えている。

特開２０１８－０４５８４２号公報

電解質膜を含む燃料電池用積層体を製造する方法として、特許文献１とは異なる方法、具体的には、電解質膜の一方の面のみに触媒電極層を形成した積層体を、電解質膜の他方の面とバックシートとが接するようにバックシート上に形成し、上記触媒電極層にガス拡散層を加熱加圧処理により貼り合わせた後、電解質膜からバックシートを剥離する方法を、本願発明者らは検討している。このような方法では、バックシートの剥離を容易にするために、バックシートと電解質膜との間に離型剤を含む離型層を設けることが望ましいが、製造時の条件によっては、剥離工程において、バックシート上に残るべき離型層の一部が電解質膜に付着する問題が生じることを、本願発明者らは新たに見いだした。

本開示は、以下の形態として実現することが可能である。
本発明の一形態によれば、電解質膜と電極層とガス拡散層とを積層した燃料電池用積層体を、ロールツーロール方式により製造する燃料電池用積層体の製造方法が提供される。この燃料電池用積層体の製造方法は、バックシート上に、離型層、前記電解質膜、前記電極層をこの順で積層して成る第１積層体を用意する第１工程と、前記第１積層体の前記電極層上に前記ガス拡散層を積層し、加熱および加圧によって前記第１積層体と前記ガス拡散層とを接合して、第２積層体を得る第２工程と、前記第２積層体から前記バックシートを剥離して、第３積層体を得る第３工程と、を備える。前記第２工程において前記第１積層体と前記ガス拡散層とを接合する際の接合温度は、１７０℃未満であって、前記第３工程において剥離する前記バックシートに加える張力Ｘ（Ｎ）と、前記第２工程から前記第３工程までを連続的に実行する際の搬送速度Ｙ（ｍ／ｍｉｎ）とが、以下の（１）式を満たし、前記張力Ｘは、１Ｎ以上、かつ、１５Ｎ以下であり、前記搬送速度Ｙは、０．１ｍ／ｍｉｎ以上、かつ、１０．０ｍ／ｍｉｎ以下である。
Ｙ≦１２．０９ｅｘｐ（－０．１５Ｘ） … （１）

（１）本開示の一形態によれば、電解質膜と電極層とガス拡散層とを積層した燃料電池用積層体を、ロールツーロール方式により製造する燃料電池用積層体の製造方法が提供される。この燃料電池用積層体の製造方法は、バックシート上に、離型層、前記電解質膜、前記電極層をこの順で積層して成る第１積層体を用意する第１工程と、前記第１積層体の前記電極層上に前記ガス拡散層を積層し、加熱および加圧によって前記第１積層体と前記ガス拡散層とを接合して、第２積層体を得る第２工程と、前記第２積層体から前記バックシートを剥離して、第３積層体を得る第３工程と、を備え、前記第２工程において前記第１積層体と前記ガス拡散層とを接合する際の接合温度は、１７０℃未満であって、前記第３工程において剥離する前記バックシートに加える張力Ｘ（Ｎ）と、前記第２工程から前記第３工程までを連続的に実行する際の搬送速度Ｙ（ｍ／ｍｉｎ）とが、以下の（１）式を満たす。
Ｙ≦１２．０９ｅｘｐ（－０．１５Ｘ） … （１）
この形態の燃料電池用積層体の製造方法によれば、バックシート上に、離型層、電解質膜、電極層をこの順で積層した第１積層体の電極層上にガス拡散層を接合し、その後、バックシートを剥離して第３積層体を得る際に、接合温度を１７０℃未満とすると共に、張力Ｘと搬送速度Ｙとが（１）式を満たすようにしている。そのため、バックシートを剥離する第３工程の完了後において、第３積層体における電解質膜表面に離型層の少なくとも一部が付着することを抑えることができる。
（２）上記形態の燃料電池用積層体の製造方法において、前記接合温度は、１１０℃よりも高いこととしてもよい。この形態の燃料電池用積層体の製造方法によれば、第１積層体とガス拡散層との接合強度を高め、第３工程におけるバックシートの剥離後の、電解質膜および電極層とガス拡散層との接合状態を、良好にすることができる。
（３）上記形態の燃料電池用積層体の製造方法において、前記張力Ｘは、３Ｎ以下であることとしてもよい。この形態の燃料電池用積層体の製造方法によれば、搬送速度Ｙを速くして、燃料電池用積層体の生産性を高めることができる。
本開示は、種々の形態で実現することが可能である。例えば、上記形態の燃料電池用積層体の製造方法によって製造された燃料電池積層体、その燃料電池用積層体を備える燃料電池、上記形態の燃料電池用積層体の製造方法の各工程を備える燃料電池の製造方法、上記形態の燃料電池用積層体の製造方法の各工程に対応した処理部を備える燃料電池用積層体の製造装置等の形態で実現することができる。

単セルの概略構成を表わす断面模式図。 燃料電池用積層体の製造方法を表わす工程図。 燃料電池用積層体の製造工程の一部を表わす説明図。 第３工程の様子を拡大して示す説明図。 第３工程の様子を拡大して示す説明図。 製造条件を種々変更して第３積層体を製造した結果を示す説明図。 各サンプルの搬送速度Ｙおよび接合温度の値をプロットした散布図。 各サンプルのＢＳ張力Ｘおよび搬送速度Ｙの値をプロットした散布図。

Ａ．燃料電池の構成：
図１は、本開示の実施形態の燃料電池を構成する単セル１０の概略構成を表わす断面模式図である。本実施形態の燃料電池は、水素を含有する燃料ガスおよび酸素を含有する酸化ガスの供給を受けて発電する固体高分子形燃料電池である。燃料電池は、複数の単セル１０が積層されて構成される。

単セル１０は、ＭＥＡ（膜－電極接合体、Membrane Electrode Assembly）２７と、ガス拡散層２３，２４と、ガスセパレータ２５，２６と、を積層した構造を有している。ＭＥＡ２７は、電解質膜２０と、触媒電極層であるアノード２１およびカソード２２とを備えており、アノード２１、電解質膜２０、カソード２２の順で積層されている。ＭＥＡ２７のアノード２１上にはガス拡散層２３が設けられており、ガス拡散層２３上にはガスセパレータ２５が配置されている。また、ＭＥＡ２７のカソード２２上にはガス拡散層２４が設けられており、ガス拡散層２４上にはガスセパレータ２６が配置されている。

電解質膜２０は、高分子電解質材料により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。本実施形態では、電解質膜２０として、側鎖末端にスルホ基（－ＳＯ₃Ｈ基）を有するフッ素系樹脂であるパーフルオロスルホン酸ポリマから成る膜を用いている。

カソード２２およびアノード２１は、電気化学反応を進行する触媒金属を担持するカーボン粒子と、プロトン伝導性を有する高分子電解質と、を備えている。触媒金属としては、例えば、白金や、白金とルテニウムなどの他の金属とから成る白金合金を用いることができる。高分子電解質は、例えば、側鎖末端にスルホ基（－ＳＯ₃Ｈ基）を有するパーフルオロスルホン酸ポリマを用いることができる。触媒電極層が備える高分子電解質は、電解質膜２０を構成する高分子電解質と同種のポリマであっても良く、異種のポリマであっても良い。

ガス拡散層２３，２４は、ガス透過性および電子伝導性を有する部材によって構成されている。本実施形態では、ガス拡散層２３，２４は、カーボンクロスやカーボンペーパなどのカーボン製部材によって形成されている。ガス拡散層２３，２４の少なくとも一方における触媒電極層と接する側の面には、ガス拡散層２３，２４の他の部分よりも微細な細孔を有して撥水性が高められたＭＰＬ（マイクロポーラス層）が設けられていてもよい。

ガスセパレータ２５，２６は、ガス不透過な導電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボン等のカーボン製部材や、プレス成形したステンレス鋼などの金属製部材により形成されている。ガスセパレータ２５，２６のガス拡散層２３，２４と対向する面には、反応ガス（燃料ガスまたは酸化ガス）が流れる流路溝２８，２９が形成されている。なお、ガスセパレータ２５，２６とガス拡散層２３，２４との間に、セル内ガス流路を形成するための多孔質体を配置しても良く、この場合には、流路溝２８，２９を省略しても良い。

Ｂ．燃料電池用積層体の製造方法：
図２は、本実施形態の燃料電池用積層体としての第３積層体５４の製造方法を表わす工程図である。また、図３は、第３積層体５４の製造工程の一部を表わす説明図である。本実施形態では、第３積層体５４を構成するための各層を、ロールツーロール方式によって連続搬送しつつ、第３積層体５４を製造する。図３では、各層を搬送する方向を、矢印によって示している。以下では、図２に基づいて、図３を参照しつつ、第３積層体５４の製造方法を説明する。

第３積層体５４を製造するには、まず、第１工程として、第１積層体５０を用意する（工程Ｔ１００）。第１積層体５０は、バックシート３０上に、離型層３２、電解質膜２０、触媒電極層であるアノード２１をこの順で積層することによって構成されている。図３では、第１積層体５０が上記した４層によって構成される様子が示されている。

バックシート３０は、後述する第３工程で剥離されるまでの工程に耐える強度と、後述する第２工程における加熱に耐える耐熱性を有していればよく、例えば樹脂材料により形成することができる。具体的には、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、パーフルオロアルコキシアルカン（ＰＦＡ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリイミド、シンジオタクチックポリスチレン樹脂（ＳＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリアミド、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）から選択される樹脂によって構成することができる。離型層３２との間で密着性を確保し易い観点から、本実施形態では、バックシート３０を構成する樹脂材料として、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を用いている。

離型層３２は、離型剤を備える層である。本実施形態では、離型剤として、環状オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）を用いている。離型層３２は、後述する第３工程におけるバックシート３０から第３積層体５４を剥離する動作を容易にするために設けられている。離型層３２は、離型剤を主として含む層を備えると共に、さらに、この離型剤を主として含む層とバックシート３０との間に離型剤よりもバックシート３０とのなじみの良い材料である粘着剤を主として含む層（粘着層）を有していてもよい。離型層３２が粘着層を有することで、離型層３２とバックシート３０との間の密着性を高めることができる。上記した粘着剤としては、例えば、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）を用いることができる。離型層３２において、離型剤を主として含む層と粘着層とは、少なくとも一部が混じり合った層として形成すればよい。このような離型層３２は、例えば、粘着剤と離型剤のそれぞれを、加熱溶融した状態、あるいは溶剤に溶融した状態で用意して、バックシート３０上に、粘着剤、離型剤の順で塗布することにより、形成することができる。

工程Ｔ１００において、バックシート３０上に、離型層３２を介して、電解質膜２０、アノード２１の順に積層した第１積層体５０を用意すると、次に、この第１積層体５０のアノード２１上にガス拡散層２３を積層し、加熱および加圧によって第１積層体５０とガス拡散層２３とを接合して、第２積層体５２を得る（工程Ｔ１１０）。工程Ｔ１１０を、第２工程とも呼ぶ。図３では、第１積層体５０とガス拡散層２３とを、加熱接合ロール４０を用いて加熱プレスし、第２積層体５２を得る様子が示されている。工程Ｔ１１０における温度条件については、後述する。

工程Ｔ１１０において、加熱プレスによって第２積層体５２を得ると、次に、第２積層体５２から、バックシート３０を離型層３２と共に剥離して、燃料電池用積層体である第３積層体５４を得る（工程Ｔ１２０）。工程Ｔ１２０を、第３工程とも呼ぶ。図３では、剥離バー４２によって、第２積層体５２からバックシート３０が剥離される様子が示されている。このとき、予め設定された張力が、バックシート３０に加えられている。バックシート３０に加えられる張力に係る条件については、後述する。

工程Ｔ１２０において第３積層体５４を得ると、第３積層体５４の電解質膜２０上に、さらにカソード２２、ガス拡散層２４をこの順で積層し、また、得られた積層体を単セル１０に適した大きさに裁断する。そして、裁断した積層体をガスセパレータ２５，２６で挟持することにより、単セル１０が得られる。

本実施形態の第３積層体５４（燃料電池用積層体）の製造方法では、第２工程（工程Ｔ１１０）において第１積層体５０とガス拡散層２３とを接合する際の接合温度（以下、単に「接合温度」とも呼ぶ）は、１７０℃未満としている。接合温度は、加熱接合ロール４０における設定温度である。また、本実施形態の第３積層体５４の製造方法では、第２工程（工程Ｔ１１０）から第３工程（工程Ｔ１２０）までを連続的に実行する際のワークの搬送速度Ｙ（単位はｍ／ｍｉｎであり、以下、「搬送速度Ｙ」とも呼ぶ）と、第３工程（工程Ｔ１２０）において剥離するバックシート３０に加える張力Ｘ（単位はＮであり、以下、「ＢＳ張力Ｘ」とも呼ぶ）とは、以下の（１）式を満たす。

Ｙ≦１２．０９ｅｘｐ（－０．１５Ｘ） … （１）

図４および図５は、第３工程において第２積層体５２からバックシート３０を剥離する様子を拡大して示す説明図である。図４は、第３工程における上記剥離が正常に行なわれたときの様子を表わす。剥離が正常に行なわれたときには、離型層３２は、バックシート３０側に残存する。図５は、第３工程における上記剥離が正常に行なわれなかったときの様子を表わす。図５では、剥離が正常に行なわれなかった状態として、離型層３２の一部である転着部３４が、バックシート３０と共に剥離されることなく第３積層体５４の電解質膜２０上に付着した状態を示している。本実施形態では、第２工程および第３工程に係る条件であるＢＳ張力Ｘ、搬送速度Ｙ、および接合温度を上記のように設定することで、第３工程におけるバックシート３０の剥離を良好に実行可能にしている。以下では、第３工程におけるバックシート３０の剥離の成否と、上記した第２工程および第３工程に係る条件との関係について説明する。

図６は、ＢＳ張力Ｘと、搬送速度Ｙと、接合温度と、を種々変更して、図２の工程図に示す製造方法により第３積層体５４を製造した結果を示す説明図である。図６では、サンプルごとに設定した上記各条件と共に、得られた第３積層体５４について、「離型性」と「接合状態」を評価した結果を示している。図６において、サンプル１～サンプル１５は、ＢＳ張力Ｘが９Ｎで互いに共通し、搬送速度Ｙおよび接合温度を種々異ならせたサンプルである。サンプル１６～サンプル２８は、ＢＳ張力Ｘが３Ｎで互いに共通し、搬送速度Ｙおよび接合温度を種々異ならせたサンプルである。サンプル２９～サンプル３４は、ＢＳ張力Ｘが１Ｎで互いに共通し、搬送速度Ｙおよび接合温度を種々異ならせたサンプルである。サンプル３５，３６は、ＢＳ張力Ｘが１５Ｎであり、サンプル３７は、ＢＳ張力Ｘが２５Ｎである。

「離型性」の評価結果とは、第３工程におけるバックシート３０の剥離の成否を調べた結果である。離型性の評価は、具体的には、図３に示した装置を用いて第３積層体５４を製造し、得られた帯状の第３積層体５４における電解質膜２０の表面を、２０ｍの長さに渡って目視により観察することにより行なった。第３積層体５４の電解質膜２０上に、離型層３２が付着した箇所が１カ所でも観察された場合には、離型性が不良であると判断して、評価は「Ｂ」とした。第３積層体５４の電解質膜２０上に、離型層３２が付着した箇所が観察されない場合には、離型性が良好であると判断して、評価は「Ａ」とした。

「接合状態」の評価結果とは、電解質膜２０およびアノード２１とガス拡散層２３との間の接合状態を、第３工程の後に調べた結果である。接合状態の評価は、具体的には、図３に示した装置を用いて第３積層体５４を製造し、得られた帯状の第３積層体５４における電解質膜２０の表面を、２０ｍの長さに渡って目視により観察することにより行なった。第３積層体５４の電解質膜２０において、電解質膜２０の部分的な接合の不良を表わす長さ１ｍｍ以上の皺が１つでも観察された場合には、接合状態が不良であると判断して、評価は「Ｂ」とした。第３積層体５４の電解質膜２０において、上記皺が観察されない場合には、接合状態が良好であると判断して、評価は「Ａ」とした。

図７は、横軸を搬送速度Ｙ、縦軸を接合温度として、図６に示した各サンプルの値をプロットした散布図である。図７では、ＢＳ張力Ｘが９Ｎであるサンプルと、ＢＳ張力Ｘが３Ｎであるサンプルと、ＢＳ張力Ｘが１Ｎであるサンプルとを、区別して示している。また、図７では、離型性の評価結果が「Ｂ」である点には、それぞれ図７に示すマークを付した。

図７に示すように、ＢＳ張力Ｘが同じであるサンプル同士を比較すると、搬送速度Ｙが遅いほど、また、接合温度が低いほど、離型性の評価結果が良好「Ａ」になり易い傾向が認められる。図７では、各ＢＳ張力Ｘについて、搬送速度Ｙに対して離型性の評価結果が良好「Ａ」となる接合温度の上限を結んだグラフを示している。ＢＳ張力Ｘが９Ｎであるサンプルについての上記上限を結んだグラフをグラフ（ａ）、ＢＳ張力Ｘが３Ｎであるサンプルについての上記上限を結んだグラフをグラフ（ｂ）、ＢＳ張力Ｘが１Ｎであるサンプルについての上記上限を結んだグラフをグラフ（ｃ）として示している。これらの上限グラフ（ａ）～（ｃ）を比較した結果から、特定の接合温度を定めると、ＢＳ張力Ｘが大きいほど、離型性の評価結果が良好「Ａ」となる搬送速度Ｙの上限値が小さくなる傾向が認められた。

図８は、横軸をＢＳ張力Ｘ、縦軸を搬送速度Ｙとして、図６に示した各サンプルの値をプロットした散布図である。また、図８では、以下の（２）式のグラフを、グラフ（ｄ）として併せて示している。（２）式は、サンプル５、２５，２６，３４におけるＢＳ張力Ｘおよび搬送速度Ｙの値の関係を、指数関数で近似した近似式である。図８において、（２）式のグラフ（ｄ）よりも下側の領域、すなわち、既述した（１）式を満たす領域を、「適合領域」とも呼ぶ。

Ｙ＝１２．０９ｅｘｐ（－０．１５Ｘ） … （２）

図６では、ＢＳ張力Ｘおよび搬送速度Ｙの組み合わせが上記「適合領域」に含まれるサンプルは、「適合領域」の欄に「ｉｎ」と記載しており、ＢＳ張力Ｘおよび搬送速度Ｙの組み合わせが上記「適合領域」に含まれないサンプルは、「適合領域」の欄に「ｏｕｔ」と記載している。図６および図８に示すように、ＢＳ張力Ｘおよび搬送速度Ｙの組み合わせが（１）式を満たすことにより、接合温度の広い温度範囲にわたって、離型性が良好となる。

ただし、ＢＳ張力Ｘおよび搬送速度Ｙの組み合わせが（１）式を満たす場合であっても、離型性を良好にするためには、接合温度を１７０℃未満とすることが望ましい。例えば、図６のサンプル４，２０，２４，３２は、ＢＳ張力Ｘおよび搬送速度Ｙの組み合わせが（１）式を満たすが、接合温度は１７０℃以上であって、離型性の評価結果は「Ｂ」である。第１工程（工程Ｔ１００）で用意する第１積層体においては、バックシート３０の表面における傷などの微細な凹凸に、離型層３２を構成する既述した離型剤や粘着剤が入り込み、いわゆるアンカー効果によって、バックシート３０と離型層３２との間の密着性が高まっていると考えられる。第２工程（工程Ｔ１１０）の加熱プレス時の接合温度が高いほど、加熱プレス時に離型剤や粘着剤が軟化して上記アンカー効果が低減され、バックシート３０と離型層３２との間の密着性が低下すると考えられる。加熱プレス時にバックシート３０と離型層３２との間の密着性が低下すると、第３工程において、離型層３２の一部が電解質膜２０側に付着して、離型性が低下し易くなる。そのため本実施形態では、接合温度を１７０℃未満にすることで、バックシート３０と離型層３２との間の密着性の低下を抑えて、離型性を良好にしている。

以上のように構成された本実施形態の燃料電池用積層体（第３積層体）の製造方法によれば、バックシート３０上に、離型層３２、電解質膜２０、アノード２１をこの順で積層した第１積層体５０のアノード２１上に、加熱プレスによってガス拡散層２３を接合し、その後、バックシート３０を剥離して第３積層体５４を得る際に、加熱プレス時の接合温度を１７０℃未満とすると共に、ＢＳ張力Ｘと搬送速度Ｙとが（１）式を満たすようにしている。そのため、バックシート３０を剥離する第３工程（工程Ｔ１２０）において、バックシート３０上に残るべき離型層３２の少なくとも一部が電解質膜２０に付着することを抑え、離型性を良好にすることができる。

離型層３２の一部が電解質膜２０上に付着した第３積層体５４を用いて燃料電池を製造すると、電解質膜２０とカソード２２との間に離型層３２が存在することにより、燃料電池の性能が低下する可能性がある。このような燃料電池の性能低下を抑えるためには、離型層３２の一部が電解質膜２０上に付着した第３積層体５４において、離型層３２が付着した部位を、単セル１０を製造するために用いる対象から外す方策が考えられる。ただし、この場合には、燃料電池の生産効率が低下し得る。本実施形態では、電解質膜２０への離型層３２の付着を抑えることにより、第３積層体５４を用いて製造される燃料電池の生産性を高めることができる。

ここで、搬送速度Ｙが遅いほど、第２工程の加熱プレスの時間が長くなり、アノード２１を介した電解質膜２０とガス拡散層２３との間の接合状態が良好になり易いと考えられる。また、搬送速度Ｙが速いほど、第３工程で剥離バー４２から第２積層体５２に加えられる剪断力が強まり、バックシート３０と離型層３２との間が剥がれやすくなるため、離型性が低下し易いと考えられる。

また、ＢＳ張力Ｘが大きいほど、第３工程において、第２積層体５２が剥離バー４２に接する部位で曲げ応力が高まり、バックシート３０と離型層３２との間が剥がれやすくなって、離型性が低下し易いと考えられる。そして、ＢＳ張力Ｘが小さいほど、第３工程において、第２積層体５２が剥離バー４２に接する部位で生じる応力が小さくなって、バックシート３０から離型層３２が剥がれることが抑えられ、離型性が高まり易いと考えられる。

本実施形態の燃料電池用積層体（第３積層体）の製造方法では、既述したように、接合温度を１７０℃未満にすると共に、ＢＳ張力Ｘと搬送速度Ｙとが（１）式を満たすようにしている。その結果、バックシート３０と離型層３２との間の接合強度を高めることにより、あるいは、第３工程におけるバックシート３０からの離型層３２の剥がれを抑えることにより、離型性を良好にすることができる。

なお、第２工程における接合温度は、１１０℃よりも高くすることが望ましく、１２０℃以上とすることがより望ましく、１４０℃以上とすることがさらに望ましい。このようにすることで、第２工程で第１積層体５０とガス拡散層２３とを接合する接合強度を高め、第３工程におけるバックシート３０の剥離後の、既述した接合状態、すなわち、アノード２１を介した電解質膜２０とガス拡散層２３との接合状態を、良好にすることができる。ただし、接合温度は、１１０℃以下としてもよい。この場合には、アノード２１を介した電解質膜２０とガス拡散層２３との接合強度を確保するために、例えば、ＢＳ張力Ｘと搬送速度Ｙとが（１）式を満たす範囲で、搬送速度Ｙをより遅く設定することが望ましい。

ＢＳ張力を大きくすると、第３工程において、剥離バー４２によってバックシート３０が削られる可能性が高まる。そのため、このような不都合を抑える観点からは、ＢＳ張力Ｘは、１５Ｎ以下とすることが望ましい。また、ＢＳ張力Ｘを小さくすると、第３工程でバックシート３０を剥離する動作の精度や、ＢＳ張力Ｘを設定する精度が低下し得る。そのため、このような不都合を抑える観点からは、ＢＳ張力Ｘは、１Ｎ以上にすることが望ましい。ただし、上記した不都合が許容範囲であれば、ＢＳ張力Ｘは、１５Ｎを超えてもよく、１Ｎ未満であってもよい。

搬送速度Ｙを速くすると、第２工程の加熱プレスの時間が短くなり、アノード２１を介した電解質膜２０とガス拡散層２３との間の接合強度が不十分になり易くなる。そのため、アノード２１を介した電解質膜２０とガス拡散層２３との間の接合強度を確保する観点から、搬送速度Ｙは、１０ｍ／ｍｉｎ以下にすることが望ましい。また、搬送速度Ｙを遅くすると、第３積層体５４の生産性が低下すると共に、搬送速度Ｙを設定する精度が低下し得る。そのため、このような不都合を抑える観点からは、搬送速度Ｙは、０．１ｍ／ｍｉｎ以上が望ましく、０．２ｍ／ｍｉｎ以上がより望ましく、０．５ｍ／ｍｉｎ以上がさらに望ましい。ただし、上記した不都合が許容範囲であれば、搬送速度Ｙは、１０ｍ／ｍｉｎを超えてもよく、０．１ｍ／ｍｉｎ未満であってもよい。

なお、（１）式を満たすようにＢＳ張力Ｘと搬送速度Ｙとを設定する際には、ＢＳ張力Ｘが小さいほど、搬送速度Ｙを速くすることが可能になり、第３積層体５４の生産性を高めることができる。そのため、第３積層体５４の生産性を高めることが容易になるという観点から、ＢＳ張力Ｘは、例えば、３Ｎ以下とすることが望ましい。

第２工程（工程Ｔ１１０）において、加熱接合ロール４０における接合圧力が高いほど、第１積層体５０とガス拡散層２３との接合強度が高まり易いため、このような観点から上記接合圧力は、２ｋＮ以上とすることが望ましく、３ｋＮ以上とすることがより望ましい。また、加熱接合ロール４０における接合圧力が低いほど、接合時に第１積層体５０およびガス拡散層２３に加わる力を抑えることができるため、このような観点から上記接合圧力は、８ｋＮ以下とすることが望ましく、７ｋＮ以下とすることがより望ましい。また、本実施形態では、第３工程（工程Ｔ１２０）において、剥離角度は、９０°から１６０°の範囲で設定している。剥離角度とは、図４に示す剥離バー４２による剥離の動作において、剥離後の第３積層体５４とバックシート３０とが成す角度を指す。

Ｃ．他の実施形態：
上記実施形態では、第１積層体５０は、アノード２１を備えており、第２工程においてアノード２１上にガス拡散層２３を接合したが、異なる構成としてもよい。第１工程で用意する第１積層体は、アノード２１に代えてカソード２２を備えており、第２工程においてカソード２２上にガス拡散層２４を接合することとしてもよい。このような構成としても、第２工程における接合温度を１７０℃未満とすると共に、ＢＳ張力Ｘと搬送速度Ｙとが（１）式を満たすことで、実施形態と同様の効果が得られる。

本開示は、上述の実施形態に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。

１０…単セル、２０…電解質膜、２１…アノード、２２…カソード、２３，２４…ガス拡散層、２５，２６…ガスセパレータ、２７…ＭＥＡ、２８，２９…流路溝、３０…バックシート、３２…離型層、３４…転着部、４０…加熱接合ロール、４２…剥離バー、５０…第１積層体、５２…第２積層体、５４…第３積層体

Claims (3)

1. 電解質膜と電極層とガス拡散層とを積層した燃料電池用積層体を、ロールツーロール方式により製造する燃料電池用積層体の製造方法であって、
   バックシート上に、離型層、前記電解質膜、前記電極層をこの順で積層して成る第１積層体を用意する第１工程と、
   前記第１積層体の前記電極層上に前記ガス拡散層を積層し、加熱および加圧によって前記第１積層体と前記ガス拡散層とを接合して、第２積層体を得る第２工程と、
   前記第２積層体から前記バックシートを剥離して、第３積層体を得る第３工程と、
   を備え、
   前記第２工程において前記第１積層体と前記ガス拡散層とを接合する際の接合温度は、１７０℃未満であって、
   前記第３工程において剥離する前記バックシートに加える張力Ｘ（Ｎ）と、前記第２工程から前記第３工程までを連続的に実行する際の搬送速度Ｙ（ｍ／ｍｉｎ）とが、以下の（１）式を満たし、
   前記張力Ｘは、１Ｎ以上、かつ、１５Ｎ以下であり、
   前記搬送速度Ｙは、０．１ｍ／ｍｉｎ以上、かつ、１０．０ｍ／ｍｉｎ以下である、
   燃料電池用積層体の製造方法。
   Ｙ≦１２．０９ｅｘｐ（－０．１５Ｘ） … （１）
2. 請求項１に記載の燃料電池用積層体の製造方法であって、
   前記接合温度は、１１０℃よりも高い
   燃料電池用積層体の製造方法。
3. 請求項１または請求項２に記載の燃料電池用積層体の製造方法であって、
   前記張力Ｘは、３Ｎ以下である
   燃料電池用積層体の製造方法。

Images