JP2003331863A - 膜触媒層接合体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】触媒層と電解質膜との界面密着性を向上するこ
とができ、触媒層の３次元構造を確保することができる
膜触媒層接合体の製造方法を提供すること。 【解決手段】触媒溶液を触媒層担持基材ＡＳ、ＣＳの表
面に塗布して触媒層ＡＮ、ＣＴを形成する工程と、触媒
層ＡＮ、ＣＴを電解質膜ＭＥに転写した際に転写された
触媒層ＡＮ、ＣＴが電解質膜ＭＥの界面を膨潤軟化する
ことができる程度の量の有機溶媒を触媒層ＡＮ、ＣＴに
残留させて触媒層ＡＮ、ＣＴを予備乾燥する工程と、触
媒層担持基材ＡＳ、ＣＳと電解質膜ＭＥとを加熱加圧し
電解質膜ＭＥの触媒層ＡＮ、ＣＴとの界面を膨潤軟化さ
せて触媒層ＡＮ、ＣＴを電解質膜ＭＥに転写して接合体
を形成する工程と、接合体から触媒層担持基材ＡＳ、Ｃ
Ｓを剥離して膜触媒層接合体ＭＥＡとする工程と、膜触
媒層接合体ＭＥＡを乾燥して、触媒層ＡＮ、ＣＴに残留
している有機溶媒を除去する工程とを有する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明が属する技術分野】本発明は膜触媒層接合体の製
造方法に関する。詳しくは固体高分子電解質膜型燃料電
池の膜触媒層接合体の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】固体高分子電解質膜型燃料電池に用いら
れる触媒層と電解質膜との接合体の製造として以下の手
法が知られている。

【０００３】まずポリテトラフルオロエチレン(四フッ
化樹脂)、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等の
シートを触媒層担持基材として用いて、このシートの表
面に触媒溶液を塗布して触媒層を形成する。そしてシー
トの表面に塗布された触媒溶液の溶媒を蒸発させて乾燥
した触媒層を形成する。その後この乾燥した触媒層と電
解質膜とを面プレスやロールプレスを用いて加熱加圧し
て触媒層を電解質膜に転写する。そして電解質膜に転写
した触媒層から触媒層担持基材を剥離して、触媒層と電
解質膜との接合体を製造する。

【０００４】このように従来の手法は、乾燥した触媒層
を形成してから電解質膜に転写して膜触媒層接合体を製
造している。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかしこのように触媒
溶液の溶媒を完全に蒸発させ除去した触媒層を形成した
後に、この触媒層を電解質膜に熱圧転写すると次の問題
が生ずることが分かってきた。

【０００６】触媒層を電解質膜に加熱加圧して転写する
際に、既に触媒層が完全に乾燥しているので、触媒層と
電解質膜とを加熱加圧して接合する際に高温高圧にかけ
ないと触媒層と電解質膜との密着性が不充分となる虞が
ある。

【０００７】しかし触媒層と電解質膜との密着性を向上
させるために高温高圧をかけると、触媒層が熱圧応力に
よって塑性変形して触媒層の３次元構造が崩れてしまう
ということが生ずる。このように触媒層の３次元構造が
崩れると、触媒層におけるガス拡散性が阻害されて、触
媒反応活性が低下してしまう。

【０００８】また触媒層と電解質膜との密着性を向上さ
せるために高温高圧をかけると電解質膜も熱圧応力によ
ってダメージが生じて耐久性が低下する虞が生ずる。そ
して電解質膜にダメージが生ずると燃料電池に用いられ
る水素ガスや酸素ガスが電解質膜を通過するというクロ
スオーバー現象が生じ易くなる。

【０００９】さらに触媒層と電解質膜とを接合して膜触
媒層接合体を形成した後に、拡散層を膜触媒層接合体の
触媒層側に接合する場合には、拡散層と膜触媒層接合体
とを接合する際に良好な界面密着性を得るために高温高
圧をかけると触媒層の３次元構造が崩れたり、電解質膜
にダメージが生ずる。

【００１０】そこで、本発明の目的とするところは、触
媒層と電解質膜との界面密着性を向上することができ、
同時に触媒層の３次元構造を確保することができる膜触
媒層接合体の製造方法を提供することにある。

【００１１】

【課題を解決するための手段、作用及び効果】（１）本
発明者は、従来の手法は触媒層を完全に乾燥してから電
解質膜と触媒層とを加熱加圧により接合することから、
電解質膜と触媒層との界面密着性を向上するために高温
高圧をかけることが必要となり、その結果触媒層や電解
質膜にダメージを生じさせることになると考えた。そこ
で触媒層が半乾燥状態即ち有機溶媒がまだ残留している
状態で電解質膜と触媒層とを加熱加圧によって接合すれ
ばよいと考えた。つまり触媒層に有機溶媒が残留してい
る状態で電解質膜と触媒層とを接合すれば、触媒層に残
留している有機溶媒が接合の相手方の電解質膜の界面を
膨潤することになって、結果高温高圧をかけなくても界
面密着性を向上することができ、触媒層の３次元構造を
確保することができると考えた。

【００１２】（２）そこで上記課題を解決する第１の発
明は、固体高分子電解質膜型燃料電池に用いる電解質膜
に触媒層担持基材の表面に形成された触媒層を転写して
膜触媒層接合体を製造する膜触媒層接合体の製造方法に
おいて、少なくとも有機溶媒と触媒金属担持粉末と電解
質成分とを含む触媒溶液を触媒層担持基材の表面に塗布
して触媒層を形成する触媒層塗布工程と、前記触媒層を
前記電解質膜に転写した際に転写された前記触媒層が前
記電解質膜の界面を膨潤軟化することができる程度の量
の前記有機溶媒を前記触媒層に残留させて前記触媒層を
予備乾燥する予備乾燥工程と、前記触媒層と前記電解質
膜とが接触して積層する状態で前記触媒層担持基材と前
記電解質膜とを加熱加圧し前記電解質膜の前記触媒層と
の界面を膨潤軟化させて前記触媒層を前記電解質膜に転
写して接合体を形成する触媒層転写工程と、前記接合体
から前記触媒層担持基材を剥離して膜触媒層接合体とす
る基材剥離工程と、前記膜触媒層接合体を乾燥して前記
触媒層に残留している前記有機溶媒を除去する本乾燥工
程とを有することを特徴とする膜触媒層接合体の製造方
法である（請求項１）。

【００１３】このように請求項１記載の膜触媒層接合体
の製造方法においても、従来の手法と同様、少なくとも
有機溶媒と触媒金属担持粉末と電解質成分とを含む触媒
溶液を触媒層担持基材の表面に塗布して触媒層を形成す
るが、このように触媒層担持基材の表面に形成された触
媒層を電解質膜に転写する前に有機溶媒を完全に除去す
る程度まで触媒層を乾燥するものではない。本発明の膜
触媒層接合体の製造方法においては、触媒層担持基材の
表面に形成された触媒層を電解質膜に転写した際に転写
された触媒層が電解質膜の界面を膨潤軟化することがで
きる程度の量の有機溶媒を触媒層に残留させて触媒層を
予備乾燥するようにしている。このように有機溶媒を電
解質膜に転写される触媒層に残留させることで、触媒層
と電解質膜とが接触して積層する状態で加熱加圧する
と、触媒層に残留しているこの有機溶媒が電解質膜の界
面を膨潤軟化して触媒層と電解質膜との界面密着性が向
上することが可能となり、密着性に優れた触媒層と電解
質膜との接合体を形成することができる。

【００１４】そして触媒担持基材を触媒層と電解質膜と
の接合体から剥離して膜触媒層接合体とし、更に膜触媒
層接合体を乾燥して触媒層に残留している有機溶媒を除
去して密着強度に優れまた触媒層の３次元構造が確保さ
れた膜触媒層接合体を製造することができる。

【００１５】請求項１の膜触媒層接合体の製造方法にお
いて、前記触媒溶液に含有されている前記有機溶媒は水
の沸点よりも高い温度で蒸発することが好ましい（請求
項２）。触媒層を形成する触媒溶液に含まれている有機
溶媒が水の沸点よりも低い温度で蒸発すると、触媒層担
持基材の表面に塗布された触媒溶液が水を含んでいる場
合に、触媒層を予備乾燥させて半乾燥状態の触媒層を形
成したとしても水よりも早く有機溶媒が蒸発することか
ら有機溶媒の残留量が少なくなっている。そこで予備乾
燥させて半乾燥状態の触媒層で効果的に電解質膜の界面
を膨潤軟化させるには水が先に蒸発して触媒層に有機溶
媒が残留している状態とすることが好ましい。

【００１６】また請求項１又は２の膜触媒層接合体の製
造方法において、前記予備乾燥工程においては、スチー
ム乾燥によって前記触媒層を予備乾燥するようにするこ
とが好ましい。触媒層を予備乾燥する場合にスチーム乾
燥とすることで、予備乾燥による有機溶媒の蒸気による
触媒金属の燃焼や電解質成分のドライアップを効果的に
抑制することができる。

【００１７】さらに請求項１、２又は３の膜触媒層接合
体の製造方法において、前記基材剥離工程を経た後に、
前記膜触媒層接合体の前記触媒層側に拡散層を加熱加圧
して接合する拡散層接合工程を有し、前記拡散層接合工
程を経た後に、前記拡散層が接合された前記膜触媒層接
合体を乾燥して前記触媒層に残留している前記有機溶媒
を除去する前記本乾燥工程を行うことができる（請求項
４）。

【００１８】上述のように予備乾燥工程を経た触媒層を
電解質膜に転写して触媒層と電解質膜との接合体を形成
し、この接合体から触媒担持基材を剥離して膜触媒層接
合体とした場合、この膜触媒層接合体における触媒層に
は有機溶媒が残留している。そこでこの膜触媒層接合体
を乾燥させて触媒層から有機溶媒を完全に除去する前に
有機溶媒が残留している触媒層に拡散層を積層して加熱
加圧することで膜触媒層接合体に拡散層を接合すること
ができる。この場合に触媒層には有機溶媒が残留してい
るので、触媒層中の電解質成分が軟化しており、触媒層
と拡散層との密着強度を向上させることができる。

【００１９】（３）また上記課題を解決する第２の発明
は、固体高分子電解質膜型燃料電池に用いる電解質膜に
拡散層の表面に塗布された触媒層を接合して拡散層付き
膜触媒層接合体を製造する膜触媒層接合体の製造方法に
おいて、少なくとも有機溶媒と触媒金属担持粉末と電解
質成分とを含む触媒溶液を拡散層の表面に塗布して触媒
層を形成する触媒層塗布工程と、前記触媒層を前記電解
質膜に接合した際に接合された前記触媒層が前記電解質
膜の界面を膨潤軟化することができる程度の量の前記有
機溶媒を前記触媒層に残留させて前記触媒層を予備乾燥
する予備乾燥工程と、前記拡散層の表面に塗布された前
記触媒層と前記電解質膜とが接触して積層する状態で表
面に触媒層が塗布された前記拡散層と前記電解質膜とを
加熱加圧し前記電解質膜の前記触媒層との界面を膨潤軟
化させて前記触媒層を前記電解質膜に接合して拡散層付
き膜触媒層接合体を形成する触媒層接合工程と、前記拡
散層付き膜触媒層接合体を乾燥して前記触媒層に残留し
ている前記有機溶媒を除去する本乾燥工程とを有するこ
とを特徴とする膜触媒層接合体の製造方法である（請求
項５）。

【００２０】このように請求項５記載の膜触媒層接合体
の製造方法においては、少なくとも有機溶媒と触媒金属
担持粉末と電解質成分とを含む触媒溶液を拡散層の表面
に塗布して触媒層を形成するが、拡散層の表面に形成さ
れた触媒層を電解質膜に接合する前に有機溶媒を完全に
除去する程度まで触媒層を乾燥するものではない。本発
明の膜触媒層接合体の製造方法においては、拡散層の表
面に形成された触媒層を電解質膜に接合した際に接合さ
れた触媒層が電解質膜の界面を膨潤軟化することができ
る程度の量の有機溶媒を触媒層に残留させて触媒層を予
備乾燥するようにしている。このように有機溶媒を電解
質膜に接合される触媒層に残留させることで、触媒層と
電解質膜とが接触して積層する状態で加熱加圧すると、
触媒層に残留しているこの有機溶媒が電解質膜の界面を
膨潤軟化して触媒層と電解質膜との界面密着性が向上す
ることが可能となり、密着性に優れた拡散層付きの膜触
媒層接合体を製造することができる。

【００２１】請求項５記載の膜触媒層接合体の製造方法
において、前記触媒溶液に含有されている前記有機溶媒
は水の沸点よりも高い温度で蒸発することが好ましい
（請求項６）。触媒層を形成する触媒溶液に水が含まれ
ている場合に、触媒層に含まれている有機溶媒が水の沸
点よりも低い温度で蒸発すると、触媒層担持基材の表面
に塗布された触媒溶液を予備乾燥させて半乾燥状態の触
媒層を形成したとしても水よりも早く有機溶媒が蒸発す
ることから有機溶媒の残留量が少なくなっている。そこ
で予備乾燥させて半乾燥状態の触媒層で効果的に電解質
膜の界面を膨潤軟化させるには水が先に蒸発して触媒層
に有機溶媒が残留している状態とすることが好ましい。

【００２２】また請求項５又は６記載の膜触媒層接合体
の製造方法において、前記予備乾燥工程においては、ス
チーム乾燥によって前記触媒層を予備乾燥することが好
ましい（請求項７）。触媒層を予備乾燥する場合にスチ
ーム乾燥とすることで、予備乾燥による有機溶媒の蒸気
による触媒金属の燃焼や電解質成分のドライアップを効
果的に抑制することができる。

【００２３】（４）本発明の膜触媒層接合体の製造方法
においては、上述のように、予備乾燥によって、触媒層
中の有機溶媒を電解質膜の界面を膨潤軟化させることが
できる程度に残留させておいてから触媒層と電解質膜と
をあわせて加熱加圧して接合する。

【００２４】この接合時においては、触媒層には有機溶
媒が残留しているので触媒層に接する電解質膜は有機溶
媒によって膨潤し軟化する。その結果電解質膜と触媒層
とは従来によりも低い温度、低い圧力で接合しても電解
質膜と触媒層との界面密着性を向上させることが可能と
なる。その結果触媒層を電解質膜に高熱高圧で接合する
必要がなくなり、触媒層の３次元構造を従来よりも確保
することができる。

【００２５】なお界面密着性が向上することで、本発明
の膜触媒層接合体の製造方法で製造された膜触媒層接合
体は燃料電池の放電性能を向上させることができる。

【００２６】また触媒層は有機溶媒を含んでいるので電
解質膜と触媒層とが接合する際に、従来のように乾燥し
た触媒層の表面に生じた突起が電解質膜にダメージを与
えるということが減少する。即ち本発明の膜触媒層接合
体の製造方法においては、触媒層の表面に触媒金属担持
粉末や電解質成分からなる突起が生じていても有機溶媒
が残留しているので、電解質膜と触媒層とが接合すると
きに触媒層の表面の突起を構成する触媒金属担持粉末や
電解質成分が移動するので、突起がそのまま電解質膜に
押し込まれて電解質膜にダメージを与えるということを
抑制することができる。その結果電解質膜へのダメージ
を減少させることができる。

【００２７】

【発明の実施の形態】（１）第１の発明は、固体高分子
電解質膜型燃料電池に用いる電解質膜に触媒層担持基材
の表面に形成された触媒層を転写して膜触媒層接合体を
製造する膜触媒層接合体の製造方法であって、触媒層塗
布工程と、予備乾燥工程と、触媒層転写工程と、基材剥
離工程と、本乾燥工程とを有することを特徴とする。以
下第１の発明の実施の形態について分節して説明する。

【００２８】触媒層塗布工程は、少なくとも有機溶媒
と触媒金属担持粉末と電解質成分とを含む触媒溶液を触
媒層担持基材の表面に塗布して触媒層を形成する工程で
ある。触媒溶液を触媒層担持基材の表面に塗布すること
は、公知の手法で行うことができる。

【００２９】触媒溶液が表面に塗布される触媒層担持基
材は特に限定されておらず、ポリテトラフルオロエチレ
ン(四フッ化樹脂)等のフッ素樹脂、ポリエチレンテレフ
タレート（ＰＥＴ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のフィ
ルムを用いることができる。

【００３０】触媒溶液の触媒担持基材への塗布は特に限
定されておらず、公知の手法で行うことができる。即ち
スクリーン印刷法、ダイコータ法等のコータ法、スプレ
ー法、輪転機等を用いたオフセット印刷法等によって行
うことができる。

【００３１】触媒溶液は少なくとも有機溶媒と触媒金属
担持粉末と電解質成分とを含む液体である。触媒溶液に
は通常更に水を加えることができる。

【００３２】触媒担持粉末、電解質成分は、触媒層を形
成するのに用いられる公知の触媒担持粉末、電解質成分
を用いることができる。触媒担持粉末としては、例えば
白金等の白金属金属を担持したカーボン粉末、Ｐｔ−Ｆ
ｅ、Ｐｔ−Ｒｕ等の合金触媒を担持したカーボン粉末等
を挙げることができる。また電解質成分としては例えば
デュポン社商品名ナフィオンソリューション等のフッ素
系イオン交換樹脂等を挙げることができる。

【００３３】有機溶媒としては、電解質成分と相溶性の
良い有機溶媒を用いることが好ましい。例えば、エタノ
ール、プロパノール、ブタノール、シクロヘキサノー
ル、酢酸、プロピオン酸、酪酸、エチレングリコール、
プロピレングリコールを用いることができる。なお有機
溶媒が電解質成分や触媒担持粉末と共に用いられている
状態において、水が蒸発する温度より高い温度で蒸発す
る有機溶媒を選択することが好ましい。例えばエタノー
ル自体の沸点は水の-沸点よりも低い温度である。しか
しエタノールを電解質成分と共に用いると電解質成分に
膨潤して蒸散しにくくなり、また触媒担持粉末の触媒に
よっても酸化されて酢酸等の沸点の高い物質に変化す
る。その結果後述の予備乾燥工程において、水の方を先
に蒸発させて有機溶媒が残留した触媒層とすることがで
きる。

【００３４】予備乾燥工程は、触媒層を電解質膜に転
写した際に転写された触媒層が電解質膜の界面を膨潤軟
化することができる程度の量の有機溶媒を触媒層に残留
させて触媒層を予備乾燥する工程である。

【００３５】この予備乾燥工程では触媒層担持基材の表
面に塗布されて形成された触媒層を乾燥する。乾燥方法
は公知の方法で乾燥させることができる。例えば乾燥機
を用いて乾燥することができる。ここで用いる乾燥機は
適切なものを用いることができ、例えば温風乾燥機でも
スチーム乾燥機、窒素ガス温風乾燥機等を用いることが
できる。この場合触媒層に含まれる触媒の発熱、電解質
成分のドライアップ、分解を防止するという観点から
は、スチーム乾燥機を用いてスチーム乾燥を行うことが
好ましい。同様に窒素ガス温風乾燥機を用いて窒素ガス
乾燥を行うことも好ましい。

【００３６】ここでの温度は、触媒混合物に用いられる
溶媒の種類によって適切な温度を設定することができる
が、概ね８０〜１５０℃とすることができる。

【００３７】なお触媒層を電解質膜に転写した際に転写
された触媒層が電解質膜の界面を膨潤軟化することがで
きる程度の量とは、触媒層全体の質量を１００％とした
場合に水と有機溶媒とを併せた質量が３〜２０％とする
ことが好ましい。この場合５〜１５％とすることが更に
好ましい。水と有機溶媒とを併せた質量が３％よりも少
ないと、有機溶媒が電解質膜の界面を膨潤軟化させるこ
とが困難となり、触媒層と電解質膜との界面密着性が低
下する。また２０％を超えると、触媒層に水と有機溶媒
の量が多すぎるために電解質膜と触媒層とを重ねて加熱
加圧すると触媒層の形が崩れてしまう虞がある。

【００３８】触媒層転写工程は、触媒層と電解質膜と
が接触して積層する状態で触媒層担持基材と電解質膜と
を加熱加圧し電解質膜の触媒層との界面を膨潤軟化させ
て触媒層を電解質膜に転写して接合体を形成する工程で
ある。

【００３９】上述したように触媒層を電解質膜に転写し
た際に転写された触媒層が電解質膜の界面を膨潤軟化す
ることができる程度の量を含有した状態で触媒層と電解
質膜とが接触して積層する状態で加熱加圧することで、
電解質膜の触媒層との界面を膨潤軟化させることができ
る。そして電解質膜の触媒層との界面を膨潤軟化した状
態で電解質膜と触媒層とを転写するので、従来よりも低
い温度と低い圧力で転写することができ、また電解質膜
と触媒層との界面密着性を向上させることができる。な
おこの加熱加圧は、加熱と加圧とを同時に行ってもよ
い。また同時に行わなくてもよい。例えば加熱と加圧と
を交互に行うこともできる。

【００４０】この場合触媒層は触媒層担持基材の表面に
担持されているので触媒層を表面に担持した触媒層担持
基材と電解質膜とを加熱加圧することになる。

【００４１】加熱加圧の方法は公知の方法で行うことが
でき、例えばロールプレスや面プレスを用いて行うこと
ができる。この場合カソード側触媒層とアノード側触媒
層を同時に電解質膜に転写することもできるし、いずれ
か一方の触媒層を電解質膜に転写してから他方の触媒層
を転写することもできる。

【００４２】ロールプレスまたは面プレスを用いて触媒
層を電解質膜に転写するときの温度は概ね６０〜１２０
℃で行うことができる。従来よりも低い温度で行うこと
ができる。

【００４３】例えば電解質膜としてパーフルオロカーボ
ンスルフォン酸樹脂膜を用いた場合には、パーフルオロ
カーボンスルフォン酸樹脂膜が概ね６０℃以上から軟化
し始めて１２５℃程度でガラス転移温度に達するので、
有機溶媒を完全に除去した状態の触媒層を転写する場合
には概ね１２０℃程度で転写していたが、本発明におい
ては、概ね８０〜１００℃程度に設定して転写すること
ができる。

【００４４】またロールプレスまたは面プレスを用いて
触媒層を電解質膜に転写するときの圧力は概ね１〜５Ｍ
Ｐａで行うことができる。

【００４５】例えば電解質膜としてパーフルオロカーボ
ンスルフォン酸樹脂膜を用いた場合には、従来の手法に
おいては概ね５ＭＰａに加圧していたところ、本発明に
おいては、概ね１〜３ＭＰａで加圧することができる。

【００４６】なお電解質膜は、上述のパーフルオロカー
ボンスルフォン酸樹脂の他、炭化水素系のイオン交換膜
等の公知の材料を用いて、公知の方法、例えば押出法、
キャスティング等の方法で製造することができる。また
市販されている商品を用いることもできる。例えば旭化
成社の商品名アシプレックス、デュポン社の商品名ナフ
ィオン膜、ジャパンゴアテック社の商品名ゴアセレクト
膜を用いることができる。

【００４７】基材剥離工程は接合体から触媒層担持基
材を剥離して膜触媒層接合体とする工程である。

【００４８】触媒層転写工程において触媒層を電解質膜
に転写しても、この段階では触媒層は触媒層担持基材の
表面に形成された状態のままである。そこでこの基材剥
離工程において、電解質膜に転写された触媒層から触媒
層担持基材を剥離することを行う。

【００４９】電解質膜に転写された触媒層から触媒層担
持基材を剥離するには、剥離バー等を用いて剥離するこ
とができる。

【００５０】本乾燥工程は、触媒層担持基材を剥離し
た膜触媒層接合体を乾燥して触媒層に残留している有機
溶媒を除去する工程である。

【００５１】有機溶媒の除去は、乾燥機を用いて行うこ
とができる。この場合にはスチーム乾燥機を用いてスチ
ーム乾燥を行うことが好ましい。電解質がドライアップ
することを防止することができる。また有機溶媒が白金
（Ｐｔ）で発熱、発火することにより触媒層の電解質成
分、カーボンが分解劣化することを防止することができ
る。

【００５２】この場合乾燥温度は概ね１００〜１３０℃
とすることができる。

【００５３】なお転写後に触媒層から有機溶媒を除去す
ることから、触媒層に微細な連通孔を形成した膜触媒層
接合体を製造することができる。

【００５４】このように製造された膜触媒層接合体をロ
ール等に巻き取り、保存することができる。

【００５５】なお上述の基材剥離工程を経た後に、膜
触媒層接合体の触媒層側に拡散層を加熱加圧して接合す
る拡散層接合工程を有し、この拡散層接合工程を経た後
に、拡散層が接合された膜触媒層接合体を乾燥して、触
媒層に残留している有機溶媒を除去する本乾燥工程を行
うこともできる。

【００５６】拡散層接合工程において、基材剥離工程を
得た膜触媒層接合体の触媒層側に拡散層を積層して拡散
層と膜触媒層接合体を接合することができる。この拡散
層と膜触媒層接合体との接合は、ロールプレスまたは面
プレスを用いて加熱加圧して行うことができる。

【００５７】この場合温度は概ね６０〜１００℃程度で
行うことができる。また圧力は１〜３ＭＰａ程度で行う
ことができる。触媒層はまだ有機溶媒が残留しているの
で低温低圧力で膜触媒層接合体と拡散層との界面密着性
を向上させることができる。

【００５８】なおこの拡散層接合工程の後に、触媒層に
残留している有機溶媒を除去する本乾燥工程を行う。こ
の有機溶媒の除去は、先に述べたように乾燥機を用いて
行うことができ、スチーム乾燥機を用いてスチーム乾燥
を行うことが好ましい。

【００５９】（２）第２の発明は、固体高分子電解質膜
型燃料電池に用いる電解質膜に拡散層の表面に塗布され
た触媒層を接合して拡散層付き膜触媒層接合体を製造す
る膜触媒層接合体の製造方法において、触媒層塗布工程
と、予備乾燥工程と、触媒層接合工程と、本乾燥工程と
を有することを特徴とする。以下第２の発明について分
節して説明する。

【００６０】触媒層塗布工程は、少なくとも有機溶媒
と触媒金属担持粉末と電解質成分とを含む触媒溶液を拡
散層の表面に塗布して触媒層を形成する工程である。こ
の第２の発明では拡散層の表面に触媒溶液を塗布して触
媒層を形成する。

【００６１】拡散層の表面への触媒溶液の塗布は、第１
の発明の膜触媒層接合体の製造方法において行われた触
媒層担持基材の表面へ触媒溶液を塗布する方法と同様の
方法で行うことができる。

【００６２】即ち触媒溶液の触媒担持基材への塗布は特
に限定されておらず、公知の手法で行うことができる。
即ちスクリーン印刷法、ダイコータ法等のコータ法、ス
プレー法、オフセット印刷法等よって行うことができ
る。

【００６３】また触媒溶液も第１の発明の膜触媒層接合
体の製造方法において用いた触媒溶液と同様の触媒溶液
を用いることができる。

【００６４】なお拡散層は公知のものを用いることがで
きる。例えば、ＰＡＮ系黒鉛化処理カーボンファイバー
等の材料を用いて、クロス、抄紙等の公知の方法で製造
することができる。また市販されている例えば東レ社製
等のカーボンペーパー等を用いることができる。

【００６５】拡散層に触媒溶液を塗布する場合には、拡
散層の表面に触媒層を形成するように触媒溶液を塗布し
てその表面を平滑化することが好ましい。

【００６６】予備乾燥工程は、触媒層を電解質膜に接
合した際に接合された触媒層が電解質膜の界面を膨潤軟
化することができる程度の量の有機溶媒を触媒層に残留
させて触媒層を予備乾燥する工程である。

【００６７】この第２の発明の膜触媒層接合体の製造方
法の予備乾燥工程では、拡散層の表面に形成された触媒
層を予備乾燥して触媒層が電解質膜の界面を膨潤軟化す
ることができる程度の量の有機溶媒を触媒層に残留させ
るものである。従ってこの第２の発明の膜触媒層接合体
の製造方法の予備乾燥工程は、第１の膜触媒層接合体の
製造方法の予備乾燥工程と同様な方法で行うことができ
る。

【００６８】例えば温風乾燥機、スチーム乾燥機、窒素
ガス温風乾燥機等を用いる予備乾燥することができる。
この場合スチーム乾燥機を用いてスチーム乾燥を行うこ
とが好ましい。同様に窒素ガス温風乾燥機を用いて窒素
ガス乾燥を行うことも好ましい。なお乾燥温度は、概ね
８０〜１３０℃とすることができる。

【００６９】なお触媒層を電解質膜に転写した際に転写
された触媒層が電解質膜の界面を膨潤軟化することがで
きる程度の量とは、触媒層全体の質量を１００％とした
場合に水と有機溶媒とを併せた質量が３〜２０％とする
ことが好ましい。この場合５〜１５％とすることが更に
好ましい。

【００７０】この程度の水と有機溶媒とをこれ以上触媒
層に残した状態で触媒層を電解質膜に転写しようとする
と、触媒層を電解質膜にきれいに転写することができ
ず、触媒層が触媒層担持基材に残ったりする。また触媒
層が転写される電解質膜の膨潤が極端にひどくなり、電
解質膜が溶けて電解質膜にダメージが発生する虞があ
る。

【００７１】触媒層接合工程は、拡散層の表面に塗布
された触媒層と電解質膜とが接触して積層する状態で表
面に触媒層が塗布された拡散層と電解質膜とを加熱加圧
し電解質膜の触媒層との界面を膨潤軟化させて触媒層を
電解質膜に接合して拡散層付き膜触媒層接合体を形成す
る工程である。

【００７２】触媒層と電解質膜とを接合した際に接合し
た触媒層が電解質膜の界面を膨潤軟化することができる
程度の量を含有した状態で触媒層と電解質膜とが接触し
て積層する状態で加熱加圧することで、電解質膜の触媒
層との界面を膨潤軟化させることができる。そして電解
質膜の触媒層との界面を膨潤軟化した状態で電解質膜と
触媒層とを接合して拡散層付き膜触媒層接合体を形成す
るので、従来よりも低い温度と低い圧力で転写すること
ができ、また電解質膜と触媒層との界面密着性を向上さ
せることができる。

【００７３】拡散層の表面に形成された触媒層を電解質
膜に加熱加圧して接合することは、第１の発明の膜触媒
層接合体の製造方法においてと同様の公知の方法で行う
ことができる。例えば例えばロールプレスや面プレスを
用いて行うことができる。この場合カソード側触媒層と
アノード側触媒層を同時に電解質膜に接合することもで
きるし、いずれか一方の触媒層を電解質膜に接合してか
ら他方の触媒層を接合することもできる。

【００７４】ロールプレスまたは面プレスを用いて触媒
層を電解質膜に転写するときの温度は概ね６０〜１２０
℃で行うことができる。従来よりも低い温度で行うこと
ができる。

【００７５】例えば電解質膜としてパーフルオロカーボ
ンスルフォン酸樹脂膜を用いた場合には、パーフルオロ
カーボンスルフォン酸樹脂膜が概ね６０℃以上から軟化
し始めて１２５℃程度でガラス転移温度に達するので、
有機溶媒を完全に除去した状態の触媒層を転写する場合
には概ね１２０℃程度で転写していたが、本発明におい
ては、概ね８０〜１００℃程度に設定して転写すること
ができる。

【００７６】またロールプレスまたは面プレスを用いて
触媒層を電解質膜に転写するときの圧力は概ね１〜５Ｍ
Ｐａで行うことができる。

【００７７】例えば電解質膜としてパーフルオロカーボ
ンスルフォン酸樹脂膜を用いた場合には、従来の手法に
おいては概ね５ＭＰａに加圧していたところ、本発明に
おいては、概ね１〜３ＭＰａで加圧することができる。

【００７８】なお電解質膜は、第１の発明の膜触媒層接
合体の製造方法と同様のものを用いることができる。

【００７９】本乾燥工程は、拡散層付き膜触媒層接合
体を乾燥して、触媒層に残留している有機溶媒を除去す
る工程である。

【００８０】第１の膜触媒層接合体の製造方法における
本乾燥工程と同様の方法で行うことができる。有機溶媒
の除去は、乾燥機を用いて行うことができ、スチーム乾
燥機を用いてスチーム乾燥を行うことが好ましい。乾燥
温度は概ね１００〜１３０℃とすることができる。

【００８１】転写後に触媒層から有機溶媒を除去するこ
とから、触媒層に微細な連通孔を形成した拡散層付き膜
触媒層接合体を製造することができる。この場合拡散層
のカーボンの組織構造で構成される空隙の方が有機溶媒
の乾燥により触媒層に形成される連通孔よりも大きく、
拡散層を通して有機溶媒を除去することができる。

【００８２】このように製造された拡散層付き膜触媒層
接合体をロール等に巻き取り、保存することができる。

【００８３】

【実施例】（１）以下第１の発明の膜触媒層接合体の製
造方法の実施例を説明する。なお図１に本実施例の膜触
媒層接合体の製造方法に用いる装置の概略を示す。

【００８４】本実施例では、触媒層塗布工程及び予備
乾燥工程を以下のように実施することができる。

【００８５】以下、図１を参照しつつこの触媒層塗布工
程を具体的に説明する。

【００８６】触媒溶液を全体の質量を１００％として、
１０質量％の白金担持カーボンと、３質量％の電解質溶
液と、１５質量％のプロピレングリコールと、１０質量
％のエタノールと、６２質量％の水とから構成する。そ
して電解質溶液は、パーフルオロカーボンスルフォン酸
樹脂の水、エタノールの溶液から構成される。

【００８７】本実施例では、触媒層担持基材としては、
ポリテトラフルオロエチレン（デュポン社：商品名テフ
ロン）のシートを用いて、上述のように構成された触媒
溶液をダイコートを用いて触媒担持基材の表面に連続的
に塗布する。

【００８８】なお本実施例では後述するようにアノード
触媒層及びカソード触媒層を電解質膜に両側から同時に
転写して膜触媒層接合体を形成するのでアノード触媒層
に関する工程とカソード触媒層に関する工程と別途行わ
れるが、アノード触媒層に関する工程もカソード触媒層
に関する工程も基本的には同一の工程である。図１にお
いては、概ね右側がカソード触媒層に関係する工程を示
し、左側がアノード触媒層に関係する工程を示してい
る。

【００８９】触媒溶液が塗布されてアノード触媒層ＡＮ
が表面に形成されるアノード用シートＡＳと触媒溶液が
塗布されてカソード触媒層ＣＴが表面に形成されるカソ
ード用シートＣＳが触媒層担持基材として用いられる。
このアノード用シートＡＳ及びカソード用シートＣＳと
しては、厚さが１００μｍのポリテトラフルオロエチレ
ン（デュポン社：商品名テフロン）シートを用いること
ができる。

【００９０】アノード用シートＡＳはアノード用シート
巻き出しロール２０に巻かれており、アノード用シート
第１送り出しロール２１、アノード用シート第２送り出
しロール２２、アノード用シート第３送り出しロール２
３によって連続的に後の工程に送り出されるように構成
されている。また同様にカソード用シートＣＳは、カソ
ード用シート巻き出しロール３０に巻かれており、カソ
ード用シート第１送り出しロール３１、カソード用シー
ト第２送り出しロール３２、カソード用シート第３送り
出しロール３３によって連続的に後の工程に送り出され
るように構成されている。

【００９１】そしてアノード用シートＡＳを挟んでアノ
ード用シート第２送り出しロール２２の反対側にアノー
ド用触媒溶液を塗布するアノード用ダイコータ２５が設
置され、同様にカソード用シートＣＳを挟んでカソード
用シート第２送り出しロール３２の反対側にカソード用
触媒溶液を塗布するカソード用ダイコータ３５が設置さ
れている。

【００９２】そしてアノード用シート第２送り出しロー
ル２２とアノード用シート第３送り出しロール２３との
間のスチーム乾燥機（図示しない）が設置され、図中に
おいてＡＰＨで示した空間でアノード用シートＡＳの表
面に塗布された触媒溶液を予備乾燥してアノード触媒層
ＡＮを形成するように構成されている。またカソード用
用シート第２送り出しロール３２とカソード用シート第
３送り出しロール３３との間のスチーム乾燥機（図示し
ない）が設置され、図中においてＣＰＨで示した空間で
カソード用シートＣＳの表面に塗布された触媒溶液を予
備乾燥してカソード触媒層ＣＴを形成するように構成さ
れている。

【００９３】以下動作について説明する。カソード用シ
ートＣＳが巻かれているカソード用シート巻き出しロー
ル３０からカソード用シート第１送り出しロール３１、
カソード用シート第２送り出しロール３２及びカソード
用シート第３送り出しロール３３を用いて送り出され
る。送り出されたカソード用シートＣＳはカソード用ダ
イコータ３５によってその表面に触媒溶液が塗布されて
カソード触媒層ＣＴが形成される。

【００９４】このようにカソード用シートＣＳの表面に
形成されたカソード触媒層ＣＴをＣＰＨで示す領域でス
チーム乾燥機によって概ね１００〜１３０℃の温度で有
機溶媒を残留させた状態になるように乾燥する。この温
度で乾燥することで触媒層に含まれている水を先に蒸発
させて、触媒層を電解質膜に転写した際に転写された触
媒層が電解質膜の界面を膨潤軟化することができる程度
の量の有機溶媒を残留させることができる。またスチー
ム乾燥機を用いることで、蒸発した有機溶媒が触媒上で
燃焼し、また電解質成分がドライアップしたり熱分解す
ることを抑制することができる。

【００９５】なお触媒上における有機溶媒の反応発熱
は、有機溶媒の沸点以上おおよそ８０℃以上で生じ易く
なり、２００℃以上で触媒層中の電解質成分が熱分解し
易くなり、４００℃以上でカーボンが燃焼しやすくなる
と解される。

【００９６】このカソード触媒層ＣＴの予備乾燥におい
ては、カソード触媒層ＣＴの全体の質量を１００％とし
て、水と有機溶媒とを併せた質量が５〜１５質量％程度
残留するように予備乾燥することが好ましい。この程度
水と有機溶媒の量をこの程度とすることで触媒層をこの
後の転写工程で電解質膜にきれいに転写することがで
き、また電解質膜を有機溶媒が溶かしてしまって電解質
膜にダメージを生じさせることはない。

【００９７】アノード用シートＣＳに触媒溶液を塗布し
てアノード触媒層ＣＴを形成し、このアノード触媒層Ｃ
Ｔを予備乾燥する工程も同様の工程で行われる。

【００９８】なおアノード触媒層についても、水と有機
溶媒とを併せた質量が５〜１５質量％程度残留するよう
に乾燥することが好ましい。

【００９９】本実施例では、触媒層転写工程を以下の
ように実施することができる。

【０１００】触媒層転写工程においては、電解質膜ＭＥ
が電解質膜巻き出しロール１０に巻かれており、この電
解質膜巻き出しロール１０に巻かれた電解質膜ＭＥを電
解質膜第１送り出しロール１１が送り出すように設定さ
れている。そして送り出された電解質膜ＭＥの両側に予
備乾燥工程においてそれぞれの表面に担持した触媒層を
予備乾燥させたアノード用シートＡＳ及びカソード用シ
ートＣＳを一対の積層用ロール４０が積層するように設
定されている。

【０１０１】このように積層されたアノード用シートＡ
Ｓ、電解質膜ＭＥ及びカソード用シートＣＳはロールプ
レス５０によって加熱加圧されるように設定されてい
る。なおロールプレス５０についてはロールのみを図示
し、加熱装置、加圧装置、駆動手段等の図示は省略し
た。

【０１０２】以下動作について説明する。電解質膜巻き
出しロール１０に巻かれている電解質膜ＭＥは、電解質
膜第１送り出しロール１１によって電解質膜巻き出しロ
ール１０から巻き出される。そしてこの巻き出された電
解質膜ＭＥの両側に、アノード用シート第３送り出しロ
ール２３から送り出されたアノード用シートＡＳ及びカ
ソード用シート第３送り出しロール３３から送り出され
たカソード用シートＣＳが一対の積層用ロール４０によ
って積層される。この場合において、アノード用シート
ＡＳの表面に形成されたアノード触媒層ＡＮ及びカソー
ド用シートＣＳの表面に形成されたカソード触媒層ＣＴ
が電解質膜ＭＥに接するように積層される。

【０１０３】なお電解質膜ＭＥは、市販されている商品
を用いることも、予め公知の方法、例えば押出法、キャ
スティング等の方法で製造しておくことができる。なお
本実施例では、厚さが概ね３０〜５０μｍの電解質膜Ｍ
Ｅを用いることができる。

【０１０４】この一対の積層用ロール４０によって積層
された電解質膜ＭＥ、アノード用シートＡＳ及びカソー
ド用シートＣＳはロールプレス５０によって加熱加圧さ
れて、アノード触媒層ＡＮ及びカソード触媒層ＣＴが電
解質膜ＭＥに転写される。

【０１０５】この場合加熱温度は概ね６０〜１００℃程
度とすることができ、加圧圧力は概ね１〜３ＭＰａとす
ることができる。残留した有機溶媒が蒸発せず、電解質
膜ＭＥが軟化し始める温度でなるべく低圧力で接合する
ことができる範囲が好ましい。

【０１０６】ロールプレス５０の送り速度は、概ね０．
５〜５ｍ／分とすることができる。

【０１０７】このロールプレス５０による加熱加圧によ
って、触媒層ＡＮ、ＣＴを電解質膜ＭＥに転写して接合
体を形成することができる。

【０１０８】本実施例では基材剥離工程を以下のよう
に実施することができる。

【０１０９】触媒層転写工程においては、アノード触媒
層ＡＮ及びカソード触媒層ＣＴが電解質膜ＭＥに転写さ
れて接合体が形成されるが、アノード用シートＡＳ及び
カソード用シートＣＳがアノード触媒層ＡＮ及びカソー
ド触媒層ＣＴから剥離されていない。

【０１１０】この工程では、アノード用シートＡＳを触
媒層ＡＮ、ＣＴと電解質膜ＭＥとの接合体からアノード
用押さえ板２６によって剥離し、カソード用シートＣＳ
を触媒層ＡＮ、ＣＴと電解質膜ＭＥとの接合体からカソ
ード用押さえ板３６によって剥離するように設定されて
いる。そして剥離されたアノード用シートＡＳ及びカソ
ード用シートＣＳはそれぞれアノード用シート巻き取り
ロール２４及びカソード用シート巻き取りロール３４に
巻き取られるように設定されている。

【０１１１】即ちこの工程では、触媒層転写工程を経た
形成された触媒層ＡＮ、ＣＴと電解質膜ＭＥとの接合体
はアソード用押さえ板２６とカソード用押さえ板３６と
によってアノード用シートＡＳとカソード用シートＣＳ
とが剥離され、触媒層ＡＮ、ＣＴと電解質膜ＭＥとの接
合体は膜触媒層接合体ＭＥＡとなる。そしてこの膜触媒
層接合体ＭＥＡは本乾燥工程に送り出される。

【０１１２】剥離されたアノード用シートＡＳ及びカソ
ード用シートＣＳはアノード用シート巻き取りロール２
４及びカソード用シート巻き取りロール３４との巻き取
られる。

【０１１３】本実施例では本乾燥工程を以下のように
実施することができる。

【０１１４】この工程では、スチーム乾燥機（図示しな
い）を用いて膜触媒層接合体ＭＥＡを図中においてＨで
示した空間で乾燥し、乾燥された膜触媒層接合体ＭＥＡ
は膜触媒層接合体送り出しロール１２を経て膜触媒層接
合体巻き取りロール１３に巻き取られるように設定され
ている。

【０１１５】以下動作について説明する。膜触媒層接合
体ＭＥＡを概ね１００〜１３０℃で乾燥することができ
る。この乾燥によって触媒層ＡＮ、ＣＴ中に残留してい
る有機溶媒を除去することができる。スチーム乾燥する
ことで、電解質膜のドライアップを抑制でき、共沸によ
る乾燥温度の低温下を図ることができる。そしてこの乾
燥によって触媒層ＡＮ、ＣＴ中に微細な連通孔を形成す
ることができる。このように触媒層ＡＮ、ＣＴ中に残留
している有機溶媒を除去した膜触媒層接合体ＭＥＡは、
膜触媒層接合体送り出しロール１２によって膜触媒層接
合体巻き取りロール１３の方向に送り出されて、膜触媒
層接合体巻き取りロール１３に巻き取られる。

【０１１６】なお本実施例では、ロールプレスによっ
て連続的に触媒層ＡＮ、ＣＴを電解質膜ＭＥに転写する
が、面プレスによって触媒層ＡＮ、ＣＴを電解質膜ＭＥ
に転写する構成とすることもできる。

【０１１７】また本実施例では、基材剥離工程を経て膜
触媒層接合体を製造して、その膜触媒層接合体をそのま
ま乾燥するが、本実施例を変形してこの場合基材剥離工
程の後に膜触媒層接合体の触媒層側に拡散層を加熱加圧
して接合する拡散層接合工程を設けて、この拡散層接合
工程を経た後に、拡散層が接合された膜触媒層接合体を
乾燥して、触媒層に残留している有機溶媒を除去する本
乾燥工程を行う構成とすることもできる。

【０１１８】この構成は、図１に示した基材剥離工程の
後において、拡散層を巻き出す拡散層巻き出しロールを
設けておいて、この拡散層巻き出しロールから拡散層を
巻きだして、拡散層をアノード触媒層及びカソード触媒
層に積層するようにして、拡散層をアノード触媒層及び
カソード触媒層にそれぞれ積層した積層体をロールプレ
スによって加熱加圧するように設定することで実現する
ことができる。

【０１１９】即ち基材剥離工程を経た膜触媒層接合体に
おいては、触媒層中に有機溶媒がまだ残留している。従
ってアノード触媒層、カソード触媒層のそれぞれに拡散
層を積層して、ロールプレスで加熱加圧することで拡散
層を触媒層とを接合することができる。このとき加熱温
度は概ね６０〜１００℃とすることができ、加圧圧力は
１〜３ＭＰａとすることができる。残留した有機溶媒が
飛ばず、電解質膜ＭＥが軟化し始める温度でなるべく低
圧力で接合することができる範囲が好ましい。

【０１２０】なおこのように拡散層を膜触媒層接合体に
接合した後は、触媒層中の有機溶媒を除去するためにス
チーム乾燥機を用いて本乾燥工程を実施することができ
る。このときの設定温度は、で述べたように概ね１０
０〜１３０℃行うことができる。

【０１２１】（２）第２の発明の膜触媒層接合体の製造
方法の実施例を説明する。

【０１２２】第２の発明の膜触媒層接合体の製造方法の
実施例は、上述した第１の発明の膜触媒層接合体の実施
例において、触媒層担持基材として用いられたアノード
用シート及びカソード用シートの代わりにアノード側拡
散層及びカソード側拡散層を用いることで実施すること
ができる。従って触媒層担持基材であるアノード用シー
ト及びカソード用シートを用いないので第１の発明の膜
触媒層接合体の製造方法で実施される基材剥離工程を要
しない。それ以外は基本的に上述の第１の発明の膜触媒
層接合体の製造方法の実施例と同様に実施することがで
きる。つまり上述した第１の発明の膜触媒層接合体の製
造方法の実施例を変形することで実施することができ
る。

【０１２３】第２の発明の触媒層塗布工程と予備乾燥工
程は、第１の発明の実施例において用いられるアノード
用シート及びカソード用シートの代わりに拡散層を用い
ることで実施することができる。それ以外は第１の発明
の膜触媒層接合体の製造方法の触媒層塗布工程と予備乾
燥工程と同じように実施することができる。

【０１２４】なお拡散層として、カーボンクロス、カー
ボンペーパーやカーボン不織布の基体に撥水処理したも
のを用いることができる。

【０１２５】第２の発明の拡散層接合工程及び本乾燥工
程は、第１の発明の触媒層転写工程及び本乾燥工程と同
様に実施することができる。なお上述したように第２の
発明の膜触媒層接合体の製造方法においては、触媒層担
持基材を用いないので基材剥離工程は必要ない。

【０１２６】このように本乾燥工程を経て製造された拡
散層付きの膜触媒層接合体は巻き取りロールに巻き取っ
て保存することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】 第１の発明の膜触媒層接合体の製造方法に用
いる装置の概略を示した図である。

【符号の説明】

ＡＮ：アノード触媒層 ＡＳ：アノード用シート ＣＴ：カソード触媒層 ＣＳ：カソード用シート ＭＥ：電解質膜 ＭＥＡ：膜触媒層接合体 １０：電解質膜巻き出しロール １１：電解質膜第１送り出しロール １２：膜触媒層接合体送り出しロール １３：膜触媒層接合体巻き取りロール ２０：アノード用シート巻き出しロール ２１：アノード用シート第１送り出しロール ２２：アノード用シート第２送り出しロール ２３：アノード用シート第３送り出しロール ２４：アノード用シート巻き取りロール ２５：アノード用ダイコータ ２６：アノード用押さえ板 ３０：カソード用シート巻き出しロール ３１：カソード用シート第１送り出しロール ３２：カソード用シート第２送り出しロール ３３：カソード用シート第３送り出しロール ３４：カソード用シート巻き取りロール ３５：カソード用ダイコータ ３６：カソード用押さえ板 ４０：積層用ロール ５０：ロールプレス

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 固体高分子電解質膜型燃料電池に用いる
   電解質膜に触媒層担持基材の表面に形成された触媒層を
   転写して膜触媒層接合体を製造する膜触媒層接合体の製
   造方法において、 少なくとも有機溶媒と触媒金属担持粉末と電解質成分と
   を含む触媒溶液を触媒層担持基材の表面に塗布して触媒
   層を形成する触媒層塗布工程と、 前記触媒層を前記電解質膜に転写した際に転写された前
   記触媒層が前記電解質膜の界面を膨潤軟化することがで
   きる程度の量の前記有機溶媒を前記触媒層に残留させて
   前記触媒層を予備乾燥する予備乾燥工程と、 前記触媒層と前記電解質膜とが接触して積層する状態で
   前記触媒層担持基材と前記電解質膜とを加熱加圧し前記
   電解質膜の前記触媒層との界面を膨潤軟化させて前記触
   媒層を前記電解質膜に転写して接合体を形成する触媒層
   転写工程と、 前記接合体から前記触媒層担持基材を剥離して膜触媒層
   接合体とする基材剥離工程と、 前記膜触媒層接合体を乾燥して前記触媒層に残留してい
   る前記有機溶媒を除去する本乾燥工程とを有することを
   特徴とする膜触媒層接合体の製造方法。
2. 【請求項２】前記触媒溶液に含有されている前記有機溶
   媒は水の沸点よりも高い温度で蒸発する請求項１記載の
   膜触媒層接合体の製造方法。
3. 【請求項３】前記予備乾燥工程においては、スチーム乾
   燥によって前記触媒層を予備乾燥する請求項１又は２記
   載の膜触媒層接合体の製造方法。
4. 【請求項４】前記基材剥離工程を経た後に、前記膜触媒
   層接合体の前記触媒層側に拡散層を加熱加圧して接合す
   る拡散層接合工程を有し、 前記拡散層接合工程を経た後に、前記拡散層が接合され
   た前記膜触媒層接合体を乾燥して前記触媒層に残留して
   いる前記有機溶媒を除去する前記本乾燥工程を行う請求
   項１、２又は３記載の膜触媒層接合体の製造方法。
5. 【請求項５】 固体高分子電解質膜型燃料電池に用いる
   電解質膜に拡散層の表面に塗布された触媒層を接合して
   拡散層付き膜触媒層接合体を製造する膜触媒層接合体の
   製造方法において、 少なくとも有機溶媒と触媒金属担持粉末と電解質成分と
   を含む触媒溶液を拡散層の表面に塗布して触媒層を形成
   する触媒層塗布工程と、 前記触媒層を前記電解質膜に接合した際に接合された前
   記触媒層が前記電解質膜の界面を膨潤軟化することがで
   きる程度の量の前記有機溶媒を前記触媒層に残留させて
   前記触媒層を予備乾燥する予備乾燥工程と、 前記拡散層の表面に塗布された前記触媒層と前記電解質
   膜とが接触して積層する状態で表面に触媒層が塗布され
   た前記拡散層と前記電解質膜とを加熱加圧し前記電解質
   膜の前記触媒層との界面を膨潤軟化させて前記触媒層を
   前記電解質膜に接合して拡散層付き膜触媒層接合体を形
   成する触媒層接合工程と、 前記拡散層付き膜触媒層接合体を乾燥して前記触媒層に
   残留している前記有機溶媒を除去する本乾燥工程とを有
   することを特徴とする膜触媒層接合体の製造方法。
6. 【請求項６】前記触媒溶液に含有されている前記有機溶
   媒は水の沸点よりも高い温度で蒸発する請求項５記載の
   膜触媒層接合体の製造方法。
7. 【請求項７】前記予備乾燥工程においては、スチーム乾
   燥によって前記触媒層を予備乾燥する請求項５又は６記
   載の膜触媒層接合体の製造方法。