JP7245613B2 - 排ガス浄化触媒装置 - Google Patents
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Description
排ガス流れの上流側から下流側へと延在する触媒コート層を有する排ガス浄化触媒装置であって、
上記触媒コート層は、排ガス流れの上流側から下流側へ向けて順に存在する3以上のゾーンを有し、
上記3つ以上のゾーンそれぞれは、酸化触媒ゾーン又は還元触媒ゾーンであり、
上記酸化触媒ゾーンの最上層において、白金(Pt)及びパラジウム(Pd)の合計原子数が、ロジウム(Rh)の原子数よりも多く、
上記還元触媒ゾーンの最上層において、ロジウム(Rh)の原子数が、白金(Pt)及びパラジウム(Pd)の合計原子数よりも多く、
上記酸化触媒ゾーンと、上記還元触媒ゾーンとが、排ガス流れ方向で少なくとも2回切り換わる、
排ガス浄化触媒装置。
《態様2》
上記還元触媒ゾーンは、Rhである貴金属を含有する触媒コート層から成り、かつ
上記酸化触媒ゾーンは、Rhである貴金属を含有する下層と、上記下層上の、Pt及びPdから選択される貴金属を含有する上層とを有する2層構成の触媒コート層から成る、
態様1に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様3》
上記酸化触媒ゾーンは、Pt及びPdから選択される貴金属を含有する触媒コート層から成り、かつ
上記還元触媒ゾーンは、Pt及びPdから選択される貴金属を含有する下層と、上記下層上の、Rhである貴金属を含有する上層とを有する2層構成の触媒コート層から成る、
態様1に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様4》
上記3以上のゾーンのうちの、酸化触媒ゾーンの合計の長さが、上記触媒コート層の全長の15%以上85%以下である、態様1~3のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様5》
上記3以上のゾーンのうちの、還元触媒ゾーンの合計の長さが、触媒コート層の全長の15%以上85%以下である、態様1~4のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様6》
上記酸化触媒ゾーンと上記還元触媒ゾーンとが排ガス流れ方向で切り換わる数が、2回又は3回である、態様1~5のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様7》
上記触媒コート層が基材上に存在している、態様1~6のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様8》
上記触媒コート層が、排ガス流れ方向に直列に配置される2つの基材上に分割されて存在しており、かつ
上記排ガス浄化触媒装置が、前段触媒と後段触媒との組み合わせである、態様7に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様9》
上記後段触媒が床下触媒である、態様8に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様10》
上記触媒コート層が、1つの基材上に存在している、態様7に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様11》
上記触媒コート層の少なくとも一部が基材の少なくとも一部を構成している、態様1~6のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
本発明の排ガス浄化触媒装置は、
排ガス流れの上流側から下流側へと延在する触媒コート層を有する排ガス浄化触媒装置であって、
前記触媒コート層は、排ガス流れの上流側から下流側へ向けて順に存在する3以上のゾーンを有し、
前記3つ以上のゾーンそれぞれは、酸化触媒ゾーン又は還元触媒ゾーンであり、
前記酸化触媒ゾーンの最上層において、白金(Pt)及びパラジウム(Pd)の合計原子数が、ロジウム(Rh)の原子数よりも多く、
前記還元触媒ゾーンの最上層において、ロジウム(Rh)の原子数が、白金(Pt)及びパラジウム(Pd)の合計原子数よりも多く、
前記酸化触媒ゾーンと、前記還元触媒ゾーンとが、排ガス流れ方向で少なくとも2回切り換わることを特徴とする。
酸化触媒ゾーン、還元触媒ゾーン、酸化触媒ゾーンのような順で反応性が切り換わる3以上のゾーンを有するか、又は
還元触媒ゾーン、酸化触媒ゾーン、還元触媒ゾーンのような順で反応性が切り換わる3以上のゾーンを有する。
図1(a)に、本発明の排ガス浄化触媒装置の一例を示す。図1(a)の排ガス浄化触媒装置の触媒コート層(10)は、排ガス流れの上流側から順に、酸化触媒ゾーン(1)、還元触媒ゾーン(2)、及び酸化触媒ゾーン(3)の順に3ゾーンを有し、したがって、酸化触媒ゾーンと還元触媒ゾーンとが排ガス流れ方向で2回切り換わっている。図1(a)の排ガス浄化触媒装置の上方に、排ガス中のCO、HC、及びNOxの排ガス流れ方向の濃度変化の概念図が合わせて示されている。
CO+(1/2)O2→CO2
炭化水素(HC)+O2→H2O+CO2
NO+(1/2)O2→NO2
にしたがって優先的に起こり、CO及びHCの濃度が減少するとともに、酸素が消費されて排ガス中の酸素濃度は減少する。なお、酸化触媒ゾーン(1)では、NOxの還元浄化が副次的に起こってもよい。
2NO2→N2+2O2
にしたがって速い速度で進んで、NOX濃度が急激に減少するとともに、酸素が放出されて排ガス中の酸素濃度は増加する。なお、還元触媒ゾーン(2)では、CO及びHCの酸化浄化が副次的に起こってもよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置の触媒コート層において、酸化触媒ゾーンと還元触媒ゾーンとが排ガス流れ方向で切り換わる数は、2回以上であり、例えば2回以上6回以下であってよい。切り返し数が過度に多いと、各ゾーンの長さが相対的に短くなる。そのため、酸化触媒ゾーンでは、酸化浄化反応が不十分となる他、酸素の消費による排ガス中の酸素濃度の減少が不十分となって、次の還元触媒ゾーンにおける還元浄化反応の速度が損なわれる場合がある。同様に、還元触媒ゾーンでは、還元浄化反応が不十分となる他、酸素の放出による排ガス中の酸素濃度の増加が不十分となって、次の酸化触媒ゾーンにおける酸化浄化反応の速度が損なわれる場合がある。このような事態を回避し、本発明の効果を有効に発現させる観点から、触媒コート層における酸化触媒ゾーンと還元触媒ゾーンとの切り換わり数は、2回以上4回以下が好ましく、2回又は3回がより好ましい。
本発明の排ガス浄化触媒装置の触媒コート層では、酸化触媒ゾーン及び還元触媒ゾーンのそれぞれが有意の長さを有していることが、CO及びHCの酸化浄化、並びにNOxの還元浄化の双方を効果的に行える点で好ましい。この観点から、触媒コート層における酸化触媒ゾーンの合計の長さは、触媒コート層の全長に対して、例えば、10%以上、15%以上、20%以上、30%以上、40%以上、又は45%以上であってよく、90%以下、85%以下、80%以下、70%以下、60%以下、又は55%以下であってよい。同様に、還元触媒ゾーンの合計の長さは、触媒コート層の全長に対して、例えば、10%以上、15%以上、20%以上、30%以上、40%以上、又は45%以上であってよく、90%以下、85%以下、80%以下、70%以下、60%以下、又は55%以下であってよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置の各ゾーンは、単層であっても多層であってもよい。単層である場合にはこの層が酸化触媒ゾーン又は還元触媒ゾーンを構成し、多層である場合にはその最上層が酸化触媒ゾーン又は還元触媒ゾーンを構成してよい。
(1)還元触媒ゾーンは、Rhである貴金属を含有する触媒コート層から成り、かつ
酸化触媒ゾーンは、Rhである貴金属を含有する下層と、この下層上の、Pt及びPdから選択される貴金属を含有する上層とを有する2層構成の触媒コート層から成る、
触媒コート層(第1形態の触媒コート層)、並びに、
(2)酸化触媒ゾーンは、Pt及びPdから選択される貴金属を含有する触媒コート層から成り、かつ
還元触媒ゾーンは、Pt及びPdから選択される貴金属を含有する下層と、この下層上の、Rhである貴金属を含有する上層とを有する2層構成の触媒コート層から成る、
触媒コート層(第2形態の触媒コート層)。
本発明の排ガス浄化触媒装置の触媒コート層におけるPt、Pd、及びRhは、それぞれ、適当な担体粒子上に担持されていてよい。この担体粒子は、例えば、Al、Si、Ce、及びZrから選択される1種以上の酸化物の粒子であってよい。担体粒子は、具体的には例えば、アルミナ(単身のアルミナ)、シリカアルミナ、ゼオライト、酸化チタン、シリカ、セリア、ジルコニア、及び希土類元素を含む複合酸化物等;並びにこれらの混合物、固溶体等;から構成される粒子から選択されてよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置の触媒コート層における酸化触媒ゾーンの最上層は、Pt及びPdから選択される貴金属を含有する。還元触媒ゾーンが多層構成であるとき、その下層は、Pt及びPdから選択される貴金属を含有していてよい。触媒コート層がPtを含有するとき、その含有量は、基材の容量1L当たりの金属換算質量として、例えば、0.01g/L以上、0.02g/L以上、0.03g/L以上、0.04g/L以上、又は0.05g/L以上であってよく、例えば、2.0g/L以下、1.5g/L以下、1.0g/L以下、又は0.5g/L以下であってよい。触媒コート層がPdを含有するとき、その含有量は、基材(後述)の容量1L当たりの金属換算質量として、例えば、0.1g/L以上、0.3g/L以上、0.5g/L以上、又は1.0g/L以上であってよく、例えば、5.0g/L以下、4.5g/L以下、4.0g/L以下、3.5g/L以下、3.0g/L以下、2.5g/L以下、又は2.0g/L以下であってよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置の触媒コート層は、上記のとおり、Pt及びPdから選択される貴金属、及びRhである貴金属を含み、好ましくは更にこれらの担体粒子を含むが、必要に応じてその他の成分を含有していてよい。その他の成分は、例えば、貴金属を担持していない酸化物粒子、無機バインダー等であってよい。貴金属を担持していない酸化物粒子は、例えば、Al、Si、Ce、及びZrから選択される1種以上の酸化物の粒子であってよく、具体的には例えば、アルミナ、シリカ、セリア、ジルコニア等、及びこれらの複合酸化物、例えばゼオライト等から構成される粒子から選択されてよい。無機バインダーは、例えば、アルミナゾル、チタニアゾル等であってよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置における触媒コート層のコート量は、多層の領域を含む場合には全部の層の合計として、基材の容量1L当たりの質量が、例えば、20g/L以上、50g/L以上、100g/L以上、120g/L以上、又は150g/L以上であってよく、例えば、400g/L以下、350g/L以下、300g/L以下、又は250g/L以下であってよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置は、基材を含んでいてよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置における基材としては、自動車用排ガス浄化触媒の基材として一般に使用されているものを使用いてよい。例えば、モノリスハニカム基材等であってよい。基材を構成する材料は、例えばコージェライト、SiC、ステンレス鋼、金属酸化物粒子等であってよい。基材の容量は、例えば1L程度であってよい。
以下、触媒コート層が基材上に存在している場合を例として、本発明の排ガス浄化触媒装置の更に詳しい実施態様について説明する。
本発明の排ガス浄化触媒は、上記のような触媒層を有するものである限り、どのような方法によって製造されたものであってもよい。本発明の排ガス浄化触媒の典型的な製造方法につき、触媒コート層が第1形態の触媒コート層である場合を例として説明する。第1形態の触媒コート層を有する排ガス浄化装置は、例えば、以下のいずれかの方法によって製造されてよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置を得るための第1の製造方法は、例えば、
基材上に、Rh前駆体及び酸化物粒子を含有するRh含有層形成用塗工液をコートして、Rh含有層形成用塗工液の塗膜を形成すること、
Rh含有層形成用塗工液の塗膜を焼成して、Rh含有層を形成すること、
Rh含有層を形成した基材の一部に、Pt及びPdから選択される貴金属の前駆体、並びに酸化物粒子を含有するPt,Pd含有層形成用塗工液をコートして、Pt,Pd含有層形成用塗工液の塗膜を形成すること、並びに
Pt,Pd含有層形成用塗工液の塗膜を焼成して、Pt,Pd含有層を形成すること
を含む方法であってよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置を得るための第2の製造方法は、特許文献3(特開2015-85241号公報)の記載を参考にして、これに当業者による適宜の変更を加えて、実施することができる。
Rh前駆体及び酸化物粒子、並びに水及びバインダーを含有するRh含有基材形成用組成物を、所定の基材形状に成形すること、
基材形状に成形されたRh含有基材形成用組成物を焼成して、Rh含有基材を形成すること、
Rh含有基材の一部に、Pt及びPdから選択される貴金属の前駆体、並びに酸化物粒子を含有するPt,Pd含有層形成用塗工液をコートして、Pt,Pd含有層形成用塗工液の塗膜を形成すること、並びに
Pt,Pd含有層形成用塗工液の塗膜を焼成して、Pt,Pd含有層を形成すること
を含む方法であってよい。
〈調製例1〉
金属パラジウム換算濃度が5質量%の硝酸パラジウム水溶液30質量部(金属パラジウム1.5質量部相当)、アルミナ50質量部、及びセリウム系複合酸化物(CeO2含量55質量%)50質量部を、イオン交換水100質量部に投入して撹拌することにより、塗工液1を得た。
金属ロジウム換算濃度が5質量%の硝酸ロジウム水溶液4質量部(金属ロジウム0.2質量部相当)、アルミナ50質量部、及びジルコニウム系複合酸化物(ZrO2含量70質量%)50質量部を、イオン交換水100質量部に投入して撹拌することにより、塗工液2を得た。
〈製造例1〉
(1)下層の形成
全長100mm、容量1Lのモノリスハニカム基材に、塗工液1を100mm幅で塗工し、250℃にて1時間加熱して乾燥した後、500℃にて1時間焼成して、基材上に、下層を形成した。下層の全質量は101.5gであり、そのうちパラジウムの質量は1.5gであった。
下層形成後の基材に、塗工液2を100mm幅で塗工し、250℃にて1時間加熱して乾燥した後、500℃にて1時間焼成して、下層上に更に上層を形成することにより、触媒Aを得た。触媒Aの上層の全質量は100.2gであり、そのうちロジウムの質量は0.2gであった。
下層及び上層の形成に、それぞれ、表1に記載の塗工液を用い、上層の塗工幅を、排ガス流れの上流側端部(Fr)又は下流側端部(Rr)から表1に記載の幅とした他は、製造例1と同様に操作して、触媒B~Tを得た。
(1)下層の形成
塗工液1を用いて、製造例1と同様にしてモノリスハニカム基材上に下層を形成した。下層の全質量は101.5gであり、そのうちパラジウムの質量は1.5gであった。
下層形成後の基材に、塗工液2を排ガス流れの上流側端部(Fr)から35mmの幅で塗工し、50℃にて1時間加熱して乾燥した後、500℃にて1時間焼成して、下層上に上流側上層を形成した。この上流側上層の全質量は50.1gであり、そのうちロジウムの質量は0.1gであった。次いで、下層及び上流側上層形成後の基材に、塗工液2を排ガス流れの下流側端部(Rr)から35mmの幅で塗工し、50℃にて1時間加熱して乾燥した後、500℃にて1時間焼成して、下層上に下流側上層を形成することにより、触媒Uを得た。触媒Uの下流側上層の全質量は50.1gであり、そのうちロジウムの質量は0.1gであった。
(1)下層の形成
塗工液2を用いて、製造例2と同様にしてモノリスハニカム基材上に下層を形成した。下層の全質量は100.2gであり、そのうちロジウムの質量は0.2gであった。
下層形成後の基材に、塗工液1を排ガス流れの上流側端部(Fr)から35mmの幅で塗工し、50℃にて1時間加熱して乾燥した後、500℃にて1時間焼成して、下層上に上流側上層を形成した。この上流側上層の全質量は50.75gであり、そのうちパラジウムの質量は0.75gであった。次いで、下層及び上流側上層形成後の基材に、塗工液1を排ガス流れの下流側端部(Rr)から35mmの幅で塗工し、50℃にて1時間加熱して乾燥した後、500℃にて1時間焼成して、下層上に下流側上層を形成することにより、触媒Vを得た。触媒Vの下流側上層の全質量は50.75gであり、そのうちパラジウムの質量は0.75gであった。
前段触媒及び床下触媒としてそれぞれ触媒Aを用いて排ガス浄化触媒装置を構成し、その排ガス浄化性能を調べた。排ガス浄化触媒装置を、排気量:4,000ccのガソリンエンジンに取り付け、平均エンジン回転数:3,500rpm、触媒入りガス温度:1,000℃の条件で20時間の耐久を行った。耐久後の触媒を、排気量:5,300ccの車両に取り付け、FTP-75モードに従って走行して、テールパイプからのHC、CO、及びNOxのエミッションを測定し、走行1マイル当たりの総炭化水素(THC)排出量及びNOx排出量を調べた。結果は表2に示した。
前段触媒及び床下触媒として、それぞれ、表2に記載の単段触媒を用いた他は、実験例1と同様にして、排ガス浄化性能を調べた。結果は表2に示した。
排ガス浄化触媒装置として、触媒Aから成る一段触媒を用いた他は、実験例1と同様にして、排ガス浄化性能を調べた。結果は表2に示した。
排ガス浄化触媒装置として、表2に記載の単段触媒を用いた他は、実験例1と同様にして、排ガス浄化性能を調べた。結果は表2に示した。
実験例1~19で用いた排ガス浄化触媒装置の構成を示す概略断面図を、図3~7に示した。
2、4、6 還元触媒ゾーン
10、20 触媒コート層
Claims (11)
- 排ガス流れの上流側から下流側へと延在する触媒コート層を有する排ガス浄化触媒装置であって、
前記触媒コート層は、排ガス流れの上流側から下流側へ向けて順に存在する3以上のゾーンを有し、
前記3つ以上のゾーンそれぞれは、酸化触媒ゾーン又は還元触媒ゾーンであり、
前記酸化触媒ゾーンの最上層において、Pt及びPdの合計原子数が、Pt、Pd、及びRhの合計原子数の、95atomic%以上であり、
前記還元触媒ゾーンの最上層において、Rhの原子数が、Pt及びPdの合計原子数よりも多く、
前記酸化触媒ゾーンと、前記還元触媒ゾーンとが、排ガス流れ方向で少なくとも2回切り換わり、
前記還元触媒ゾーンは、Rhである貴金属を含有する単層の触媒コート層から成り、かつ
前記酸化触媒ゾーンは、Rhである貴金属を含有する下層と、前記下層上の、Pt及びPdから選択される貴金属を含有する上層とを有する2層構成の触媒コート層から成る、
排ガス浄化触媒装置。 - 排ガス流れの上流側から下流側へと延在する触媒コート層を有する排ガス浄化触媒装置であって、
前記触媒コート層は、排ガス流れの上流側から下流側へ向けて順に存在する3以上のゾーンを有し、
前記3つ以上のゾーンそれぞれは、酸化触媒ゾーン又は還元触媒ゾーンであり、
前記酸化触媒ゾーンの最上層において、Pt及びPdの合計原子数が、Rhの原子数よりも多く、
前記還元触媒ゾーンの最上層において、Rhの原子数が、Pt及びPdの合計原子数よりも多く、
前記酸化触媒ゾーンと、前記還元触媒ゾーンとが、排ガス流れ方向で少なくとも2回切り換わり、
前記酸化触媒ゾーンは、Pt及びPdから選択される貴金属を含有する単層の触媒コート層から成り、かつ
前記還元触媒ゾーンは、Pt及びPdから選択される貴金属を含有する下層と、前記下層上の、Rhである貴金属を含有する上層とを有する2層構成の触媒コート層から成る、
排ガス浄化触媒装置。 - 前記3以上のゾーンのうちの、酸化触媒ゾーンの合計の長さが、前記触媒コート層の全長の15%以上85%以下である、請求項1又は2に記載の排ガス浄化触媒装置。
- 前記3以上のゾーンのうちの、還元触媒ゾーンの合計の長さが、触媒コート層の全長の15%以上85%以下である、請求項1~3のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
- 前記酸化触媒ゾーンと前記還元触媒ゾーンとが排ガス流れ方向で切り換わる数が、2回又は3回である、請求項1~4のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
- 前記触媒コート層が基材上に存在している、請求項1~5のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
- 前記触媒コート層が、排ガス流れ方向に直列に配置される2つの基材上に分割されて存在しており、かつ
前記排ガス浄化触媒装置が、前段触媒と後段触媒との組み合わせである、請求項6に記載の排ガス浄化触媒装置。 - 前記後段触媒が床下触媒である、請求項7に記載の排ガス浄化触媒装置。
- 前記排ガス流れ方向に直列に配置される2つの基材のうちの、
上流側の基材上の触媒コート層が、排ガス流れ方向に、酸化触媒ゾーン及び還元触媒ゾーンをこの順に有し、
下流側の基材上の触媒コート層が、排ガス流れ方向に、還元触媒ゾーン及び酸化触媒ゾーンをこの順に有する、
請求項7又は8に記載の排ガス浄化触媒装置。 - 前記触媒コート層が、1つの基材上に存在している、請求項7に記載の排ガス浄化触媒装置。
- 前記触媒コート層の少なくとも一部が基材の少なくとも一部を構成している、請求項1~6のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
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