JP7226264B2 - 全固体電池 - Google Patents
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Description
(Cp/Cn)≦{T2/(T1+T2)}<1 (1)
の関係が満たされていてもよい。
図1は、本実施形態における全固体電池を示す概念断面図である。
全固体電池100は、正極層10、固体電解質層30および負極層20を含む。固体電解質層30は、正極層10と負極層20とを分離している。正極層10と固体電解質層30と負極層20とは、単位積層体を形成し得る。全固体電池100は、1個の単位積層体を単独で含んでいてもよい。全固体電池100は、複数個の単位積層体を含んでいてもよい。複数個の単位積層体は、一方向に積層されていてもよい。
負極層20は、固体電解質層30に接着されている。負極層20は、例えば、1μmから200μmの厚さを有していてもよい。負極層20は、例えば、10μmから100μmの厚さを有していてもよい。負極層20は、第1層21および第2層22を含む。例えば、第1層21および第2層22は、それぞれ独立に形成されてもよい。第1層21と第2層22とが貼り合わされることにより、負極層20が形成されてもよい。
第1層21は、第2層22に比して正極層10から離れている。第1層21は、例えば、負極集電体25に接着されていてもよい。第1層21は、第1粒子群を含む。本実施形態における「粒子群」は、粒子集合体である。第1粒子群は、Si材料を含む。第1粒子群に含まれる個々の粒子は、Si材料からなる。
第2層22は、固体電解質層30と第1層21との間に介在している。すなわち、第2層22は、第1層21に比して正極層10に近接している。第2層22は、例えば、固体電解質層30に接着されていてもよい。第2層22は、例えば、第1層21に接着されていてもよい。
粒径比率は、第2粒子群の平均粒径が、第1粒子群の平均粒径で除されることにより、算出される。粒径比率は、百分率で表示される。百分率に変換後、小数点以下は四捨五入される。粒径比率は、例えば、80%以下であってもよい。これにより高レート充電耐性の向上が期待される。粒径比率は、例えば60%以下であってもよい。粒径比率は、例えば40%以下であってもよい。粒径比率は、例えば10%以上であってもよい。粒径比率は、例えば20%以上であってもよい。粒径比率は、例えば40%以上であってもよい。
本実施形態において、各粒子群の平均粒径は、全固体電池100の断面において測定される。平均粒径の測定手順は、以下のとおりである。
本実施形態の全固体電池100においては、
下記式(1):
(Cp/Cn)≦{T2/(T1+T2)}<1 (1)
の関係が満たされていてもよい。
全固体電池100のSOCが、実質的に0%に調整される。打ち抜きポンチ等により、全固体電池100から、円板試料が採取される。円板試料は、正極層10、固体電解質層30および負極層20を含む。円板試料は、例えば、1cm2の面積を有する。固体電解質層30において、円板試料が2つに分割されることにより、正極試料と負極試料とが作製される。正極試料も円板状である。正極試料は、正極層10と、固体電解質層30の一部とを含む。負極試料も円板状である。負極試料は、負極層20と、固体電解質層30の一部とを含む。
第1層21および第2層22は、負極活物質に加えて、固体電解質材料をさらに含んでいてもよい。固体電解質材料は、Liイオン伝導性を有する。固体電解質材料は、電子伝導性を実質的に有しない。固体電解質材料は、負極層20、固体電解質層30および正極層10に、共通して含まれ得る。各層に含まれる固体電解質材料はすべて同一であってもよいし、互いに異なっていてもよい。
第1層21および第2層22は、負極活物質に加えて、導電材をさらに含んでいてもよい。導電材は、電子伝導性を有する。導電材の配合量は、100質量部の負極活物質に対して、例えば、0.1質量部から10質量部であってもよい。第1層21と第2層22との間において、導電材の配合量は、同一であってもよいし、互いに異なっていてもよい。
第1層21および第2層22は、負極活物質に加えて、バインダをさらに含んでいてもよい。バインダは、固体同士を結合する。バインダの配合量は、100質量部の負極活物質に対して、例えば、0.1質量部から10質量部であってもよい。第1層21と第2層22との間において、バインダの配合量は、同一であってもよいし、互いに異なっていてもよい。
正極層10は、固体電解質層30に接着されている。正極層10は、例えば、1μmから200μmの厚さを有していてもよい。正極層10は、例えば、10μmから100μmの厚さを有していてもよい。正極層10は、正極活物質を含む。正極層10は、正極活物質に加えて、固体電解質材料、導電材およびバインダ等をさらに含んでいてもよい。
固体電解質層30は、正極層10と負極層20との間に介在している。固体電解質層30は、固体電解質材料を含む。固体電解質層30は、実質的に、固体電解質材料からなっていてもよい。固体電解質層30は、例えば、バインダ等をさらに含んでいてもよい。固体電解質層30は、例えば、1μmから100μmの厚さを有していてもよい。固体電解質層30は、例えば、10μmから50μmの厚さを有していてもよい。
《実施例1》
1.第1層の形成
以下の材料が準備された。
第1粒子群 :Si粒子群(平均粒径 5μm)
固体電解質材料:Li2S-P2S5[Li2S/P2S5=70/30(モル比)]
負極集電体 :Ni箔
第2粒子群 :Si粒子群(平均粒径 4μm)
固体電解質材料:Li2S-P2S5[Li2S/P2S5=70/30(モル比)]
仮支持体 :Al箔
第1層と第2層とが貼り合わされることにより、仮積層体が形成された。仮積層体においては、負極集電体、第1層、第2層および仮支持体がこの順で積層されていた。仮積層体がプレスされることにより、第1層と第2層とが接着された。第1層と第2層とが接着された後、第2層から仮支持体が剥離された。以上より、負極層が形成された。
以下の材料が準備された。
正極活物質 :ニッケルコバルトマンガン酸リチウム(平均粒径 5μm)
固体電解質材料:Li2S-P2S5[Li2S/P2S5=70/30(モル比)]
正極集電体 :Al箔
以下の材料が準備された。
固体電解質材料:Li2S-P2S5[Li2S/P2S5=70/30(モル比)]
仮支持体 :Al箔
負極層と固体電解質層とが貼り合わされることにより、仮積層体が形成された。仮積層体においては、負極集電体、負極層、固体電解質層および仮支持体がこの順で積層されていた。仮積層体がプレスされることにより、負極層(第2層)と固体電解質層とが接着された。負極層と固体電解質層とが接着された後、固体電解質層から仮支持体が剥離された。
下記表1に示されるように、第2粒子群の平均粒径が変更されることを除いては、実施例1と同様に、全固体電池が製造された。
5MPaの圧力により、全固体電池が拘束された。全固体電池の放電容量(初期容量)が測定された。初期容量の測定後、以下の条件で、充放電サイクルが300サイクル実施された。
放電時の電流レート :1C
上限SOCと下限SOCとの差:70%
上記表1において、第2粒子群が第1粒子群に比して小さい平均粒径を有する時、容量維持率が高くなる傾向がみられる。負極層内に膨張量の差が生じ難いため、クラックの発生頻度が低減していると考えられる。
Claims (6)
- 正極層、固体電解質層および負極層を含み、
前記固体電解質層は、前記正極層と前記負極層とを分離しており、
前記負極層は、第1層および第2層を含み、
前記第2層は、前記固体電解質層と前記第1層との間に介在しており、
前記第1層は、第1粒子群を含み、
前記第2層は、第2粒子群を含み、
前記第1粒子群および前記第2粒子群の各々は、珪素材料を含み、
前記第2粒子群は、前記第1粒子群に比して、小さい平均粒径を有し、
前記第1粒子群の平均粒径に対する、前記第2粒子群の平均粒径の比率は、80%以下である、
全固体電池。 - 前記第1粒子群の平均粒径に対する、前記第2粒子群の平均粒径の比率は、60%以下である、
請求項1に記載の全固体電池。 - 下記式(1):
(Cp/Cn)≦{T2/(T1+T2)}<1 (1)
の関係が満たされており、
式(1)中、
Cpは、前記正極層の単極容量を示し、
Cnは、前記負極層の単極容量を示し、
T1は、前記第1層の厚さを示し、
T2は、前記第2層の厚さを示す、
請求項1または請求項2に記載の全固体電池。 - 前記第1層は、バインダをさらに含む、
請求項1から請求項3のいずれか1項に記載の全固体電池。 - 前記第1層および前記第2層の各々は、固体電解質材料をさらに含む、
請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の全固体電池。 - 前記第1粒子群に含まれる個々の粒子は、二次粒子であり、
前記二次粒子は、一次粒子の凝集体である、
請求項1から請求項5のいずれか1項に記載の全固体電池。
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