JP7173121B2 - 高安全性・高エネルギー密度電池 - Google Patents
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Description
正極が、単位面積当たりの充電容量を3mAh/cm2以上有し、
負極が、金属および/または金属酸化物ならびに炭素を負極活物質として含み、
負極に含まれる炭素のリチウム受容可能な量が、正極のリチウム放出可能な量より少なく、
セパレータが、電解液中で、その沸点における熱収縮率が3%未満である、
ことを特徴とする。
本発明においてセパレータには、電解液中で、その沸点における熱収縮率が3%未満のものを用いる。電解液中での沸点におけるセパレータの収縮率は、熱機械分析(TMA)で測定することができるが、セパレータにかける荷重により、特に融点付近での収縮率が正確に測定できないため、1mmの間隔をもつ2枚のガラス板(150mm×150mm×5mm)の間に、正極(120mm×120mm)、セパレータ(100mm×100mm)、負極(120mm×120mm)の順に重ねたものを設置し、これを電解液の沸点に合わせたオーブン中で1時間放置することにより測定することが出来る。すなわち、熱収縮率(S)は,縦方向または横方向についての寸法変化(L0-L)の初期値(L0)に対する百分率であり、以下式の通りに計算される値である。
S=(L0-L)/L0×100
さらにこれを400℃に加熱したものを用いて、セパレータの厚みを測定することにより、高温下での絶縁性能の指標とした。即ち、400℃での絶縁層厚み(Ts)は、正極の厚み(Tc)と負極の厚み(Ta)と総厚み(T)を用いて算出できる。
Ts=T-Ta-Tc
負極は、負極活物質が、負極結着剤により一体化された負極活物質層として集電体上に積層された構造を有する。負極活物質は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に受容、放出可能な材料である。
正極は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に受容、放出可能な正極活物質を含み、正極活物質が正極結着剤により一体化された正極活物質層として集電体上に積層された構造を有する。本発明において、正極は、単位面積当たりの充電容量を3mAh/cm2以上有し、好ましくは3.5mAh/cm2以上有する。また、安全性の観点などから単位面積当たりの正極の充電容量が、15mAh/cm2以下であることが好ましい。ここで、単位面積当たり充電容量とは、活物質の理論容量から計算される。即ち、単位面積当たりの正極の充電容量は、(正極に用いられる正極活物質の理論容量)/(正極の面積)によって計算される。なお、正極の面積とは、正極両面ではなく片面の面積についてを言う。
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池の電解液としては特に限定されないが、電池の動作電位において安定な非水溶媒と支持塩を含む非水電解液が好ましい。
本実施形態によるリチウムイオン二次電池は、通常の方法に従って作製することができる。積層ラミネート型のリチウムイオン二次電池を例に、リチウムイオン二次電池の製造方法の一例を説明する。まず、乾燥空気または不活性雰囲気において、正極および負極をセパレータを介して対向配置して、前述の電極素子を形成する。次に、この電極素子を外装体(容器)に収容し、電解液を注入して電極に電解液を含浸させる。その後、外装体の開口部を封止してリチウムイオン二次電池を完成する。ここで、積層構造の電池は、基材の熱収縮によるセパレータの変形が顕著であり、本発明により大きな作用効果が得られる、好ましい形態の1つである。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を複数組み合わせて組電池とすることができる。組電池は、例えば、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を2つ以上用い、直列、並列又はその両方で接続した構成とすることができる。直列および/または並列接続することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。組電池が備えるリチウムイオン二次電池の個数については、電池容量や出力に応じて適宜設定することができる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池またはその組電池は、車両に用いることができる。本実施形態に係る車両としては、ハイブリッド車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バス等の商用車、軽自動車等)のほか、二輪車(バイク)や三輪車を含む)が挙げられる。なお、本実施形態に係る車両は自動車に限定されるわけではなく、他の車両、例えば電車等の移動体の各種電源として用いることもできる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池またはその組電池は、蓄電装置に用いることができる。本実施形態に係る蓄電装置としては、例えば、一般家庭に供給される商用電源と家電製品等の負荷との間に接続され、停電時等のバックアップ電源や補助電力として使用されるものや、太陽光発電等の、再生可能エネルギーによる時間変動の大きい電力出力を安定化するための、大規模電力貯蔵用としても使用されるものが挙げられる。
本実施例の電池の作製について説明する。
(正極)
正極活物質としてのリチウムニッケル複合酸化物(LiNi0.80Mn0.15Co0.05O2)理論容量200mAh/g、導電補助材としてのカーボンブラック、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンを、90:5:5の質量比で計量し、それらをN-メチルピロリドンを用いて混練し、正極スラリーとした。調製した正極スラリーを、集電体としての厚み20μmのアルミニウム箔に塗布し乾燥し、さらにプレスすることで正極を得た。この正極の単位面積あたりの充電容量は、3mAh/cm2であった。
炭素材としての人造黒鉛粒子(平均粒径8μm)理論容量370mAh/gと、酸化シリコン(SiO)粒子(平均粒径5μm)理論容量2676mAh/g(Siの理論容量を4200mAh/gで計算)を99.99:0.01の質量比で計量、混合して負極活物質を調製した。調製した活物質、導電補助材としてのカーボンブラック、および結着剤としてのスチレン-ブタジエン共重合ゴム:カルボキシメチルセルロースの質量比1対1の混合物を、96:1:3の質量比で計量し、それらを蒸留水を用いて混練し、負極スラリーとした。調製した負極スラリーを、集電体としての厚み15μmの銅箔に塗布し乾燥し、さらにプレスすることで負極を得た。この負極のうち炭素材の単位面積当たりの充電容量は、2.85mAh/cm2であった。
セパレータとして、20μmの厚みを有するアラミド微多孔フィルム(孔径0.5μm)を用いた。このセパレータのTsを表1にしめす。
作製した正極電極板を、電流取り出し部を除いた寸法として230mm×300mmに切断し、負極電極板を、電流取り出し部を除いた寸法として238mm×308mmに切断して、セパレータを介して積層した。正極活物質に覆われていない正極集電体および負極活物質に覆われていない負極集電体の端部をそれぞれ溶接し、さらにその溶接箇所に、アルミニウム製の正極端子およびニッケル製の負極端子をそれぞれ溶接して、平面的な積層構造を有する電極素子を得た。電池の正極充電容量は20Ahとした。
非水溶媒としてのEC(沸点:248℃)とDEC(沸点:126℃)の混合溶媒(体積比:EC/DEC=30/70)に、支持塩としてのLiPF6を電解液中1Mとなるように溶解して電解液を調製した。
上記電極素子を外装体としてのアルミニウムラミネートフィルムで包み、内部に電解液を注液後、0.1気圧まで減圧しつつ封止することで、二次電池を作製した。
(電池温度と過充電試験)
作製した二次電池を、0.2Cで4.2Vまで充電後、0.2Cで3Vまで放電した。この時の最高到達温度を表1に示す。続いて、過充電試験は、1Cで10Vまで昇圧を行った。電池の電圧約5.5Vで電池の表面温度が95℃に到達し、その後急激に電圧が10V以上にまで上昇したが、電池の破裂や、発煙は無かった。この場合の判定は◎、発煙に至っても発火しない場合は○、発火した場合は×と判定する。
作製した二次電池を、0.1Cで4.3Vまで充電後、0.1Cで3Vまで放電する操作を100回繰り返した。作製した電池を解体し、走査型電子顕微鏡を用いてセパレータ表面の拡大観察を行ったところ、部分的にかすかに褐色となる劣化が見られ、○と判定した。なお、全く変色が見られない場合は◎と記載し、部分的に褐色となった場合は△、全面が褐色または黒くなった場合は×と判定する。
セパレータを微多孔ポリイミドのセパレータ(厚み20μm、孔径0.5μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
セパレータを微多孔ポリフェニレンスルフィド(厚み20μm、孔径0.5μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
セパレータを微多孔塩化アラミドのセパレータ(厚み20μm、孔径0.5μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
負極の炭素材の単位面積当たりの充電容量を、2.7mAh/cm2とした以外は、実施例1と同じ電池を作成し、評価を行った。結果を表1にしめす。
負極の炭素材の単位面積当たりの充電容量を、2.4mAh/cm2とした以外は、実施例1と同じ電池を作成し、評価を行った。結果を表1にしめす。
正極活物質をリチウムニッケル複合酸化物(LiNi0.80Co0.15Al0.05O2)理論容量200mAh/gを用いた以外実施例1と同じ電池を作成し、評価を行った。結果を表1にしめす。
セパレータを微多孔ポリプロピレンのセパレータ(厚み20μm、孔径0.01μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
セパレータを3μmのセラミック層を塗布した微多孔ポリプロピレンのセパレータ(厚み20μm、孔径0.01μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
セパレータをセルロース不織布のセパレータ(厚み20μm、孔径1μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
セパレータをアラミド不織布のセパレータ(厚み20μm、孔径1μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
セパレータをポリフェニレンスルフィド不織布のセパレータ(厚み20μm、孔径1μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
正極の単位面積当たりの放電容量を、2.5mAh/cm2、負極の炭素材の単位面積当たりの充電容量を2.38mAh/cm2とし、セパレータを3μmのセラミック層を塗布した微多孔ポリプロピレンのセパレータ(厚み20μm、孔径0.01μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
正極の単位面積当たりの放電容量を、2.5mAh/cm2、負極の炭素材の単位面積当たりの充電容量を2.38mAh/cm2とし、セパレータをセルロース不織布のセパレータ(厚み20μm、孔径1μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
負極の炭素材の単位面積当たりの充電容量を3.3mAh/cm2とし、セパレータを3μmのセラミック層を塗布した微多孔ポリプロピレンのセパレータ(厚み20μm、孔径0.01μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
正極、負極など電池のサイズを小さくして電池の正極充電容量を17Ahとし、セパレータを3μmのセラミック層を塗布した微多孔ポリプロピレンのセパレータ(厚み20μm、孔径0.01μm)とした以外は、実施例1と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
セパレータを微多孔ポリプロピレンのセパレータ(厚み20μm、孔径0.01μm)とした以外は、実施例7と同じ条件で電池を作成し、評価をおこなった。結果を表1にしめす。
b セパレータ
c 正極
d 負極集電体
e 正極集電体
f 正極端子
g 負極端子
10 フィルム外装体
20 電池要素
25 セパレータ
30 正極
40 負極
Claims (10)
- 正極と、負極と、電解液と、正極および負極との間に配置されたセパレータと、を含むリチウムイオン二次電池であって、
正極が、単位面積当たりの充電容量を3mAh/cm2以上有し、
負極が、金属および/または金属酸化物ならびに炭素を負極活物質として含み、
負極に含まれる炭素のリチウム受容可能な量が、正極のリチウム放出可能な量より少なく、
セパレータが、電解液中で、その沸点における熱収縮率が3%未満であり、
前記セパレータが、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂およびポリフェニレンスルフィド樹脂より選択される1種類以上の材料から成り、
正極活物質が、式(A):
LiyNi(1-x)MxO2 (A)
(式中、0≦x<0.5、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
で表される複合酸化物から選択される1種類以上から成る、リチウムイオン二次電池。 - LiαNiβCoγMnδO2(1≦α≦1.2、β+γ+δ=1、β≧0.7、γ≦0.2)および/またはLiαNiβCoγAlδO2(1≦α≦1.2、β+γ+δ=1、β≧0.7、γ≦0.2)を正極活物質として含む、請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記セパレータが微多孔膜から成る、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータの孔径が1μm以下である、請求項1~3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータが400℃において絶縁層の厚みを5μm以上保持する、請求項1~4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータが酸素指数25以上である、請求項1~5のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータが、アラミド樹脂から成る、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記アラミド樹脂の芳香環上の水素がハロゲンで一部または全部置換されている、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 請求項1~8のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池を搭載したことを特徴とする車両。
- 電極素子と電解液と外装体とを有するリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
正極と、負極とを、セパレータを介して対向配置して電極素子を作製する工程と、
前記電極素子と、電解液と、を外装体の中に封入する工程と、を含み、
正極が、単位面積当たりの充電容量を3mAh/cm2以上有し、
負極が、金属および/または金属酸化物ならびに炭素を負極活物質として含み、
負極に含まれる炭素のリチウム受容可能な量が、正極のリチウム放出可能な量より少なく、
セパレータが、電解液中で、その沸点における熱収縮率が3%未満であり、
前記セパレータが、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂およびポリフェニレンスルフィド樹脂より選択される1種類以上の材料から成り、
正極活物質が、式(A):
LiyNi(1-x)MxO2 (A)
(式中、0≦x<0.5、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
で表される複合酸化物から選択される1種類以上から成る、リチウムイオン二次電池の製造方法。
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