JP6809449B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
正極と、
単層の高耐熱性樹脂微多孔膜セパレータと、
を備えるリチウムイオン二次電池に関する。
(但し、S:粒子投影像の面積、L:粒子投影像の周長である。)
負極は、負極活物質が、負極結着剤により一体化された負極活物質層として集電体上に積層された構造を有する。負極活物質は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出可能な材料である。
ここで、S:粒子投影像の面積、L:粒子投影像の周長である。
正極は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出可能な正極活物質を含み、正極活物質が正極結着剤により一体化された正極活物質層として集電体上に積層された構造を有する。
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池の電解液としては特に限定されないが、電池の動作電位において安定な非水溶媒と支持塩を含む非水電解液が好ましい。
本実施形態では、単層の高耐熱性樹脂製の微多孔膜セパレータが使用される。高耐熱性樹脂としては、熱溶融または熱分解温度が160℃以上、より好ましくは180℃以上の樹脂が好ましい。セパレータの材料として高耐熱性樹脂を用いることにより、二次電池の安全性を高めることができる。二次電池の安全性は、例えば160℃における高温加熱試験を行うことにより評価することができる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池は、少なくとも一対の正極および負極が対向に配置された電極体と、電解液が外装体に内包される。二次電池の形状は、円筒型、扁平捲回角型、積層角型、コイン型、扁平捲回ラミネート型、および積層ラミネート型のいずれでもよいが、積層ラミネート型が好ましい。以下、積層ラミネート型の二次電池について説明する。
本実施形態によるリチウムイオン二次電池は、通常の方法に従って作製することができる。積層ラミネート型のリチウムイオン二次電池を例に、リチウムイオン二次電池の製造方法の一例を説明する。まず、乾燥空気または不活性雰囲気において、正極および負極をセパレータを介して対向配置して、前述の電極素子を形成する。次に、この電極素子を外装体(容器)に収容し、電解液を注入して電極に電解液を含浸させる。その後、外装体の開口部を封止してリチウムイオン二次電池を完成する。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を複数組み合わせて組電池とすることができる。組電池は、例えば、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を2つ以上用い、直列、並列又はその両方で接続した構成とすることができる。直列および/または並列接続することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。組電池が備えるリチウムイオン二次電池の個数については、電池容量や出力に応じて適宜設定することができる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池またはその組電池は、車両に用いることができる。本実施形態に係る車両としては、ハイブリッド車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バス等の商用車、軽自動車等)のほか、二輪車(バイク)や三輪車を含む)が挙げられる。なお、本実施形態に係る車両は自動車に限定されるわけではなく、他の車両、例えば電車等の移動体の各種電源として用いることもできる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池またはその組電池は、蓄電装置に用いることができる。本実施形態に係る蓄電装置としては、例えば、一般家庭に供給される商用電源と家電製品等の負荷との間に接続され、停電時等のバックアップ電源や補助電力として使用されるものや、太陽光発電等の、再生可能エネルギーによる時間変動の大きい電力出力を安定化するための、大規模電力貯蔵用としても使用されるものが挙げられる。
(SiOの円形度の調整、測定)
SiO((株)高純度化学 製 カタログNo SIO02PB、75μmメッシュ通過品)を遊星型ボールミル(フリッチュ社製クラシックラインP−5)を用いて粉砕し、粒度分布と円形度を調整した。調整後のSiO粒子のメジアン径(d50)と任意のSiO粒子500個の円形度を紛体測定機器(セイシン企業:PITA−3)で測定した。d50と円形度の平均値を表1に示す。
上記のSiOと鱗片状天然黒鉛と、ポリアミック酸とN−メチル−2−ピロリドン(NMP)の混合溶液(商品名:U−ワニスA、宇部興産(株)製、固形分18wt%)をそれぞれ60:25:15の質量比(但し、ポリアミック酸溶液は固形分質量)で混合し、さらにn−メチルピロリドン(NMP)を追加し粘度を調整しスラリーを得た。このスラリーを厚さ10μmの銅箔上にドクターブレードで塗布した後、130℃で7分間加熱乾燥した。その後、得られた負極を真空中で180℃15分間加熱し、ポリアミック酸をイミド化して負極を完成させた。
ニッケル酸リチウムと、カーボンブラック(商品名:「#3030B」、三菱化学(株)製)と、ポリフッ化ビニリデン(商品名:「W#7200」、(株)クレハ製)とを、それぞれ95:2:3の質量比で計量した。これらと、NMPとを混合し、スラリーとした。NMPと固形分との質量比は54:46とした。このスラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔にドクターブレードを用いて塗布した。このスラリーの塗布されたアルミニウム箔を120℃で5分間加熱してNMPを乾燥させ、正極を作製した。
作製した正極および負極のそれぞれに、アルミニウム端子、ニッケル端子を溶接した。これらを、セパレータを介して重ね合わせて電極素子を作製した。電極素子をラミネートフィルムで外装し、ラミネートフィルム内部に電解液を注入した。その後、ラミネートフィルム内部を減圧しながらラミネートフィルムを熱融着して封止した。これにより平板型の初回充電前の二次電池を複数個、作製した。セパレータには厚さ15μmのポリイミド微多孔膜を用いた。ラミネートフィルムにはアルミニウムを蒸着したポリプロピレンフィルムを用いた。電解液には、電解質として1.0mol/lのLiPF6と、非水電解溶媒としてエチレンカーボネートとジエチルカーボネートの混合溶媒(7:3(体積比))を含む溶液を用いた。同じ電池を10個作製した。
作製した電池を4.15Vに充電した。充電は、CCCV方式で行い、4.15Vに達した後は電圧を一定に一時間保った。充電後の電池を、45℃に保った恒温槽内で19日間保管し、自己放電試験を行った。保管後の電圧が4.00V以下になったものを自己放電不良とした。不良率(n/10)を表1に示す。
実施例1の粉砕後のSiOの粒度と円形度を表1に示すように調整した以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
実施例1の粉砕後のSiOの粒度と円形度を表1に示すように調整した以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
負極スラリーの比率を、SiOと鱗片状天然黒鉛と、ポリアミック酸とN−メチル−2−ピロリドン(NMP)の混合溶液(商品名:U−ワニスA、宇部興産(株)製、固形分18wt%)をそれぞれ82:3:15の質量比(但し、ポリアミック酸溶液は固形分質量)とした以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
負極スラリーの比率を、SiOと鱗片状天然黒鉛と、ポリアミック酸とN−メチル−2−ピロリドン(NMP)の混合溶液(商品名:U−ワニスA、宇部興産(株)製、固形分18wt%)をそれぞれ70:15:84とした以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
負極スラリーの比率を、SiOと鱗片状天然黒鉛と、ポリアミック酸とN−メチル−2−ピロリドン(NMP)の混合溶液(商品名:U−ワニスA、宇部興産(株)製、固形分18wt%)をそれぞれ70:15:15の質量比(但し、ポリアミック酸溶液は固形分質量)とした以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
実施例1のSiOの代わりに、Si((株)高純度化学製 カタログNo SIE07PB、300μm以下)を用いた以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
実施例1のSiOの代わりに、SnO((株)高純度化学製 カタログNo SNO01PB)を用いた以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
実施例1の粉砕後のSiOの粒度と円形度を表1に示すように調整した以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
実施例7の粉砕後のSiの粒度と円形度を表1に示すように調整した以外は、実施例7と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
実施例8の粉砕後のSnOの粒度と円形度を表1に示すように調整した以外は、実施例8と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
負極スラリーの比率を、SiOと鱗片状天然黒鉛と、ポリアミック酸とN−メチル−2−ピロリドン(NMP)の混合溶液(商品名:U−ワニスA、宇部興産(株)製、固形分18wt%)をそれぞれ82:3:15の質量比(但し、ポリアミック酸溶液は固形分質量)とした以外は、比較例1と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
負極スラリーの比率を、SiOと鱗片状天然黒鉛と、ポリアミック酸とN−メチル−2−ピロリドン(NMP)の混合溶液(商品名:U−ワニスA、宇部興産(株)製、固形分18wt%)をそれぞれ50:35:84とした以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、自己放電試験を行った。
2 正極
3 負極
4 セパレータ
5 正極集電体
6 負極集電体
7 正極リード端子
8 負極リード端子
10 フィルム外装体
20 電池要素
25 セパレータ
30 正極
40 負極
Claims (11)
- リチウムと合金可能な金属およびリチウムイオンを吸蔵、放出可能な金属酸化物から選ばれる少なくとも1種の材料(以下、金属および/または金属酸化物という。)で形成され、下式で定義される円形度の平均値が、0.78以上である粒子{但し、前記金属および/または金属酸化物粒子は、SiO 2 単位からなる親水性球状シリカ粒子の表面に、R 1 SiO 3/2 単位(式中、R 1 は置換又は非置換の炭素原子数1〜20の1価炭化水素基である。)が導入され、R 1 SiO 3/2 単位が導入された表面に、さらに、R 2 3 SiO 1/2 単位(式中、R 2 は同一又は異種の、置換又は非置換の炭素原子数1〜6の1価炭化水素基である。)が導入された疎水性球状シリカ粒子ではない。}を含む負極と、
正極と、
単層の高耐熱性樹脂微多孔膜セパレータと、
を備えるリチウムイオン二次電池。
円形度=4πS/L2
(但し、S:粒子投影像の面積、L:粒子投影像の周長である。) - リチウムと合金可能な金属およびリチウムイオンを吸蔵、放出可能な金属酸化物から選ばれる少なくとも1種の材料(以下、金属および/または金属酸化物という。)で形成され、下式で定義される円形度の平均値が、0.78以上である粒子と、表面被覆炭素材料粒子を含む負極であって、前記金属および/または金属酸化物粒子のメジアン径が1〜30μmであり、前記表面被覆炭素材料粒子のメジアン径が5〜50μmであり、前記金属および/または金属酸化物粒子のメジアン径が、前記表面被覆炭素材料のメジアン径より小さい負極と、
正極と、
単層の高耐熱性樹脂微多孔膜セパレータと、
を備えるリチウムイオン二次電池。
円形度=4πS/L2
(但し、S:粒子投影像の面積、L:粒子投影像の周長である。) - 前記単層の高耐熱性樹脂微多孔膜を構成する高耐熱性樹脂の熱溶融または熱分解温度が、160℃以上であることを特徴とする請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記高耐熱性樹脂がアラミドを含むことを特徴とする請求項3に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記金属および/または金属酸化物として、少なくともSiおよび/またはシリコン酸化物が含有されることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 負極活物質として、さらに炭素材料を含有することを特徴とする請求項1、3〜5のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記炭素材料が表面被覆炭素材料粒子であり、前記金属および/または金属酸化物粒子のメジアン径が1〜30μmであり、前記表面被覆炭素材料粒子のメジアン径が5〜50μmであり、前記金属および/または金属酸化物粒子のメジアン径が、前記表面被覆炭素材料のメジアン径より小さいことを特徴とする請求項6に記載のリチウムイオン二次電池。
- 請求項1〜7のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池を搭載したことを特徴とする車両。
- 請求項1〜7に記載のリチウムイオン二次電池を用いたことを特徴とする蓄電装置。
- 正極と負極とをセパレータを介して積層して電極素子を製造する工程と、前記電極素子と電解液とを外装体に封入する工程とを有するリチウム二次電池の製造方法であって、
前記負極が、リチウムと合金可能な金属およびリチウムイオンを吸蔵、放出可能な金属酸化物から選ばれる少なくとも1種の材料(以下、金属および/または金属酸化物という。)で形成され、下式で定義される円形度の平均値が、0.78以上である粒子{但し、前記金属および/または金属酸化物粒子は、SiO 2 単位からなる親水性球状シリカ粒子の表面に、R 1 SiO 3/2 単位(式中、R 1 は置換又は非置換の炭素原子数1〜20の1価炭化水素基である。)が導入され、R 1 SiO 3/2 単位が導入された表面に、さらに、R 2 3 SiO 1/2 単位(式中、R 2 は同一又は異種の、置換又は非置換の炭素原子数1〜6の1価炭化水素基である。)が導入された疎水性球状シリカ粒子ではない。}を含み、
前記セパレータが単層の高耐熱性樹脂微多孔膜で形成されていること
を特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。
円形度=4πS/L2
(但し、S:粒子投影像の面積、L:粒子投影像の周長である。) - 正極と負極とをセパレータを介して積層して電極素子を製造する工程と、前記電極素子と電解液とを外装体に封入する工程とを有するリチウム二次電池の製造方法であって、
前記負極が、リチウムと合金可能な金属およびリチウムイオンを吸蔵、放出可能な金属酸化物から選ばれる少なくとも1種の材料(以下、金属および/または金属酸化物という。)で形成され、下式で定義される円形度の平均値が、0.78以上である粒子と、表面被覆炭素材料粒子を含み、但し、前記金属および/または金属酸化物粒子のメジアン径が1〜30μmであり、前記表面被覆炭素材料粒子のメジアン径が5〜50μmであり、前記金属および/または金属酸化物粒子のメジアン径が、前記表面被覆炭素材料のメジアン径より小さく、
前記セパレータが単層の高耐熱性樹脂微多孔膜で形成されていること
を特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。
円形度=4πS/L2
(但し、S:粒子投影像の面積、L:粒子投影像の周長である。)
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