JP7166115B2 - 二次電池、電池パック、車両及び定置用電源 - Google Patents
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Description
金属負極を含む電池においては、金属負極にLi金属を用いるとデンドライト析出による短絡等の問題があり、金属負極にMg金属を用いると過電圧が大きく、サイクル寿命性能が短いという課題がある。一方、Al金属を負極に用いると、Al金属の価数は3価で、密度も高いため、電池の体積比容量が8042mAh/cm3と最も大きくなって高容量化が期待される。しかしながら、負極でのアルミニウムイオンの酸化還元反応が常温では過電圧が大きいことと、電池電圧が低くなるために高電圧な正極との組み合わせが必要となる。そのうえ、電解液の電気化学窓が狭い。これらの理由により、アルミニウム電池の実用化は困難である。また、高容量な正極材料として硫黄が検討されているが、硫黄は電子伝導性が無いために充放電レート性能が低いこと、電解液へ硫黄が溶解するためにサイクル寿命性能が短い課題があるため、実用化されていない。
さらに、他の実施形態によれば、実施形態の電池パックを含む定置用電源が提供される。
第1の実施形態によれば、正極と、負極と、正極と負極の間に配置されるセパレータとを含む二次電池が提供される。正極は、アルミニウムイオンを含有する第1の電解質を含む。負極はリチウムイオンを吸蔵放出可能なものである。セパレータは、リチウムイオン伝導性を有する。
電池充電反応での正極反応:Al → Al3++3e-
電池放電反応での負極反応:Li → Li++e-
電池充電反応での負極反応:Li++e- → Li
放電反応により負極からリチウムイオンが放出され、リチウムイオンがリチウムイオン伝導性の固体電解質層を拡散して正極に到達すると、正極ではAlCl3(Al2Cl7 -)が還元されてAlとLiClが放電生成物として生成する。このときの正極電位は0V(vs.Al/Al3+)で、負極電位が-3.25V(vs.Al/Al3+)のため、電池電圧は3.25Vとなる。放電反応が進行してAlCl3が減少すると、正極電位が卑な電位にシフトして-1.05V(vs.Al/Al3+)になるため、電池電圧は2.2Vまで低下する。さらに放電を続行すると、正極電位が-1.5V(vs.Al/Al3+)になり、電池電圧は1.75Vとなって過放電状態になる。過放電状態では、電解液中のAlCl3濃度が低下するためにイオン液体が凝固する。その結果、過放電反応が停止する。
実施形態の二次電池によれば、アルミニウム金属の溶解・析出の酸化・還元反応が効率良くスムーズに進行するため、高エネルギー密度で耐久寿命性能に優れた二次電池を提供することができる。
正極端子10及び負極端子11は、蓋板に絶縁部材(図示せず)を介して設けられている。正極端子10は、外部正極端子として機能し、負極端子11は外部負極端子として機能する。正極リード7は、正極2と正極端子10それぞれと電気的に接続されている。一方、負極リード8は、負極集電体4と負極端子11それぞれと電気的に接続されている。
正極は、導電性の多孔質体と、多孔質体に保持され、アルミニウムイオン(Al3+、例えばアルミニウム錯体イオンとしてAl2Cl7 -,AlCl4 -など)を含有する第1の電解質とを含む。
負極は、リチウムイオンを吸蔵放出可能なものである。
第1のセパレータは、リチウムイオン伝導性を有する。第1のセパレータは、リチウムイオンを選択的に透過させるものが望ましい。
第2のセパレータは、多孔質層を含む。多孔質層には、リチウムイオンを含有する液状もしくはゲル状の第2の電解質が保持され得る。
多孔質層の多孔度は、50%以上が好ましく、60%以上がより好ましく、62%以上がさらに好ましい。また、下限値は80%にすることができる。
外装部材は、開口部を有する容器と、容器の開口部に取り付けられる蓋とを備える。蓋は容器と別部材でも、一体になっていても良い。また、外装部材は、正極、負極、セパレータ及び電解質が収容可能であれば良く、図1に示す構造に限られない。角形、薄形、円筒形、コイン形の電池に対応する形状を有する外装部材を使用し得る。
第2の実施形態によると、電池パックが提供される。この電池パックは、第1の実施形態に係る二次電池を具備している。この電池パックは、第2の実施形態に係る二次電池を1つ具備していてもよく、複数個の二次電池で構成された組電池を具備していてもよい。
第3の実施形態によると、車両が提供される。この車両は、第2の実施形態に係る電池パックを搭載している。
第4の実施形態によると、定置用電源が提供される。この定置用電源は、第2の実施形態に係る電池パックを搭載している。なお、この定置用電源は、第2の実施形態に係る電池パックの代わりに、第1の実施形態に係る二次電池又は組電池を搭載していてもよい。
正極の電解質である第1の電解質として、AlCl3と1-メチル-3-エチルイミダゾリウムクロライド(MEICl)とLiClをモル比で2:0.9:0.1に混合してイオン液体(溶融塩)を調製した。多孔度80%で、厚さ300μmのアルミニウム多孔体を正極集電体として用意し、正極集電体に第1の電解質を含浸させて保持させた。正極リードとして厚さ10μmのアルミニウム集電体箔を正極集電体に電気的に接合して正極を作製した。
厚さ200μmのリチウム金属箔を負極層として、厚さ10μmの銅箔からなる負極集電体に圧着して負極を作製した。リチウム金属の容量は、正極容量の4倍量とした。
正極の主面のうち、正極リードが接続されている主面とは反対側の主面に、第1のセパレータを配置した。一方、負極層の主面のうち、負極集電体と接している面とは反対側の主面に第2のセパレータを配置し、第2の電解質を第2のセパレータに含侵させた。正極、第1のセパレータ、第2のセパレータ、負極をこの順番で積層することにより、電極群を得た。第1のセパレータ及び第2のセパレータの互いに向き合う両端部を、積層方向と直交する方向に正極及び負極よりも突出させた。これにより、正極の第1の電解質と負極層との接触が抑えられる。
電極群を、板厚が0.1mmのステンレス製容器に開口部から挿入し、絶縁部材、蓋板等を配置することにより、図1示す構造を有する薄形の二次電池を作製した。二次電池のサイズは、1mm×52mm×52mmであった。また、二次電池の50mA放電時での重量当りのエネルギー密度は310Wh/kg、体積当りのエネルギー密度は770Wh/Lとなり、高いエネルギー密度が得られた。
(実施例2~14)
正極、正極の第1の電解質、第1のセパレータ、第2のセパレータ、負極の構成を表1及び表2に示す構成にすること以外は、実施例1で説明したのと同様にして薄形の二次電池を作製した。実施例14は、実施例1と同様な構成を有するものである。なお、表中のLi-黒鉛は、黒鉛から形成された負極層に、初回放電前にリチウムを吸蔵させたものである。厚さ比(T1:T2)が9:1の場合、第1のセパレータの厚さは90μmで、第2のセパレータの厚さが10μmである。
正極集電体として、アルミニウム多孔体の代わりに、多孔度80%で、厚さ300μmのカーボン製多孔体を用いること以外は、実施例1で説明したのと同様にして薄形の二次電池を作製した。
第2の電解質として、フッ素化エチレンカーボネート(FEC)とフッ素化エチルメチルカーボネート(FEMC)が体積比1:3で混合された溶媒に、Li[(CF3SO2)2N]のリチウム塩を1mol/L溶解させて非水電解液を調製すること以外は、実施例1で説明したのと同様にして薄形の二次電池を作製した。
(比較例1)
正極の第1の電解質として、CuCl2と1-メチル-3-エチルイミダゾリウムクロライド(MEICl)をモル比1:4で混合してイオン液体(溶融塩)を調製した。多孔度80%で、厚さ300μmの銅多孔体を正極集電体として用意し、正極集電体に第1の電解質を含浸させて保持させた。正極リードとして厚さ10μmの銅箔を正極集電体に電気的に接合して正極を作製した。
(比較例2)
正極の第1の電解質として、FeCl3と1-メチル-3-エチルイミダゾリウムクロライド(MEICl)をモル比1:4で混合してイオン液体(溶融塩)を調製した。多孔度80%で、厚さ300μmのニッケル多孔体を正極集電体として用意し、正極集電体に第1の電解質を含浸させて保持させた。正極リードとして厚さ10μmのニッケル箔を正極集電体に電気的に接合して正極を作製した。
多孔度80%で、厚さ300μmのカーボン製多孔質体の表面を硫黄で被覆した。得られた正極に、正極リードとして厚さ10μmのニッケル箔を電気的に接合した。第1の電解質として、プロピレンカーボネート(PC)とジエトキシエタン(DEE)が体積比1:1で混合された溶媒に、LiPF6のリチウム塩を1mol/L溶解させた非水電解液を調製した。非水電解液を正極に含侵させた。
第1のセパレータを使用せず、第2のセパレータのみをセパレータとして用いた。また、第1の電解質及び第2の電解質の代わりに、AlCl3と1-メチル-3-エチルイミダゾリウムクロライド(MEICl)とLiClをモル比で1:0.9:0.1に混合して調製したイオン液体(溶融塩)を非水電解液として用いた。
LiMn2O4粒子に、導電剤として黒鉛粉末を5重量%、結着剤として5重量%のポリフッ化ビニリデン(PVdF)をそれぞれ配合してn-メチルピロリドン(NMP)溶媒に分散してスラリーを調製した後、厚さ15μmのアルミニウム合金箔(純度99%)の両面にスラリーを塗布し、乾燥し、プレス工程を経て正極活物質含有層を形成し、以上のようにして正極を作製した。
比較例1で説明したのと同様にして薄型の二次電池を作製した。
多孔度80%で、厚さ300μmのカーボン製多孔質体に、正極リードとして厚さ10μmのニッケル箔を電気的に接合して正極を作製した。
実施例14と比較例6の二次電池においては過充電・過放電サイクル試験として、30℃で50mAの定電流で5Vまで充電した後、0Vまで50mAで放電を繰り返し容量維持率が80%となったサイクル数をサイクル寿命回数として求めた。
上述の少なくとも一つの実施形態又は実施例の二次電池によれば、アルミニウムイオンを含有する第1の電解質を含む正極と、リチウムイオンを吸蔵放出可能な負極と、リチウムイオン伝導性を有するセパレータとを含むため、高いクーロン効率で充放電が可能となり、高エネルギー密度、サイクル寿命性能及び耐久性能に優れた軽量な二次電池を提供することができる。
以下に、本願出願の当初の特許請求の範囲に記載された発明を付記する。
[1] アルミニウムイオンを含有する第1の電解質を含む正極と、
リチウムイオンを吸蔵放出可能な負極と、
前記正極と前記負極の間に配置され、リチウムイオン伝導性を有するセパレータと
を含む、二次電池。
[2] 前記負極は、リチウム金属、リチウム合金及びリチウムイオンを吸蔵放出可能な化合物よりなる群から選択される少なくとも1種類を含む、[1]に記載の二次電池。
[3] 前記正極は、多孔質体と、前記多孔質体に保持される前記第1の電解質とを含む、[1]または[2]に記載の二次電池。
[4] 前記第1の電解質は、アルミニウム塩と、有機溶媒、イミダゾリウム塩、四級アンモニウム塩及びリチウム塩よりなる群から選択される少なくとも1種類とを含む液状電解質である、[1]~[3]のいずれか1項に記載の二次電池。
[5] 前記第1の電解質は、アルキルイミダゾリウムカチオン、四級アンモニウムカチオン及びリチウムイオンよりなる群から選択される少なくとも1種類のカチオンを含むイオン液体である、[1]~[3]のいずれか1項に記載の二次電池。
[6] 前記リチウムイオン伝導性を有するセパレータは、リチウムイオン伝導性の固体電解質を含む、[1]~[5]のいずれか1項に記載の二次電池。
[7] 前記負極に保持され、リチウムイオンを含有する第2の電解質をさらに含むことを特徴する[1]~[6]のいずれか1項に記載の二次電池。
[8] [1]~[7]の何れか1項に記載の二次電池を具備した電池パック。
[9] 通電用の外部端子と、保護回路とを更に含む[8]に記載の電池パック。
[10] 複数の前記二次電池を具備し、前記二次電池が、直列、並列、又は、直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている[8]又は[9]に記載の電池パック。
[11] [8]~[10]の何れか1項に記載の電池パックを具備する車両。
[12] [8]~[10]の何れか1項に記載の電池パックを具備する定置用電源。
Claims (11)
- アルミニウムイオンを含有する第1の電解質を含む正極と、
リチウム金属、リチウム合金及びリチウムイオンを吸蔵放出可能なリチウム含有化合物よりなる群から選択される少なくとも1種類を含む負極と、
前記正極と前記負極の間に配置され、リチウムイオンのみが選択的に透過する第1のセパレータと、
前記負極に保持され、リチウムイオンを含有する第2の電解質と
を含む、二次電池。 - 前記正極は、多孔質体と、前記多孔質体に保持される前記第1の電解質とを含む、請求項1に記載の二次電池。
- 前記第1の電解質は、アルミニウム塩と、有機溶媒、イミダゾリウム塩、四級アンモニウム塩及びリチウム塩よりなる群から選択される少なくとも1種類とを含む液状電解質である、請求項1または2に記載の二次電池。
- 前記第1の電解質は、アルキルイミダゾリウムカチオン、四級アンモニウムカチオン及びリチウムイオンよりなる群から選択される少なくとも1種類のカチオンを含むイオン液体である、請求項1または2に記載の二次電池。
- 前記第1のセパレータは、リチウムイオン伝導性の固体電解質を含む層である、請求項1~4のいずれか1項に記載の二次電池。
- 前記第2の電解質が保持される多孔質層を第2のセパレータとして備え、前記第1のセパレータの一方の主面が前記正極と対向し、前記第2のセパレータが前記正極と前記負極の間に配置され、前記第2のセパレータの一方の主面が前記負極と対向する、請求項5に記載の二次電池。
- 請求項1~6の何れか1項に記載の二次電池を具備した電池パック。
- 通電用の外部端子と、保護回路とを更に含む請求項7に記載の電池パック。
- 複数の前記二次電池を具備し、前記二次電池が、直列、並列、又は、直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている請求項7又は8に記載の電池パック。
- 請求項7~9の何れか1項に記載の電池パックを具備する車両。
- 請求項7~9の何れか1項に記載の電池パックを具備する定置用電源。
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