JP7134853B2 - 組成物層および金属層を有する複合体 - Google Patents
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Description
本発明は、例えば以下の[1]~[7]に関する。
[3]前記組成物層(I)における、前記金属層(II)が接していない面上に形成されたポリオレフィン樹脂層(III)と、前記ポリオレフィン樹脂層(III)における2面のうち、前記金属層(II)に対してより遠い面上に形成された他の層(IV)とをさらに有する前記[1]または[2]に記載の複合体。
[7]前記[6]に記載のタブリードを有するリチウムイオン電池。
[複合体]
本発明の複合体は、
組成物(Ia)から形成された組成物層(I)と、
前記組成物層(I)に接する金属層(II)と
を有する。
組成物層(I)は、プロピレン共重合体(A)、エチレン・α-オレフィン共重合体(B)および変性ポリオレフィン(C)を含有する組成物(Ia)から形成される。以下、前記(A)~(C)をそれぞれ「成分(A)」、「成分(B)」、「成分(C)」ともいう。
プロピレン共重合体(A)は、絶縁性等の向上に寄与する成分である。
成分(A)は、プロピレン由来の構成単位を有する。成分(A)は、コモノマー由来の構成単位も有する。コモノマーとしては、例えば、エチレンと、プロピレン以外のα-オレフィンとが挙げられる。
成分(A)の、示差走査熱量計(DSC)により測定した融点(Tm)は、135℃を超え、好ましくは136~155℃、より好ましくは136~150℃である。融点が前記範囲にあると、ヒートシール性の点で好ましい。
成分(A)の製造方法は特に限定されるものではない。成分(A)はチーグラー・ナッタ触媒、メタロセン触媒等の周知の触媒を用いた周知の方法にて製造することができる。
成分(A)は1種用いてもよく、2種以上を用いてもよい。
エチレン・α-オレフィン共重合体(B)は、ヒートシール性等の向上に寄与する成分である。
成分(B)の、示差走査熱量計(DSC)により測定した融点(Tm)は、100℃以下であり、好ましくは20~90℃、より好ましくは25~85℃である。
成分(B)のメルトフローレート(MFR)は、通常は0.1~50g/10分、好ましくは0.5~40g/10分、より好ましくは1~20g/10分である。成分(B)のMFRは、ASTM D1238に従い、温度190℃、荷重2.16kgの条件で測定する。
成分(B)の製造方法は特に限定されるものではない。成分(B)はチーグラー・ナッタ触媒、メタロセン触媒等の周知の触媒を用いた周知の方法にて製造することができる。
成分(B)は1種用いてもよく、2種以上を用いてもよい。
変性ポリオレフィン(C)は、金属層(II)に対する組成物層(I)の剥離強度等の向上に寄与する成分である。
成分(C)における変性用化合物による変性量(具体的にはグラフト量)は、通常は0.5~10質量%、好ましくは0.5~8質量%、より好ましくは1~5質量%である。変性量が前記範囲にあると、組成物層(I)は、金属層(II)に対して高い剥離強度を示す。変性量の制御は、例えば、グラフト条件を適宜に選択することにより、容易に行なうことができる。
成分(C)は1種用いてもよく、2種以上を用いてもよい。
組成物(Ia)は、添加剤を含有することができる。
添加剤としては、例えば、顔料、染料、充填剤、滑剤、可塑剤、酸化防止剤、難燃剤、紫外線吸収剤、抗菌剤、界面活性剤、帯電防止剤、耐候安定剤、耐熱安定剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、結晶化助剤、防曇剤、老化防止剤、衝撃改良剤、架橋剤、共架橋剤、架橋助剤、粘着剤、軟化剤、加工助剤が挙げられる。
添加剤は1種用いてもよく、2種以上を用いてもよい。
組成物(Ia)は、プロピレン共重合体(A)を60~94質量部含有し、好ましくは60~90質量部、より好ましくは67~90質量部含有する。成分(A)の含有量が60質量部未満であると、組成物層(I)の機械的強度が低下する傾向にあり、94質量部を超えると、剥離強度が低くなる傾向にある。
組成物(Ia)中の、成分(A)、成分(B)および成分(C)の合計含有割合は、87質量%以上であり、好ましくは90質量%以上であり、より好ましくは95質量%以上である。このような態様であると、架橋などの手段を用いずに、組成物層(I)の機械的強度が優れる点で好ましい。
金属層(II)を構成する金属は、特に制限されないが、例えば、アルミニウム、チタン、銅、ニッケルおよびこれらから選ばれる少なくとも1種を含む合金が挙げられる。例えば、金属層(II)がリチウムイオン電池の正極に接続されるタブリードのリード基材である場合は、アルミニウム、チタンおよびこれらから選ばれる少なくとも1種を含む合金で形成された金属層(II)が好ましい。金属層(II)がリチウムイオン電池の負極に接続されるタブリードのリード基材である場合は、銅、ニッケルおよびこれらから選ばれる少なくとも1種を含む合金で形成された金属層(II)が好ましい。
本発明の複合体は、ポリオレフィン樹脂層(III)をさらに有することができる。ポリオレフィン樹脂層(III)は、例えば、組成物層(I)における金属層(II)が接していない面上に形成される。すなわち、本発明の複合体は、金属層(II)/組成物層(I)/ポリオレフィン樹脂層(III)という構成を有することができる。
本発明の複合体は、他の層(IV)をさらに有することができる。他の層(IV)は、例えば、ポリオレフィン樹脂層(III)における2面のうち、前記金属層(II)に対してより遠い面上に形成される。すなわち、本発明の複合体は、金属層(II)/組成物層(I)/ポリオレフィン樹脂層(III)/他の層(IV)という構成を有することができる。
本発明の複合体の構成としては、例えば、
金属層(II)/組成物層(I)、
金属層(II)/組成物層(I)/ポリオレフィン樹脂層(III)、
金属層(II)/組成物層(I)/ポリオレフィン樹脂層(III)/他の層(IV)、
組成物層(I)/金属層(II)/組成物層(I)、
ポリオレフィン樹脂層(III)/組成物層(I)/金属層(II)/組成物層(I)/ポリオレフィン樹脂層(III)、
他の層(IV)/ポリオレフィン樹脂層(III)/組成物層(I)/金属層(II)/組成物層(I)/ポリオレフィン樹脂層(III)/他の層(IV)
が挙げられる。
本発明の複合体は、例えば、以下の方法にて製造することができる。
組成物層(I)を単独で使用する場合は、組成物(Ia)からTダイ付き押出成形機またはインフレーション成形機等の成形機でフィルムまたはシートなどを成形する。成形温度は、例えば180~250℃である。次いで、組成物層(I)に対応する前記フィルムまたはシートと、金属層(II)に対応する金属部材とを貼り合わせ、熱融着、具体的には熱圧着する。このとき、組成物層(I)の厚みは、通常は5~300μm、好ましくは10~250μmである。
熱融着の条件、具体的には熱圧着の条件は、例えば、通常は130~200℃、好ましくは140~180℃であり、通常は0.1~1MPa、好ましくは0.2~0.8MPaである。
本発明の複合体の具体的な用途としては、太陽電池のアルミフレームの固定部材、色素増感太陽電池の活物質同士を固定するバインダーや透明電極と活物質とを固定する部材、リチウムイオン電池の包装材(アルミニウムとシーラントポリプロピレンとの間の接着層)、タブリード、燃料電池セルのセパレータ(チタンやステンレスなど)同士の接着部材、燃料電池セルのセパレータと各種ガスケットとの間の接着部材等が挙げられる。
本発明のリチウムイオン電池は、上述したタブリードを有する。
本発明のリチウムイオン電池は、具体的には、正極と、負極と、正極および負極の間のセパレータと、電解液と、これらを収容(すなわち封入)する外装部材とを有する。リチウムイオン電池は、前記正極に電気的に接続した正極タブリードと、前記負極に電気的に接続した負極タブリードとを有している。
[物性の測定条件]
<メルトフローレート(MFR)>
プロピレン共重合体(A)のMFRは、ASTM D1238に従い、温度230℃、荷重2.16kgの条件で測定した。
変性ポリオレフィン(C)のMFRは、ASTM D1238に従い、温度230℃、荷重2.16kgの条件で測定した。
密度は、JIS K7112(密度勾配管法)に準拠して測定した。
<構成単位の含有割合>
共重合体中のプロピレン、ブテン等のα-オレフィン由来の構成単位、およびエチレン由来の構成単位の含有割合の定量化は、13C-NMRにより以下の装置および条件にて行った。
融点は、示差走査熱量計(DSC)を用いて、次のように測定した。試料5mg程度をアルミニウムパン中に密封し、室温から10℃/分で230℃まで加熱し、その試料を、完全融解させるために230℃で10分間保持した。次いで10℃/分で-20℃まで冷却し、-20℃で10分間置いた後、その試料を10℃/分で230℃まで再度加熱した。この2度目の加熱試験でのピーク温度を、融点(Tm)として採用した。
不飽和カルボン酸および/またはその誘導体に由来する構造単位の量(グラフト量)は、赤外線吸収分析装置により、前記構造単位に由来するピーク(無水マレイン酸を用いた場合は1790cm-1)の強度を測定し、予め作成した検量線を用いて定量した。
実施例および比較例において使用したポリオレフィンを以下に示す。なお、特に断らない限り、これらポリオレフィンは、いずれも常法に従い重合を行い調製した。
・PP:ランダムポリプロピレン(MFR=7.0g/10分、密度=0.90g/cm3、エチレン含量=3モル%、プロピレン含量=96モル%、ブテン含量=1モル%、融点=140℃)
<エチレン・α-オレフィン共重合体(B)>
・EPR:エチレン・α-オレフィン共重合体(MFR=1g/10分、密度=0.87g/cm3、エチレン含量=80モル%、プロピレン含量=20モル%、融点=44℃)
・EBR-1:エチレン・α-オレフィン共重合体(MFR=7.0g/10分、密度=0.87g/cm3、エチレン含量=85モル%、ブテン含量=15モル%、融点53℃)
・EBR-2:エチレン・α-オレフィン共重合体(MFR=7.0g/10分、密度=0.89g/cm3、エチレン含量=90モル%、ブテン含量=10モル%、融点=81℃)
<変性ポリオレフィン(C)>
・変性PP-1:変性アイソタクティックホモポリプロピレン(MFR=100g/10分、密度0.90g/cm3、無水マレイン酸グラフト量=3.0wt%)
・変性PP-2:変性ランダムポリプロピレン(MFR=100g/10分、密度0.90g/cm3、プロピレン含量=95モル%、エチレン含量=5モル%、無水マレイン酸グラフト量=1.0wt%)
<組成物(Ia-1)の製造>
82質量部のPPと、10質量部のEBR-1と、8質量部の変性PP-1とを、1軸押出機を用いて230℃で溶融混練し、組成物(Ia-1)を得た。
Tダイ付き押出成形機により、得られた組成物(Ia-1)から厚み100μmのフィルムを成形した。得られたフィルムを厚み350μm、幅15mmのアルミシートと重ね、ヒートシーラーにて140℃、0.2MPaの条件で4秒間ヒートシールした。得られた複合体のアルミシートと組成物(Ia-1)からなるフィルムとの剥離強度(単位:N/15mm)を、引張試験機を使用して、180°ピール法にて、室温23℃下で測定した。クロスヘッドスピードは200mm/minとした。結果を表1に示す。
表1に示す配合処方に従って組成物を調製したこと以外は、実施例1と同様の方法で組成物を調製し、得られた組成物を用いて複合体を製造し、その剥離強度を測定した。結果を表1に示す。
[1]引張試験
得られた組成物をプレス成形機により厚み2mmのプレスシートに成形した。このプレスシートを打ち抜いてASTM4号形ダンベル試験片を作製し、この試験片を用いてASTM D638に規定される方法に従い、測定温度23℃、引張速度50mm/分の条件で引張り試験を行ない、引張破断応力を測定した。
得られた組成物をプレス成形機により厚み2mmのプレスシートに成形した。このプレスシートから100mmφの試験片を作製し、この試験片を用いてJIS K6911に規定される方法に従い、測定温度23℃、湿度50%雰囲気下にて、500V印加の条件で表面抵抗率を測定した。
20…タブリードフィルム
21…組成物層(I)
22…ポリオレフィン樹脂層(III)
23…他の層(IV)
30…外装部材
Claims (7)
- 組成物(Ia)から形成された組成物層(I)と、
前記組成物層(I)に接する金属層(II)と
を有する複合体であり、
前記組成物(Ia)が、
プロピレン由来の構成単位の含有割合が90モル%を超え、DSCにより測定した融点(Tm)が135℃を超えるプロピレン共重合体(A)60~94質量部と、
DSCにより測定した融点(Tm)が100℃以下のエチレン・α-オレフィン共重合体(B)2~12質量部と、
ポリオレフィンが、不飽和カルボン酸および不飽和カルボン酸の誘導体から選ばれる少なくとも1種により変性された変性ポリオレフィン(C)3~30質量部と
を含有し(但し、前記共重合体(A)、前記共重合体(B)および前記変性ポリオレフィン(C)の合計を100質量部とする)、かつ、
前記共重合体(A)、前記共重合体(B)および前記変性ポリオレフィン(C)の合計含有割合が前記組成物(Ia)の87質量%以上である
ことを特徴とする複合体。 - 前記組成物層(I)における、前記金属層(II)が接していない面上に形成されたポリオレフィン樹脂層(III)をさらに有する請求項1に記載の複合体。
- 前記組成物層(I)における、前記金属層(II)が接していない面上に形成されたポリオレフィン樹脂層(III)と、
前記ポリオレフィン樹脂層(III)における2面のうち、前記金属層(II)に対してより遠い面上に形成された他の層(IV)と
をさらに有する
請求項1または2に記載の複合体。 - 前記他の層(IV)が、前記プロピレン共重合体(A)60~94質量部と、前記エチレン・α-オレフィン共重合体(B)2~12質量部と、前記変性ポリオレフィン(C)3~30質量部とを含有し(但し、前記共重合体(A)、前記共重合体(B)および前記変性ポリオレフィン(C)の合計を100質量部とする)、かつ、前記共重合体(A)、前記共重合体(B)および前記変性ポリオレフィン(C)の合計含有割合が87質量%以上である組成物から形成された層である請求項3に記載の複合体。
- 前記組成物層(I)に対応するフィルムまたはシートと、前記金属層(II)に対応する金属部材とを熱融着する、請求項1~4のいずれか1項に記載の複合体の製造方法。
- 請求項1~4のいずれか1項に記載の複合体を含むリチウムイオン電池用タブリード。
- 請求項6に記載のタブリードを有するリチウムイオン電池。
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