KR20200132517A - 이차전지용 리드 탭 필름 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

이차전지용 리드 탭 필름 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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KR20200132517A
KR20200132517A KR1020190058182A KR20190058182A KR20200132517A KR 20200132517 A KR20200132517 A KR 20200132517A KR 1020190058182 A KR1020190058182 A KR 1020190058182A KR 20190058182 A KR20190058182 A KR 20190058182A KR 20200132517 A KR20200132517 A KR 20200132517A
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이주헌
장한규
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아쿠아켐(주)
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Abstract

본 발명은 이차전지용 리드 탭 필름에 관한 것으로, 보다 구체적으로 리드 탭 금속의 양면에 각각 형성되는 것으로서, 상기 리드 탭 금속의 일면에 대면되어 위치하는 무극성 수지층; 및 상기 리드 탭 금속에 대면되지 않은 무극성 수지층의 일면 및 상기 리드 탭 금속과 무극성 수지층의 사이 중 어느 하나 이상에 위치하는 극성 수지층;을 포함하고, 상기 극성 수지층은 무수말레인산이 그라프트된 극성 폴리프로필렌으로 이루어진 것을 특징으로 한다. 본 발명에 따른 이차전지용 리드 탭 필름은 전극 금속 리드 탭과의 결착력 및 기밀성이 우수하고, 물리적 안정성, 절연성 및 고온 치수 안정성 등의 다양한 물성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Description

이차전지용 리드 탭 필름 및 이를 포함하는 이차전지{Lead tab film for secondary battery and secondary battery comprising the same}
본 발명은 이차전지의 전극 금속 리드 탭과의 결착력이 우수하고 다양한 물성을 향상시킬 수 있는 이차전지용 리드 탭 필름 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
휴대폰, 노트북, 태블릿 PC등의 모바일 IT 기기는 현대 생활에 밀접한 관계를 맺고 있으며, IT 산업 시장의 성장과 함께 핵심 부품인 이차전지에 대한 수요도 급증하고 있다. 상기 이차전지는 충ㅇ방전을 통해 반복사용이 가능하며 납, 니켈, 카드뮴 등의 유해물질을 사용하지 않는 친환경 전지 기술로서, 가벼우면서도 작은 체적으로 많은 에너지를 저장할 수 있는 높은 에너지 밀도를 가지는 장점으로 미래 신(新)성장 동력 산업의 핵심을 이루고 있다. 특히, 리튬 이차전지는 인류의 생활과 밀접한 모바일 IT의 전력원으로 가장 널리 사용되고 있을 뿐만 아니라 최근에는 전기자동차의 동력원 및 신재생 에너지의 전력 저장 장치로서 활용도를 계속적으로 넓히고 있다.
통상적으로, 리드 탭용 필름은, 리드 탭(Lead tab)에 결착되어 물리적 안정성 및 고온 치수 안정성 등의 물성을 향상시키는 역할을 한다. 리드 탭은 리튬이온폴리머(LIP)와 전지를 밀봉하고 단자와 파우치형 외장재를 절연시키면서 전류를 전달하는 역할을 한다. 전해액에 포함되어 있는 불산(HF)은 전극 금속층과 CPP 필름(Casting Polypropylene Film) 간의 접착력을 저하시키면서 전해액의 누출(Leak) 현상을 일으키기 때문에, 전극 금속층과 밀착성이 개선된 열접착 필름의 개발이 필요하다. 즉, 금속의 표면 처리가 이루어져도 수지의 개발이 이루어지지 않으면 금속 리드와 수지와의 접합 밀착성을 높일 수 없기 때문에, 고에너지 밀도 및 고출력용 이차전지 개발에 있어서 금속 리드의 두께 증가에 따른 밀착성 및 기밀성이 향상된 필름 개발이 이루어져야 한다. 한편, 현재 상용되고 있는 리드 탭 필름의 두께는 100 um 이하가 대부분이며, 따라서, 기밀성을 향상시키기 위한 필름의 두께 증가가 요구된다.
일반적으로 이차전지는 양극전극, 음극전극 및 이를 분리하는 분리막(Separator), 상기 분리막을 통해서 리튬이온을 전달하는 전해액(Electrolyte), 금속 캔 또는 라미네이트 시트의 전지 케이스 및 상기 전지 케이스 밖으로 전류의 통로가 되도록 하는 리드 탭으로 구성된다. 또한, 최근 전기자동차 및 전력저장용 중대형 이차전지의 관심이 고조됨에 따라, 소형, 경량화보다는 높은 에너지 밀도 및 고안정성을 확보하는 연구가 이루어지고 있으며, 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 전압을 가지고, 사이클 수명이 길며, 자기방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 충전이 불가능한 일차전지와는 달리 충전 및 방전이 가능한 전지로서, 셀룰러 폰, 노트북 컴퓨터, 캠코더, 디지털 카메라 등 첨단 전자기기 분야에서 널리 사용되고 있다. 이러한 리튬 이차 전지는 정극판, 세퍼레이터, 부극판을 적층하고 이를 권취한 젤리-롤 전극 조립체와 정극판과 부극판을 세퍼레이트를 개재시켜 적층한 적층형 전극 조립체 등이 있으며, 이 중 젤리 롤 전극 조립체는 주로 리튬 이온 전지에 많이 사용되고 있다. 이 중 파우치형 전지는, 비교적 다양한 형태로 제작이 가능할 뿐만 아니라 가볍기 때문에 이차 전지의 형태로서 각광을 받고 있다. 하지만, 파우치형 전지의 경우, 캔형 전지 등에 비해 외부 충격에 약하고, 탭과 리드를 연결하는 용접 부위가 탭단 실링(sealing) 시 약간의 힘이 가해지거나, 리드 탭용 필름 CPP층의 두께가 얇으면 절연 저항이 작아지는 문제가 발생한다. 따라서, 절연저항 감소를 방지하고, 내충격성이 우수한 파우치형 전지가 요구된다.
이러한 리튬 이차전지는 전극과 전해액의 구성에 따라 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지, 리튬 폴리머 전지 등으로 분류되기도 하며, 그 중 전해액의 누액 가능성이 적으며 제조가 용이한 리튬이온 폴리머 전지의 사용량이 늘어나고 있다. 리튬이온 폴리머 전지(LiPB)는 전극(양극 및 음극)과 분리막을 열융착시킨 전극 조립체에 전해액을 함침시킨 구조로서, 주로 스택형 전극 조립체를 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 밀봉한 형태로서 많이 사용되고 있다. 이에, 리튬이온 폴리머 전지를 종종 파우치형 전지로 칭하기도 한다.
파우치형 이차전지는 원통형이나 각형 이차 전지에 비하여 경량화 및 소형화에 유리하여 전기 자동차나 하이브리드 전기 자동차의 전원으로 주목 받고 있다. 대부분의 파우치형 이차전지는 전극군으로부터 인출된 리드 탭(lead tab)을 가지며, 이러한 리드 탭과 외장재(파우치)는 실링 필름(sealing film)을 통해 밀봉된다. 리드 탭 필름은 열과 압력을 통하여 리드 탭의 금속과 열 접착되는데, 기존 리드 탭 필름(또는, 실링 필름)은 리드 탭 금속과의 열 접착력이 약한 문제점을 가지고 있다. 리드 탭은 전도성을 위해 금속으로 구성되는데, 기존 리드 탭 필름(실링 필름)은 특히 이러한 금속 재질의 리드 탭과의 열 접착력이 약하여 밀봉성이 떨어지는 문제점이 있다. 또한, 기존 리드 탭 필름은 물리적 안정성 및 치수 안정성 등이 낮은 문제점이 있다. 즉, 기존 리드 탭 필름은 인장 강도나 굽힘(bending) 강도 등의 물리적 안정성이 떨어져, 리드 금속 탭과의 측면(side) 접착 부분이 쉽게 절단(부러짐)되고, 열이나 습도 등에 의해 쉽게 변형되는 문제점이 있으며, 특히, 내열성이 약하여 고온 치수안정성이 떨어지는 문제점이 있다.
현재까지 리튬이온전지는 모바일 IT 제품용의 소형 전지가 세계 시장을 주도하고 있고, 전기 자동차(EV)와 전력저장(ESS)용 중대형 전지 위주의 시장 확장으로 대기업들의 참여 및 자본투자 활발하며, 국내 부품 및 소재 관련 중소기업들은 양극, 음극, 전해질, 분리막 및 기타 부품ㅇ소재 등 다양한 분야로 진출하고 있고, 경쟁력 있는 기술을 일부 확보하고, 상용 제품을 생산하는 중소기업은 양극 소재에 치중하고 있다. 또한, 기존에는 금속 캔을 외장재로 사용하였지만 에너지 밀도 향상을 위해 가벼운 파우치형 외장재 사용이 꾸준히 증가하고 있다. 파우치형 외장재는 고성형성으로 공정이 간단하고 제작이 간편하여 지속적인 수요의 증가가 예상된다.
파우치형 이차전지의 외형은 전극의 내부 리드 선과 전지의 외부를 연결해주는 전극단자(리드 탭)와 외장재를 이루는 알루미늄 파우치로 구성된다. 리드 탭은 금속단자(금속 리드)에 폴리프로필렌(CPP) 필름(리드 필름)을 열융착하여 제조한 부품으로서, 고에너지밀도 및 고출력에 따른 리드 탭의 중요성이 대두되고 있다. 리드 탭은 알루미늄, 니켈 및 구리와 같은 금속 층에 폴리프로필렌 수지 등의 수지 층이 접합되어 있으며, 파우치와 실링함으로써 전지의 기밀성을 확보할 수 있는 등, 단자와 파우치와의 절연 특성을 확보하며 전지 내외부간의 통전을 수행하는 부품이다. 현재까지 리드 탭의 폭을 증가시켜 고에너지 밀도 및 고출력용 이차전지를 개발하였으나, 폭의 증가에는 한계가 있어 두께를 증가시키기 위한 기술 개발이 요구되고 있다. 하지만, 금속 리드의 두께를 증가시킬 시, 금속 리드의 엣지(Edge) 부위에서 필름과의 기밀성이 저하되어, 전해질의 누액 및 수분 침투 등으로 인한 안전성 문제가 발생할 수 있기 때문에, 금속 리드의 엣지부 처리기술 개발 또한 필요한 실정이다.
한편, 리드 탭에는 전해액 상의 유기용제 및 불산으로 인한 폴리 프로필렌 층의 팽윤과 금속층의 부식이 발생될 수 있으며, 따라서, 전해액의 누액 가능성 등 안전성을 확보하는 것이 중요하다. 리드 필름은 현재 전량 수입에 의존하고 있어 가격 경쟁력 확보를 위한 국산화가 요구되며, 아울러, 고에너지 밀도 및 고출력용 이차전지 개발에 있어서 금속 리드의 두께 증가에 따른 금속 리드의 엣지부 처리, 표면 처리 기술과 기밀성이 향상된 리드 필름의 개발이 동시에 이루어져야 한다. 리튬 이차전지의 소재에 대한 안전성 미확보 시, 전지의 화재 발생과 같은 사고가 발생할 수 있다. 아울러, 중대형 이차전지는 소형 이차전지와는 달리 높은 전류가 흐르기 때문에 전류의 통로가 되는 리드 탭을 대형화 할 필요성이 있다. 다만, 고전류에 따른 리드 탭의 발열은 이차전지의 안전성 및 신뢰성 확보를 위해 반드시 해결하여야 할 문제이다. 현재까지는 리드 탭의 폭을 증가시켜 발열을 억제하였으나, 폭의 증가는 한계가 있기 때문에, 두께를 증가시키기 위한 기술 개발이 지속적으로 이루어지고 있다.
현재 리드 필름의 두께는 100 um 이하가 대부분이며, 기밀성을 향상시키기 위하여 필름의 두께 증가가 요구된다. 하지만, 금속 리드의 두께를 증가시키는 경우, 금속 리드의 엣지 부위에서 필름과의 기밀성이 저하되고, 전해액의 누액이 발생하여 이차전지의 안전성에 문제가 발생할 수 있어, 금속 리드와 리드 필름 간의 결착력 향상을 위한 신규한 리드 필름의 개발이 필요하다. 즉, 금속의 표면 처리가 이루어져도 수지의 개발이 이루어지지 않으면 금속 리드와 수지와의 접합 밀착성을 높일 수 없기 때문에, 표면 처리된 금속과의 상용성 및 밀착성을 높일 수 있는 소재 변경을 통한 리드 탭 필름의 개발이 요구되는 것이다. 즉, 다시 말해, 고에너지 밀도 및 고출력용 이차전지를 개발함에 있어서, 금속 리드의 두께 증가에 따른 밀착성 및 기밀성이 향상된 필름 개발이 이루어져야 한다.
본 발명의 목적은 이차전지의 전극 금속 리드 탭과의 결착력 및 기밀성이 우수하고, 물리적 안정성, 절연성 및 고온 치수 안정성 등의 다양한 물성을 향상시킬 수 있는 이차전지용 리드 탭 필름 및 이를 포함하는 이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며 언급되지 않은 또 다른 기술적과제들은 하기의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명은 이차전지용 리드 탭 필름에 관한 것으로, 보다 구체적으로 리드 탭 금속의 양면에 각각 형성되는 것으로서, 상기 리드 탭 금속의 일면에 대면되어 위치하는 무극성 수지층; 및 상기 리드 탭 금속에 대면되지 않은 무극성 수지층의 일면 및 상기 리드 탭 금속과 무극성 수지층의 사이 중 어느 하나 이상에 위치하는 극성 수지층;을 포함하고, 상기 극성 수지층은 무수말레인산이 그라프트된 극성 폴리프로필렌으로 이루어진 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 극성 수지층은 FT-IR분석 결과 CI(Carbonyl Index = A1792/A1167)값이 0.09 내지 0.21 인 것이 바람직하다.
본 발명의 이차전지용 리드 탭 필름은 멜트 플로우 레이트(MFR)가 8 내지 25g/10min 인 것이 바람직하다.
본 발명에서 상기 극성 수지층은 탄성중합체(elastomer), 탄성중합체가 그라프트된 폴리에틸렌 및 탄성중합체가 그라프트된 폴리프로필렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상의 보강 수지를 더 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명의 다른 양태는 상기의 리드 탭 필름을 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
본 발명에 따른 이차전지용 리드 탭 필름은 전극 금속 리드 탭과의 결착력 및 기밀성이 우수하고, 물리적 안정성, 절연성 및 고온 치수 안정성 등의 다양한 물성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시 예를 가질 수 있는 바, 특정 실시 예들을 도면에 예시하고 상세한 설명에서 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변환, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다.
본 출원에 있어서 "리드 탭(용) 필름"이라 함은, 이차전지 내에서 이차전지의 전극단자(탭)와 외포장재 사이에 위치하여 전극단자의 금속과 결착되어, 전기적으로 절연시키는 기능을 하는 고분자를 포함하는 필름을 의미한다. 또한, 본 출원에 있어서 "리드 탭(lead tap)"이라 함은, 이차전지의 전극군으로부터 인출된 전극단자(탭) 중 외포장재 외부에 드러난 부분을 의미한다. 전극탭은 알루미늄 등으로 구성되는 양극탭과 니켈이나 구리에 니켈도금을 하여 사용하는 음극탭으로 이루어진 것일 수 있다. 리튬 폴리머 이차전지의 구조 중 파우치(pouch)형 이차 전지는, 전극군에 전해액과 양극 및 음극의 전극단자(탭, tab)를 가지고 있고, 각 전극 단자는 리드 탭(lead tab)이 용접이나 리벳(revet) 등을 통해 결합되어 외부로 인출된다. 그리고, 리드 탭 금속과의 결착을 위하여 리드 탭 상에 고분자의 리드 탭 필름이 적층된다. 상기 리튬 폴리머 이차 전지의 전해액은 통상 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 등의 비수성 유기 용매에 리튬염과 여러 가지의 기능성 첨가제를 넣어 형성한다. 리튬염 물질이나 불순물 가운데 불소 성분이 있고, 사용되는 전지의 전해액 내에서 불소는 대개 활물질층 피막을 형성하거나 불화 리튬 형태로 존재한다. 전해액이 누출될 경우, 전해액에 포함된 1 내지 100 PPM(Part Per Million) 정도의 불산이 표지에 의해 인식될 수 있다. 특히, 전해질 누액 시 공기, 수분의 접촉에 의해 1 내지 1.5 M(Mole/litter)에 달하는 LiPF, LiBF 등의 전해염의 분해가 이루어지면서 불산의 농도는 수천 PPM에 달할 수 있으며, 누액부는 pH값 7 이하 가령, pH값 5 정도의 산성을 나타낼 수 있다.
본 발명은 이차전지용 리드 탭 필름에 관한 것으로, 보다 구체적으로 리드 탭 금속의 양면에 각각 형성되는 것으로서, 상기 리드 탭 금속의 일면에 대면되어 위치하는 무극성 수지층; 및 상기 리드 탭 금속에 대면되지 않은 무극성 수지층의 일면 및 상기 리드 탭 금속과 무극성 수지층의 사이 중 어느 하나 이상에 위치하는 극성 수지층;을 포함 한다.
본 발명에 있어서, 상기 극성 수지층은 리드 탭 금속(또는, 전극 금속)에 직접 대면되도록, 리드 탭 금속과 무극성 수지층의 사이에 위치하는 것이 바람직할 수 있다.
본 발명에서 상기 무극성 수지층(이하, 무극성 메인층 또는 메인층이라는 용어와 혼용하도록 한다)은, 기재 역할을 하여 물리적 안정성을 향상시키고 내열도를 높이기 위한 구성으로서, 융점이 높으면서 스티프니스(stiffness)가 높은 무극성의 화합물을 포함할 수 있다. 이와 같은 성분으로는, 무극성의 연신 폴리프로필렌(OPP), 무연신 폴리프로필렌(CPP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리이미드(PI) 및 이들의 혼합물을 예시할 수 있다. 상기 예시된 성분들은 융점과 스티프니스가 높아, 인장 강도 및 굽힘(bending) 강도 등의 물리적 안정성이 우수하면서, 이와 함께 내열성 등이 우수하여 치수 안정성 향상 등에 매우 유리하다. 보다 구체적으로, 상기 무극성 수지층은 무극성 폴리프로필렌 수지를 포함하는 것이 바람직하며, 극성기를 가지지 않는 폴리프로필렌계 수지라면 특별히 제한되지 않는다.
상기 무극성 수지층은 후술할 극성 수지층(극성 스킨층)보다 높은 융점(약 160 내지 180 ℃)을 가짐으로써, 층 간 내열성에 차이를 주어 고온에서의 치수 안정성을 유지할 수 있고, 전극 금속과의 밀봉 성능도 유지할 수 있다. 한편, 상기 무극성 수지층으로서 무극성의 폴리프로필렌 수지 이외에, 폴리프로필렌보다 융점이 더 높은 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)나 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN)까지 도입할 경우 융점이 더 높아지므로, 내열성 및 치수 안정성을 더 향상시킬 수 있다. 다만, 이 경우 극성 수지를 포함하는 극성 수지층과의 박리가 일어날 수 있으므로, 그 사용량이나 혼합 비율 등을 적절히 조절하는 것이 바람직하다. 그밖에, 상기 무극성 수지층의 두께는 20 내지 100 ㎛, 바람직하게는 30 내지 70 ㎛일 수 있고, 상기 범위를 벗어날 경우, 열수축시 텐션이 크게 작용하여 융착 부위의 강도를 약화시키는 문제가 발생할 우려가 있다. 그밖에, 상기 무극성 수지층은 올레핀계 고무(olefin rubber)를 더 포함할 수 있으며, 무극성 수지층 총 중량에 대하여 10 내지 40 중량%, 바람직하게는 10 내지 20 중량%로 포함될 수 있다.
상기 극성 수지층(이하, 극성 스킨층 또는 스킨층이라는 용어와 혼용하도록 한다)은, 전술한 바와 같이, 상기 무극성 수지층의 어느 일면에만 형성될 수도 있고, 양면에 각각 형성될 수 있다(양면에 각각 형성될 경우, 제1 스킨층 및 제2 스킨층이라 명명한다). 상기 극성 수지층에 포함 가능한 화합물로는, 극성 폴리프로필렌(PP)계 수지, 에틸렌 메타크릴산 메틸 공중합 수지(EMMA), 에틸렌 아크릴산 공중합 수지(EAA), 에틸렌 아크릴산 메틸 공중합 수지(EMA), 극성폴리에틸렌(PE) 등의 극성 고분자가(또는, 극성기가) 그라프트된 수지 및 이들의 혼합물 중 어느 하나 이상을 예시할 수 있다.
이와 같이 스킨층이 극성 수지를 포함함으로써, 금속 소재의 전극단자(리드 탭)와의 접착력(열접착 강도)을 향상시킬 수 있다. 만일, 상기 스킨층이 무극성 수지로 이루어질 경우에는, 전극단자와의 접착력이 저하되어 열봉합 시 결착성능이 떨어질 우려가 있기 때문이다. 또한, 상기 스킨층은 메인층보다 저융점인 수지를 사용함으로써(스킨층의 융점: 약 130 내지 150 ℃), 금속 리드와의 접착력을 향상시킬 수 있다(융점이 과도하게 높을 경우, 수지층과 전극 금속의 접착력이 저하될 우려가 있음).
상기 스킨층에 포함되는 극성 폴리프로필렌계 수지는 극성기를 가지는 폴리프로필렌계 수지일 수 있으며, 구체적으로, 폴리프로필렌계 수지를 베이스(base)로 하되, 주쇄 및 측쇄 중 어느 하나 이상에 적어도 하나 이상의 극성기가 도입된 것일 수 있다. 이때, 상기 베이스로서의 폴리프로필렌계 수지는 프로필렌 중합체(호모 폴리프로필렌), 프로필렌 코폴리머(PP co-polymer) 및 프로필렌 터폴리머(PP terpolymer) 등으로부터 선택될 수 있다. 그리고, 상기 프로필렌 코폴리머(PP copolymer)는 프로필렌-에틸렌 블록 공중합체 등을 예로 들 수 있으며, 상기 프로필렌 터폴리머(PP ter-polymer)는 프로필렌-에틸렌-부틸렌 블록 공중합체 등을 예로 들 수 있다.　또한, 상기 극성 폴리프로필렌계 수지는, 극성기 함유 모노머가 중합되어 극성기를 갖거나, 중합 과정에서 또는 중합된 후에 극성기를 가질 수 있다.
상기 스킨층에 포함된 극성 폴리프로필렌계 수지는, 금속소재의 전극단자와의 접착력 향상을 위하여 무극성 폴리프로필렌 수지에 극성기를 도입시킨 것으로서, 스킨층에 포함된 극성 폴리프로필렌(PP)계 수지는, 반응 개시제와 극성 고분자 수지를 무극성 폴리프로필렌과 혼련하고 압출하는 제조 공정을 통하여 변성 고분자 수지 마스터배치로서 제조될 수 있으며, 이를 통하여, 극성기를 도입시킨 변성 폴리프로필렌 수지인, 이차전지의 리드 탭 필름을 구성하는 수지층이 될 수 있다. 한편, 상기 극성 고분자 (수지)는 말레인산, 무수말레인산, 푸마르산, 말레이미드, 무수말레이미드, 이타콘산, 무수이타콘산 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 극성기가 도입된 것일 수 있으며, 상기 스킨층(극성 수지층) 전체 중량에 대하여 2 내지 10 중량%의 함량으로 포함될 수 있다.
한편, 상기 스킨층은, 필요에 따라, 탄성중합체(elastomer), 탄성중합체가 그라프트된 폴리에틸렌 및 탄성중합체가 그라프트된 폴리프로필렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상의 보강 수지를 더 포함할 수 있다. 상기 보강수지는 스킨층의 극성 폴리프로필렌계 수지와 혼합되거나, 극성 폴리프로필렌계 수지의 양면 중 어느 한 면 이상에 적층될 수 있다. 상기 보강수지는 스킨층 총 중량에 대하여 10 내지 40 중량%, 바람직하게는 10 내지 20 중량%로 포함될 수 있다. 상기 보강수지의 함량이 10 중량% 미만이면 물리적 안정성이나 치수 안정성 등의 보강 효과가 미미할 수 있고, 40 중량%를 초과하면 상대적으로 극성 폴리프로필렌 수지의 함량이 낮아져 리드 탭 및 외포장재와의 접착력이 낮아질 수 있다. 그밖에, 상기 스킨층(극성 수지층)의 두께는 10 내지 100 ㎛, 바람직하게는 20 내지 80 ㎛일 수 있고, 상기 범위를 벗어날 경우, 물성이나 결착력이 저하될 우려가 있다.
폴리프로필렌(PP)수지를 유기산으로 산변성 수지화하여 이를 스펙트럼 분석을 통하여 산변성 폴리올레핀 수지화에 화학적인 구조해석과 유기산의 그라프트율을 구할 수 있다. 스펙트럼에서 유기산의 카르보닐기의 흡수피크인 1792cm-1로 산변성전에는 검출되지 않는 반면에 산변성된 폴리프로필렌에서는 확연하게 검출되는 것을 확인 할 수 있었다. 이외에 폴리프로필렌의 알킬기인 1167cm-1 의 피크와 유기산의 카르보닐기의 값을 비교하여 그라프트율을 구할 수 있다. 산변성 폴리올레핀계 수지 그라프트 중합에 참여한 무수말레인산(Maleic anhydride, MA) 함량을 증가함에 따라 산변성 폴리올레 핀계 수지의 무수말레인산 함량이 비례적으로 증가하는 것을 IR 스펙트럼을 통해 확인할 수 있었다. 이를 Carbonyl Index(CI)로 표시할 수 있으며, Carbonyl Index(CI)=A1792/A1167, 여기서 1792cm-1은 MA(Maleic anhydride)의 Carbonyl 관능기 피크를 나타내고, 1167cm-1은 PP(Polyprorylene)의 대표적인 피크를 나타낸다. CI값을 이용하여 PP의 변성 정도를 알 수 있으며, 후술할 실험예에서는 PP의 변성 정도에 따른 메탈과 리드 필름과의 결착력 평가를 실험하였다. 후술할 실험예에서 Ni/Cu의 표면처리는 당사의 표면처리 방법을 적용하였고, 열융착은 230℃에서 4초간 열융착 하였으며, 내전해액 평가는 동일하게 80℃에서 48시간 함침 후 결착력을 비교하였다. 후술할 실험예에 나타난 바와 같이, 결착력을 비교한 결과 CI가 높을 수록 결착력은 높아졌다. FT-IR 분석기에서 특성피크에서의 흡수값을 구함으로써 산변성 폴리올레 핀계 수지 시료에 대한 MA의 그라프트율을 분석할 수 있는데, 이는 측정된 스펙트럼에서 무수말레인산의 카르보닐기의 특성 스펙트럼인 파장 1792cm-1 에서의 흡수값을 구하여서 CI 값을 구하였다.
한편, 본 발명에 따른 리드 탭 필름, 구체적으로 극성 수지층 및 무극성 수지층 중 어느 하나 이상의 층에는 충전제, 슬립제(Slip agent), 안티-블로킹제(Anti-Blocking agent) 및 정전기 방지제 등으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 충전제로는 무기물로부터 선택될 수 있으며, 탈크(Talc), 실리카, 산화마그네슘 및 산화티탄 등을 예시할 수 있다.
상기 슬립제는 압출 시 슬립성(또는 이형성)을 부여할 수 있는 것으로서, 실리콘, 실록산, 실란, 왁스계 및 올레인산 아미드 등을 예시할 수 있다. 이때, 슬립제는 상기 나열한 것들 이외에, 적층된 각 층 표면에 윤활성을 부여하고 마찰계수를 줄일 수 있으면 특별한 제한 없이 사용 가능하다. 상기 안티-블로킹제는 압출 후 권취 시 리드 탭 필름 간의 부착을 방지할 수 있는 것으로서, 최 외각층에 포함될 수 있으며, 실리카, 규조토, 카올린 및 탈크 등과 같은 무기물 입자 등으로부터 선택된 하나 이상을 예시할 수 있다. 이때, 상기 첨가제는 상기 스킨층의 총 중량 100 중량부에 대하여 0.1 내지 5 중량부로 포함될 수 있다. 상기 첨가제 함량이 5 중량부를 초과할 경우, 접착력이 저하되는 현상이 발생할 수 있다.
본 발명에 따른 리드 탭 필름의 두께는 30 내지 300 ㎛, 바람직하게는 100 내지 200 ㎛, 더욱 바람직하게는 100 내지 150 ㎛일 수 있고, 상기 리드 탭 필름의 두께가 30 ㎛ 미만인 경우에는 절연저항이 작아지는 문제가 발생할 수 있고, 300 ㎛를 초과하는 경우에는, 열수축 시 텐션이 크게 작용하여 융착 부위의 강도를 약화시키는 문제가 발생할 우려가 있다.
본 발명은, 이상의 리드 탭 필름을 포함하는 이차전지를 제공하며, 상기 이차전지는 당 분야에서 통용되는 모든 이차전지에 해당될 수 있고, 바람직하게는 리튬 폴리머 이차전지이다.
한편, 본 발명은, 궁극적으로 전극탭에 결착 또는 부착되는 필름의 접착력과, 리튬이차전지 포장재인 파우치와 전극탭과의 접착강도를 향상시키고 밀착성을 만족시켜，최종적으로 리튬이차전지의 전극탭 부위에서의 전해액에 대한 누액을 차단하고, 기밀성을 유지해줌으로써, 전극탭으로서의 원활한 기능 수행이 가능하도록 하는 (리튬이차전지) 전극탭용 고분자 수지 제조를 위하여 다음과 같은 단계를 수행할 수 있다.
우선, 폴리프로필렌 수지에 산변성을 그라프트시키는 중합공정과, 변성된 수지, 기재, 첨가제와 혼합하여 압출기로 혼련하는 컴파운드 공정으로 나누어 볼 수 있다. 여기에서 폴리올레핀계 수지의 그라프트 중합 방법은 크게 압출, 핫멜팅(hot melting) 및 용액 그라프트 중합으로 분류할 수 있다. 이 중 용액 그라프트 중합은, 폴리 올레핀 수지로서 폴리프로필렌 호모 폴리머나 공중합체를 유기 용매에 투입하여 질소 분위기 하에서 가열 용해시킨 후, 일정 온도에서 불포화 카르복실산과 촉매를 추가로 투입하여 폴리프로필렌 고분자 사슬에 극성기인 카르복실산을 결합시켜 변성 폴리올레핀 수지를 만들고, 이를 수 회 세정하고 미반응물을 제거한 후 건조(감압 건조기 등에 의함)를 통하여, 산변성 폴리올레핀 수지를 제조할 수 있다. 또한, 제조된 고분자 수지를 이용하여 T-die 압출 등의 성형기에서 필름 시제품을 제조하였으며, 이로써 필름의 성형 가공성을 확인하였다.
본 발명에 따른 리드 탭 필름은, 다양한 방법으로 제조될 수 있으며, 그 제조방법은 제한되지 않는다.　예를 들어, 상기 제1 및 제2 스킨층을 포함하는 스킨층 및 메인층은 티-다이(T-die)법과 같은 공압출을 통해 각 층의 형성과 동시에 합지될 수 있다. 또는, 각 층이 별도로 압출 성형된 후 접착제나 열 라미네이션(lamination)을 통해 연속적으로 합지될 수 있다. 즉, 압출법으로 컴파운드률 제조한 후, 전극탭용 고분자 마스터 배치로 T- die 압출필름 제조기를 이용하여 리드 탭 필름이 제조될 수 있다. 상기 리드 탭 필름은, 통상적으로 3-레이어 머신(3-layer machine)을 통해 메인층의 수지를 넣고 양쪽 스킨층에 접착성 수지 및 보강 수지, 첨가제를 블렌딩하여 넣은 후, 일괄적으로 필름을 가공하는 방식으로서 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 리드 탭 필름은, 가열 시의 유동성을 나타내는 지표인 멜트 플로우 레이트(MFR)가 8 내지 25g/10min인 것이 바람직하다. 이는 MFR이 8g/10min 미만이면, 유동성이 적어 리드 주위의 밀봉이 불충분해지기 쉬운 문제가 있으며, 반면에 MFR 의 상한이 25g/10min을 초과하면 수지가 너무 흐르기 쉽기 때문에, 필름 성형이 곤란해짐과 함께 융착 시에 너무 유동하여 부분적으로 두께가 너무 얇아질 가능성이 있는 문제가 있기 때문이다. 특히, 리드의 두께 방향의 양측의 면의 두께 방향의 상면 및 하면과 측면이 접속하는 코너부에 있어서 얇아지기 쉽다. 탭에 외력이 작용할 때는, 코너부에 응력이 집중되기 쉽고, 코너부의 층이 얇으면, 응력 등에 의해 탭 실란트 전체가 파단되어 절연성이 손상될 가능성이 있다. 이로 인해, MFR은 너무 높지 않은 것이 바람직하다. 메인층의 융점을 스킨층보다 융점차가 5℃ 이상으로 하게 되면 메인층 및 스킨층의 MFR이 8g/10min 이상의 높은 MFR 이어도, 리드와의 융착이나 외장재와의 융착시에 메인층이 용융되기 어려워져, 메인층의 필름 두께를 유지할 수 있고, 최종적으로 실란트층의 필름 두께가 유지됨으로써, 절연성을 유지할 수 있기 때문에 바람직하다.
통상 전극탭용 산변성 수지의 경우 농도가 너무 낮을 경우 극성기가 부족하여 금속에 대한 접착력이 미흡하고, 반대로 산 농도가 높을 경우 고분자 수지 본래의 기계적인 물성이 저하되어 인장 강도 등이 저하되는 경향을 나타내는데, 이와 같은 특성을 고려하여 적절한 범위 내에서 산 농도를 조절하여야 한다.
이하, 본 발명을 실시예를 통해 설명하도록 한다. 하기 실시예는 본 발명을 설명하기 위한 일 예에 지나지 않으며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것은 아니다.
[실시예 1] 리드 탭 필름의 제조
3-layer pilot machine을 이용하여 3층 구조로 리드 탭 필름을 총 두께 150 ㎛로 제조하였다(메인층: 70 ㎛, 스킨층: 제1 및 제2 스킨층 각각 40 ㎛). 메인층은 무극성 PP를 사용하였고, 융점이 높은 Homo PP를 사용하였다. 스킨층은 극성 PP를 사용하였으며, 무수말레인산이 그라프트 된 PP를 사용하였다. 필름 제조는 3-layer machine으로 공압출하여 제조하였으며, 압출 온도는 220 ~ 240 ℃로 하였다. 구체적으로, 반응 개시제와 무수말레인산(Maleic anhydride, MA)을 폴리프로필렌과 혼련한 후 압출 제조공정을 통하여 변성 고분자 수지 마스터배치를 제조하였다(압출기에서의 수지 토출 온도는 최저 175 ℃ 최대 195 ℃로 설정). 극성기를 갖는 라디칼 반응성 단량체를 폴리올레핀수지에 그라프트 반응시켜 산변성 폴리올레핀수지를 제조하였다(카르복실산 이온성 구조물이 나타내면서 금속 전극랩과의 결합이 강화되는 경향을 나타냄). 무수말레인산(MA)을 이용하여 제조한 산변성 폴리프로필렌 수지를 FT-1R 분석을 통하여 카르보닐기의 특성 흡수피크인 1792cm-1에서 폴리프로필렌 수지에 산변성된 그라프토 중합 관능기를 확인하였다. FT-IR분석 결과를 바탕으로CI(Carbonyl Index = A1792/A1167)값을 측정한 결과 0.21 이었고, 메탈과 리드 탭 필름과의 결착력을 측정하였다.
[실시예 2] 리드 탭 필름의 제조
무수말레인산 함량을 변경하여 CI(Carbonyl Index = A1792/A1167)값을 0.15 로 변경한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 리드 탭 필름을 제조하였다.
[실시예 3] 리드 탭 필름의 제조
무수말레인산 함량을 변경하여 CI(Carbonyl Index = A1792/A1167)값을 0.09 로 변경한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 리드 탭 필름을 제조하였다.
[실시예 4] 리드 탭 필름의 제조
무수말레인산 함량을 변경하여 CI(Carbonyl Index = A1792/A1167)값을 0.07 로 변경한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 리드 탭 필름을 제조하였다.
[비교예 1] 리드 탭 필름의 제조
무수말레인산을 투입하지 않은 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 리드 탭 필름을 제조하였다.
실험예 : 무수말레인산(MA) 함량 변화에 따른 산변성 폴리프로필렌(PP) 수지의 결착력 평가
상기 실시예 1 내지 3 및 비교예 1에서와 같이, 무수말레인산의 함량을 각각 다르게 설정한 후, 산변성 PP 수지의 리드 탭 필름을 FT-IR을 이용하여 분석하였고 그 결과를 바탕으로 CI(Carbonyl Index = A1792/A1167)값을 측정한 결과 리드 탭 필름에 다량의 산소 관능기가 도입되어 있는 것을 확인하였으며, 다량의 산소 관능기가 도입된 리드 탭 필름을 이용하여 Ni-Cu 리드와 230도에서 4초간 열융착하여 결착 시킨 결과 결착력이 크게 향상됨을 확인하였으며, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
Carbonyl Index(CI) 결착력(N/mm)
실시예 1 0.21 1.7
실시예 2 0.15 1.6
실시예 3 0.09 1.2
실시예 4 0.07 0.7
비교예 1 0.0 0.3
상기 표 1에서 확인할 수 있는 바와 같이, CI 값이 높을수록, 즉 폴리프로필렌의 산변성율이 놓을수록 리드탭 필름의 결착력은 높아짐을 알 수 있다. 특히, CI 값이 0.09 내지 0.21 범위에 있을 때 우수한 결착력을 가짐을 확인할 수 있다.
이상에 설명한 바와 같이, 본 발명이 속하는 기술 분야의 당업자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 본 발명의 범위는 상기의 상세한 설명보다는 후술할 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 등가개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.

Claims (5)

  1. 리드 탭 금속의 양면에 각각 형성되는 것으로서,
    상기 리드 탭 금속의 일면에 대면되어 위치하는 무극성 수지층; 및
    상기 리드 탭 금속에 대면되지 않은 무극성 수지층의 일면 및 상기 리드 탭 금속과 무극성 수지층의 사이 중 어느 하나 이상에 위치하는 극성 수지층;을 포함하고,
    상기 극성 수지층은 무수말레인산이 그라프트된 극성 폴리프로필렌으로 이루어진 이차전지용 리드 탭 필름.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 극성 수지층은 FT-IR분석 결과 CI(Carbonyl Index = A1792/A1167)값이 0.09 내지 0.21 인 것을 특징으로 하는 이차전지용 리드 탭 필름.
  3. 제 1항에 있어서,
    멜트 플로우 레이트(MFR)가 8 내지 25g/10min 인 것을 특징으로 하는 이차전지용 리드 탭 필름.

  4. 제 1항에 있어서,
    상기 극성 수지층은 탄성중합체(elastomer), 탄성중합체가 그라프트된 폴리에틸렌 및 탄성중합체가 그라프트된 폴리프로필렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상의 보강 수지를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 리드 탭 필름.
  5. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항의 리드 탭 필름을 포함하는 이차전지.
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