JP7127692B2 - リチウムイオン二次電池用電解液およびリチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
1.リチウムイオン二次電池用電解液
1-1.構成
1-2.製造方法
1-3.作用および効果
2.リチウムイオン二次電池
2-1.円筒型
2-1-1.構成
2-1-2.動作
2-1-3.製造方法
2-1-4.作用および効果
2-2.ラミネートフィルム型
2-2-1.構成
2-2-2.動作
2-2-3.製造方法
2-2-4.作用および効果
3.変形例
4.リチウムイオン二次電池の用途
まず、本技術の一実施形態のリチウムイオン二次電池用電解液(以下、単に「電解液」と呼称する。)に関して説明する。
電解液は、溶媒と、電解質塩と、ジオキサン化合物とを含んでいる。ただし、ジオキサン化合物の種類は、1種類だけでもよいし、2種類以上でもよい。このように1種類だけでも2種類以上でもよいことは、溶媒および電解質塩のそれぞれの種類に関しても同様である。
ジオキサン化合物は、下記の式(1)で表される第1ジオキサン化合物および下記の式(2)で表される第2ジオキサン化合物のうちの一方または双方を含んでいる。ただし、第1ジオキサン化合物の種類は、1種類だけでもよいし、2種類以上でもよい。このように1種類だけでも2種類以上でもよいことは、第2ジオキサン化合物の種類に関しても同様である。
R1~R10のそれぞれは、上記したように、ハロゲンを構成元素として含んでいない水素基および1価の炭化水素基のうちのいずれかであれば、特に限定されない。なお、R1~R10のうちの任意の2つ以上は、互いに結合されていてもよい。
R11~R16のそれぞれは、上記したように、ハロゲンを構成元素として含んでいない水素基および1価の炭化水素基のうちのいずれかであれば、特に限定されない。また、Yは、上記したように、ハロゲンを構成元素として含んでいない2価の炭化水素基であれば、特に限定されない。1価の炭化水素基および2価の炭化水素基のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。なお、R11~R16のうちの任意の2つ以上は、互いに結合されていてもよい。
具体的には、第1ジオキサン化合物は、例えば、式(1-1)~式(1-33)のそれぞれで表される化合物などである。もちろん、第1ジオキサン化合物の具体例は、式(1)に示した構造を有していれば、ここで例示していない他の化合物でもよい。
電解液中における第1ジオキサン化合物の含有量は、特に限定されないが、中でも、0.001重量%~5重量%であることが好ましい。第1ジオキサン化合物の溶解性および相溶性などが担保されながら、電解液の分解反応が十分に抑制されるからである。
溶媒は、例えば、非水溶媒(有機溶剤)などのうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。非水溶媒を含む電解液は、いわゆる非水電解液である。
電解質塩は、例えば、リチウム塩などのうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。リチウム塩の種類は、特に限定されないが、例えば、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6 )、四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4 )、ビス(フルオロスルホニル)イミドリチウム(LiN(SO2 F)2 )、ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドリチウム(LiN(CF3 SO2 )2 )、フルオロリン酸リチウム(Li2 PFO3 )、ジフルオロリン酸リチウム(LiPF2 O2 )およびビス(オキサラト)ホウ酸リチウム(LiC4 BO8 )などである。優れた電池容量、サイクル特性および保存特性などが得られるからである。
電解液を製造する場合には、溶媒に電解質塩を加えたのち、その溶媒を撹拌する。これにより、電解質塩が溶媒中に分散または溶解される。続いて、電解質塩が分散または溶解された溶媒にジオキサン化合物を加えたのち、その溶媒を撹拌する。これにより、ジオキサン化合物が溶媒中に分散または溶解される。このジオキサン化合物としては、上記したように、第1ジオキサン化合物だけを用いてもよいし、第2ジオキサン化合物だけを用いてもよいし、第1ジオキサン化合物および第2ジオキサン化合物の双方を用いてもよい。よって、溶媒および電解質塩と共にジオキサン化合物を含む電解液が得られる。
この電解液によれば、ジオキサン化合物を含んでおり、すなわち第1ジオキサン化合物および第2ジオキサン化合物のうちの一方または双方を含んでいる。この場合には、上記したように、電解液が類似の化合物を含んでいる場合と比較して、良質な被膜が形成されやすくなるため、フッ素系のガスが発生することを回避しながら、電解液の分解反応が抑制される。よって、電解液を備えたリチウムイオン二次電池では、高温環境などの厳しい環境中において充放電または保存されてもリチウムイオン二次電池が膨れにくくなるため、優れた電池特性を得ることができる。
次に、上記した電解液を用いた本技術の一実施形態のリチウムイオン二次電池に関して説明する。
まず、リチウムイオン二次電池の一例として、円筒型のリチウムイオン二次電池に関して説明する。
図1は、リチウムイオン二次電池の断面構成を表していると共に、図2は、図1に示したリチウムイオン二次電池の主要部(巻回電極体20)の断面構成を拡大している。ただし、図2では、巻回電極体20の一部だけを示している。
正極21は、例えば、図2に示したように、正極集電体21Aと、その正極集電体21Aに設けられた正極活物質層21Bとを含んでいる。この正極活物質層21Bは、例えば、正極集電体21Aの片面だけに設けられていてもよいし、正極集電体21Aの両面に設けられていてもよい。図2では、例えば、正極活物質層21Bが正極集電体21Aの両面に設けられている場合を示している。
負極22は、例えば、図2に示したように、負極集電体22Aと、その負極集電体22Aに設けられた負極活物質層22Bとを含んでいる。この負極活物質層22Bは、例えば、負極集電体22Aの片面だけに設けられていてもよいし、負極集電体22Aの両面に設けられていてもよい。図2では、例えば、負極活物質層22Bが負極集電体22Aの両面に設けられている場合を示している。
負極活物質層22Bの形成方法は、特に限定されないが、例えば、塗布法、気相法、液相法、溶射法および焼成法(焼結法)などである。塗布法は、例えば、粒子(粉末)状の負極活物質と負極結着剤などとの混合物が有機溶剤などにより分散または溶解された溶液を負極集電体22Aに塗布する方法である。気相法は、例えば、物理堆積法および化学堆積法などであり、より具体的には、真空蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、レーザーアブレーション法、熱化学気相成長、化学気相成長法(CVD)およびプラズマ化学気相成長法などである。液相法は、例えば、電解鍍金法および無電解鍍金法などである。溶射法は、溶融状態または半溶融状態の負極活物質を負極集電体22Aに噴き付ける方法である。焼成法は、例えば、塗布法を用いて負極集電体22Aに溶液を塗布したのち、その溶液(塗膜)を負極結着剤などの融点よりも高い温度で熱処理する方法であり、より具体的には、雰囲気焼成法、反応焼成法およびホットプレス焼成法などである。
セパレータ23は、例えば、合成樹脂およびセラミックなどの多孔質膜を含んでおり、2種類以上の多孔質膜が互いに積層された積層膜でもよい。合成樹脂は、例えば、ポリエチレンなどである。
電解液は、上記したように、巻回電極体20に含浸されている。このため、電解液は、例えば、セパレータ23に含浸されていると共に、正極21および負極22のそれぞれに含浸されている。なお、電解液の構成は、上記した通りである。
このリチウムイオン二次電池では、例えば、充電時において、正極21からリチウムイオンが放出されると共に、そのリチウムイオンが電解液を介して負極22に吸蔵される。また、リチウムイオン二次電池では、例えば、放電時において、負極22からリチウムイオンが放出されると共に、そのリチウムイオンが電解液を介して正極21に吸蔵される。
リチウムイオン二次電池を製造する場合には、例えば、以下で説明する手順により、正極21の作製および負極22の作製を行ったのち、リチウムイオン二次電池の組み立てを行う。ただし、電解液の調製手順に関しては既に説明したため、ここでは省略する。
最初に、正極活物質と、必要に応じて正極結着剤および正極導電剤などとを混合することにより、正極合剤とする。続いて、有機溶剤または水性溶媒などに正極合剤を分散または溶解させることにより、ペースト状の正極合剤スラリーを調製する。最後に、正極集電体21Aの両面に正極合剤スラリーを塗布したのち、その正極合剤スラリーを乾燥させることにより、正極活物質層21Bを形成する。こののち、ロールプレス機などを用いて正極活物質層21Bを圧縮成型してもよい。この場合には、正極活物質層21Bを加熱してもよいし、圧縮成型を複数回繰り返してもよい。
上記した正極21の作製手順と同様の手順により、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bを形成する。具体的には、負極活物質と、必要に応じて負正極結着剤および負極導電剤などとを混合することにより、負極合剤としたのち、有機溶剤または水性溶媒などに負極合剤を分散または溶解させることにより、ペースト状の負極合剤スラリーを調製する。続いて、負極集電体22Aの両面に負極合剤スラリーを塗布したのち、その負極合剤スラリーを乾燥させることにより、負極活物質層22Bを形成する。こののち、負極活物質層22Bを圧縮成型してもよい。
最初に、溶接法などを用いて正極集電体21Aに正極リード25を接続させると共に、溶接法などを用いて負極集電体22Aに負極リード26を接続させる。続いて、セパレータ23を介して正極21および負極22を互いに積層させたのち、その正極21、負極22およびセパレータ23を巻回させることにより、巻回体を形成する。続いて、巻回体の巻回中心に設けられた空間20Cにセンターピン24を挿入する。
この円筒型のリチウムイオン二次電池によれば、電解液が上記した本技術の一実施形態の電解液と同様の構成を有しており、すなわち電解液がジオキサン化合物を含んでいる。この場合には、上記した理由により、電解液の分解反応が抑制されると共に、不要なガスの発生が抑制される。よって、リチウムイオン二次電池が膨れにくくなるため、優れた電池特性を得ることができる。
次に、リチウムイオン二次電池の他の一例として、ラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池に関して説明する。以下の説明では、随時、既に説明した円筒型のリチウムイオン二次電池の構成要素(図1および図2参照)を引用する。
このリチウムイオン二次電池では、例えば、図3に示したように、柔軟性(または可撓性)を有するフィルム状の外装部材40の内部に電池素子(巻回電極体30)が収納されている。
外装部材40は、例えば、図3に示した矢印Rの方向に折り畳み可能な1枚のフィルムである。外装部材40の一部には、例えば、巻回電極体30を収納するための窪み40Uが設けられている。
正極33は、例えば、正極集電体33Aおよび正極活物質層33Bを含んでいると共に、負極34は、例えば、負極集電体34Aおよび負極活物質層34Bを含んでいる。正極集電体33A、正極活物質層33B、負極集電体34Aおよび負極活物質層34Bのそれぞれの構成は、例えば、正極集電体21A、正極活物質層21B、負極集電体22Aおよび負極活物質層22Bのそれぞれの構成と同様である。また、セパレータ35の構成は、例えば、セパレータ23の構成と同様である。
電解質層36は、電解液と共に高分子化合物を含んでいる。ここで説明する電解質層36は、いわゆるゲル状の電解質であるため、その電解質層36中では、電解液が高分子化合物により保持されている。高いイオン伝導率(例えば、室温で1mS/cm以上)が得られると共に、電解液の漏液が防止されるからである。ただし、電解質層36は、例えば、さらに、各種の添加剤などの他の材料を含んでいてもよい。
このリチウムイオン二次電池では、例えば、充電時において、正極33からリチウムイオンが放出されると共に、そのリチウムイオンが電解質層36を介して負極34に吸蔵される。また、リチウムイオン二次電池では、例えば、放電時において、負極34からリチウムイオンが放出されると共に、そのリチウムイオンが電解質層36を介して正極33に吸蔵される。
電解質層36を備えたリチウムイオン二次電池は、例えば、以下で説明する3種類の手順により製造される。
最初に、正極21の作製手順と同様の手順により、正極集電体33Aの両面に正極活物質層33Bを形成することにより、正極33を作製する。また、負極22の作製手順と同様の手順により、負極集電体34Aの両面に負極活物質層34Bを形成することにより、負極34を作製する。
最初に、正極33および負極34を作製したのち、正極33に正極リード31を接続させると共に、負極34に負極リード32を接続させる。続いて、セパレータ35を介して正極33および負極34を互いに積層させたのち、その正極33、負極34およびセパレータ35を巻回させることにより、巻回体を形成する。続いて、巻回体の表面に保護テープ37を貼り付ける。続いて、巻回体を挟むように外装部材40を折り畳んだのち、熱融着法などを用いて外装部材40のうちの一辺の外周縁部を除いた残りの外周縁部同士を互いに接着させることにより、袋状の外装部材40の内部に巻回体を収納する。
最初に、基材層の両面に高分子化合物層が設けられたセパレータ35を用いることを除いて、上記した第2手順と同様の手順により、巻回体を作製したのち、袋状の外装部材40の内部に巻回体を収納する。続いて、外装部材40の内部に電解液を注入したのち、熱融着法などを用いて外装部材40の開口部を密封する。最後に、外装部材40に加重をかけながら、その外装部材40を加熱することにより、高分子化合物層を介してセパレータ35を正極33および負極34のそれぞれに密着させる。これにより、電解液が高分子化合物に含浸されると共に、その高分子化合物層がゲル化するため、電解質層36が形成される。よって、外装部材40の内部に巻回電極体30が封入されるため、リチウムイオン二次電池が完成する。
このラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池によれば、電解質層36に含まれている電解液が上記した本技術の一実施形態の電解液と同様の構成を有しており、すなわち電解液がジオキサン化合物を含んでいる。よって、円筒型のリチウムイオン二次電池と同様の理由により、優れた電池特性を得ることができる。これ以外のラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池に関する作用および効果は、円筒型のリチウムイオン二次電池に関する作用および効果と同様である。
ラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池は、電解質層36の代わりに電解液を備えていてもよい。この場合には、電解液が巻回電極体30に含浸されているため、その電解液が正極33、負極34およびセパレータ35のそれぞれに含浸されている。また、袋状の外装部材40の内部に巻回体が収納されたのち、その袋状の外装部材40の内部に電解液が注入されることにより、その巻回体に電解液が含浸されるため、巻回電極体30が形成される。この場合においても同様の効果を得ることができる。
上記したリチウムイオン二次電池の用途は、例えば、以下で説明する通りである。ただし、電解液の用途は、リチウムイオン二次電池の用途と同様であるため、その電解液の用途に関しては、以下で併せて説明する。
以下で説明するように、図3および図4に示したラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池を作製したのち、そのリチウムイオン二次電池の電池特性を評価した。
正極33を作製する場合には、最初に、正極活物質(コバルト酸リチウム(LiCoO2 ))91質量部と、正極結着剤(ポリフッ化ビニリデン)3質量部と、正極導電剤(黒鉛)6質量部とを混合することにより、正極合剤とした。続いて、有機溶剤(N-メチル-2-ピロリドン)に正極合剤を投入したのち、その有機溶剤を撹拌することにより、ペースト状の正極合剤スラリーを調製した。続いて、コーティング装置を用いて正極集電体33A(帯状のアルミニウム箔,厚さ=12μm)の両面に正極合剤スラリーを塗布したのち、その正極合剤スラリーを乾燥させることにより、正極活物質層33Bを形成した。最後に、ロールプレス機を用いて正極活物質層33Bを圧縮成型した。
リチウムイオン二次電池の電池特性を評価したところ、表1に示した結果が得られた。ここでは、電池特性として膨れ特性を調べた。
表1に示したように、膨れ率は、電解液の構成に応じて大きく変動した。
表2~表4に示したように、電解液に添加剤を加えたことを除いて同様の手順により、ジオキサン化合物を用いてリチウムイオン二次電池を作製したのち、そのリチウムイオン二次電池の電池特性を調べた。
表5に示したように、負極活物質の種類を変更したことを除いて同様の手順により、ジオキサン化合物を用いてリチウムイオン二次電池を作製したのち、そのリチウムイオン二次電池の電池特性を調べた。ここでは、負極活物質として炭素材料(黒鉛)の代わりにケイ素含有材料(ケイ素の単体)を用いた。
表1~表5に示した結果から、電解液がジオキサン化合物を含んでいると、リチウムイオン二次電池の膨れ特性が改善された。よって、リチウムイオン二次電池において優れた電池特性が得られた。
Claims (4)
- 正極と、
負極と、
溶媒と、電解質塩と、ジオキサン化合物とを含む電解液と
を備え、
前記ジオキサン化合物は、下記の式(1)で表される第1ジオキサン化合物および下記の式(2)で表される第2ジオキサン化合物のうちの少なくとも一方を含み、
前記電解液中における前記ジオキサン化合物の含有量は、0.001重量%以上5重量%以下である、
リチウムイオン二次電池。
- 前記溶媒は、不飽和環状炭酸エステル、ハロゲン化炭酸エステルおよびジニトリル化合物のうちの少なくとも1種を含み、
前記電解質塩は、四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4 )、ジフルオロリン酸リチウム(LiPF2 O2 )およびビス(オキサラト)ホウ酸リチウム(LiC4 BO8 )のうちの少なくとも1種を含む、
請求項1記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記負極は、炭素材料およびケイ素含有材料のうちの少なくとも一方を含む、
請求項1または請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。 - 溶媒と、
電解質塩と、
ジオキサン化合物と
を含み、
前記ジオキサン化合物は、下記の式(1)で表される第1ジオキサン化合物および下記の式(2)で表される第2ジオキサン化合物のうちの少なくとも一方を含み、
前記ジオキサン化合物の含有量は、0.001重量%以上5重量%以下である、
リチウムイオン二次電池用電解液。
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