JPWO2019156161A1 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
1.リチウムイオン二次電池(円筒型)
1−1.構成
1−2.製造方法
1−3.作用および効果
2.リチウムイオン二次電池(ラミネートフィルム型)
2−1.構成
2−2.製造方法
2−3.作用および効果
まず、本技術の一実施形態のリチウムイオン二次電池に関して説明する。
図1は、リチウムイオン二次電池の断面構成を表していると共に、図2は、図1に示したリチウムイオン二次電池のうちの主要部(巻回電極体20)の断面構成を拡大している。ただし、図2では、巻回電極体20のうちの一部だけを示している。
正極21は、例えば、図2に示したように、正極集電体21Aと、その正極集電体21Aの両面に設けられた2つの正極活物質層21Bとを含んでいる。ただし、正極21は、例えば、正極集電体21Aの片面に設けられた1つの正極活物質層21Bだけを含んでいてもよい。
正極集電体21Aは、例えば、アルミニウム、ニッケルおよびステンレスなどの導電性材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。この正極集電体21Aは、単層でもよいし、多層でもよい。
正極活物質層21Bは、正極活物質として、リチウムを吸蔵可能であると共にリチウムを放出可能である正極材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。ただし、正極活物質層21Bは、さらに、正極結着剤および正極導電剤などの他の材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいてもよい。
(Mは、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄、ニッケル、銅(Cu)、ナトリウム(Na)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム、ケイ素(Si)、カリウム(K)、カルシウム(Ca)、亜鉛(Zn)、ガリウム(Ga)、ストロンチウム(Sr)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)、ニオブ(Nb)、モリブデン(Mo)、バリウム(Ba)、ランタン(La)およびタングステン(W)のうちの少なくとも1種である。w、x、yおよびzは、0.8<w<1.2、0.9<x+y<1.1、0≦y<0.1および0<z<0.05を満たす。)
負極22は、例えば、図2に示したように、負極集電体22Aと、その負極集電体22Aの両面に設けられた2つの負極活物質層22Bとを含んでいる。ただし、負極22は、例えば、負極集電体22Aの片面に設けられた1つの負極活物質層22Bだけを含んでいてもよい。
負極集電体22Aは、例えば、銅、アルミニウム、ニッケルおよびステンレスなどの導電性材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。この負極集電体22Aは、単層でもよいし、多層でもよい。
負極活物質層22Bは、負極活物質として、リチウムを吸蔵可能であると共にリチウムを放出可能である負極材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。ただし、負極活物質層22Bは、さらに、負極結着剤および負極導電剤などの他の材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいてもよい。
セパレータ23は、例えば、図2に示したように、正極21と負極22との間に介在しており、両極の接触に起因する短絡を防止しながらリチウムイオンを通過させる。
電解液は、上記したように、巻回電極体20に含浸されている。このため、電解液は、例えば、セパレータ23に含浸されていると共に、正極21および負極22のそれぞれに含浸されている。
この電解液は、下記の式(1)で表されるジオキサン化合物のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでおり、その電解液中におけるジオキサン化合物の含有量は、0.1重量%〜2.0重量%である。このジオキサン化合物は、1位および3位のそれぞれに酸素原子を有する環状エーテル(六員環である1,3−ジオキサン)およびその誘導体である。
なお、電解液は、上記したジオキサン化合物と共に、他の材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいてもよい。他の材料の種類は、特に限定されないが、例えば、溶媒および電解質塩などである。
溶媒は、例えば、非水溶媒(有機溶剤)などのうちのいずれか1種類または2種類以上である。非水溶媒を含む電解液は、いわゆる非水電解液である。ただし、上記したジオキサン化合物は、ここで説明する非水溶媒から除かれる。
電解質塩は、例えば、リチウム塩のうちのいずれか1種類または2種類以上である。ただし、電解質塩は、例えば、リチウム塩と共に、そのリチウム塩以外の塩を含んでいてもよい。リチウム塩以外の塩は、例えば、リチウム以外の軽金属の塩などである。
このリチウムイオン二次電池は、例えば、以下のように動作する。充電時には、正極21からリチウムイオンが放出されると共に、そのリチウムイオンが電解液を介して負極22に吸蔵される。一方、放電時には、負極22からリチウムイオンが放出されると共に、そのリチウムイオンが電解液を介して正極21に吸蔵される。
このリチウムイオン二次電池は、例えば、以下の手順により製造される。
最初に、リチウムフッ素含有化合物を含む正極活物質と、必要に応じて正極結着剤および正極導電剤などとを混合することにより、正極合剤とする。続いて、有機溶剤などに正極合剤を分散させることにより、ペースト状の正極合剤スラリーとする。最後に、正極集電体21Aの両面に正極合剤スラリーを塗布したのち、その正極合剤スラリーを乾燥させる。これにより、正極活物質層21Bが形成されるため、正極21が作製される。こののち、ロールプレス機などを用いて正極活物質層21Bを圧縮成型してもよい。この場合には、正極活物質層21Bを加熱してもよいし、圧縮成型を複数回繰り返してもよい。
上記した正極21の作製手順と同様の手順により、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bを形成する。具体的には、負極活物質と、必要に応じて負正極結着剤および負極導電剤などとを混合することにより、負極合剤としたのち、有機溶剤などに負極合剤を分散させることにより、ペースト状の負極合剤スラリーとする。続いて、負極集電体22Aの両面に負極合剤スラリーを塗布したのち、その負極合剤スラリーを乾燥させる。これにより、負極活物質層22Bが形成されるため、負極22が作製される。こののち、負極活物質層22Bを圧縮成型してもよい。
溶媒に電解質塩を加えたのち、その溶媒にジオキサン化合物を加える。この場合には、電解液中におけるジオキサン化合物の含有量が上記した適正量となるように、そのジオキサン化合物の添加量を調整する。
最初に、溶接法などを用いて正極集電体21Aに正極リード25を接続させると共に、溶接法などを用いて負極集電体22Aに負極リード26を接続させる。続いて、セパレータ23を介して正極21および負極22を互いに積層させたのち、その正極21、負極22およびセパレータ23を巻回させることにより、巻回体を形成する。続いて、巻回体の巻回中心に設けられた空間20Cにセンターピン24を挿入する。
この円筒型のリチウムイオン二次電池によれば、正極21(正極活物質)がリチウムフッ素含有化合物を含んでいると共に、電解液が適正量(=0.1重量%〜2.0重量)のジオキサン化合物を含んでいる。この場合には、上記したように、ジオキサン化合物に由来する安定な被膜が正極21の表面に形成されるため、その正極21の表面において電解液が分解されにくくなる。よって、優れた電池特性を得ることができる。
次に、本技術の一実施形態の他のリチウムイオン二次電池に関して説明する。以下の説明では、随時、既に説明した円筒型のリチウムイオン二次電池の構成要素(図1および図2参照)を引用する。
このリチウムイオン二次電池は、例えば、図3に示したように、柔軟性(または可撓性)を有するフィルム状の外装部材40の内部に、電池素子である巻回電極体30が収納されたラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池である。
正極33は、例えば、正極集電体33Aおよび正極活物質層33Bを含んでいると共に、負極34は、例えば、負極集電体34Aおよび負極活物質層34Bを含んでいる。正極集電体33A、正極活物質層33B、負極集電体34Aおよび負極活物質層34Bのそれぞれの構成は、例えば、正極集電体21A、正極活物質層21B、負極集電体22Aおよび負極活物質層22Bのそれぞれの構成と同様である。すなわち、正極33は、正極活物質として、リチウムを吸蔵可能であると共にリチウムを放出可能である正極材料(リチウムフッ素含有化合物)のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。また、セパレータ35の構成は、例えば、セパレータ23の構成と同様である。
電解質層36は、電解液と共に高分子化合物を含んでおり、その電解液は、円筒型のリチウムイオン二次電池に用いられた電解液と同様の構成を有している。すなわち、電解液は、適正量のジオキサン化合物を含んでいる。
このリチウムイオン二次電池は、例えば、以下のように動作する。充電時には、正極33からリチウムイオンが放出されると共に、そのリチウムイオンが電解質層36を介して負極34に吸蔵される。一方、放電時には、負極34からリチウムイオンが放出されると共に、そのリチウムイオンが電解質層36を介して正極33に吸蔵される。
電解質層36を備えたリチウムイオン二次電池は、例えば、以下の3種類の手順により製造される。
最初に、正極21および負極22のそれぞれの作製手順と同様の手順により、正極33および負極34を作製する。すなわち、正極33を作製する場合には、正極集電体33Aの両面に正極活物質層33Bを形成すると共に、負極34を作製する場合には、負極集電体34Aの両面に負極活物質層34Bを形成する。
最初に、正極33および負極34を作製したのち、正極33に正極リード31を接続させると共に、負極34に負極リード32を接続させる。続いて、セパレータ35を介して正極33および負極34を互いに積層させたのち、その正極33、負極34およびセパレータ35を巻回させることにより、巻回体を形成すると共に、その巻回体に保護テープ37を貼り付ける。続いて、巻回体を挟むように外装部材40を折り畳んだのち、熱融着法などを用いて外装部材40のうちの一辺の外周縁部を除いた残りの外周縁部同士を互いに接着させることにより、袋状の外装部材40の内部に巻回体を収納する。
最初に、基材層に高分子化合物層が形成されたセパレータ35を用いることを除いて、上記した第2手順と同様の手順により、巻回体を作製したのち、袋状の外装部材40の内部に巻回体を収納する。続いて、外装部材40の内部に電解液を注入したのち、熱融着法などを用いて外装部材40の開口部を密封する。最後に、外装部材40に加重をかけながら、その外装部材40を加熱することにより、高分子化合物層を介してセパレータ35を正極33および負極34のそれぞれに密着させる。これにより、電解液が含浸されることにより高分子化合物層がゲル化するため、電解質層36が形成される。よって、外装部材40の内部に巻回電極体30が封入されるため、リチウムイオン二次電池が完成する。
このラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池によれば、正極33(正極活物質)がリチウムフッ素含有化合物を含んでいると共に、電解質層36(電解液)が適正量(=0.1重量%〜2.0重量)のジオキサン化合物を含んでいる。この場合には、円筒型のリチウムイオン二次電池に関して説明した場合と同様の理由により、ジオキサン化合物に由来する安定な被膜が正極33の表面に形成されるため、その正極33の表面において電解液が分解されにくくなる。よって、優れた電池特性を得ることができる。
以下で説明するように、リチウムイオン二次電池を作製したのち、そのリチウムイオン二次電池の電池特性を評価した。
以下の手順により、図3および図4に示したラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池を作製した。
最初に、正極活物質91質量部と、正極結着剤(ポリフッ化ビニリデン)3質量部と、正極導電剤(黒鉛)6質量部とを混合することにより、正極合剤とした。
最初に、負極活物質(黒鉛)95質量部と、負極結着剤(ポリフッ化ビニリデン)5質量部とを混合することにより、負極合剤とした。続いて、有機溶剤(N−メチル−2−ピロリドン)に負極合剤を投入したのち、その有機溶剤を撹拌することにより、ペースト状の負極合剤スラリーを得た。続いて、コーティング装置を用いて負極集電体34A(帯状の銅箔,厚さ=8μm)の両面に負極合剤スラリーを塗布したのち、その負極合剤スラリーを乾燥させることにより、負極活物質層34Bを形成した。最後に、ロールプレス機を用いて負極活物質層34Bを圧縮成型することにより、負極34を作製した。
溶媒(炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ジエチルおよびプロピオン酸プロピル)に電解質塩(六フッ化リン酸リチウム(LiPF6 ))を加えることにより、その溶媒を撹拌したのち、必要に応じて溶媒にジオキサン化合物を加えることにより、その溶媒を撹拌した。これにより、電解液が調製された。
最初に、正極集電体33Aにアルミニウム製の正極リード31を溶接すると共に、負極集電体34Aに銅製の負極リード32を溶接した。続いて、セパレータ35(微多孔性ポリエチレンフィルム,厚さ=9μm)を介して正極33および負極34を互いに積層させることにより、積層体を得た。続いて、積層体を長手方向に巻回させたのち、その積層体に保護テープ37を貼り付けることにより、巻回体を形成した。最後に、巻回体を挟むように外装部材40(表面保護層=ナイロンフィルム(厚さ=25μm),金属層=アルミニウム箔(厚さ=40μm),融着層=ポリプロピレンフィルム(厚さ=30μm))を折り畳んだのち、その外装部材40のうちの2辺の外周縁部同士を互いに熱融着した。この場合には、正極リード31と外装部材40との間に密着フィルム41(ポリプロピレンフィルム)を挿入すると共に、負極リード32と外装部材40との間に密着フィルム42(ポリプロピレンフィルム)を挿入した。
以下の手順により、リチウムイオン二次電池の電池特性を評価したところ、表1および表2に示した結果が得られた。ここでは、電池特性として、サイクル特性、膨れ特性、電気抵抗特性、容量残存特性および容量回復特性を調べた。
最初に、リチウムイオン二次電池の状態を安定化させるために、常温環境中(温度=23℃)においてリチウムイオン二次電池を充放電(1サイクル)させた。続いて、低温環境中(温度=−10℃)においてリチウムイオン二次電池を充放電(1サイクル)させることにより、2サイクル目の放電容量を測定した。続いて、同環境中(温度=−10℃)においてリチウムイオン二次電池を繰り返して充放電(100サイクル)させることにより、101サイクル目の放電容量を測定した。最後に、容量維持率(%)=(101サイクル目の放電容量/2サイクル目の放電容量)×100を算出した。
最初に、上記した手順により状態が安定化されたリチウムイオン二次電池を用いて、常温環境中(温度=23℃)において充電率(SOC)が25%になるまでリチウムイオン二次電池を充電させたのち、その充電状態のリチウムイオン二次電池の厚さ(保存前厚さ(mm))を測定した。続いて、同環境中において充電率が100%になるまで引き続きリチウムイオン二次電池を充電させることにより、高温環境中(温度=60)において充電状態のリチウムイオン二次電池を保存(保存時間=720時間)したのち、その充電状態のリチウムイオン二次電池の厚さ(保存後厚さ(mm))を測定した。最後に、厚さ変化率(%)=[(保存後厚さ−保存前厚さ)/保存前厚さ]×100を算出した。なお、充電条件は、サイクル特性を調べた場合と同様にした。
最初に、上記した手順により状態が安定化されたリチウムイオン二次電池を用いて、常温環境中(温度=23℃)においてリチウムイオン二次電池の電気抵抗(保存前抵抗(Ω))を測定した。続いて、高温環境中(温度=60℃)においてリチウムイオン二次電池を保存(保存時間=720時間)したのち、そのリチウムイオン二次電池の電気抵抗(保存後抵抗(Ω))を測定した。最後に、抵抗変化率(%)=(保存後抵抗/保存前抵抗)×100を算出した。
最初に、上記した手順により状態が安定化されたリチウムイオン二次電池を用いて、常温環境中(温度=23℃)においてリチウムイオン二次電池を充放電(1サイクル)させることにより、保存前の放電容量を測定した。続いて、同環境中において充電率が100%になるまでリチウムイオン二次電池を充電させると共に、高温環境中(温度=60℃)において充電状態のリチウムイオン二次電池を保存(保存時間=720時間)したのち、そのリチウムイオン二次電池を放電させることにより、保存後の放電容量を測定した。最後に、容量残存率(%)=(保存後の放電容量/保存前の放電容量)×100を算出した。なお、充放電条件は、サイクル特性を調べた場合と同様にした。
上記した容量残存特性を調べるために用いたリチウムイオンを再び充放電(1サイクル)させることにより、4サイクル目の放電容量を測定したのち、容量回復率(%)=(4サイクル目の放電容量/2サイクル目の放電容量)×100を算出した。なお、充放電条件は、サイクル特性を調べた場合と同様にした。
表1および表2に示したように、電池特性(サイクル特性、膨れ特性、電気抵抗特性、容量残存特性および容量回復特性)は、正極活物質の種類および電解液の組成に応じて大きく変動した。
表1および表2に示した結果から、正極(正極活物質)がリチウムフッ素含有化合物を含んでいると共に、電解液が適正量(=0.1重量%〜2.0重量)のジオキサン化合物を含んでいると、サイクル特性、膨れ特性、電気抵抗特性、容量残存特性および容量回復特性のそれぞれが一緒に改善された。よって、リチウムイオン二次電池において優れた電池特性が得られた。
Claims (5)
- 前記ジオキサン化合物の含有量は、1.0重量%以上1.5重量%以下である、
請求項1記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記ジオキサン化合物は、1,3−ジオキサンを含む、
請求項1または請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記正極活物質は、下記の式(2)で表されるリチウムフッ素含有複合酸化物を含む、
請求項1ないし請求項3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
Liw Cox My O2-z Fz ・・・(2)
(Mは、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、ナトリウム(Na)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ケイ素(Si)、カリウム(K)、カルシウム(Ca)、亜鉛(Zn)、ガリウム(Ga)、ストロンチウム(Sr)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)、ニオブ(Nb)、モリブデン(Mo)、バリウム(Ba)、ランタン(La)およびタングステン(W)のうちの少なくとも1種である。w、x、yおよびzは、0.8<w<1.2、0.9<x+y<1.1、0≦y<0.1および0<z<0.05を満たす。) - 前記Mは、チタン、マグネシウム、アルミニウムおよびジルコニウムのうちの少なくとも1種である、
請求項4記載のリチウムイオン二次電池。
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