JP7055831B2 - 蓄電装置 - Google Patents
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Description
しては、半導体装置、表示装置、発光装置、蓄電装置、記憶装置、撮像装置、それらの駆
動方法、又はそれらの製造方法を一例として挙げることができる。
のである。例えば、リチウムイオン二次電池などの蓄電池(二次電池ともいう)、リチウ
ムイオンキャパシタ、及び電気二重層キャパシタなどを含む。
置の開発が盛んに行われている。特に高出力、高エネルギー密度であるリチウムイオン二
次電池は、携帯電話、スマートフォン、もしくはノート型コンピュータ等の携帯情報端末
、携帯音楽プレーヤ、デジタルカメラ、医療機器、又は、ハイブリッド車(HEV)、電
気自動車(EV)、もしくはプラグインハイブリッド車(PHEV)等の次世代クリーン
エネルギー自動車など、半導体産業の発展と併せて急速にその需要が拡大し、充電可能な
エネルギーの供給源として現代の情報化社会に不可欠なものとなっている。
で、リチウムイオン二次電池に求められる特性として、高エネルギー密度、優れたサイク
ル特性、及び様々な動作環境での安全性などがある。
特許文献1)。
ストといった様々な面で改善の余地が残されている。
は、本発明の一態様は、充放電サイクルにおける容量の低下が抑制された蓄電装置を提供
することを課題の一とする。または、本発明の一態様は、安全性又は信頼性の高い蓄電装
置を提供することを課題の一とする。
ことを課題の一とする。または、本発明の一態様は、電極の体積あたり及び/又は重量あ
たりの容量を高めることを課題の一とする。
を安定に行うことを課題の一とする。または、本発明の一態様は、電極を均一な厚みで作
製することを課題の一とする。
次電池、電池、もしくは蓄電装置、又はそれらの作製方法を提供することを課題の一とす
る。
態様は、これらの課題の全てを解決する必要はないものとする。なお、明細書、図面、請
求項の記載から、これら以外の課題を抽出することが可能である。
結着剤は、ポリベンゾオキサジンを有する、電極である。
を有し、結着剤は、ポリベンゾオキサジンと、フッ素樹脂と、を有する、電極である。
物を有し、元素Mは、クロム、コバルト、アルミニウム、ニッケル、鉄、マグネシウム、
モリブデン、亜鉛、インジウム、ガリウム、銅、チタン、ニオブ、シリコン、又はリンで
あってもよい。このとき、活物質層は、リチウム、マンガン、元素M、又は酸素と、結着
剤の有する元素のいずれか一と、の結合を含む化合物を有していてもよい。
及び第2の領域を有し、第2の領域は、第1の領域の少なくとも一部と接し、第1の領域
及び第2の領域は、それぞれ、リチウムと、酸素と、を有し、第1の領域又は第2の領域
の少なくとも一方は、マンガンを有し、第1の領域又は第2の領域の少なくとも一方は、
元素Mを有していてもよい。
、層状岩塩型の結晶構造である第2の結晶を有し、第1の結晶が有する{0 0 1}面
は、第2の結晶が有する{1 0 0}面、{1 3 -1}面、又は{-1 3 1}
面の少なくともいずれか一と平行であってもよい。
層状岩塩型の結晶構造である第2の結晶を有し、第1の結晶の向きと、第2の結晶の向き
と、が異なっていてもよい。
スピネル型の結晶構造である第2の結晶を有していてもよい。
有し、第1の領域のマンガン、元素M、及び酸素の原子数比はa1:b1:c1で表され
、第2の領域のマンガン、元素M、及び酸素の原子数比はa2:b2:c2で表され、c
1/(a1+b1)は2.2以上であり、c2/(a2+b2)は2.2未満であっても
よい。
も一部と接していてもよい。例えば、第3の領域は、炭素を有していてもよい。例えば、
第3の領域の厚さが0.4nm以上40nm以下であってもよい。
上40nm以下であってもよい。
電極である、蓄電装置である。
スピーカ、又はマイクと、を有する、電子機器である。
物を作製し、混合物を含む層を、集電体上に形成し、混合物を含む層を、150℃以上、
好ましくは200℃以上、さらに好ましくは250℃以上で加熱し、ポリベンゾオキサジ
ンを含む活物質層を集電体上に作製する、電極の作製方法である。
本発明の一態様により、充放電サイクルにおける容量の低下が抑制された蓄電装置を提供
することができる。または、本発明の一態様により、安全性又は信頼性の高い蓄電装置を
提供することができる。
めることができる。または、本発明の一態様により、電極の体積あたり及び/又は重量あ
たりの容量を高めることができる。
反応を安定に行うことができる。または、本発明の一態様により、電極を均一な厚みで作
製できる。
ン二次電池、電池、もしくは蓄電装置、又はそれらの作製方法を提供することができる。
態様は、必ずしも、これらの効果の全てを有する必要はない。なお、明細書、図面、請求
項の記載から、これら以外の効果を抽出することが可能である。
れず、本発明の趣旨及びその範囲から逸脱することなくその形態及び詳細を様々に変更し
得ることは当業者であれば容易に理解される。従って、本発明は以下に示す実施の形態の
記載内容に限定して解釈されるものではない。
一の符号を異なる図面間で共通して用い、その繰り返しの説明は省略する。また、同様の
機能を指す場合には、ハッチパターンを同じくし、特に符号を付さない場合がある。
の位置、大きさ、範囲などを表していない場合がある。このため、開示する発明は、必ず
しも、図面に開示された位置、大きさ、範囲などに限定されない。
て、互いに入れ替えることが可能である。例えば、「導電層」という用語を、「導電膜」
という用語に変更することが可能である。または、例えば、「絶縁膜」という用語を、「
絶縁層」という用語に変更することが可能である。
本実施の形態では、本発明の一態様の電極について図1を用いて説明する。
例に説明するが、本発明の一態様の電極の用途はこれに限られない。本発明の一態様の電
極は、電池、一次電池、二次電池、リチウム空気電池、鉛蓄電池、リチウムイオンポリマ
ー二次電池、ニッケル・水素蓄電池、ニッケル・カドミウム蓄電池、ニッケル・鉄蓄電池
、ニッケル・亜鉛蓄電池、酸化銀・亜鉛蓄電池、固体電池、空気電池、亜鉛空気電池、コ
ンデンサ、リチウムイオンキャパシタ、電気二重層キャパシタ、ウルトラ・キャパシタ、
スーパー・キャパシタなどに適用することができる。
んだ部分の側面図である。電極100aは、集電体101の片面のみに活物質層102が
設けられた構造である。
んだ部分の側面図である。電極100bは、集電体101の両面に活物質層102が設け
られた構造である。
又は、活物質層と集電体を結着もしくは接着させる機能を有する。また、結着剤は、電極
又は電池の作製中に、その状態が変化する場合がある。例えば、結着剤は、液体、固体、
又はゲル等の少なくともいずれか一の状態をとることがある。また、結着剤は、電極又は
電池の作製中に、単量体(モノマー)から重合体(ポリマー)に変化する場合がある。
示す材料がある。例えば、正極活物質として好適に用いることができるリチウムマンガン
複合酸化物は、塩基性を示す場合が多い。
際に、不具合が生じることがある。例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)は、塩基
性に弱く、塩基性の高い活物質と混合することでゲル化してしまうことがある。結着剤が
ゲル状になる、又は凝集すると、結着剤と活物質とを含む混合物が均一に混練されず、活
物質層102を均一な厚さで形成することが困難となる。また、熱又は水分等によりゲル
化は進行しやすい。例えば、一度に大容量の混合物を作製する場合には、混練時に発生す
る熱によりゲル化が進行しやすくなる。また、大気中の水分等が含まれないよう、混合物
を用いた活物質層102の形成は迅速に行う必要が生じる。このように、結着剤がゲル化
しやすいと、電極を作製する際の量産性が低下する場合がある。
、加熱温度が制限され、電極の特性を十分に高められないという問題が生じる。
脂ともいう)を用いる。
者らは、このポリベンゾオキサジンが、蓄電装置の電極の結着剤として好適に用いること
ができることを見出した。
、ポリベンゾオキサジンは、電解液に不溶である。また、ポリベンゾオキサジンは、吸水
性が低いため、増粘剤等を用いる必要もなく、簡便に結着剤として使用することができる
。
好適に用いることができる。なお、ポリベンゾオキサジンと組み合わせて用いる活物質は
塩基性に限られず、例えば、中性を示す活物質、又は酸性を示す活物質と組み合わせて用
いてもよい。
極活物質層に含まれる結着剤として好適に用いることができる。なお、ポリベンゾオキサ
ジンは負極活物質層に含まれる結着剤として用いてもよい。
オキサジンモノマーと記す)を重合することで形成することができる。
きる。電極の作製時には、まず、活物質と、ベンゾオキサジンモノマーと、を混練し、混
合物を形成する。そして、集電体上に混合物を塗布し、その後、加熱することでベンゾオ
キサジンモノマーを重合させ、ポリベンゾオキサジンを含む活物質層を集電体上に形成す
る。活物質と結着剤とを混練する際には、ベンゾオキサジン環を有する化合物はモノマー
の状態であるため、結着剤のゲル化又は凝集を抑制することができる。また、ベンゾオキ
サジンモノマーは重合前後で体積に差が生じにくいため、集電体上の混合物を加熱し活物
質層を形成した際にも、体積変化(膨張又は収縮)が小さい。そのため、電極の厚みの均
一性、及び集電体と活物質層の密着性に悪影響を及ぼしにくい。
上であると好ましく、300℃以上であるとより好ましく、350℃以上であるとさらに
好ましい。耐熱性の高い結着剤を用いることで、電極作製時により高い温度で加熱するこ
とができ、好ましい。
て得られるF-a型ベンゾオキサジン化合物、及びフェニルジアミン化合物とフェノール
化合物の反応によって得られるP-d型ベンゾオキサジン化合物等が挙げられる。F-a
型ベンゾオキサジン化合物としては、例えば、ビスフェノールA型ベンゾオキサジン化合
物、及びビスフェノールF型ベンゾオキサジン化合物などが挙げられる。P-d型ベンゾ
オキサジン化合物としては、ジアミノジフェニルメタン型ベンゾオキサジン化合物などが
挙げられる。
ゾオキサジンモノマー等のベンゾオキサジン環を有する化合物が含まれていてもよい。ベ
ンゾオキサジン環を有する化合物としては、例えば、3,4-ジヒドロ-2H-1,4-
ベンゾオキサジン環を有する化合物等が挙げられるが、これに限られない。
一態様では、結着剤として、複数の材料を用いてもよい。
い。これにより、結着剤として塩基性に弱い結着剤を単体で用いる場合に比べて、塩基性
に弱い結着剤のゲル化又は凝集を抑制することができる。
い。これにより、結着剤として耐熱性の低い結着剤を単体で用いる場合に比べて、結着剤
がより高温又はより長時間の加熱に耐えうる場合がある。
用いると、結着剤としてPVdF単体を用いる場合に比べて、高い放電容量を実現するこ
とができ、好ましい。
もよい。例えば、ベンゾオキサジン樹脂と、フッ素樹脂、エポキシ樹脂、又はフェノール
樹脂等と、の共重合体であってもよい。
極及び負極)を有し、各電極は、活物質層を有する。正極活物質層及び負極活物質層は、
それぞれ、結着剤を有することが好ましい。
方の結着剤としてポリベンゾオキサジンを用いる。一方の活物質層のみにポリベンゾオキ
サジンを用いる場合、他方に用いる結着剤の種類は問わない。例えば、本発明の一態様で
は、正極活物質層が、結着剤としてポリベンゾオキサジンを有する。正極活物質層は、さ
らに別の材料を結着剤として有していてもよい。このとき、負極活物質層が有する結着剤
は特に限定されない。
いて、下記材料の少なくともいずれか一と、ポリベンゾオキサジンとが、共に活物質層に
含まれていてもよい。
例えば多糖類などを用いることができる。多糖類としては、カルボキシメチルセルロース
(CMC)、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ジ
アセチルセルロース、再生セルロースなどのセルロース誘導体、又は澱粉などを用いるこ
とができる。
チレンゴム、アクリロニトリル・ブタジエンゴム、ブタジエンゴム、フッ素ゴム、エチレ
ン・プロピレン・ジエン共重合体などのゴム材料を用いることができる。これらのゴム材
料は、前述の水溶性の高分子と併用して用いてもよい。これらのゴム材料は、ゴム弾性を
有し、伸び縮みしやすいため、充放電に伴う活物質の膨張収縮、又は電極の曲げなどに伴
うストレスに強く、信頼性の高い電極を得ることができる一方で、疎水基を有し水に溶け
にくい場合がある。このような場合には、水溶液中で粒子が水に溶解しない状態で分散す
るので、活物質層102の形成に使用する溶剤を含む組成物(電極合剤組成物ともいう)
を、塗布するために適した粘度にまで高めることが難しいことがある。この際に、粘度調
整機能の高い水溶性高分子、例えば多糖類を用いると、溶液の粘度を適度に高める効果が
期待できるうえに、ゴム材料と互いに均一に分散し、均一性の高い良好な電極、例えば電
極膜厚又は電極抵抗の均一性が高い電極を得ることができる。
ル酸メチル(PMMA)、ポリアクリル酸ナトリウム、ポリビニルアルコール(PVA)
、ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリプロピレンオキシド、ポリイミド、ポリ塩化ビ
ニル、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、イソブチレン、ポ
リエチレンテレフタレート、ナイロン、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリビニルク
ロライド、エチレンプロピレンジエンポリマー、ポリ酢酸ビニル、ポリメチルメタクリレ
ート、ニトロセルロース等の材料を用いることができる。
wt%以上8wt%以下がより好ましく、3wt%以上5wt%以下がさらに好ましい。
集電体は、蓄電装置内で顕著な化学変化を引き起こさずに高い導電性を示す限り、特別な
制限はない。正極集電体及び負極集電体には、例えば、ステンレス、金、白金、亜鉛、鉄
、ニッケル、銅、アルミニウム、チタン、タンタル、マンガン等の金属、これらの合金、
又は焼結した炭素などをそれぞれ用いることができる。または、銅もしくはステンレス鋼
を炭素、ニッケルもしくはチタン等で被覆して用いてもよい。または、シリコン、チタン
、ネオジム、スカンジウム、モリブデンなどの耐熱性を向上させる元素が添加されたアル
ミニウム合金を用いることができる。または、シリコンと反応してシリサイドを形成する
金属元素で集電体を形成してもよい。シリコンと反応してシリサイドを形成する金属元素
としては、ジルコニウム、チタン、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム
、モリブデン、タングステン、コバルト、ニッケル等がある。
解液との反応性が低いことが好ましい。例えば、集電体にステンレス等を用いることによ
り、電解液との反応性をより低くすることができる場合があり、好ましい。
状、コイル状、パンチングメタル状、エキスパンドメタル状、多孔質状、及び不織布を包
括する様々な形態の形状を適宜用いることができる。さらに、活物質層との密着性を上げ
るために、正極集電体及び負極集電体は、それぞれ、表面に細かい凹凸を有していてもよ
い。また、正極集電体及び負極集電体は、それぞれ、厚みが5μm以上30μm以下のも
のを用いるとよい。
とは、集電体と活物質層との接触抵抗の低減、又は集電体と活物質層との密着性向上のた
めの被覆層をいう。なお、アンダーコート層は、集電体の一面全体に形成されていなくて
もよく、島状に(部分的に)形成されていてもよい。また、アンダーコート層が活物質と
して容量を発現しても構わない。アンダーコート層としては、例えば炭素材料を用いるこ
とができる。炭素材料としては、例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック(登
録商標)等のカーボンブラック、カーボンナノチューブ、黒鉛などを用いることができる
。また、アンダーコート層として、金属層、炭素及び高分子を含む層、並びに金属及び高
分子を含む層を含む層を用いることもできる。
活物質層は、活物質を含む。活物質とは、キャリアであるイオンの挿入・脱離に関わる物
質のみを指すが、本明細書等では、本来「活物質」である材料に加えて、導電助剤及び結
着剤などを含めたものも、活物質層と呼ぶ。
活物質を有する。
放出及び吸収を行う物質である。蓄電装置の寿命を高めるためには、活物質が、電池反応
の不可逆反応に係る容量が小さい材料であることが好ましく、充放電効率の高い材料であ
ることが好ましい。
ることができる。正極活物質としては、例えば、オリビン型の結晶構造、層状岩塩型の結
晶構造、スピネル型の結晶構造、NASICON型の結晶構造を有する材料等が挙げられ
る。
4、V2O5、Cr2O5、MnO2等の化合物を材料として用いることができる。
PO4(Mは、Fe(II)、Mn(II)、Co(II)、Ni(II)の一以上))
が挙げられる。一般式LiMPO4の代表例としては、LiFePO4、LiNiPO4
、LiCoPO4、LiMnPO4、LiFeaNibPO4、LiFeaCobPO4
、LiFeaMnbPO4、LiNiaCobPO4、LiNiaMnbPO4(a+b
は1以下、0<a<1、0<b<1)、LiFecNidCoePO4、LiFecNi
dMnePO4、LiNicCodMnePO4(c+d+eは1以下、0<c<1、0
<d<1、0<e<1)、LiFefNigCohMniPO4(f+g+h+iは1以
下、0<f<1、0<g<1、0<h<1、0<i<1)等の化合物が挙げられる。
、初期酸化(充電)時に引き抜けるリチウムイオンの存在等、正極活物質に求められる事
項をバランスよく満たしているため、好ましい。
安定で、安全性の高い蓄電装置を実現することができる。よって、例えば、持ち運びを行
うモバイル機器、及び身体に身に着けるウェアラブル機器等に用いる蓄電装置として、特
に優れている。
2)、LiNiO2、LiMnO2、Li2MnO3、LiNi0.8Co0.2O2等
のNiCo系(一般式は、LiNixCo1-xO2(0<x<1))、LiNi0.5
Mn0.5O2等のNiMn系(一般式は、LiNixMn1-xO2(0<x<1))
、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2等のNiMnCo系(NMCともいう。一般
式は、LiNixMnyCo1-x-yO2(x>0、y>0、x+y<1))が挙げら
れる。さらに、Li(Ni0.8Co0.15Al0.05)O2、Li2MnO3-L
iMO2(MはCo、Ni又はMn)等も挙げられる。
と、LiNiO2に比べて熱的に安定であること等の利点があるため、好ましい。
2-xO4(0<x<2)、LiMn2-xAlxO4(0<x<2)、LiMn1.5
Ni0.5O4等が挙げられる。
ル酸リチウム(LiNiO2又はLiNi1-xMxO2(0<x<1)(M=Co、A
l等))を混合すると、マンガンの溶出を抑制する、電解液の分解を抑制する等の利点が
あり好ましい。
n(II)、Co(II)、Ni(II)の一以上、0≦j≦2)等のリチウム含有複合
ケイ酸塩を用いることができる。一般式Li(2-j)MSiO4の代表例としては、L
i(2-j)FeSiO4、Li(2-j)NiSiO4、Li(2-j)CoSiO4
、Li(2-j)MnSiO4、Li(2-j)FekNilSiO4、Li(2-j)
FekColSiO4、Li(2-j)FekMnlSiO4、Li(2-j)NikC
olSiO4、Li(2-j)NikMnlSiO4(k+lは1以下、0<k<1、0
<l<1)、Li(2-j)FemNinCoqSiO4、Li(2-j)FemNin
MnqSiO4、Li(2-j)NimConMnqSiO4(m+n+qは1以下、0
<m<1、0<n<1、0<q<1)、Li(2-j)FerNisCotMnuSiO
4(r+s+t+uは1以下、0<r<1、0<s<1、0<t<1、0<u<1)等の
化合物が挙げられる。
Mn、Ti、V、Nb、Al、X=S、P、Mo、W、As、Si)の一般式で表される
NASICON型化合物を用いることができる。NASICON型化合物としては、Fe
2(MnO4)3、Fe2(SO4)3、Li3Fe2(PO4)3等が挙げられる。
Fe、Mn)の一般式で表される化合物、FeF3等のペロブスカイト型フッ化物、Ti
S2、MoS2等の金属カルコゲナイド(硫化物、セレン化物、テルル化物)、LiMV
O4(M=Mn、Co、Ni)等の逆スピネル型の結晶構造を有する材料、バナジウム酸
化物系(V2O5、V6O13、LiV3O8等)、マンガン酸化物、有機硫黄化合物等
の材料を用いることができる。
記材料を複数組み合わせた固溶体を正極活物質として用いることができる。例えば、Li
Co1/3Mn1/3Ni1/3O2とLi2MnO3の固溶体を正極活物質として用い
ることができる。
イオンの場合、正極活物質として、上記リチウム化合物、リチウム含有複合リン酸塩、及
びリチウム含有複合ケイ酸塩において、リチウムを、アルカリ金属(例えば、ナトリウム
、カリウム等)、アルカリ土類金属(例えば、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、
ベリリウム、マグネシウム等)などのキャリアで置換した化合物を用いてもよい。
には、リチウムの拡散経路が一次元であるため、リチウム拡散が遅い。よって、オリビン
型構造のリチウム含有複合リン酸塩を用いた場合、充放電の速度を高めるためには正極活
物質の平均粒径は、例えば好ましくは5nm以上1μm以下とするとよい。または、正極
活物質の比表面積は、例えば好ましくは10m2/g以上50m2/g以下とするとよい
。
較して充放電に伴う構造変化がきわめて少なく、結晶構造が安定であるため、過充電など
の動作に対しても安定であり、正極活物質として用いた場合に安全性の高い蓄電装置を実
現することができる。
ドカーボン)、カーボンナノチューブ、グラフェン、カーボンブラック等がある。黒鉛と
しては、メソカーボンマイクロビーズ(MCMB)、コークス系人造黒鉛、ピッチ系人造
黒鉛等の人造黒鉛、又は球状化天然黒鉛等の天然黒鉛がある。また、黒鉛の形状としては
鱗片状のもの又は球状のものなどがある。
リチウム金属と同程度に卑な電位を示す(0.1V以上0.3V以下 vs.Li/Li
+)。これにより、リチウムイオン二次電池は高い作動電圧を示すことができる。さらに
、黒鉛は、単位体積当たりの容量が比較的高い、体積膨張が小さい、安価である、リチウ
ム金属に比べて安全性が高い等の利点を有するため、好ましい。
、Ga、Si、Al、Ge、Sn、Pb、As、Sb、Bi、Ag、Au、Zn、Cd、
Hg、In等のうち少なくとも一つを含む材料を用いることができる。このような元素は
炭素と比べて容量が大きく、特にシリコンは理論容量が4200mAh/gと高いため、
蓄電装置の容量を高めることができる。このような元素を用いた合金系材料(化合物系材
料)としては、例えば、Mg2Si、Mg2Ge、Mg2Sn、SnS2、V2Sn3、
FeSn2、CoSn2、Ni3Sn2、Cu6Sn5、Ag3Sn、Ag3Sb、Ni
2MnSb、CeSb3、LaSn3、La3Co2Sn7、CoSb3、InSb、S
bSn等がある。
ウムチタン酸化物(Li4Ti5O12)、リチウム-黒鉛層間化合物(LixC6)、
五酸化ニオブ(Nb2O5)、酸化タングステン(WO2)、酸化モリブデン(MoO2
)等の酸化物を用いることができる。ここで、SiOとは、珪素と酸素を有する化合物で
あり、珪素と酸素の原子数比を珪素:酸素=α:βとすると、αは、βの近傍の値を有す
ることが好ましい。ここで近傍の値を有するとは、例えばαとβの差の絶対値は、βの値
に対して好ましくは20%以下、より好ましくは10%以下である。
Li3-xMxN(MはCo、Ni又はCu)を用いることができる。例えば、Li2.
6Co0.4N3は大きな充放電容量(900mAh/g、1890mAh/cm3)を
示し好ましい。
正極活物質としてリチウムイオンを含まないV2O5、Cr3O8等の材料と組み合わせ
ることができる。なお、正極活物質にリチウムイオンを含む材料を用いる場合でも、あら
かじめ正極活物質に含まれるリチウムイオンを脱離させることで、負極活物質としてリチ
ウムと遷移金属の複窒化物を用いることができる。
、酸化コバルト(CoO)、酸化ニッケル(NiO)、酸化鉄(FeO)等の、リチウム
と合金化反応を行わない遷移金属酸化物を負極活物質に用いてもよい。コンバージョン反
応が生じる材料としては、さらに、Fe2O3、CuO、Cu2O、RuO2、Cr2O
3等の酸化物、CoS0.89、NiS、CuS等の硫化物、Zn3N2、Cu3N、G
e3N4等の窒化物、NiP2、FeP2、CoP3等のリン化物、FeF3、BiF3
等のフッ化物が挙げられる。
ことができる。また、導電助剤として繊維状の材料を用いてもよい。活物質層の総量に対
する導電助剤の含有量は、1wt%以上10wt%以下が好ましく、1wt%以上5wt
%以下がより好ましい。
より、負極活物質どうしの電気伝導の経路を維持することができる。活物質層中に導電助
剤を添加することにより、高い電気伝導性を有する活物質層を実現することができる。
維などを用いることができる。炭素繊維としては、例えばメソフェーズピッチ系炭素繊維
、等方性ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維を用いることができる。また炭素繊維として、カ
ーボンナノファイバー又はカーボンナノチューブなどを用いることができる。カーボンナ
ノチューブは、例えば気相成長法などで作製することができる。また、導電助剤として、
例えばカーボンブラック(アセチレンブラック(AB)など)、グラファイト(黒鉛)粒
子、グラフェン、フラーレンなどの炭素材料を用いることができる。また、例えば、銅、
ニッケル、アルミニウム、銀、金などの金属粉末もしくは金属繊維、又は導電性セラミッ
クス材料等を用いることができる。
械的強度という優れた物理特性を有する。そのため、グラフェンを、導電助剤として用い
ることにより、活物質間又は活物質-集電体間の電気伝導率を高めることができる。
の多層グラフェンを含む。単層グラフェンとは、π結合を有する1原子層の炭素分子のシ
ートのことをいう。また、酸化グラフェンとは、上記グラフェンが酸化された化合物のこ
とをいう。
非常に高く、少ない量でも効率よく活物質層内で導電パスを形成することができる。
積が大きく、活物質同士を繋ぐ導電パスがより多く必要となる。このような場合には、導
電性が非常に高く少ない量でも効率よく導電パスを形成することができるグラフェンを用
いることが、特に好ましい。
なるまで溶媒を添加し、混練することで、電極合剤組成物を形成することができる。この
工程において、混練と極性溶媒との添加を複数回繰り返し行ってもよい。電極合剤組成物
は、スラリー状であっても、ペースト状であってもよい。なお、溶媒としては、例えば、
水、又はN-メチル-2-ピロリドン(NMP)などを用いることができる。安全性とコ
ストの観点から、水を用いることが好ましい。
上60%以下であると好ましく、44%以上55%以下であると特に好ましい。これによ
り、集電体上に活物質層をムラなく形成することができる。
することができる。
により設ける。
ることにより活物質層を形成する。この乾燥は、例えば、50℃以上180℃以下の熱風
を用いて行うとよい。このステップにより、活物質層中に含まれる極性溶媒を蒸発させる
。なお、雰囲気は特に限定されない。
えることで、活物質層の密度を高めてもよい。また、プレスを行う際に、90℃以上18
0℃以下、好ましくは120℃以下の熱を加えることにより、アンダーコート層又は活物
質層に含まれる結着剤を、電極の特性を変化させない程度に軟化させることで、集電体と
活物質層との密着性をさらに高めることができる。
。この乾燥工程は、例えば、50℃以上300℃以下の温度で、1時間以上48時間以下
で行うとよい。この乾燥によって、活物質層に存在する極性溶媒及び水分を除去する。
集電体との密着性を高めることができる。また、活物質層の密度を高めることができる。
また、プレスを行う際に、90℃以上180℃以下、好ましくは120℃以下の熱を加え
ることにより、アンダーコート層又は活物質層に含まれる結着剤を、電極の特性を変化さ
せない程度に軟化させることで、集電体と活物質層との密着性をさらに高めることができ
る。
ができる。
する。これにより、塩基性を示す活物質を用いた場合でも、活物質層の形成時に、結着剤
がゲル化する又は凝集することを抑制できる。よって、活物質と結着剤とを含む混合物を
均一に混練でき、活物質層を均一な厚さで形成することができる。
ることができ、充放電特性の良好な蓄電装置を実現できる。
本実施の形態では、本発明の一態様の電極に用いることができる活物質について図2~図
5を用いて説明する。
細書等においては、本来の『活物質』を被覆する層(被覆層)も含む場合がある。
粒子」と、その作製方法について説明する。
め、活物質にリチウムマンガン複合酸化物を用いる場合の結着剤として好適である。
放電容量を高めることができる。本発明の一態様では、耐熱性の高いポリベンゾオキサジ
ンを結着剤として用いるため、加熱処理の温度を高くすることができる。したがって、放
電容量が十分に高められた電極を作製することができる。
る。ここで、元素Mは、リチウム、マンガン以外から選ばれた金属元素、又はシリコン、
リンを用いることが好ましく、ニッケルであることがさらに好ましい。また、リチウムマ
ンガン複合酸化物の粒子全体を測定する場合、放電時に0<a/(b+c)<2、かつc
>0、かつ0.26≦(b+c)/d<0.5を満たすことが好ましい。なお、リチウム
マンガン複合酸化物の粒子全体の金属、シリコン、リン等の組成は、例えばICP-MS
(誘導結合プラズマ質量分析計)を用いて測定することができる。またリチウムマンガン
複合酸化物の粒子全体の酸素の組成は、例えばEDX(エネルギー分散型X線分析法)を
用いて測定することが可能である。また、リチウムマンガン複合酸化物の粒子全体の酸素
の組成は、ICP-MS分析と併用して、不活性ガス融解法、XAFS(X線吸収微細構
造)分析の価数評価を用いることで求めることができる。なお、リチウムマンガン複合酸
化物とは、少なくともリチウムとマンガンとを含む酸化物をいい、クロム、コバルト、ア
ルミニウム、ニッケル、鉄、マグネシウム、モリブデン、亜鉛、インジウム、ガリウム、
銅、チタン、ニオブ、シリコン、及びリンなどからなる群から選ばれる少なくとも一種の
元素を含んでいてもよい。また、リチウムマンガン複合酸化物は、層状岩塩型の結晶構造
を有するものであることが好ましい。また、リチウムマンガン複合酸化物は、層状岩塩型
の結晶構造及びスピネル型の結晶構造を有するものであってもよい。
有量が異なる領域を有するリチウムマンガン複合酸化物とすることが好ましい。このよう
なリチウムマンガン複合酸化物とするために、例えば、組成式をLiaMnbNicOd
(1.6≦a≦1.848、0.19≦c/b≦0.935、2.5≦d≦3)の範囲と
することが好ましい。例えば、Li1.68Mn0.8062Ni0.318O3の組成
式で表されるリチウムマンガン複合酸化物を用いることが好ましい。本明細書等において
、Li1.68Mn0.8062Ni0.318O3の組成式で表されるリチウムマンガ
ン複合酸化物とは、原料材料の量の割合(モル比)を、Li2CO3:MnCO3:Ni
O=0.84:0.8062:0.318とすることにより形成したリチウムマンガン複
合酸化物をいう。そのため該リチウムマンガン複合酸化物は、組成式Li1.68Mn0
.8062Ni0.318O3で表されるが、この組成からずれることもある。
の粒子の断面図の例を図2(A)、(B)に示す。
有するリチウムマンガン複合酸化物は第1の領域131、第2の領域132、及び第3の
領域133を有することが好ましい。
する。第2の領域132は、第1の領域131の外側に位置する。また、第3の領域13
3は、第2の領域132に少なくとも一部が接する。第3の領域133は、第2の領域1
32の外側に位置する。ここで、外側とは、粒子の表面により近いことを示す。
域を有してもよい。また、第2の領域132は、第3の領域133に覆われない領域を有
してもよい。また、例えば第1の領域131に第3の領域133が接する領域を有しても
よい。また、第1の領域131は、第2の領域132及び第3の領域133のいずれにも
覆われない領域を有してもよい。
の領域131及び第2の領域132の少なくとも一方はマンガンを有する。また、第1の
領域131及び第2の領域132の少なくとも一方は元素Mを有する。第1の領域131
及び第2の領域132は、それぞれ、マンガンと、元素Mと、の両方を有することがより
好ましい。
が好ましく、Ni、Ga、Fe、Mo、In、Nb、Nd、Co、Sm、Mg、Al、T
i、Cu、又はZnから選ばれた金属元素、Si、又はPのいずれかであることがより好
ましく、ニッケルであることがさらに好ましい。
nm以下であることが好ましく、1nm以上20nm以下であることがより好ましく、2
nm以上10nm以下であることがさらに好ましい。例えば、第2の領域132が有する
、炭素を含む層の膜厚は、0.4nm以上40nm以下とすることが好ましい。
しい。
は例えばコバルト、アルミニウム、ニッケル、鉄、マンガン、チタン、亜鉛、リチウム等
が挙げられる。金属化合物の一例として、これらの金属との酸化物や、フッ化物などが挙
げられる。
高いため、炭素で被覆された粒子を蓄電池の電極に用いることにより、例えば電極の抵抗
を低くすることができる。また、第3の領域133が炭素を有することで、第3の領域と
接する第2の領域を酸化することができる。また、第3の領域133はグラフェンを有し
てもよく、酸化グラフェンを有してもよく、還元された酸化グラフェンを有してもよい。
グラフェン及び還元された酸化グラフェンは、高い導電性を有するという優れた電気特性
、及び柔軟性並びに機械的強度が高いという優れた物理特性を有する。またリチウムマン
ガン複合酸化物の粒子を効率よく被覆することができる。
複合酸化物を正極材料に用いた二次電池のサイクル特性を向上させることができる。
上50nm以下であることが好ましく、1nm以上20nm以下であることがより好まし
く、2nm以上10nm以下であることがさらに好ましい。例えば、第3の領域133が
有する、炭素を含む層の膜厚は、0.4nm以上40nm以下とすることが好ましい。
例えば充電又は放電に対して、第3の領域133は第1の領域131及び第2の領域13
2と比較して、より安定であることが好ましい。
0μm以下であることが好ましく、100nm以上500nm以下であることがより好ま
しい。また比表面積が5m2/g以上15m2/g以下であることが好ましい。また、二
次粒子の平均粒子径は、5μm以上50μm以下であることが好ましい。なお平均粒子径
は、SEM(走査型電子顕微鏡)もしくはTEMによる観察、又はレーザ回折・散乱法を
用いた粒度分布計等によって測定することができる。また比表面積は、ガス吸着法により
測定することができる。
及び第2の領域132がそれぞれ、リチウム、マンガン、元素M、及び酸素を有し、第1
の領域131のリチウム、マンガン、元素M、及び酸素の原子数比はa1:b1:c1:
d1で表され、第2の領域132のリチウム、マンガン、元素M、及び酸素の原子数比は
a2:b2:c2:d2で表される場合について説明する。なお、第1の領域131と第
2の領域132のそれぞれの組成は、例えばTEM(透過型電子顕微鏡)を用いたEDX
(エネルギー分散型X線分析法)で測定することができる。EDXを用いた測定では、リ
チウムの組成の測定が困難な場合がある。そのため、以下では第1の領域と第2の領域の
組成の違いは、リチウム以外の元素について述べる。ここで、d1/(b1+c1)は2
.2以上が好ましく、2.3以上であることがより好ましく、2.35以上3以下である
ことがさらに好ましい。また、d2/(b2+c2)は2.2未満であることが好ましく
、2.1未満であることがより好ましく、1.1以上1.9以下であることがさらに好ま
しい。またこの場合でも、第1の領域131と第2の領域132を含むリチウムマンガン
複合酸化物の粒子全体の組成は、前述の0.26≦(b+c)/d<0.5を満たすこと
が好ましい。
が異なっていてもよい。また、第2の領域132が有する元素Mは、第1の領域131が
有する元素Mと価数が異なっていてもよい。
所についてその組成又は価数を評価し、その平均値を算出し、該領域の組成又は価数とし
てもよい。
移層とは、例えば組成が連続的、あるいは段階的に変化する領域である。または、遷移層
とは、結晶構造が連続的、あるいは段階的に変化する領域である。または、遷移層とは、
結晶の格子定数が連続的、あるいは段階的に変化する領域である。
混合層とは、例えば異なる結晶方位を有する2以上の結晶が混合する領域である。または
、混合層とは、例えば異なる結晶構造を有する2以上の結晶が混合する領域である。また
は、混合層とは、例えば異なる組成を有する2以上の結晶が混合する領域である。
は、第2の領域132は、第1の領域131と異なる向きの結晶を有してもよい。
132は、スピネル型の結晶構造、又は層状岩塩型の結晶構造のいずれか一を少なくとも
有することが好ましい。
岩塩型の結晶構造を有することが好ましい。
、かつ、第1の領域131の有する第1の結晶の第1の面と、第2の領域132の有する
第2の結晶の第2の面と、が平行であることが好ましい。
、{1 3 -1}面、又は{-1 3 1}面の少なくともいずれか一と平行であるこ
とが好ましい。または、第1の結晶が有する{1 0 0}面は、第2の結晶が有する{
0 0 1}面、{1 3 -1}面、又は{-1 3 1}面の少なくともいずれか一
と平行であることが好ましい。または、第1の結晶が有する{1 3 -1}面は、第2
の結晶が有する{0 0 1}面、{1 0 0}面、又は{-1 3 1}面の少なく
ともいずれか一と平行であることが好ましい。または、第1の結晶が有する{-1 3
1}面は、第2の結晶が有する{0 0 1}面、{1 0 0}面、又は{1 3 -
1}面の少なくともいずれか一と平行であることが好ましい。
かつ、第1の領域131の有する結晶の第1の方位と、第2の領域132の有する結晶の
第2の方位と、が平行であることが好ましい。ここで、第1の領域131が有する結晶と
、第2の領域132が有する結晶の、結晶方位について説明する。
1群とする。また、<0 0 1>、<0 1 1>、及び<0 1 -1>を第2群と
する。また、<-3 2 3>、<3 1 6>、及び<6 -1 3>を第3群とする
。また、<3 2 -3>、<3 -1 6>、及び<6 1 3>を第4群とする。
かの方位を有する。第2の領域132が有する結晶は、第1群乃至第4群のうち、第1の
領域131が有する結晶とは異なる群から選ばれるいずれかの方位を有する。
する。以下では結晶の対称性を考慮しない指数の記載方法を取る。
す破線Aで囲んだ領域が有する層A-1及び層A-2を、層A-2側から、層A-1及び
層A-2に垂直な方向から見た図を図4(A)に示す。ここで層A-1は酸素を有し、層
A-2はリチウム及びマンガンを有する。
層B-1と層B-2に垂直な方向から見た図を図4(B)に示す。
1 0 0]方向、又は[1 -1 0]方向にずれて積層している。同様に図4(B)
では、酸素が形成する六角形構造の上に、リチウム又はマンガンが、[0 -1 1]方
向、[0 0 -1]方向、又は[0 1 1]方向にずれて積層している。また、図4
(A)、(B)において、金属原子の位置(リチウム又はマンガンがある位置)は大よそ
一致する。これらのことから、2つの構造は共通点が多く、積層する場合の整合性が良い
と考えられる。
、リチウムマンガン複合酸化物を合成する。その後、リチウムマンガン複合酸化物に被覆
層を形成し、第1の領域、第2の領域及び第3の領域を有する粒子を得る。
はじめに、各出発原料を秤量する。
ることができる。また、マンガン化合物及びリチウム化合物の原料と共に、クロム、コバ
ルト、アルミニウム、ニッケル、鉄、マグネシウム、モリブデン、亜鉛、インジウム、ガ
リウム、銅、チタン、ニオブ、シリコン、及びリンなどからなる群から選ばれる少なくと
も一種の元素を含む化合物の原料を用いることができる。マンガン化合物としては、例え
ば、二酸化マンガン、三二酸化マンガン、四三酸化マンガン、水和マンガン酸化物、炭酸
マンガン、硝酸マンガンなどを用いることができる。また、リチウム化合物としては、例
えば、水酸化リチウム、炭酸リチウム、硝酸リチウムなどを用いることができる。
O3と、NiOと、を出発原料として用いる。
合(モル比)をLi2CO3:MnCO3:NiO=1:0.7:0.3とすると、最終
生成物であるリチウムマンガン複合酸化物として、Li2Mn0.7Ni0.3O3が作
製されることとなる。この場合、リチウムマンガン複合酸化物の原子数比は、Li:(M
n+Ni)=2:1となる。
:1からずれるように、出発原料の秤量の割合(モル比)を調整する。
O=0.84:0.8062:0.318となるように秤量する。
次に、Li2CO3、MnCO3、及びNiOを混合する。出発原料の混合方法について
は特に制限はなく、解砕機又は粉砕機等を用いることができる。例えば、ボールミル、ビ
ーズミル、ジェットミル、ローラーミル等を用いることができる。また、混合の方式は、
乾式でもよいし、湿式でもよい。湿式の際に用いることができる溶媒としても特に制限は
なく、例えば、水、アルコール、アセトンなどを用いることができる。
により、混合された出発原料に含まれる溶媒を蒸発させて、混合原料を得ることができる
。加熱処理は、例えば50℃以上150℃以下で行えばよい。
次に、坩堝に混合原料を入れ、焼成を行う。焼成温度は、例えば、800℃以上1000
℃以下とする。焼成時間は、例えば、5時間以上20時間以下とする。焼成ガスに乾燥空
気を用い、流量を10L/minとする。焼成雰囲気は、大気雰囲気としてもよいし、酸
素ガスを用いた雰囲気としてもよい。混合原料を焼成することで、焼成物(リチウムマン
ガン複合酸化物)が形成される。
焼成によって合成されたリチウムマンガン複合酸化物は、複数の一次粒子が焼結して大き
な二次粒子が形成された状態となっている。そこで、複数の一次粒子が焼結したリチウム
マンガン複合酸化物に対して、解砕処理を行う。焼成物に解砕処理を行うことにより、焼
成物を砕いて一次粒子にする、又は一次粒子に近い粉末にする。本明細書等において、解
砕処理には、焼結物が粉砕される操作も含む。なお、粉砕とは、一次粒子を砕く操作をい
う。解砕処理は、出発原料の混合方法と同様に、解砕機又は粉砕機等を用いることができ
る。例えば、ボールミル、ビーズミル、ジェットミル、ローラーミル等を用いることがで
きる。また、解砕・粉砕の方式は、乾式でもよいし、湿式でもよい。湿式の際に用いるこ
とができる溶媒としても特に制限はなく、例えば、水、アルコール、アセトンなどを用い
ることができる。
することにより評価することができる。粒子の比表面積を増加させることにより、該粒子
を電極に用いた蓄電装置を作製する場合に、例えば粒子と電解液との接触面積を増やすこ
とができる。電解液との接触面積を増やすことにより、蓄電装置の反応速度を高めること
ができ、例えば出力特性を向上させることができる。
ウムマンガン複合酸化物を有する粒子」の比表面積は例えば、0.1m2/g以上が好ま
しい。また、粒子の比表面積が大きくなり過ぎると、該粒子を用いて作製する電極におい
て、表面積に対して結着剤量が不足する場合があり、強度が低下する場合がある。ここで
結着剤量を増やすと、単位重量及び単位体積あたりの電極の容量が低下する場合がある。
よって、「リチウムマンガン複合酸化物を有する粒子」の比表面積は例えば、1m2/g
以上50m2/g以下が好ましく、5m2/g以上30m2/g以下がより好ましい。
ズミルを用いて、アセトンを用いた湿式法により行う。
より、溶媒を蒸発させることができる。加熱処理は、例えば50℃以上150℃以下で行
えばよい。その後、真空乾燥を行うことにより、粉末状のリチウムマンガン複合酸化物を
得る。
次に、坩堝に解砕処理後のリチウムマンガン複合酸化物を入れ、300℃以上1000℃
以下、好ましくは600℃以上900℃以下で加熱処理を行う。加熱時間は、例えば、5
時間以上20時間以下とし、ガスに乾燥空気を用い、流量を10L/minとする。加熱
雰囲気は、大気雰囲気としてもよいし、酸素ガスを用いた雰囲気としてもよい。
を形成することができる。本実施の形態では、原料材料の秤量の割合(モル比)を、Li
2CO3:MnCO3:NiO=0.84:0.8062:0.318とすることにより
、組成式Li1.68Mn0.8062M0.318O3で表されるリチウムマンガン複
合酸化物を形成することができる。
晶性の乱れが生じる場合がある。また、リチウムマンガン複合酸化物に酸素欠損が生じる
場合がある。よって、真空乾燥を行った後の粉末状のリチウムマンガン複合酸化物に、再
度加熱処理を行うことが好ましい。
するとともに、解砕処理時の結晶性の乱れを回復させることができる。また、再度加熱処
理を行った後の粉末状のリチウムマンガン複合酸化物に、再度、解砕処理を行ってもよい
。
2:1からずれるように調整している。このため、原子数比がLi:(Mn+Ni)=2
:1となるリチウムマンガン複合酸化物を電極に用いる場合と比較して、電圧が増加し、
放電容量も増加する。
リチウムマンガン複合酸化物は、第1の領域及び第2の領域を有することが好ましい。
ンガン複合酸化物を有する粒子」の有する第3の領域と一致してもよいし、第3の領域と
、リチウムマンガン複合酸化物の一部と、を有しても構わない。また、「リチウムマンガ
ン複合酸化物を有する粒子」の有する第2の領域は、例えば該被覆層の一部を有してもよ
い。第2の領域は、例えば、該被覆層の一部である、層状の領域を有していてもよい。
ェンを用いることが好ましい。
e;GOと略記する)を還元することによって得られたグラフェン(Reduced G
raphene Oxide;RGOと略記する)を用いる。
類の酸化等、種々の合成法を用いて作製することができる。
ラファイトを形成する手法である。形成された酸化グラファイトは、グラファイトがとこ
ろどころ酸化されることでカルボニル基、カルボキシル基、ヒドロキシル基等の官能基が
結合したものであり、グラファイトの結晶性が損なわれ、層間の距離が大きくなっている
。このため超音波処理等により、容易に層間を分離して、酸化グラフェンを得ることがで
きる。
μm以下、好ましくは800nm以上20μm以下である。フレークサイズが大きいほど
、リチウムマンガン複合酸化物の表面を覆いやすくなるため好ましい。
、酸化グラフェンは、0.5wt%以上5wt%以下とすることが好ましい。0.5wt
%未満であると、リチウムマンガン複合酸化物の表面を覆うことが困難となる。また、5
wt%を超えると、電極体積が嵩張り、電極重量が重くなってしまう。
次に、酸化グラフェンの分散溶液にリチウムマンガン複合酸化物を入れ、固練りを行う。
なお、固練りとは、高粘度による混練をいう。固練りを行うことにより、リチウムマンガ
ン複合酸化物の粉末の凝集をほどくことができ、酸化グラフェンとリチウムマンガン複合
酸化物とを、より均一に分散させることができる。
することにより、酸化グラフェンが被覆されたリチウムマンガン複合酸化物を得る。例え
ば、乾燥は、ベルジャーを用いて減圧下で行い、解砕には乳鉢を用いることができる。
次に、リチウムマンガン複合酸化物の表面に被覆された酸化グラフェンに還元処理を行う
。酸化グラフェンの還元処理は、加熱処理によって行ってもよいし、還元剤を用いて溶媒
中で反応させて行ってもよい。本実施の形態では、酸化グラフェンを、還元剤を用いて溶
媒中で反応させる。
被覆されたリチウムマンガン複合酸化物と、結着剤と、導電助剤と、を混合した後に酸化
グラフェンを還元してもよい。または、該混合物を含む層を集電体上に形成した後に、酸
化グラフェンを還元してもよい。本発明の一態様では、結着剤としてポリベンゾオキサジ
ンを用いる。ポリベンゾオキサジンは耐熱性が高いため、酸化グラフェンを還元させるた
めに高温で活物質層を加熱することができる。したがって、該混合物を加熱することで、
酸化グラフェンを熱還元し、グラフェンを形成してもよい。また、該混合物に還元剤を混
ぜることで、酸化グラフェンを化学還元し、グラフェンを形成してもよい。
合酸化物の表面に被覆された酸化グラフェンは還元され、グラフェンが形成される。なお
、酸化グラフェンに含まれる酸素は全て脱離されず、一部の酸素は、グラフェンに残存し
ていてもよい。グラフェンに酸素が含まれる場合、酸素の割合は、XPSで測定した場合
にグラフェン全体の2atomic%以上20atomic%以下、好ましくは3ato
mic%以上15atomic%以下である。この還元処理は、室温以上150℃以下、
好ましくは室温以上80℃以下の温度で行うことが好ましい。還元処理の際、加熱を行う
ことにより、還元反応を促進させることができる。また、酸化グラフェンの還元時間は、
3分以上10時間以下とすることができる。
素化硼素ナトリウム(NaBH4)、水素化アルミニウムリチウム(LiAlH4)、N
,N-ジエチルヒドロキシルアミンあるいはそれらの誘導体を用いることができる。例え
ば、アスコルビン酸及びヒドロキノンは、ヒドラジン又は水素化硼素ナトリウムに比べ還
元力が弱いため安全性が高く、工業的に利用しやすい点において好ましい。
、材料は限定されない。例えば、水、メタノール、エタノール、アセトン、テトラヒドロ
フラン(THF)、ジメチルホルムアミド(DMF)、1-メチル-2-ピロリドン(N
MP)、ジメチルスルホキシド(DMSO)、エチレングリコール、ジエチレングリコー
ル、グリセリンのいずれか一種又は二種以上の混合液を用いることができる。
、アスコルビン酸及び水酸化リチウムの混合液を用いることができる。本実施の形態では
、アスコルビン酸、水、及び水酸化リチウムを含む還元液を用いる場合について説明する
。
より、酸化グラフェンは、アスコルビン酸によりプロトンが付加される。その後、H2O
が脱離することにより、酸化グラフェンが還元される。
還元処理後、粉末の回収を行う。ここでは、還元液の濾過を行う。ここで得られる物質を
、物質Aと呼ぶ。濾過には、吸引濾過等を用いることができる。または、遠心分離を用い
て物質Aと、液体と、を分離してもよい。
溶媒を用いて行うとよい。なお、還元液に含まれる溶媒と同一の溶媒としてもよいし、異
なる溶媒を用いてもよい。
120℃以上400℃以下の温度で、1時間以上48時間以下で行うとよい。この加熱処
理によって、極性溶媒又は水分を蒸発あるいは除去させる。当該加熱処理においても、酸
化グラフェンの還元を促進させることができる。加熱処理は、減圧(真空)下、還元雰囲
気下、又は大気圧下で行うことが好ましい。ガスとしては、空気、窒素、又はその他の不
活性ガスを用いることができる。
物質Aが二次粒子を形成する場合の二次粒子の粒径は、その平均値が例えば好ましくは5
0μm以下、より好ましくは30μm以下、さらに好ましくは1μm以上20μm以下で
ある。ここで粒径は、例えば粒度分布計を用いて測定される粒径を指す。または、物質A
が二次粒子を形成する場合に、その二次粒子の粒径を指してもよい。二次粒子の粒径は、
前述の粒度分布計の他に、例えば顕微鏡による粒子の観察により算出することができる。
また、粒径としては、例えばその断面の面積から円換算の直径を算出することができる。
ライ処理を行って、乾燥させてもよい。スプレードライ処理を行うことにより、物質Aが
例えば二次粒子を形成して、粒径が変化する場合がある。
以上500℃未満、より好ましくは120℃以上400℃以下の温度で、1時間以上48
時間以下で行うとよい。この加熱処理によって、極性溶媒又は水分を蒸発あるいは除去さ
せる。当該加熱処理においても、酸化グラフェンの還元を促進させることができる。加熱
処理は、減圧(真空)下、還元雰囲気下、又は大気圧下で行うことが好ましい。ガスとし
ては、空気、窒素、又はその他の不活性ガスを用いることができる。
ラフェンを形成することができる。これにより、リチウムマンガン複合酸化物の表面の少
なくとも一部にグラフェンが設けられた粒子を形成することができる。
が高いという優れた物理特性を有する。そのため、当該粒子を含む電極を電池に用いるこ
とにより、例えば当該電極の電気伝導性及び物理特性をより高めることができる。
ンの電気伝導度をより高めることができる場合がある。
きる。
に、第1の領域乃至第3の領域が形成される場合がある。第1の領域乃至第3の領域は、
加熱処理前に形成されてもよい。あるいは、加熱処理の過程において形成されてもよい。
また、例えば、加熱処理前に形成されていた第1の領域乃至第3の領域の厚さ、組成、及
び結晶構造等が、加熱処理の過程において変化してもよい。
剤と、を混合した後、加熱処理を行ってもよい。これにより、結着剤が有する元素と、該
粒子が有する元素と、が反応する場合がある。
フッ素と、該粒子が有するリチウム、マンガン、及び元素Mのいずれか一以上と、が金属
フッ化物を形成してもよい。または、被覆層に含まれる元素と、フッ素と、が結合を形成
してもよい。ここで結合を有するとは、例えばXPS等を用いて分析することにより、観
測できる結合状態を指す。または、結合を有するとは、例えば該結合を有する材料を有す
ることを指す。例えば被覆層として炭素を含む層を用いる場合には、フッ素と炭素を含む
化合物が形成されてもよい。
物質、導電助剤、又は集電体等)が有する元素と結合を有していてもよい。
)と、の結合を形成することにより、例えば、電極の強度をより高めることができる場合
がある。または、あらかじめ結合を形成しておくことにより、例えば蓄電装置を作製した
後、蓄電装置の充放電の際に、不可逆な反応を抑制できる場合がある。
、120℃以上、好ましくは160℃以上、さらに好ましくは200℃以上、より好まし
くは250℃以上とする。また、例えば、600℃以下、好ましくは500℃以下、さら
に好ましくは400℃以下、より好ましくは300℃以下とする。
。また、大気圧下で加熱処理を行ってもよいし、減圧下でもよい。ここで、例えば酸素を
有するガスを用いることにより、電極を構成する各材料、例えばリチウムマンガン複合酸
化物を有する粒子と、結着剤と、の反応が促進される可能性がある。ここで結着剤との反
応が促進される、とは、例えば結着剤が有する元素と、リチウムマンガン複合酸化物を有
する粒子が有する元素と、の結合がXPSなどの分析によって観測されることを指す。ま
た、窒素又は希ガスなどの不活性ガスを用いることにより、電極を構成する各材料、例え
ば集電体などの変質を抑制することができる場合がある。また、減圧下で加熱処理を行う
ことにより、電極を構成する各材料、例えば集電体などの変質を抑制することができる場
合がある。
る。
装置を作製するまでの各工程において第1の領域乃至第3の領域が形成されることがある
。各領域は、それぞれ「リチウムマンガン複合酸化物を有する粒子」の作製過程、及び蓄
電池作製過程のいずれの過程において形成されていてもよい。例えば、第1の領域乃至第
3の領域は、電極作製前、例えば粒子の合成後に形成されてもよい。あるいは、電極作製
工程中に形成されてもよい。また、例えば粒子の合成後に形成された第1の領域乃至第3
の領域の厚さ、組成、及び結晶構造等が、電極形成の過程において変化してもよい。また
、第1の領域乃至第3の領域は、蓄電装置等を作製する各工程の加熱処理において、形成
されてもよい。
焼結したリチウムマンガン複合酸化物の解砕処理工程は、電池の特性を左右する重要な工
程である。解砕処理工程では、一次粒子が焼結したリチウムマンガン複合酸化物に、シェ
ア(すりつぶしの応力)をかけることにより、粉末のリチウムマンガン複合酸化物を形成
する。このとき、リチウムマンガン複合酸化物が層状岩塩型の結晶構造を有する場合には
、層と平行となる面又は層と垂直となる面において、一次粒子が劈開して、割れてしまう
ことがある。一次粒子が劈開して割れてしまったものを、本明細書等では、劈開面を有す
る粒子、又は劈開面が露出した粒子と呼ぶ。なお、割れてしまった一次粒子には、劈開面
を有さないものも含まれる。
する粒子を活物質として用いる場合には、解砕処理時だけでなく、電極作製工程において
、電極に圧力を加えて成形する際に、活物質層に圧力がかかることにより、活物質がさら
に割れてしまうことがある。
極の捲回体を筐体に収納した場合であっても、常に捲回軸の外側に向かう応力が作用する
ため、活物質がさらに割れてしまうおそれがある。
うと、電池の放電容量の低下、又はサイクル特性の低下を招く原因となる。
けることが好ましい。また、炭素を含む層は、劈開面の全てを覆っていても良いし、劈開
面を有するリチウムマンガン複合酸化物の全体を覆っていてもよい。ここで、劈開面とは
、例えば、劈開により露出した面を含む。
される。グラフェンは、リチウムマンガン複合酸化物の表面の全体に設けられてもよく、
一部のみに設けられてもよい。また、粒子において、露出した劈開面を覆うようにグラフ
ェンが形成されることが好ましい。リチウムマンガン複合酸化物の劈開面の少なくとも一
部にグラフェンが設けられる。劈開面の少なくとも一部にグラフェンが覆われた活物質を
電極に用いることにより、電池の電圧の低下、又は放電容量の低下を抑制することができ
る。これにより、充放電に伴う電池のサイクル特性を向上させることができる。
、当該活物質を含む電極を電池に用いることにより、電池が充放電を繰り返すことで、リ
チウムマンガン複合酸化物が膨張収縮したとしても、体積変化でリチウムマンガン複合酸
化物がさらに劈開して割れてしまうことを防止することができる。
酸化物にかかる圧力をグラフェンの機械的強度により緩和することができる。これにより
、リチウムマンガン複合酸化物がさらに劈開して割れてしまうことを防止することができ
る。
捲回体を筐体に収納した場合に、電極に常に捲回軸の外側に向かう応力がかかったとして
も、リチウムマンガン複合酸化物がさらに劈開して割れてしまうことを防止することがで
きる。
極に用いる場合には、本発明の一態様のように、塩基性に強く、耐熱性の高いポリベンゾ
オキサジンを結着剤として好適に用いることができる。また、結着剤として、ポリベンゾ
オキサジン及びフッ素を有する化合物(PVdFなど)を用いることで、該粒子が有する
原子と、フッ素との結合を形成してもよい。なお、該粒子が有する原子と、ポリベンゾオ
キサジンが有する原子との結合を形成してもよい。
本実施の形態では、本発明の一態様の蓄電装置の様々な形態について、図6~図20を用
いて説明する。なお、本発明の一態様の蓄電装置は、本実施の形態で例示する構成に限ら
れず、様々な形状、形態を適用することができる。
置はこれに限られない。
活物質層と集電体とを有する。本実施の形態の蓄電装置は、正極活物質層又は負極活物質
層の少なくとも一方に、結着剤としてポリベンゾオキサジンを有する。これにより、充放
電特性に優れた蓄電装置とすることができる。例えば、正極活物質層に、ポリベンゾオキ
サジンが含まれることが好ましい。また、正極活物質層には、ベンゾオキサジン環を含む
化合物が含まれていてもよい。また、正極活物質層には、ポリベンゾオキサジン以外にも
、結着剤として機能する材料が含まれていてもよい。
図6(A)に、電池セル500を示す。図6(A)では、電池セル500の一例として、
薄型の蓄電池の形態を示すが、本発明の一態様の蓄電装置はこれに限られない。
7、及び外装体509を有する。電池セル500は、正極リード510及び負極リード5
11を有してもよい。
ぞれ示す。図7(A)、(B)には、正極503と負極506を1組用いて作製した電池
セル500の断面構造をそれぞれ示す。
ータ507、電解液508、及び外装体509を有する。セパレータ507は、正極50
3と負極506の間に挟まれている。外装体509内は、電解液508で満たされている
。
活物質層505と、負極集電体504とを含む。活物質層は、集電体の片面又は両面に形
成することができる。セパレータ507は、正極集電体501と負極集電体504の間に
位置する。
及び複数の負極からなる積層構造とすることもできる。
、図8(B)に図6(A)における一点鎖線B1-B2間の断面図を示す。
0の断面構造を示す。電池セル500が有する電極層数に限定はない。電極層数が多い場
合には、より多くの容量を有する蓄電装置とすることができる。また、電極層数が少ない
場合には、薄型化でき、可撓性に優れた蓄電装置とすることができる。
03を2つと、正極集電体501の両面に正極活物質層502を有する正極503を2つ
と、負極集電体504の両面に負極活物質層505を有する負極506を3つ用いる例を
示す。つまり、電池セル500は、6層の正極活物質層502と、6層の負極活物質層5
05を有する。なお、図8(A)、(B)では、セパレータ507が袋状の例を示すが、
これに限定されず、セパレータ507は短冊状であっても、蛇腹状であってもよい。
正極活物質層502を有する。
負極活物質層505を有する。
電気的に接続するために、タブ領域を有することが好ましい。また、タブ領域には電極リ
ードを電気的に接続することが好ましい。
領域281の一部は、正極リード510と溶接されることが好ましい。タブ領域281は
正極集電体501が露出する領域を有することが好ましく、正極集電体501が露出する
領域に正極リード510を溶接することにより、接触抵抗をより低くすることができる。
また、図6(B)ではタブ領域281の全域において正極集電体501が露出している例
を示すが、タブ領域281は、その一部に正極活物質層502を有してもよい。
領域282の一部は、負極リード511と溶接されることが好ましい。タブ領域282は
負極集電体504が露出する領域を有することが好ましく、負極集電体504が露出する
領域に負極リード511を溶接することにより、接触抵抗をより低くすることができる。
また、図6(C)ではタブ領域282の全域において負極集電体504が露出している例
を示すが、タブ領域282は、その一部に負極活物質層505を有してもよい。
極503は、負極506の端部よりも外側に位置する部分を有していてもよい。
好ましい。
な構成とすることにより、負極506を全て正極503と重ねる、又は負極506の正極
503と重ならない領域の面積を小さくすることができる。
が好ましい。例えば、セパレータ507を挟んで向かい合う正極503と負極506の面
積は、概略同じであることが好ましい。例えば、セパレータ507を挟んで向かい合う正
極活物質層502の面積と負極活物質層505の面積は概略同じであることが好ましい。
と負極506のセパレータ507側の面の面積は概略同じであることが好ましい。正極5
03の負極506側の面の面積と負極506の正極503側の面の面積を概略同じとする
ことにより、負極506の正極503と重ならない領域を小さくする(あるいは理想的に
はなくす)ことができ、電池セル500の不可逆容量を減少させることができるため好ま
しい。または、図8(A)、(B)に示すように、正極活物質層502のセパレータ50
7側の面の面積と負極活物質層505のセパレータ507側の面の面積は概略同じである
ことが好ましい。
うことが好ましい。また、正極活物質層502と負極活物質層505の端部は概略揃うこ
とが好ましい。
のような構成とすることにより、正極503を全て負極506と重ねる、又は正極503
の負極506と重ならない領域の面積を小さくすることができる。負極506の端部が正
極503の端部よりも内側に位置すると、負極506の端部に電流が集中してしまう場合
がある。例えば、負極506の一部に電流が集中することで、負極506上にリチウムが
析出してしまうことがある。正極503の負極506と重ならない領域の面積を小さくす
ることで、負極506の一部に電流が集中することを抑制できる。これにより、例えば、
負極506上へのリチウムの析出が抑制でき、好ましい。
ましい。同様に、負極リード511は、負極506に電気的に接続することが好ましい。
正極リード510及び負極リード511は外装体509の外側に露出し、外部との電気的
接触を得る端子として機能する。
割を兼ねることもできる。その場合は、電極リードを用いずに、正極集電体501及び負
極集電体504の一部を外装体509から外側に露出するように配置してもよい。
辺に配置されているが、図9に示すように、正極リード510と負極リード511を電池
セル500の異なる辺に配置してもよい。このように、本発明の一態様の蓄電装置は、電
極リードを自由に配置することができるため、設計自由度が高い。よって、本発明の一態
様の蓄電装置を用いた製品の設計自由度を高めることができる。また、本発明の一態様の
蓄電装置を用いた製品の生産性を高めることができる。
03の上にセパレータ507を配置する。その後、セパレータ507の上に負極506を
配置する。正極と負極を2組以上用いる場合は、さらに負極506の上にセパレータ50
7を配置した後、正極503を配置する。このようにセパレータ507を正極503と負
極506の間に挟みながら正極503と負極506を交互に積層する。
、該電極が製造工程中に損傷しにくくなり、好ましい。
(A)の破線で示した部分で折り、セパレータ507で正極503を挟む。なお、ここで
は正極503をセパレータ507で挟む例について説明したが、負極506をセパレータ
507で挟んでもよい。
を袋状(又はエンベロープ状)とすることが好ましい。セパレータ507の外周部分の接
合は、接着剤などを用いて行ってもよいし、超音波溶接、又は加熱による融着により行っ
てもよい。
の外周部分を加熱により接合する。図10(A)に接合部514を示す。このようにして
、正極503をセパレータ507で覆うことができる。
を交互に重ねる。また、封止層115を有する正極リード510及び負極リード511を
準備する。
る正極リード510を接続する。図11(B)に接続部の拡大図を示す。接合部512に
圧力を加えながら超音波を照射して、正極503のタブ領域281及び正極リード510
を電気的に接続する(超音波溶接)。このとき、タブ領域281に湾曲部513を設ける
とよい。
じる応力を緩和することができる。よって、電池セル500の信頼性を高めることができ
る。
接続することができる。
り曲げる。
。電解液508を入れるための導入口119以外の外装体509の外周部を、熱圧着によ
り接合する。熱圧着の際、電極リードに設けられた封止層も溶けて電極リードと外装体5
09との間を固定することができる。また、外装体509と電極リードとの間の密着性を
向上することができる。
19から外装体509の内側に入れる。そして、最後に、導入口119を熱圧着により接
合する。このようにして、薄型の蓄電池である電池セル500を作製することができる。
一例について以下に説明する。まず初めに0.001C以上0.2C以下のレートで充電
を行う。温度は例えば室温以上50℃以下とする。このときに、電解液の分解が生じ、ガ
スが発生した場合には、そのガスがセル内にたまると、電解液が電極表面と接することが
できない領域が発生してしまう。つまり、電極の実効的な反応面積が減少し、実効的な電
流密度が高くなることに相当する。
挿入が起こると同時に、黒鉛表面にリチウムが析出してしまう。このリチウムの析出は容
量の低下を招く場合がある。例えば、リチウムが析出した後、表面に被膜等が成長してし
まうと、表面に析出したリチウムが再溶出できなくなり、容量に寄与しないリチウムが生
じてしまう。また、析出したリチウムが物理的に崩落し、電極との導通を失った場合にも
、やはり容量に寄与しないリチウムが生じてしまう。よって、電極の電位が電圧降下によ
りリチウム電位まで到達する前に、ガスを抜くことが好ましい。
により外装体が膨張している場合には、再度、外装体の形を整えることが好ましい。また
、再封止の前に必要に応じて電解液を足してもよい。
より好ましくは35℃以上50℃以下において、例えば1時間以上100時間以下の間、
充電状態で保持してもよい。初めに行う充電の際に、表面で分解した電解液は被膜を形成
する。よって、例えばガス抜き後に室温よりも高い温度で保持することにより、形成され
た被膜が緻密化する場合も考えられる。
態にて示す各部材の材料から、可撓性を有する材料を選択して用いると、可撓性を有する
蓄電装置を作製することができる。なお、本実施の形態で例示する各蓄電装置を構成する
、正極及び負極に用いることができる材料については、実施の形態1、2を参照すること
ができる。
電解液508の溶媒としては、非プロトン性有機溶媒が好ましく、例えば、エチレンカー
ボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート、クロロエ
チレンカーボネート、ビニレンカーボネート(VC)、γ-ブチロラクトン、γ-バレロ
ラクトン、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エチル
メチルカーボネート(EMC)、ギ酸メチル、酢酸メチル、酪酸メチル、1,3-ジオキ
サン、1,4-ジオキサン、ジメトキシエタン(DME)、ジメチルスルホキシド、ジエ
チルエーテル、メチルジグライム、アセトニトリル、ベンゾニトリル、テトラヒドロフラ
ン、スルホラン、スルトン等の1種、又はこれらのうちの2種以上を任意の組み合わせ及
び比率で用いることができる。
又は複数用いることで、蓄電装置の内部短絡、又は過充電等によって内部温度が上昇して
も、蓄電装置の破裂又は発火などを防ぐことができる。イオン液体は、カチオンとアニオ
ンからなり、有機カチオンとアニオンとを含む。電解液に用いる有機カチオンとして、四
級アンモニウムカチオン、三級スルホニウムカチオン、及び四級ホスホニウムカチオン等
の脂肪族オニウムカチオン、並びに、イミダゾリウムカチオン及びピリジニウムカチオン
等の芳香族カチオンが挙げられる。また、電解液に用いるアニオンとして、1価のアミド
系アニオン、1価のメチド系アニオン、フルオロスルホン酸アニオン、パーフルオロアル
キルスルホン酸アニオン、テトラフルオロボレート、パーフルオロアルキルボレート、ヘ
キサフルオロホスフェート、又はパーフルオロアルキルホスフェート等が挙げられる。
、例えばLiPF6、LiClO4、LiAsF6、LiBF4、LiAlCl4、Li
SCN、LiBr、LiI、Li2SO4、Li2B10Cl10、Li2B12Cl1
2、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、LiC(CF3SO2)3、LiC(C2
F5SO2)3、LiN(CF3SO2)2、LiN(C4F9SO2)(CF3SO2
)、LiN(C2F5SO2)2等のリチウム塩を一種、又はこれらのうちの二種以上を
任意の組み合わせ及び比率で用いることができる。
単に「不純物」ともいう。)の含有量が少ない高純度化された電解液を用いることが好ま
しい。具体的には、電解液に対する不純物の重量比を1%以下、好ましくは0.1%以下
、より好ましくは0.01%以下とすることが好ましい。
ブチルベンゼン(TBB)、フルオロエチレンカーボネート(FEC)、LiBOBなど
の添加剤を添加してもよい。添加剤の濃度は、例えば溶媒全体に対して0.1wt%以上
5wt%以下とする。
ド構造を有するポリマー、PVdF、ポリアクリロニトリル等、及びそれらを含む共重合
体等を用いることができる。例えばPVdFとヘキサフルオロプロピレン(HFP)の共
重合体であるPVdF-HFPを用いることができる。また、ポリマーは、多孔質形状を
有してもよい。
オン液体を構成するカチオン又はアニオンに重合性の官能基を導入し、重合開始剤を用い
てそれらを重合することで、イオン液体自体を重合してもよい。そして、重合したイオン
液体を架橋剤によりゲル化してもよい。
、又はPEO(ポリエチレンオキシド)系等の高分子材料を有する固体電解質を用いても
よい。例えば、固体電解質を活物質層の表面に形成してもよい。また、固体電解質と電解
液を組み合わせて用いる場合には、セパレータ及びスペーサのうち少なくとも一方の設置
が不要となる場合がある。
全性が高まる。また、蓄電装置の薄型化及び軽量化が可能である。例えば、ポリエチレン
オキシド系、ポリアクリロニトリル系、ポリフッ化ビニリデン系、ポリアクリレート系、
ポリメタクリレート系ポリマーを用いることができる。また、常温(例えば25℃)で電
解液をゲル化できるポリマーを用いることが好ましい。または、シリコーンゲルなどを用
いてもよい。なお本明細書等において、例えばポリフッ化ビニリデン系ポリマーとは、ポ
リフッ化ビニリデン(PVdF)を含むポリマーを意味し、ポリ(フッ化ビニリデン-ヘ
キサフルオロプロピレン)共重合体等を含む。
性分析することができる。例えばポリフッ化ビニリデン系ポリマーは、FT-IRで得た
スペクトルに、C-F結合を示す吸収を有する。またポリアクリロニトリル系ポリマーは
、FT-IRで得たスペクトルに、C≡N結合を示す吸収を有する。
セパレータ507には、紙、不織布、ガラス繊維、セラミックス、あるいは、ナイロン(
ポリアミド)、ビニロン(ポリビニルアルコール系繊維)、ポリエステル、アクリル、ポ
リオレフィン、ポリウレタンといった合成繊維等を用いることができる。セパレータ50
7は、単層構造であっても積層構造であってもよい。
シド、ポリプロピレンオキシド等のポリエーテル、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポ
リオレフィン、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン、ポリメチルメタクリレート
、ポリメチルアクリレート、ポリビニルアルコール、ポリメタクリロニトリル、ポリビニ
ルアセテート、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンイミン、ポリブタジエン、ポリスチ
レン、ポリイソプレン、ポリウレタン系高分子及びこれらの誘導体、セルロース、紙、不
織布、ガラス繊維から選ばれる一種を単独で、又は二種以上を組み合せて用いることがで
きる。
外装体509は、電解液508と接する面、すなわち内側の面が電解液508と顕著な反
応を生じないことが好ましい。また、電池セル500の外部から電池セル500内に水分
が混入すると、電解液508の成分等と水との反応が生じる場合がある。よって外装体5
09は、水分の透過性が低いことが好ましい。
マー、ポリアミド等を用いた膜上に、アルミニウム、ステンレス、銅、ニッケル等の可撓
性に優れた金属薄膜を設け、さらに該金属薄膜上に外装体の外面としてポリアミド系樹脂
、ポリエステル系樹脂等の絶縁性合成樹脂膜を設けた三層構造のフィルムを用いることが
できる。このような三層構造とすることで、電解液及び気体の透過を遮断するとともに、
絶縁性を確保し、併せて耐電解液性を有する。外装体を内側に折り曲げて重ねて、又は、
2つの外装体それぞれの内面を向かい合わせて重ねて熱を加えることにより、内面の材料
が融け2つの外装体を融着することができ、封止構造を作製することができる。
り曲げて重ねた場合は、折り目以外の個所に封止部が形成され、外装体の第1の領域と、
該第1の領域と重なる第2の領域とが融着等された構造となる。また、2枚の外装体を重
ねた場合は熱融着等の方法で外周全てに封止部が形成される。
することができる。可撓性を有する構成とすれば、可撓性を有する部位を少なくとも一部
有する電子機器に実装することができ、電子機器の変形に合わせて電池セル500も曲げ
ることもできる。
図13及び図14に、本発明の一態様の蓄電装置である、捲回体を用いた蓄電池の構成例
を示す。
996と、を有する。
積層され、該積層シートを捲回したものである。この捲回体993を角型の封止容器など
で覆うことにより角型の蓄電池が作製される。
容量と素子体積に応じて適宜設計することができる。端子997又は端子998の一方を
介して、負極994が負極集電体(図示せず)に接続され、他方を介して正極995が正
極集電体(図示せず)に接続される。
3(B)は、負極994の幅1091が、正極995の幅1092よりも小さい例を示す
。また、負極994の端部は、正極995の内側に位置する。このような構成とすること
により、負極994を全て正極995と重ねる、又は負極994の正極995と重ならな
い領域の面積を小さくすることができる。
部分が多くなり、例えば体積あたりの蓄電池の容量が小さくなってしまう。よって、例え
ば、負極994の端部が正極995の端部よりも内側に位置することが好ましい。また、
正極995の端部と負極994の端部の距離は3mm以下が好ましく、0.5mm以下が
より好ましく、0.1mm以下がさらに好ましい。あるいは、正極995と負極994の
幅の差は、6mm以下が好ましく、1mm以下がより好ましく、0.2mm以下がさらに
好ましい。または、幅1091と幅1092を概略同じ値とし、負極994の端部を正極
995の端部と概略揃えることが好ましい。
部を有するフィルム982と、捲回体993と、を有する。蓄電池980は、外装体とな
るフィルム981及びフィルム982を、熱圧着などにより貼り合わせて形成される空間
に捲回体993を収納したものである。捲回体993は、端子997及び端子998を有
し、フィルム981とフィルム982との内部で電解液に含浸される。
又は樹脂材料を用いることができる。フィルム981及びフィルム982の材料として樹
脂材料を用いると、外部から力が加わったときにフィルム981とフィルム982を変形
させることができ、可撓性を有する蓄電池を作製することができる。
折り曲げることによって空間を形成し、その空間に上述した捲回体993を収納してもよ
い。
とができる。ただし、外装体又は封止容器に樹脂材料を用いる場合、外部に接続を行う部
分は導電材料とする。
体992と、捲回体993と、を有する。
したものである。捲回体993は、端子997及び端子998を有し、外装体991及び
外装体992の内部で電解液に含浸される。外装体991及び外装体992には、それぞ
れ、例えばアルミニウムなどの金属材料又は樹脂材料を用いることができる。外装体99
1及び外装体992の材料として樹脂材料を用いると、外部から力が加わったときに外装
体991及び外装体992を変形させることができ、可撓性を有する蓄電池を作製するこ
とができる。
次に、捲回体を用いた蓄電池の一例として、円筒型の蓄電池を示す。
し、側面及び底面に電池缶(外装缶)602を有している。これら正極キャップと電池缶
(外装缶)602とは、ガスケット(絶縁パッキン)610によって絶縁されている。
には、帯状の正極604と帯状の負極606とがセパレータ605を間に挟んで捲回され
た電池素子が設けられている。図示しないが、電池素子はセンターピンを中心に捲回され
ている。電池缶602は、一端が閉じられ、他端が開いている。電池缶602には、電解
液に対して耐腐食性のあるアルミニウム、チタン等の金属、これらの合金、又はこれらと
他の金属との合金(例えば、ステンレス鋼等)を用いることができる。また、電解液によ
る腐食を防ぐため、アルミニウム等を被覆することが好ましい。電池缶602の内側にお
いて、正極、負極及びセパレータが捲回された電池素子は、対向する一対の絶縁板608
、絶縁板609により挟まれている。また、電池素子が設けられた電池缶602の内部は
、非水電解液(図示せず)が注入されている。
ことが好ましい。正極604には正極端子(正極集電リード)603が接続され、負極6
06には負極端子(負極集電リード)607が接続される。正極端子603及び負極端子
607は、共にアルミニウムなどの金属材料を用いることができる。正極端子603は安
全弁機構612に、負極端子607は電池缶602の底に、それぞれ抵抗溶接される。安
全弁機構612は、PTC(Positive Temperature Coeffi
cient)素子611を介して正極キャップ601と電気的に接続されている。安全弁
機構612は電池の内圧の上昇が所定の閾値を超えた場合に、正極キャップ601と正極
604との電気的な接続を切断するものである。また、PTC素子611は温度が上昇し
た場合に抵抗が増大する熱感抵抗素子であり、抵抗の増大により電流量を制限して異常発
熱を防止するものである。PTC素子には、チタン酸バリウム(BaTiO3)系半導体
セラミックス等を用いることができる。
ば、負極606の端部が正極604の端部よりも内側に位置することが好ましい。また、
正極604の端部と負極606の端部の距離は3mm以下が好ましく、0.5mm以下が
より好ましく、0.1mm以下がさらに好ましい。あるいは、正極604の幅1093と
、負極606の幅1094の差は、6mm以下が好ましく、1mm以下がより好ましく、
0.2mm以下がさらに好ましい。または、幅1093と幅1094を概略同じ値とし、
負極606の端部を正極604の端部と概略揃えることが好ましい。
図17に、本発明の一態様の蓄電装置である、コイン型の蓄電池の一例を示す。図17(
A)はコイン型(単層偏平型)の蓄電池の外観図であり、図17(B)、(C)は、その
断面図の一例である。
02とが、ポリプロピレン等で形成されたガスケット303で絶縁シールされている。
、負極集電体308と負極活物質層309とを接して有する。なお、コイン型の蓄電池に
用いる正極及び負極は、それぞれ片面のみに活物質層を有する。
極活物質層の導電性を高めるための導電助剤等を有してもよい。負極活物質層309は、
負極活物質の他、負極活物質の密着性を高めるための結着剤、負極活物質層の導電性を高
めるための導電助剤等を有してもよい。
示せず)とを有する。
、正極304の端部と負極307の端部が概略揃うことが好ましい。図17(B)は、正
極304の端部と負極307の端部が揃う例を示す。
は負極307の端部よりも内側に位置することが好ましい。図17(C)は、正極304
の端部が負極307の端部よりも内側に位置する例を示す。
ウム、チタン等の金属、これらの合金、又はこれらと他の金属との合金(例えば、ステン
レス鋼等)を用いることができる。また、電解液による腐食を防ぐため、アルミニウム等
を被覆することが好ましい。正極缶301は正極304と、負極缶302は負極307と
、それぞれ電気的に接続する。
、(C)に示すように、正極缶301を下にして正極304、セパレータ310、負極3
07、負極缶302をこの順で積層し、正極缶301と負極缶302とをガスケット30
3を介して圧着してコイン形の蓄電池300を製造する。
次に、蓄電システムの構造例について、図18~図20を用いて説明する。ここで蓄電シ
ステムとは、例えば、蓄電装置を搭載した機器を指す。本実施の形態で説明する蓄電シス
テムは、本発明の一態様の蓄電装置を有する。
0と、蓄電池913と、を有する。蓄電池913には、ラベル910が貼られている。さ
らに、図18(B)に示すように、蓄電システムは、端子951と、端子952と、アン
テナ914と、アンテナ915と、を有する。
、端子952、アンテナ914、アンテナ915、及び回路912に接続される。なお、
端子911を複数設けて、複数の端子911のそれぞれを、制御信号入力端子、電源端子
などとしてもよい。
びアンテナ915は、コイル状に限定されず、例えば線状、板状であってもよい。また、
平面アンテナ、開口面アンテナ、進行波アンテナ、EHアンテナ、磁界アンテナ、誘電体
アンテナ等のアンテナを用いてもよい。または、アンテナ914もしくはアンテナ915
は、平板状の導体でもよい。この平板状の導体は、電界結合用の導体の一つとして機能す
ることができる。つまり、コンデンサの有する2つの導体のうちの一つの導体として、ア
ンテナ914もしくはアンテナ915を機能させてもよい。これにより、電磁界、磁界だ
けでなく、電界で電力のやり取りを行うこともできる。
り、アンテナ914により受電する電力量を大きくできる。
を有する。層916は、例えば蓄電池913による電磁界を遮蔽する機能を有する。層9
16としては、例えば磁性体を用いることができる。
8(A)、(B)に示す蓄電システムと同じ部分については、上記の説明を適宜援用でき
る。
池913のうち、対向する一対の面のそれぞれにアンテナを設けてもよい。図19(A-
1)は、上記一対の面の一方の面側から見た外観図であり、図19(A-2)は、上記一
対の面の他方の面側から見た外観図である。
テナ914が設けられ、図19(A-2)に示すように、蓄電池913の一対の面の他方
に層917を挟んでアンテナ915が設けられる。層917は、例えば蓄電池913によ
る電磁界を遮蔽する機能を有する。層917としては、例えば磁性体を用いることができ
る。
することができる。
池913のうち、対向する一対の面のそれぞれに別のアンテナを設けてもよい。図19(
B-1)は、上記一対の面の一方の面側から見た外観図であり、図19(B-2)は、上
記一対の面の他方の面側から見た外観図である。
テナ914及びアンテナ915が設けられ、図19(A-2)に示すように、蓄電池91
3の一対の面の他方に層917を挟んでアンテナ918が設けられる。アンテナ918は
、例えば、外部機器とのデータ通信を行うことができる機能を有する。アンテナ918に
は、例えばアンテナ914及びアンテナ915に適用可能な形状のアンテナを適用するこ
とができる。アンテナ918を介した蓄電システムと他の機器との通信方式としては、N
FCなど、蓄電システムと他の機器の間で用いることができる応答方式などを適用するこ
とができる。
置920を設けてもよい。表示装置920は、端子919を介して端子911に電気的に
接続される。なお、表示装置920が設けられる部分にラベル910を設けなくてもよい
。
示してもよい。表示装置920としては、例えば電子ペーパー、液晶表示装置、エレクト
ロルミネセンス(ELともいう)表示装置などを用いることができる。例えば、電子ペー
パーを用いることにより表示装置920の消費電力を低減することができる。
921を設けてもよい。センサ921は、端子922を介して端子911に電気的に接続
される。
、光、液、磁気、温度、化学物質、音声、時刻、硬度、電場、電流、電圧、電力、放射線
、流量、湿度、傾度、振動、におい又は赤外線を測定する機能を含むものを用いることが
できる。センサ921を設けることにより、例えば、蓄電システムが置かれている環境を
示すデータ(温度など)を検出し、回路912内のメモリに記憶しておくこともできる。
本実施の形態では、本発明の一態様である、可撓性を有する蓄電装置について、図21~
図28を用いて、説明する。本発明の一態様の蓄電装置は、湾曲した形状であってもよい
。また、本発明の一態様の蓄電装置は、可撓性を有し、湾曲した状態と平滑な状態の双方
の状態において使用できてもよい。
図21(A)に二次電池200の斜視図を示し、図21(B)に二次電池200の上面図
を示す。
B)に、図21(B)における一点鎖線C3-C4間の断面図を示す。なお、図22(A
)、(B)では図を明瞭にするため、一部の構成要素を抜粋して示す。
200は、さらに、正極リード221、負極リード225、及び外装体207を有する。
負極215は、セパレータ203を介して、活物質層が互いに対向するように配置されて
いる。
ものより、外径側に位置するものの方が、湾曲の方向について長いことが好ましい。この
ような構成とすることで、二次電池200をある曲率で湾曲させた際、正極211及び負
極215の端部を揃えることができる。すなわち、正極211が有する正極活物質層のす
べての領域を、負極215の有する負極活物質層と対向して配置することができる。その
ため正極211が有する正極活物質を無駄なく電池反応に寄与させることができる。その
ため、二次電池200の体積当たりの容量を大きくすることができる。この構成は、二次
電池200を使用する際に二次電池200の曲率が固定される場合に特に有効である。
、複数の負極215と電気的に接続されている。正極リード221及び負極リード225
は、それぞれ封止層220を有する。
覆う。二次電池200は、外装体207で覆われた領域に電解液(図示しない)を有する
。二次電池200は、外装体207の3辺を接着することで封止されている。
15の間にそれぞれ1つずつセパレータ203を配置する例を示したが、本発明はこれに
限られない。1枚のシート状のセパレータをつづら折りにする(蛇腹型にする、ともいえ
る)、又は捲回することで、正極と負極の間にセパレータが位置するようにしてもよい。
る場合の図21(B)における一点鎖線C1-C2間の断面図を、図23に示す。
215が有する負極活物質層が、セパレータ203と重畳するように配置する。
、セパレータ203の上に、正極211を重ねる(図24(B))。このとき、正極21
1が有する正極活物質層が、セパレータ203及び負極活物質層と重畳するように配置す
る。なお、集電体の片面に活物質層が形成されている電極を用いる場合は、正極211の
正極活物質層と、負極215の負極活物質層がセパレータ203を介して対向するように
配置する。
ータ203同士が重畳している領域を熱溶着してから次の電極を重ねることで、作製工程
中に電極がずれることを抑制できる。具体的には、負極215又は正極211と重畳して
おらず、セパレータ203同士が重畳している領域、たとえば図24(B)の領域203
aで示す領域を熱溶着することが好ましい。
211及び負極215を積み重ねることができる。
正極211を交互に挟むように配置してもよい。
215を覆う。
図24(D)に示す領域203bを熱溶着することで、複数の正極211と複数の負極2
15を、セパレータ203によって覆い、結束する。
束してもよい。
枚のセパレータ203の中で、正極211と負極215に挟まれている領域と、複数の正
極211と複数の負極215を覆うように配置されている領域とを有する。
一部が折りたたまれた1枚のセパレータである。セパレータ203の折りたたまれた領域
に、複数の正極211と、複数の負極215が挟まれている。
図25(A)に二次電池250の斜視図を示し、図25(B)に二次電池250の上面図
を示す。また、図25(C1)に第1の電極組立体230の断面図を示し、図25(C2
)に第2の電極組立体231の断面図を示す。
203を有する。二次電池250は、さらに、正極リード221、負極リード225、及
び外装体207を有する。
03、負極215a、セパレータ203、及び正極211aがこの順で積層されている。
正極211a及び負極215aは、それぞれ、集電体の両面に活物質層を有する構成であ
る。
03、正極211a、セパレータ203、及び負極215aがこの順で積層されている。
正極211a及び負極215aは、それぞれ、集電体の両面に活物質層を有する構成であ
る。
、セパレータ203を介して、活物質層が互いに対向するように配置されている。
、複数の負極215と電気的に接続されている。正極リード221及び負極リード225
は、それぞれ封止層220を有する。
26では図を明瞭にするため、一部の構成要素を抜粋して示す。
の電極組立体231が、捲回したセパレータ203によって覆われている構成を有する。
セパレータ203を覆う。二次電池200は、外装体207で覆われた領域に電解液(図
示しない)を有する。二次電池200は、外装体207の3辺を接着することで封止され
ている。
重ねる。次に、第1の電極組立体230の上下に、セパレータ203を介して、2組の第
2の電極組立体231を重ねる(図27(B))。
らに、2組の第2の電極組立体231の上下に、セパレータ203を介して、2組の第1
の電極組立体230を重ねる(図27(C))。
27(D))。
み重ねるため、これらの電極組立体は、渦巻き状に捲回されたセパレータ203の間に配
置される。
成を示したが、本発明の一態様はこれに限らない。電極を4枚以上、セパレータを3枚以
上有する構成としてもよい。電極を増やすことで、二次電池250の容量をより向上させ
ることができる。また電極を2枚、セパレータを1枚有する構成としてもよい。電極が少
ない場合、より湾曲に強い二次電池とすることができる。また、図26では、二次電池2
50が第1の電極組立体230を3組、第2の電極組立体231を2組有する構成を示し
たが、本発明の一態様はこれに限らない。さらに多くの電極組立体を有する構成としても
よい。電極組立体を増やすことで、二次電池250の容量をより向上させることができる
。また、より少ない電極組立体を有する構成としてもよい。電極組立体が少ない場合、よ
り湾曲に強い二次電池とすることができる。
図28に示すように、セパレータ203を蛇腹状に折りたたむことで、第1の電極組立体
230と第2の電極組立体231の間にセパレータ203を配置してもよい。
本実施の形態では、本発明の一態様の蓄電装置の使用例について図29~図32を用いて
説明する。
発明の一態様の蓄電装置は、充放電特性に優れる。したがって、電子機器又は照明装置を
、一度の充電で長時間使用することができる。また、充放電サイクルに伴う容量の減少が
抑制されているため、充電を繰り返しても、使用可能な時間が短くなりにくい。また、電
子機器又は照明装置の安全性又は信頼性を高めることができる。
う)、コンピュータ用などのモニタ、デジタルカメラ、デジタルビデオカメラ、デジタル
フォトフレーム、携帯電話機(携帯電話、携帯電話装置ともいう)、携帯型ゲーム機、携
帯情報端末、音響再生装置、パチンコ機などの大型ゲーム機などが挙げられる。
置を用いた電子機器もしくは照明装置を、家屋もしくはビルの内壁もしくは外壁、又は、
自動車の内装もしくは外装の曲面に沿って組み込むことも可能である。
に組み込まれた表示部7402の他、操作ボタン7403、外部接続ポート7404、ス
ピーカ7405、マイク7406などを備えている。なお、携帯電話機7400は、蓄電
装置7407を有している。
0を外部の力により変形させて全体を湾曲させると、その内部に設けられている蓄電装置
7407も湾曲する。蓄電装置7407は薄型の蓄電池である。蓄電装置7407は曲げ
られた状態で固定されている。湾曲した状態の蓄電装置7407を図29(C)に示す。
筐体7101、表示部7102、操作ボタン7103、及び蓄電装置7104を備える。
図29(E)に曲げられた蓄電装置7104の状態を示す。
、筐体7201、表示部7202、バンド7203、バックル7204、操作ボタン72
05、入出力端子7206などを備える。
ーネット通信、コンピュータゲームなどの種々のアプリケーションを実行することができ
る。
とができる。また、表示部7202はタッチセンサを備え、指又はスタイラスなどで画面
に触れることで操作することができる。例えば、表示部7202に表示されたアイコン7
207に触れることで、アプリケーションを起動することができる。
動作、マナーモードの実行及び解除、省電力モードの実行及び解除など、様々な機能を持
たせることができる。例えば、携帯情報端末7200に組み込まれたオペレーティングシ
ステムにより、操作ボタン7205の機能を自由に設定することもできる。
ある。例えば無線通信可能なヘッドセットと相互通信することによって、ハンズフリーで
通話することもできる。
介して直接データのやりとりを行うことができる。また入出力端子7206を介して充電
を行うこともできる。なお、充電動作は入出力端子7206を介さずに無線給電により行
ってもよい。
例えば、図29(E)に示した蓄電装置7104を、筐体7201の内部に湾曲した状態
で、又はバンド7203の内部に湾曲可能な状態で組み込むことができる。
304を有し、本発明の一態様の蓄電装置を有している。また、表示装置7300は、表
示部7304にタッチセンサを備えることもでき、また、携帯情報端末として機能させる
こともできる。
できる。また、表示装置7300は、通信規格された近距離無線通信などにより、表示状
況を変更することができる。
ータのやりとりを行うことができる。また入出力端子を介して充電を行うこともできる。
なお、充電動作は入出力端子を介さずに無線給電により行ってもよい。
(B)に示すタブレット型端末9600は、一対の筐体9630、一対の筐体9630を
接続する可動部9640、表示部9631a、表示部9631b、表示モード切り替えス
イッチ9626、電源スイッチ9627、省電力モード切り替えスイッチ9625、留め
具9629、操作スイッチ9628を有する。図30(A)は、タブレット型端末960
0を開いた状態を示し、図30(B)は、タブレット型端末9600を閉じた状態を示し
ている。
電体9635は、可動部9640を通り、一方の筐体9630から他方の筐体9630に
渡って設けられている。
た操作キー9638にふれることでデータ入力をすることができる。なお、表示部963
1aにおいては、一例として半分の領域が表示のみの機能を有する構成、残りの半分の領
域がタッチパネルの機能を有する構成を示しているが該構成に限定されない。表示部96
31aの全ての領域がタッチパネルの機能を有する構成としても良い。例えば、表示部9
631aの全面にキーボードボタンを表示させてタッチパネルとし、表示部9631bを
表示画面として用いることができる。
をタッチパネルの領域9632bとすることができる。また、タッチパネルのキーボード
表示切り替えボタン9639が表示されている位置に指又はスタイラスなどでふれること
で表示部9631bにキーボードボタン表示することができる。
ッチ入力することもできる。
り替え、白黒表示とカラー表示との切り替えなどを選択できる。省電力モード切り替えス
イッチ9625は、タブレット型端末9600に内蔵している光センサで検出される使用
時の外光の光量に応じて表示の輝度を最適なものとすることができる。タブレット型端末
は光センサだけでなく、ジャイロ、加速度センサ等の傾きを検出するセンサなどの他の検
出装置を内蔵させてもよい。
ているが特に限定されず、一方の表示部のサイズと他方の表示部のサイズが異なっていて
もよく、表示の品質も異なっていてもよい。例えば一方が他方よりも高精細な表示を行え
る表示パネルとしてもよい。
33、DCDCコンバータ9636を含む充放電制御回路9634を有する。また、蓄電
体9635として、本発明の一態様の蓄電装置を用いる。
を重ね合せるように折りたたむことができる。折りたたむことにより、表示部9631a
、表示部9631bを保護できるため、タブレット型端末9600の耐久性を高めること
ができる。また、本発明の一態様の蓄電体を用いた蓄電体9635は可撓性を有し、曲げ
伸ばしを繰り返しても充放電容量が低下しにくい。よって、信頼性の優れたタブレット型
端末を提供できる。
画、動画、テキスト画像など)を表示部に表示する機能、カレンダー、日付又は時刻など
を表示部に表示する機能、表示部に表示した情報をタッチ入力操作又は編集するタッチ入
力機能、様々なソフトウェア(プログラム)によって処理を制御する機能、等を有するこ
とができる。
表示部、又は映像信号処理部等に供給することができる。なお、太陽電池9633は、筐
体9630の片面又は両面に設けることができ、蓄電体9635の充電を効率的に行う構
成とすることができるため好適である。なお、蓄電体9635としては、リチウムイオン
電池を用いると、小型化を図れる等の利点がある。
)にブロック図を示し説明する。図30(C)には、太陽電池9633、蓄電体9635
、DCDCコンバータ9636、コンバータ9637、スイッチSW1乃至SW3、表示
部9631について示しており、蓄電体9635、DCDCコンバータ9636、コンバ
ータ9637、スイッチSW1乃至SW3が、図30(B)に示す充放電制御回路963
4に対応する箇所となる。
。太陽電池で発電した電力は、蓄電体9635を充電するための電圧となるようDCDC
コンバータ9636で昇圧又は降圧がなされる。そして、表示部9631の動作に太陽電
池9633からの電力が用いられる際にはスイッチSW1をオンにし、コンバータ963
7で表示部9631に必要な電圧に昇圧又は降圧をすることとなる。また、表示部963
1での表示を行わない際には、スイッチSW1をオフにし、スイッチSW2をオンにして
蓄電体9635の充電を行う構成とすることができる。
圧電素子(ピエゾ素子)又は熱電変換素子(ペルティエ素子)などの他の発電手段による
蓄電体9635の充電を行う構成であってもよい。例えば、無線(非接触)で電力を送受
信して充電する無接点電力伝送モジュール、又は他の充電手段を組み合わせて行う構成と
してもよい。
態様に係る蓄電装置8004を用いた電子機器の一例である。具体的に、表示装置800
0は、TV放送受信用の表示装置に相当し、筐体8001、表示部8002、スピーカ部
8003、蓄電装置8004等を有する。本発明の一態様に係る蓄電装置8004は、筐
体8001の内部に設けられている。表示装置8000は、商用電源から電力の供給を受
けることもできるし、蓄電装置8004に蓄積された電力を用いることもできる。よって
、停電などにより商用電源から電力の供給が受けられない時でも、本発明の一態様に係る
蓄電装置8004を無停電電源として用いることで、表示装置8000の利用が可能とな
る。
装置、電気泳動表示装置、DMD(Digital Micromirror Devi
ce)、PDP(Plasma Display Panel)、FED(Field
Emission Display)などの、半導体表示装置を用いることができる。
、全ての情報表示用表示装置が含まれる。
03を用いた電子機器の一例である。具体的に、照明装置8100は、筐体8101、光
源8102、蓄電装置8103等を有する。図31では、蓄電装置8103が、筐体81
01及び光源8102が据え付けられた天井8104の内部に設けられている場合を例示
しているが、蓄電装置8103は、筐体8101の内部に設けられていても良い。照明装
置8100は、商用電源から電力の供給を受けることもできるし、蓄電装置8103に蓄
積された電力を用いることもできる。よって、停電などにより商用電源から電力の供給が
受けられない時でも、本発明の一態様に係る蓄電装置8103を無停電電源として用いる
ことで、照明装置8100の利用が可能となる。
るが、本発明の一態様に係る蓄電装置は、天井8104以外、例えば側壁8105、床8
106、窓8107等に設けられた据え付け型の照明装置に用いることもできるし、卓上
型の照明装置などに用いることもできる。
る。具体的には、白熱電球、蛍光灯などの放電ランプ、LED及び有機EL素子などの発
光素子が、上記人工光源の一例として挙げられる。
本発明の一態様に係る蓄電装置8203を用いた電子機器の一例である。具体的に、室内
機8200は、筐体8201、送風口8202、蓄電装置8203等を有する。図31で
は、蓄電装置8203が、室内機8200に設けられている場合を例示しているが、蓄電
装置8203は室外機8204に設けられていても良い。或いは、室内機8200と室外
機8204の両方に、蓄電装置8203が設けられていても良い。エアコンディショナー
は、商用電源から電力の供給を受けることもできるし、蓄電装置8203に蓄積された電
力を用いることもできる。特に、室内機8200と室外機8204の両方に蓄電装置82
03が設けられている場合、停電などにより商用電源から電力の供給が受けられない時で
も、本発明の一態様に係る蓄電装置8203を無停電電源として用いることで、エアコン
ディショナーの利用が可能となる。
例示しているが、室内機の機能と室外機の機能とを1つの筐体に有する一体型のエアコン
ディショナーに、本発明の一態様に係る蓄電装置を用いることもできる。
用いた電子機器の一例である。具体的に、電気冷凍冷蔵庫8300は、筐体8301、冷
蔵室用扉8302、冷凍室用扉8303、蓄電装置8304等を有する。図31では、蓄
電装置8304が、筐体8301の内部に設けられている。電気冷凍冷蔵庫8300は、
商用電源から電力の供給を受けることもできるし、蓄電装置8304に蓄積された電力を
用いることもできる。よって、停電などにより商用電源から電力の供給が受けられない時
でも、本発明の一態様に係る蓄電装置8304を無停電電源として用いることで、電気冷
凍冷蔵庫8300の利用が可能となる。
を必要とする。よって、商用電源では賄いきれない電力を補助するための補助電源として
、本発明の一態様に係る蓄電装置を用いることで、電子機器の使用時に商用電源のブレー
カーが落ちるのを防ぐことができる。
うち、実際に使用される電力量の割合(電力使用率と呼ぶ)が低い時間帯において、蓄電
装置に電力を蓄えておくことで、上記時間帯以外において電力使用率が高まるのを抑える
ことができる。例えば、電気冷凍冷蔵庫8300の場合、気温が低く、冷蔵室用扉830
2、冷凍室用扉8303の開閉が行われない夜間において、蓄電装置8304に電力を蓄
える。そして、気温が高くなり、冷蔵室用扉8302、冷凍室用扉8303の開閉が行わ
れる昼間において、蓄電装置8304を補助電源として用いることで、昼間の電力使用率
を低く抑えることができる。
ラグインハイブリッド車(PHEV)等の次世代クリーンエネルギー自動車を実現できる
。
A)に示す自動車8400は、走行のための動力源として電気モーターを用いる電気自動
車である。または、走行のための動力源として電気モーターとエンジンを適宜選択して用
いることが可能なハイブリッド自動車である。本発明の一態様を用いることで、航続距離
の長い車両を実現することができる。また、自動車8400は蓄電装置を有する。蓄電装
置は電気モーターを駆動するだけでなく、ヘッドライト8401及びルームライト(図示
せず)などの発光装置に電力を供給することができる。
装置に電力を供給することができる。また、蓄電装置は、自動車8400が有するナビゲ
ーションシステムなどの半導体装置に電力を供給することができる。
式又は非接触給電方式等により外部の充電設備から電力供給を受けて、充電することがで
きる。図32(B)に、地上設置型の充電装置8021から自動車8500に搭載された
蓄電装置に、ケーブル8022を介して充電を行っている状態を示す。充電に際しては、
充電方法及びコネクターの規格等はCHAdeMO(登録商標)又はコンボ等の所定の方
式で適宜行えばよい。充電装置8021は、商用施設に設けられた充電ステーションでも
よく、また家庭の電源であってもよい。例えば、プラグイン技術によって、外部からの電
力供給により自動車8500に搭載された蓄電装置を充電することができる。充電は、A
CDCコンバータ等の変換装置を介して、交流電力を直流電力に変換して行うことができ
る。
して充電することもできる。この非接触給電方式の場合には、道路又は外壁に送電装置を
組み込むことで、停車中に限らず走行中に充電を行うこともできる。また、この非接触給
電の方式を利用して、車両同士で電力の送受信を行ってもよい。さらに、車両の外装部に
太陽電池を設け、停車時又は走行時に蓄電装置の充電を行ってもよい。このような非接触
での電力の供給には、電磁誘導方式又は磁界共鳴方式を用いることができる。
とができる。また、本発明の一態様によれば、蓄電装置の特性を向上することができ、よ
って、蓄電装置自体を小型軽量化することができる。蓄電装置自体を小型軽量化できれば
、車両の軽量化に寄与するため、航続距離を向上させることができる。また、車両に搭載
した蓄電装置を車両以外の電力供給源として用いることもできる。この場合、電力需要の
ピーク時に商用電源を用いることを回避することができる。
用いた。以下に作製方法を示す。
はじめに、出発原料として、Li2CO3、MnCO3、NiOを用い、出発原料の秤量
の割合(モル比)を、Li2CO3:MnCO3:NiO=0.84:0.8062:0
.318となるように秤量した。
理室の周速は10m/sとした。
、混合原料を得た。加熱処理は、大気雰囲気下、75℃にて行った。
成条件は、流量10L/minの乾燥空気雰囲気下、温度1000℃、時間10時間とし
た。
行い、粉末状のリチウムマンガン複合酸化物を得た。解砕処理では、焼結したリチウムマ
ンガン複合酸化物600gにエタノールを加えた後、ビーズミルの処理室を周速12m/
sで10時間回転させた。
せた。加熱処理は、大気雰囲気下、75℃にて行った。次に、得られたリチウムマンガン
複合酸化物を坩堝に入れ、焼成を行った。焼成条件は、10L/minの乾燥空気雰囲気
下、温度800℃、時間3時間とした。焼成後、得られた粉末を試料Aとする。
して、水1.25gとなる割合で混練機を用いて混練し、酸化グラフェンの分散溶液を作
製した。
固練りを行った。固練りは混練機を使用し、回転数80rpm、混練の時間は1回30分
とし、2回行った。得られた混合物を、通風乾燥機を用いて、50℃で乾燥した後、アル
ミナ乳鉢で解砕し、酸化グラフェンが被覆されたリチウムマンガン複合酸化物である、試
料Bを得た。
として、アスコルビン酸を用い、溶媒として濃度80%のエタノール水溶液を用いた。試
料Bの重量に対して、アスコルビン酸16.87wt%と、水酸化リチウム3.9wt%
を入れて、還元液を作製した。得られた粉末を還元液に入れ、60℃で3時間処理して還
元した。
純水を加えて洗浄し、遠心分離を行った後、分離液を捨てる工程を繰り返し計4回行った
。遠心分離の回転数は6000rpm、時間は1回を3分とした。
得た。その後、得られた溶液を60℃で加熱して、スプレードライへ給液し、200℃に
加熱し、スプレードライ処理を行った。
た。
試料C)を作製した。
次に、電極の作製方法を説明する。活物質として上記の方法で作製した試料Cを用い、導
電助剤として、アセチレンブラック(AB)を用いた。結着剤は、電極1では、F-a型
ベンゾオキサジン化合物(四国化成工業株式会社製)を用い、電極2では、P-d型ベン
ゾオキサジン化合物(四国化成工業株式会社製)を用いた。電極1及び電極2は、2つず
つ作製した。
MPとを混練機を用いて混練し、スラリーを得た。電極合剤組成物の配合は、重量比で試
料C:AB:F-a型ベンゾオキサジン化合物=90:5:5とした。スラリーの固形分
比は50%とした。
を用いて混練し、スラリーを得た。電極合剤組成物の配合は、重量比で試料C:AB:P
-d型ベンゾオキサジン化合物=90:5:5とした。スラリーの固形分比は55%とし
た。
ム箔表面には、あらかじめアンダーコート層を形成した。その後、通風乾燥炉にて、80
℃で、30分加熱した。ロールプレス機を用いて電極のプレスを実施した。電極塗工後の
膜厚に対して、膜厚を20%減少させるようにプレス圧を調整して行った。また、プレス
温度を120℃とした。
ここで、2つ作製した電極1のうち、一方は250℃で加熱し、他方は300℃で加熱し
た。同様に、2つ作製した電極2のうち、一方は250℃で加熱し、他方は300℃で加
熱した。なお、電極1及び電極2で結着剤として用いたベンゾオキサジン化合物は、いず
れも硬化温度が約150℃であるため、この加熱処理は、結着剤を硬化させる(ベンゾオ
キサジン化合物を重合し、ポリベンゾオキサジンを形成する)工程ということができる。
また、この加熱処理により、活物質の作製時に還元されなかった酸化グラフェンが還元さ
れ、グラフェンが形成される場合もある。つまり、この加熱処理は、リチウムマンガン複
合酸化物を有する粒子に第3の領域(ここでは、炭素を含む領域)を形成する工程という
こともできる。
次に、得られた各電極を用いてハーフセルを作製した。セルには、コインセルを用いた。
また、ハーフセルの対極にはリチウムを用いた。また、電解液は、電解質としてLiPF
6を用い、非プロトン性有機溶媒であるECとDECを1:1の体積比で混合させた混合
溶液を用いた。また、セパレータとしてはポリプロピレン(PP)を用いた。
30mA/gの定電流、上限電圧4.8Vで行い、放電は、活物質重量当たりの電流密度
30mA/gの定電流、下限電圧2Vで行った。得られた充放電カーブを図33(A)、
(B)に示す。図33(A)は、電極1の結果であり、図33(B)は、電極2の結果で
ある。
を作製し、充放電を行うことができた。本実施例で用いた活物質は、塩基性を示す。本実
施例では、結着剤にベンゾオキサジン化合物を用い、活物質に塩基性の材料を用いること
で、良好な充放電特性を得ることができた。
場合の方が、放電容量が高かった。本実施例では、結着剤に耐熱性の高いベンゾオキサジ
ン化合物を用いることで、電極に高温で加熱処理を行うことができ、高い放電容量を得る
ことができた。
表面にグラフェンが形成された、粉末のリチウムマンガン複合酸化物を用いた。なお、本
実施例で用いた活物質は、実施例1で用いた活物質と同様であるが、作製方法が異なる。
以下に本実施例で用いた活物質の作製方法を示す。
はじめに、実施例1と同様に、出発原料の秤量、混合、及び焼成を行い、リチウムマンガ
ン複合酸化物を合成した。
行い、粉末状のリチウムマンガン複合酸化物を得た。解砕処理では、焼結したリチウムマ
ンガン複合酸化物120gにエタノールを加えた後、ビーズミルの処理室を周速12m/
sで5時間回転させた。
せた。加熱処理は、大気雰囲気下、75℃にて行った。次に、得られたリチウムマンガン
複合酸化物を坩堝に入れ、焼成を行った。焼成条件は、10L/minの乾燥空気雰囲気
下、温度800℃、時間3時間とした。焼成後、得られた粉末を試料Aとする。
して、水1.5gとなる割合で混練機を用いて混練し、酸化グラフェンの分散溶液を作製
した。
gに対して試料Aが50gとなるようにした。得られた混合物を、通風乾燥機を用いて、
50℃で乾燥した後、アルミナ乳鉢で解砕し、酸化グラフェンが被覆されたリチウムマン
ガン複合酸化物である、試料Bを得た。
として、アスコルビン酸を用い、溶媒として濃度80%のエタノール水溶液を用いた。試
料Bの重量に対して、アスコルビン酸16.87wt%と、水酸化リチウム3.9wt%
を入れて、還元液を作製した。得られた粉末を還元液に入れ、60℃で3時間処理して還
元した。
紙を用いた。その後、洗浄し、再度、濾過を行った。
。
試料C)を作製した。
まず、電極の作製方法を説明する。活物質として本実施例で作製した試料Cを用い、導電
助剤として、ABを用いた。結着剤は、電極3では、P-d型ベンゾオキサジン化合物と
PVdFを重量比1:1で用い、比較電極では、PVdFを用いた。
Bと、極性溶媒であるNMPとを混練機を用いて混練し、スラリーを得た。電極合剤組成
物の配合は、重量比で試料C:AB:結着剤=85:5:10とした。スラリーの固形分
比は44%とした。
リーを得た。電極合剤組成物の配合は、重量比で試料C:AB:PVdF=85:5:1
0とした。スラリーの固形分比は35%とした。
ム箔表面には、あらかじめアンダーコート層を形成した。その後、通風乾燥炉にて、80
℃で、30分加熱した。ロールプレス機を用いて電極のプレスを実施した。電極塗工後の
膜厚に対して、膜厚を20%減少させるようにプレス圧を調整して行った。また、プレス
温度を120℃とした。
0時間とした。
次に、得られた各電極を用いてハーフセルを作製した。セルには、コインセルを用いた。
また、ハーフセルの対極にはリチウムを用いた。また、電解液は、電解質としてLiPF
6を用い、非プロトン性有機溶媒であるECとDECを1:1の体積比で混合させた混合
溶液を用いた。また、セパレータとしてはポリプロピレン(PP)を用いた。ハーフセル
は2つずつ作製した。
を行った。充電は、活物質重量当たりの電流密度30mA/gの定電流、上限電圧4.8
Vで行い、放電は、活物質重量当たりの電流密度30mA/gの定電流、下限電圧2Vで
行った。
放電カーブを示す。また、図34(B)に充放電サイクル特性を示す。
いることで、PVdFのみを用いた場合に比べて、最大放電容量を高めることができた。
また、図34(B)に示すように、結着剤にポリベンゾオキサジンとPVdFを用いた電
極3は、少なくとも3サイクル目から7サイクル目まで、比較電極に比べて高い放電容量
が得られている。このことから、本実施例で作製した電極3は、充放電サイクル特性が良
好であると考えられる。
流密度30mA/g)で150mAh/gの定電流充電を行った後、0.1C、下限2V
で定電流放電を行い、2回目として0.1Cで180mAh/gの定電流充電を行った後
、0.1C、下限2Vで定電流放電を行い、3回目として0.1Cで210mAh/gの
定電流充電を行った後、0.1C、下限2Vで定電流放電を行い、4回目として0.1C
で240mAh/gの定電流充電を行った後、0.1C、下限2Vで定電流放電を行い、
5回目として0.1Cで270mAh/gの定電流充電を行った後、0.1C、下限2V
で定電流放電を行った。
の定電流、上限電圧4.8Vで行い、放電は、活物質重量当たりの電流密度30mA/g
の定電流、下限電圧2Vで行った。図35に、電極3及び比較電極の2回目(段階的な充
放電を含めると7サイクル目ともいえる)の充放電カーブを示す。
VdFのみを用いた場合に比べて、放電容量を高めることができた。本実施例で作製した
電極3では、放電容量が300mAh/gと、高い値を実現できた。
100b 電極
101 集電体
102 活物質層
115 封止層
118 接合部
119 導入口
131 第1の領域
132 第2の領域
133 第3の領域
200 二次電池
203 セパレータ
203a 領域
203b 領域
207 外装体
211 正極
211a 正極
215 負極
215a 負極
220 封止層
221 正極リード
225 負極リード
230 第1の電極組立体
231 第2の電極組立体
250 二次電池
281 タブ領域
282 タブ領域
300 蓄電池
301 正極缶
302 負極缶
303 ガスケット
304 正極
305 正極集電体
306 正極活物質層
307 負極
308 負極集電体
309 負極活物質層
310 セパレータ
500 電池セル
501 正極集電体
502 正極活物質層
503 正極
504 負極集電体
505 負極活物質層
506 負極
507 セパレータ
508 電解液
509 外装体
510 正極リード
511 負極リード
512 接合部
513 湾曲部
514 接合部
600 蓄電池
601 正極キャップ
602 電池缶
603 正極端子
604 正極
605 セパレータ
606 負極
607 負極端子
608 絶縁板
609 絶縁板
611 PTC素子
612 安全弁機構
900 回路基板
910 ラベル
911 端子
912 回路
913 蓄電池
914 アンテナ
915 アンテナ
916 層
917 層
918 アンテナ
919 端子
920 表示装置
921 センサ
922 端子
951 端子
952 端子
980 蓄電池
981 フィルム
982 フィルム
990 蓄電池
991 外装体
992 外装体
993 捲回体
994 負極
995 正極
996 セパレータ
997 端子
998 端子
7100 携帯表示装置
7101 筐体
7102 表示部
7103 操作ボタン
7104 蓄電装置
7200 携帯情報端末
7201 筐体
7202 表示部
7203 バンド
7204 バックル
7205 操作ボタン
7206 入出力端子
7207 アイコン
7300 表示装置
7304 表示部
7400 携帯電話機
7401 筐体
7402 表示部
7403 操作ボタン
7404 外部接続ポート
7405 スピーカ
7406 マイク
7407 蓄電装置
8000 表示装置
8001 筐体
8002 表示部
8003 スピーカ部
8004 蓄電装置
8021 充電装置
8022 ケーブル
8100 照明装置
8101 筐体
8102 光源
8103 蓄電装置
8104 天井
8105 側壁
8106 床
8107 窓
8200 室内機
8201 筐体
8202 送風口
8203 蓄電装置
8204 室外機
8300 電気冷凍冷蔵庫
8301 筐体
8302 冷蔵室用扉
8303 冷凍室用扉
8304 蓄電装置
8400 自動車
8401 ヘッドライト
8500 自動車
9600 タブレット型端末
9625 スイッチ
9626 スイッチ
9627 電源スイッチ
9628 操作スイッチ
9629 留め具
9630 筐体
9631 表示部
9631a 表示部
9631b 表示部
9632a 領域
9632b 領域
9633 太陽電池
9634 充放電制御回路
9635 蓄電体
9636 DCDCコンバータ
9637 コンバータ
9638 操作キー
9639 ボタン
9640 可動部
Claims (2)
- 正極活物質層を有し、
前記正極活物質層は、リチウム、マンガン、及び元素Mを有する酸化物と、ポリベンゾオキサジンと、グラフェンと、を有し、
前記元素Mは、クロム、コバルト、アルミニウム、ニッケル、鉄、マグネシウム、モリブデン、亜鉛、インジウム、ガリウム、銅、チタン、ニオブ、シリコン、又はリンであり、
前記酸化物は、活物質としての機能を有し、
前記ポリベンゾオキサジンは、結着剤としての機能を有する、蓄電装置。 - 正極活物質層を有し、
前記正極活物質層は、リチウム、マンガン、及び元素Mを有する酸化物と、ポリベンゾオキサジンと、フッ素樹脂と、グラフェンと、を有し、
前記元素Mは、クロム、コバルト、アルミニウム、ニッケル、鉄、マグネシウム、モリブデン、亜鉛、インジウム、ガリウム、銅、チタン、ニオブ、シリコン、又はリンであり、
前記酸化物は、活物質としての機能を有し、
前記ポリベンゾオキサジンと前記フッ素樹脂とは、結着剤としての機能を有する、蓄電装置。
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