JP7050214B1 - 導電部材、セル、セルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置 - Google Patents

導電部材、セル、セルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置 Download PDF

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Abstract

導電部材は、基材と、基材上に位置し、第１元素を含有する被覆部とを有する。基材は、クロムを含有する。第１元素は、第一イオン化エネルギーおよび酸化物の生成自由エネルギーの絶対値がクロムよりも小さい。

Description

本開示は、導電部材、セル、セルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置に関する。
近年、次世代エネルギーとして、水素含有ガス等の燃料ガスと空気等の酸素含有ガスとを用いて電力を得ることができるセルの１種である燃料電池セルを複数有する燃料電池セルスタック装置が種々提案されている。
国際公開第２００９／１３１１８０号
実施形態の一態様に係る導電部材は、基材と、前記基材上に位置し、第１元素を含有する被覆部とを有する。基材は、クロムを含有する。第１元素は、第一イオン化エネルギーおよび酸化物の生成自由エネルギーの絶対値がクロムよりも小さい。
また、本開示のセルは、素子部と、上記に記載の導電部材とを備える。導電部材は、前記素子部に接続される。
また、本開示のセルスタック装置は、上記に記載のセルを複数備えるセルスタックを有する。
また、本開示のモジュールは、上記に記載のセルスタック装置と、セルスタック装置を収納する収納容器とを備える。
また、本開示のモジュール収容装置は、上記に記載のモジュールと、モジュールの運転を行うための補機と、モジュールおよび補機を収容する外装ケースとを備える。
図１Ａは、第１の実施形態に係るセルの一例を示す横断面図である。 図１Ｂは、第１の実施形態に係るセルの一例を空気極側からみた側面図である。 図１Ｃは、第１の実施形態に係るセルの一例をインターコネクタ側からみた側面図である。 図２Ａは、第１の実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す斜視図である。 図２Ｂは、図２Ａに示すＸ－Ｘ線の断面図である。 図２Ｃは、第１の実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す上面図である。 図３は、実施形態に係る導電部材の一例を示す横断面図である。 図４Ａは、図３に示すＡ－Ａ線に沿った断面図である。 図４Ｂは、図４Ａに示す領域Ｂの拡大図である。 図５は、第１の実施形態に係るモジュールの一例を示す外観斜視図である。 図６は、第１の実施形態に係るモジュール収容装置の一例を概略的に示す分解斜視図である。 図７Ａは、第２の実施形態に係るセルを示す断面図である。 図７Ｂは、第２の実施形態に係る導電部材の拡大断面図である。 図８Ａは、第３の実施形態に係る平板型セルを示す斜視図である。 図８Ｂは、図８Ａに示す平板型セルの部分断面図である。
以下、添付図面を参照して、本願の開示する導電部材、セル、セルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置の実施形態を詳細に説明する。なお、以下に示す実施形態によりこの開示が限定されるものではない。
また、図面は模式的なものであり、各要素の寸法の関係、各要素の比率などは、現実と異なる場合があることに留意する必要がある。さらに、図面の相互間においても、互いの寸法の関係、比率などが異なる部分が含まれている場合がある。
［第１の実施形態］
＜セルの構成＞
まず、図１Ａ～図１Ｃを参照しながら、第１の実施形態に係るセルとして、固体酸化物形の燃料電池セルの例を用いて説明する。
図１Ａは、第１の実施形態に係るセル１の一例を示す横断面図であり、図１Ｂは、第１の実施形態に係るセルの一例を空気極側からみた側面図であり、図１Ｃは、第１の実施形態に係るセル１の一例をインターコネクタ側からみた側面図である。なお、図１Ａ～図１Ｃは、セル１の各構成の一部を拡大して示している。
図１Ａ～図１Ｃに示す例において、セル１は中空平板型で、細長い板状である。図１Ｂに示すように、セル１の全体を側面から見た形状は、たとえば、長さ方向Ｌの辺の長さが５ｃｍ～５０ｃｍで、この長さ方向Ｌに直交する幅方向Ｗの長さが、たとえば、１ｃｍ～１０ｃｍの長方形である。このセル１の全体の厚み方向Ｔの厚さは、たとえば、１ｍｍ～５ｍｍである。
図１Ａに示すように、セル１は、導電性の支持基板２と、素子部３と、インターコネクタ４とを備えている。支持基板２は、一対の対向する平坦面ｎ１、ｎ２、およびかかる平坦面ｎ１、ｎ２を接続する一対の円弧状の側面ｍを有する柱状である。
素子部３は、支持基板２の平坦面ｎ１上に位置している。素子部３は、燃料極５と、固体電解質層６と、空気極８とを有している。また、図１Ａに示す例では、セル１の平坦面ｎ２上にインターコネクタ４が位置している。なお、セル１は、固体電解質層６と空気極８との間に中間層７を備えていてもよい。
また、図１Ｂに示すように、空気極８はセル１の下端まで延びていない。セル１の下端部では、固体電解質層６のみが平坦面ｎ１の表面に露出している。また、図１Ｃに示すように、インターコネクタ４がセル１の下端まで延びていてもよい。セル１の下端部では、インターコネクタ４および固体電解質層６が表面に露出している。なお、図１Ａに示すように、セル１の一対の円弧状の側面ｍにおける表面では、固体電解質層６が露出している。インターコネクタ４は、セル１の下端まで延びていなくてもよい。
以下、セル１を構成する各構成部材について説明する。
支持基板２は、ガスが流れるガス流路２ａを内部に有している。図１Ａに示す支持基板２の例は、６つのガス流路２ａを有している。支持基板２は、ガス透過性を有し、ガス流路２ａに流れるガスを燃料極５まで透過させる。支持基板２は導電性を有していてもよい。導電性を有する支持基板２は、素子部で生じた電気をインターコネクタ４に集電する。
支持基板２の材料は、たとえば、鉄族金属成分および無機酸化物を含む。鉄族金属成分は、たとえば、Ｎｉ（ニッケル）および／またはＮｉＯであってもよい。無機酸化物は、たとえば、特定の希土類元素酸化物であってもよい。希土類元素酸化物は、たとえば、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、ＤｙおよびＹｂから選択される１以上の希土類元素を含んでよい。
燃料極５の材料には、一般的に公知のものを使用することができる。燃料極５は、多孔質の導電性セラミックス、たとえば酸化カルシウム、酸化マグネシウム、または希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２と、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとを含むセラミックスなどを用いてもよい。この希土類元素酸化物は、たとえば、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、ＤｙおよびＹｂから選択される複数の希土類元素を含んでもよい。酸化カルシウム、酸化マグネシウム、または希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２を安定化ジルコニアと称する場合もある。安定化ジルコニアは、部分安定化ジルコニアも含む。
固体電解質層６は、電解質であり、燃料極５と空気極８との間のイオンの橋渡しをする。同時に、固体電解質層６は、ガス遮断性を有し、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを生じにくくする。
固体電解質層６の材料は、たとえば、３モル％～１５モル％の希土類元素酸化物が固溶したＺｒＯ２であってもよい。希土類元素酸化物は、たとえば、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、ＤｙおよびＹｂから選択される１以上の希土類元素を含んでよい。固体電解質層６は、たとえば、Ｙｂ、ＳｃまたはＧｄが固溶したＺｒＯ２を含んでもよく、Ｌａ、ＮｄまたはＹｂが固溶したＣｅＯ２を含んでもよく、ＳｃまたはＹｂが固溶したＢａＺｒＯ３を含んでもよく、ＳｃまたはＹｂが固溶したＢａＣｅＯ３を含んでもよい。
空気極８は、ガス透過性を有している。空気極８の開気孔率は、たとえば２０％～５０％、特に３０％～５０％の範囲であってもよい。空気極８の開気孔率を空気極８の空隙率と称する場合もある。
空気極８の材料は、一般的に空気極に用いられるものであれば特に制限はない。空気極８の材料は、たとえば、いわゆるＡＢＯ３型のペロブスカイト型酸化物など導電性セラミックスでもよい。
空気極８の材料は、たとえば、ＡサイトにＳｒ（ストロンチウム）とＬａ（ランタン）が共存する複合酸化物であってもよい。このような複合酸化物の例としては、ＬａｘＳｒ１－ｘＣｏｙＦｅ１－ｙＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＭｎＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＦｅＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＣｏＯ３などが挙げられる。なお、ｘは０＜ｘ＜１、ｙは０＜ｙ＜１である。
また、素子部３が中間層７を有する場合、中間層７は、拡散抑制層としての機能を有する。空気極８に含まれるＳｒ（ストロンチウム）が固体電解質層６に拡散すると、かかる固体電解質層６にＳｒＺｒＯ３の抵抗層が形成される。中間層７は、Ｓｒを拡散させにくくすることで、ＳｒＺｒＯ３が形成されにくくする。
中間層７の材料は、一般的にＳｒの拡散抑制層に用いられるものであれば特に制限はない。中間層７の材料は、たとえば、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウム（ＣｅＯ２）を含んでもよい。かかる希土類元素としては、たとえば、Ｇｄ（ガドリニウム）、Ｓｍ（サマリウム）などを用いてもよい。
また、インターコネクタ４は、緻密質であり、支持基板２の内部に位置するガス流路２ａを流通する燃料ガス、および支持基板２の外側を流通する酸素含有ガスのリークを生じにくくする。インターコネクタ４は、９３％以上、特に９５％以上の相対密度を有していてもよい。
インターコネクタ４の材料には、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ３系酸化物）、ランタンストロンチウムチタン系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＳｒＴｉＯ３系酸化物）などを用いてもよい。これらの材料は、導電性を有し、かつ水素含有ガスなどの燃料ガスおよび空気などの酸素含有ガスと接触しても還元も酸化もされない。
＜セルスタック装置の構成＞
次に、上述したセル１を用いた本実施形態に係るセルスタック装置１０について、図２Ａ～図２Ｃを参照しながら説明する。図２Ａは、第１の実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す斜視図であり、図２Ｂは、図２Ａに示すＸ－Ｘ線の断面図であり、図２Ｃは、第１の実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す上面図である。
図２Ａに示すように、セルスタック装置１０は、セル１の厚み方向Ｔ（図１Ａ参照）に配列（積層）された複数のセル１を有するセルスタック１１と、固定部材１２とを備える。
固定部材１２は、固定材１３と、支持部材１４とを有する。支持部材１４は、セル１を支持する。固定材１３は、セル１を支持部材１４に固定する。また、支持部材１４は、支持体１５と、ガスタンク１６とを有する。支持部材１４である支持体１５およびガスタンク１６は、金属製であり導電性を有している。
図２Ｂに示すように、支持体１５は、複数のセル１の下端部が挿入される挿入孔１５ａを有している。複数のセル１の下端部と挿入孔１５ａの内壁とは、固定材１３で接合されている。
ガスタンク１６は、挿入孔１５ａを通じて複数のセル１に反応ガスを供給する開口部と、かかる開口部の周囲に位置する凹溝１６ａとを有する。支持体１５の外周の端部は、ガスタンク１６の凹溝１６ａに充填された接合材２１によって、ガスタンク１６と接合されている。
図２Ａに示す例では、支持部材１４である支持体１５とガスタンク１６とで形成される内部空間２２に燃料ガスが貯留される。ガスタンク１６にはガス流通管２０が接続されている。燃料ガスは、このガス流通管２０を通してガスタンク１６に供給され、ガスタンク１６からセル１の内部のガス流路２ａ（図１Ａ参照）に供給される。ガスタンク１６に供給される燃料ガスは、後述する改質器１０２（図５参照）で生成される。
水素リッチな燃料ガスは、原燃料を水蒸気改質などすることによって生成することができる。水蒸気改質により燃料ガスを生成する場合には、燃料ガスは水蒸気を含む。
図２Ａに示す例は、２列のセルスタック１１、２つの支持体１５、およびガスタンク１６を備えている。２列のセルスタック１１は、複数のセル１をそれぞれ有する。各セルスタック１１は、各支持体１５に固定されている。ガスタンク１６は上面に２つの貫通孔を有している。各貫通孔には、各支持体１５が配置されている。内部空間２２は、１つのガスタンク１６と、２つの支持体１５とで形成される。
挿入孔１５ａの形状は、たとえば、上面視で長円形状である。挿入孔１５ａは、たとえば、セル１の配列方向すなわち厚み方向Ｔの長さが、セルスタック１１の両端に位置する２つの端部集電部材１７の間の距離よりも大きい。挿入孔１５ａの幅は、たとえば、セル１の幅方向Ｗ（図１Ａ参照）の長さよりも大きい。
図２Ｂに示すように、挿入孔１５ａの内壁とセル１の下端部との接合部には、固定材１３が充填され、ている。これにより、挿入孔１５ａの内壁と複数個のセル１の下端部とがそれぞれ接合・固定され、また、セル１の下端部同士が接合・固定されている。各セル１のガス流路２ａは、下端部で支持部材１４の内部空間２２と連通している。
固定材１３および接合材２１は、ガラスなどの導電性が低いものを用いることができる。固定材１３および接合材２１の具体的な材料としては、非晶質ガラスなどを用いてもよく、特に結晶化ガラスなどを用いてもよい。
結晶化ガラスとしては、たとえば、ＳｉＯ２－ＣａＯ系、ＭｇＯ－Ｂ２Ｏ３系、Ｌａ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＭｇＯ系、Ｌａ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ系、ＳｉＯ２－ＣａＯ－ＺｎＯ系などの材料のいずれかを用いてもよく、特にＳｉＯ２－ＭｇＯ系の材料を用いてもよい。
また、図２Ｂに示すように、複数のセル１のうち隣接するセル１の間には、導電部材１８が介在している。導電部材１８は、隣接する一方のセル１の燃料極５と他方のセル１の空気極８とを電気的に直列に接続する。より具体的には、隣接する一方のセル１の燃料極５と電気的に接続されたインターコネクタ４と、他方のセル１の空気極８とを接続している。なお、隣接するセル１に接続された導電部材１８の詳細については、後述する。
また、図２Ｂに示すように、複数のセル１の配列方向における最も外側に位置するセル１に、端部集電部材１７が電気的に接続されている。端部集電部材１７は、セルスタック１１の外側に突出する導電部１９に接続されている。導電部１９は、セル１の発電により生じた電気を集電して外部に引き出す。なお、図２Ａでは、端部集電部材１７の図示を省略している。
また、図２Ｃに示すように、セルスタック装置１０は、２つのセルスタック１１Ａ、１１Ｂが直列に接続され、一つの電池として機能する。そのため、セルスタック装置１０の導電部１９は、正極端子１９Ａと、負極端子１９Ｂと、接続端子１９Ｃとに区別される。
正極端子１９Ａは、セルスタック１１が発電した電力を外部に出力する場合の正極であり、セルスタック１１Ａにおける正極側の端部集電部材１７に電気的に接続される。負極端子１９Ｂは、セルスタック１１が発電した電力を外部に出力する場合の負極であり、セルスタック１１Ｂにおける負極側の端部集電部材１７に電気的に接続される。
接続端子１９Ｃは、セルスタック１１Ａにおける負極側の端部集電部材１７と、セルスタック１１Ｂにおける正極側の端部集電部材１７とを電気的に接続する。
＜導電部材の詳細＞
つづいて、第１の実施形態に係る導電部材１８の詳細について、図３～図４Ｂを参照しながら説明する。図３は、実施形態に係る導電部材の一例を示す横断面図である。
図３に示すように、導電部材１８は、隣接する一方のセル１に接続される接続部１８ａと、他方のセル１に接続される接続部１８ｂとを有する。また、導電部材１８は、幅方向Ｗの両端に連結部１８ｃを有しており、接続部１８ａ，１８ｂを接続する。これにより、導電部材１８は、厚み方向Ｔに隣り合うセル１同士を電気的に接続することができる。なお、図３では、セル１の形状を単純化して図示している。
また、接続部１８ａ，１８ｂは、セル１と向かい合う第１面１８１と、接続部１８ｂ，１８ａと向かい合う第２面１８２とを有している。
図４Ａは、図３に示すＡ－Ａ線に沿った断面図である。図４Ｂは、図４Ａに示す領域Ｂの拡大図である。
導電部材１８は、セル１の長さ方向Ｌに延在している。図４Ａに示すように、導電部材１８の接続部１８ａ，１８ｂは、セル１の長さ方向Ｌに沿って互い違いに複数位置している。導電部材１８は、接続部１８ａ，１８ｂのそれぞれでセル１と接触している。
また、図４Ｂに示すように、導電部材１８は、基材４０と、被覆部４３と、コート層４４とを有している。コート層４４は、導電性を有している。また、導電部材１８は、基材４０を挟んで向かい合う第１面１８１および第２面１８２を有する。また、導電部材１８は、第１面１８１および第２面１８２をつなぐ第３面１８３，１８４を有する。
導電部材１８（接続部１８ｂ）は、接合材５０を介してセル１と接合されている。接合材５０は、導電部材１８の第１面１８１とセル１との間に位置しており、導電部材１８とセル１とを接合する。また、第２面１８２および第３面１８３，１８４は、たとえば空気など、酸化雰囲気に露出している。
基材４０は、導電性および耐熱性を有する。基材４０は、クロムを含有する。基材４０は、たとえば、ステンレス鋼である。基材４０は、たとえば、金属酸化物を含有してもよい。
また、基材４０は、積層構造を有してもよい。図４Ｂに示す例では、基材４０は、第１基材層４１と、第２基材層４２とを有する。第２基材層４２は、たとえば、クロムの含有率が第１基材層４１よりも大きくてもよい。第２基材層４２は、たとえば、酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）を含有する。このように基材４０が第２基材層４２を有することにより、導電部材１８の耐久性が高まる。なお、基材４０は、部分的に第２基材層４２を有してもよいし、第２基材層４２を有さなくてもよい。また、基材４０は、さらなる積層構造を有してもよい。
被覆部４３は、基材４０上に位置する。被覆部４３は、基材４０とコート層４４との間に位置している。被覆部４３は、第１元素４３ａを含有する。被覆部４３は、たとえば、Ｃｅを含有する。第１元素４３ａは、第一イオン化エネルギーおよび酸化物の生成自由エネルギーの絶対値がクロムよりも小さい。第１元素４３ａとしては、Ｃｅの他、たとえばＥｕ、Ｐｒ、およびＺｒなどが挙げられる。生成自由エネルギーは、生成ギブズエネルギーともいう。生成自由エネルギーは、たとえば「核燃料・原子力材料熱力学データベース」などの熱力学データベースで確認できる。第１元素４３ａは、かかる元素の酸化物として基材４０上に位置してもよい。かかる第１元素４３ａの酸化物としては、たとえば、ＣｅＯ２、ＥｕＯ、ＰｒＯ２、ＺｒＯ２が該当する。以下、第１元素４３ａの酸化物を第１酸化物という。
被覆部４３は、基材４０上に位置し、第１元素４３ａを含有する複数の粒子であってもよい。また、被覆部４３は、第１元素４３ａを含有し、基材４０を被覆する被膜であってもよい。被覆部４３は、基材４０全体を覆う１つの被膜であってもよいし、網目状の被膜、または互いに離間した複数の島状の被膜として基材４０上に位置してもよい。第１元素４３ａを含む複数の粒子および被膜を総じて被覆部４３という。被覆部４３は、たとえば、第１元素４３ａのうち、１以上を含有してもよい。被覆部４３は、第１元素４３ａ以外の元素を含んでいてもよい。被覆部４３は、たとえばＧｄ（ガドリニウム）が固溶したＣｅＯ２を含有してもよいし、Ｙ（イットリウム）、Ｙｂ（イッテルビウム）等が固溶したＺｒＯ２、いわゆる安定化ジルコニアまたは部分安定化ジルコニアを含有してもよい。すなわち、被覆部４３は、第１元素４３ａを含有する複数の粒子および／または被膜を有してもよい。被覆部４３が第１元素４３ａを含有する複数の粒子および被膜を有する場合、複数の粒子は基材４０上に位置してもよく、被膜上に位置してもよい。
被覆部４３は、たとえばＩＡＤ（Ion-beam Assisted Deposition）法、ＭＯＤ（Metal Organic Decomposition）法、スパッタリング法、ＡＤ（Aerosol Deposition）法、ＰＬＤ（Pulsed Laser Deposition）法等の成膜法により、基材４０の表面に成膜することができる。
第１元素４３ａを含有する被覆部４３は、結晶質でもよいし、非晶質でもよい。また、被覆部４３中に、結晶質相と非晶質相とが混在してもよい。
このように、導電部材１８の基材４０上に位置し、第１元素４３ａを含有する被覆部４３を有することにより、第２基材層４２の成長が抑えられることから、導電部材１８は、第２基材層４２の成長に伴う内部抵抗の増大を抑えることができる。これにより、セル１の電池性能の低下を低減することができる。
また、被覆部４３の厚みは、たとえば、５ｎｍ以上１５０ｎｍ以下、または１０ｎｍ以上１３０ｎｍ以下、さらには２０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であってもよい。被覆部４３がこのような厚みを有することにより、たとえば、第２基材層４２の成長が抑えられるとともに、被覆部４３の導電率が小さくても、内部抵抗に対する被覆部４３の影響を小さく抑えられることから、導電部材１８は、内部抵抗の増大を抑えることができる。これにより、セル１の電池性能の低下を低減することができる。たとえば、Ｃｒ２Ｏ３の導電率は１．５Ｓ／ｍ、ＣｅＯ２の導電率は０．０７Ｓ／ｍである。基材４０単独の導電部材、または基材４０上に直接後述のコート層４４を形成した導電部材を、燃料電池の運転温度で使用すると、第２基材層４２の厚みが数μｍ程度、例えば４μｍとなる。一方、基材４０上に被覆部４３を有する導電部材１８を燃料電池の運転温度で使用すると、第２基材層４２の厚みは１μｍ以下となる。具体的には、例えば厚み１０ｎｍのＣｅＯ２を被膜として有する導電部材１８では、第２基材層の厚みが０．８μｍ程度となり、被膜を有さない場合よりも内部抵抗を小さくすることができる。
第１元素４３ａの有無、および第１元素４３ａを含有する被覆部４３の大きさは、たとえば導電部材１８の断面において、ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ（高角度環状暗視野走査透過型電子顕微鏡）、ＦＩＢ－ＳＥＭ（収束イオンビーム走査電子顕微鏡）またはＥＰＭＡ（電子プローブマイクロアナライザ）を用いて第１元素４３ａのマッピングを行うことで確認できる。また、下記に示す被膜の平均厚みは、たとえば、加速電圧２００ｋＶのＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭを用い、導電部材１８の断面において倍率１００万倍で上記元素のマッピングを行い、第１元素４３ａが検出された部分の厚みを１０点以上測定してその平均値を算出することで得られる。
また、導電部材１８の第１面１８１と基材４０との間に位置する被膜の平均厚みｔ１は、第３面１８３と基材４０との間に位置する被膜の平均厚みｔ３、第３面１８４と基材４０との間に位置する被膜の平均厚みｔ４と、同じでもよいし、異なっていてもよい。第１平均厚みとしての平均厚みｔ１は、第２平均厚みとしての平均厚みｔ３，ｔ４よりも大きくてもよい。このように、平均厚みｔ１を平均厚みｔ３，ｔ４よりも大きくすることにより、電流が流れる第１面１８１に近い箇所における第２基材層４２の成長が抑えられる。平均厚みｔ３，ｔ４は、たとえば５ｎｍ未満でもよい。また導電部材１８は、第３面１８３と基材４０との間、および第３面１８４と基材４０との間の少なくとも一方に、被膜を有していなくてもよい。第３面１８３，１８４に近い箇所では、電流が流れにくくてもよいので、第１面１８１に近い箇所よりも第２基材層４２が厚くてもよい。導電部材１８が、第３面１８３，１８４に近い箇所に第１面１８１に近い箇所よりも厚い第２基材層４２を有することで、基材４０の酸化が抑えられる。これにより、セル１の電池性能の低下を低減することができる。
平均厚みｔ３，ｔ４は、平均厚みｔ１よりも大きくてもよく、たとえば１５０ｎｍより大きくてもよい。第３面１８３，１８４に近い箇所では、電流が流れにくくてもよいので、平均厚みｔ３，ｔ４がこのように大きくてもよい。平均厚みｔ３、ｔ４がこのように平均厚みｔ１よりも大きいことで、第３面１８３，１８４では、第２基材層４２の成長が抑えられ、基材４０が含有するクロムの放出を抑えることができる。なお、導電部材１８の第２面１８２と基材４０との間に位置する被膜の平均厚みｔ２は、平均厚みｔ３，ｔ４よりも大きくてもよく、小さくてもよい。
また、第１面１８１と基材４０との間に位置する被覆部４３の面積率である第１面積率は、第３面１８３，１８４と基材４０との間に位置する被覆部４３の面積率である第２面積率と同じでもよいし、異なっていてもよい。第１面積率は、第２面積率よりも大きくてもよい。このように、第１面積率を第２面積率よりも大きくすることにより、電流が流れる第１面１８１に近い箇所における第２基材層４２の成長が抑えられる。第１面積率は、たとえば２０面積％以上１００面積％以下でもよい。第２面積率は、たとえば０面積％以上１００面積％以下でもよい。なお、第２面１８２と基材４０との間に位置する被覆部４３の面積率は、第２面積率よりも大きくてもよく、小さくてもよい。
なお、上記した各面積率は、たとえば以下のようにして算出することができる。まず、導電部材１８の断面を研磨し、ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ、ＦＩＢ－ＳＥＭ（収束イオンビーム走査電子顕微鏡）またはＥＰＭＡ（電子プローブマイクロアナライザ）を用いて、基材４０上の第１元素４３ａをマッピングすることで確認できる。具体的には、例えば加速電圧：２００ｋＶのＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭを用い、導電部材１８の断面において例えば倍率３０００倍～５０００倍で第１元素４３ａのマッピング画像を得る。得られたマッピング画像を、ヒューリンクス社製解析ソフトＩｇｏｒを用いて画像解析することで、各面の法線方向から見た基材４０と重なる第１元素４３ａの面積率を算出する。得られた第１元素４３ａの面積率を、被覆部４３の面積率とする。
コート層４４は、セル１の厚み方向Ｔおよび長さ方向Ｌの全体にわたって被覆部４３を被覆する。コート層４４は、被覆部４３とは異なる元素を含んでいる。コート層４４は、基材４０と酸化雰囲気との間に位置することにより、たとえば、基材４０が含有するクロムの放出を抑えることができる。このため、導電部材１８の耐久性が向上することから、セル１の耐久性を向上することができる。
また、コート層４４は、たとえば、Ｍｎ（マンガン）およびＣｏ（コバルト）を含む酸化物を含有してもよい。以下、ＭｎおよびＣｏを含む酸化物を第２酸化物という。第２酸化物は電子伝導性を有する。第２酸化物は、Ｃｒ２Ｏ３および第１酸化物よりも高い導電性を有する。第２酸化物は、たとえばＣｒ２Ｏ３よりも１００倍高い導電率を有していてもよい。第２酸化物に含まれるＭｎのモル比率は、Ｃｏのモル比率より大きくてもよい。コート層４４は、たとえば、Ｍｎ、ＣｏおよびＯのモル比が１．６６：１．３４：４である第２酸化物を含有してもよい。このような組成を有する第２酸化物を含有することにより、たとえば、Ｍｎ、ＣｏおよびＯのモル比が１．５：１．５：４である第２酸化物を含有するコート層４４を有する場合と比較して導電部材１８の耐久性を高くすることができる。なお、Ｍｎ、ＣｏおよびＯのモル比は、Ｘ線回折装置（ＸＲＤ）を用いた結晶相の同定に基づいて算出することができる。また、第２酸化物はＭｎおよびＣｏ以外の元素、たとえばＺｎ（亜鉛）、Ｆｅ（鉄）、Ａｌ（アルミニウム）を含有してもよい。コート層４４は、第１元素４３ａを含有しなくてもよいし、含有してもよい。コート層４４が第１元素４３ａを含有する場合、コート層４４中の第１元素４３ａの含有率は、被覆部４３中の第１元素４３ａの含有率より小さい。
また、コート層４４は、多孔質であってもよい。コート層４４は、たとえば、気孔率が５％以上４０％以下であってもよい。このように導電部材１８が多孔質のコート層４４を有することにより、導電部材１８が外部から受ける応力を緩和することができる。このため、導電部材１８の耐久性が向上することから、セル１の耐久性を向上することができる。
コート層４４は、たとえば溶射法、蒸着法、電着法、スパッタリング法などの方法で形成させることができる。また、たとえば被覆部４３または被膜の表面に被覆材料を塗装し、その後焼成させてコート層４４としてもよい。
＜モジュール＞
次に、上述したセルスタック装置１０を用いた本開示の実施形態に係るモジュール１００について、図５を用いて説明する。図５は、第１の実施形態に係るモジュールを示す外観斜視図であり、収納容器１０１の一部である前面および後面を取り外し、内部に収納される燃料電池のセルスタック装置１０を後方に取り出した状態を示している。
図５に示すように、モジュール１００は、収納容器１０１、および収納容器１０１内に収納されたセルスタック装置１０を備えている。また、セルスタック装置１０の上方には、改質器１０２が配置されている。
かかる改質器１０２は、天然ガス、灯油などの原燃料を改質して燃料ガスを生成し、セル１に供給する。原燃料は、原燃料供給管１０３を通じて改質器１０２に供給される。なお、改質器１０２は、水を気化させる気化部１０２ａと、改質部１０２ｂとを備えていてもよい。改質部１０２ｂは、図示しない改質触媒を備えており、原燃料を燃料ガスに改質する。このような改質器１０２は、効率の高い改質反応である水蒸気改質を行うことができる。
そして、改質器１０２で生成された燃料ガスは、ガス流通管２０、ガスタンク１６、および支持部材１４を通じて、セル１のガス流路２ａ（図１Ａ参照）に供給される。
また、上述の構成のモジュール１００では、ガスの燃焼およびセル１の発電に伴い、通常発電時におけるモジュール１００内の温度が５００℃～１０００℃程度となる。
このようなモジュール１００においては、上述したように、電池性能の低下を低減するセル１を複数備えるセルスタック装置１０を収納して構成されることにより、電池性能の低下を低減するモジュール１００とすることができる。
＜モジュール収容装置＞
図６は、第１の実施形態に係るモジュール収容装置の一例を示す分解斜視図である。本実施形態に係るモジュール収容装置１１０は、外装ケース１１１と、図５で示したモジュール１００と、図示しない補機と、を備えている。補機は、モジュール１００の運転を行う。モジュール１００および補機は、外装ケース１１１内に収容されている。なお、図６においては一部構成を省略して示している。
図６に示すモジュール収容装置１１０の外装ケース１１１は、支柱１１２と外装板１１３とを有する。仕切板１１４は、外装ケース１１１内を上下に区画している。外装ケース１１１内の仕切板１１４より上側の空間は、モジュール１００を収容するモジュール収容室１１５であり、外装ケース１１１内の仕切板１１４より下側の空間は、モジュール１００を運転する補機を収容する補機収容室１１６である。なお、図６では、補機収容室１１６に収容する補機を省略して示している。
また、仕切板１１４は、補機収容室１１６の空気をモジュール収容室１１５側に流すための空気流通口１１７を有している。モジュール収容室１１５を構成する外装板１１３は、モジュール収容室１１５内の空気を排気するための排気口１１８を有している。
このようなモジュール収容装置１１０においては、上述したように、電池性能の低下を低減するモジュール１００をモジュール収容室１１５に備えていることにより、電池性能の低下を低減するモジュール収容装置１１０とすることができる。
なお、上述の実施形態では、中空平板型の支持基板を用いた場合を例示したが、円筒型の支持基板を用いたセルスタック装置に適用することもできる。
［第２の実施形態］
つづいて、第２の実施形態に係るセルおよびセルスタック装置について、図７Ａ、図７Ｂを参照しながら説明する。
上述の実施形態では、支持基板の表面に燃料極、固体電解質層および空気極を含む素子部が１つのみ設けられたいわゆる「縦縞型」を例示したが、支持基板の表面の互いに離れた複数個所にて素子部がそれぞれ設けられ、隣り合う素子部の間が電気的に接続されたいわゆる「横縞型」のセルを配列した横縞型セルスタック装置に適用することができる。
図７Ａは、第２の実施形態に係るセルを示す断面図である。セルスタック装置１０Ａは、燃料ガスを流通させる配管７３から複数のセル１Ａが長さ方向Ｌに延びている。セル１Ａは、支持基板２上に複数の素子部３Ａを有している。支持基板２の内部には、配管７３からのガスが流れるガス流路２ａが設けられている。支持基板２上の各素子部３Ａは、図示しない接続層により電気的に接続されている。複数のセル１Ａは、導電部材１８を介して互いに電気的に接続されている。導電部材１８は、各セル１Ａがそれぞれ有する素子部３Ａの間に位置しており、隣り合うセル１Ａを電気的に接続している。具体的には、隣り合うセル１Ａのうち一方のセル１Ａの素子部３Ａの空気極と電気的に接続された集電体またはインターコネクタと、他方のセル１Ａの素子部３Ａの燃料極と電気的に接続された集電体またはインターコネクタとを電気的に接続している。
図７Ｂは、第２の実施形態に係る導電部材の拡大断面図である。図７Ｂに示すように、導電部材１８は、接合材５０を介して互いに隣り合うセル１Ａとそれぞれ接合されている。また、導電部材１８は、基材４０を挟んで向かい合う第１面１８１および第２面１８２を有する。また、導電部材１８は、第１面１８１および第２面１８２をつなぐ第３面１８３，１８４を有する。
導電部材１８は、接合材５０を介してセル１Ａと接合されている。接合材５０は、導電部材１８の第１面１８１と一方のセル１Ａの素子部３Ａとの間、導電部材１８の第２面１８２と他方のセル１Ａの素子部３Ａとの間に位置しており、導電部材１８を挟んで向かい合う一対のセル１Ａと導電部材１８とを接合する。また、第３面１８３，１８４は、たとえば空気など、酸化雰囲気に露出している。
導電部材１８は、基材４０と、被覆部４３と、コート層４４とを有している。また、基材４０は、第１基材層４１と、第２基材層４２とを有する。導電部材１８を構成する各部位は、たとえば、先に述べた第１の実施形態に係る導電部材１８に用いたような材料で構成することができる。
被覆部４３は、基材４０上に位置している。被覆部４３は、基材４０とコート層４４との間に位置している。被覆部４３は、第１元素４３ａを含有する。第１元素４３ａは、第一イオン化エネルギーおよび酸化物の生成自由エネルギーの絶対値がクロムよりも小さい。被覆部４３は、たとえば、複数の第１元素４３ａを含有してもよい。被覆部４３は、第１元素４３ａの酸化物である第１酸化物を含有してもよい。被覆部４３は、基材４０上に位置する複数の粒子および／または基材４０を被覆する被膜であってもよい。被覆部４３は、たとえば、ＣｅＯ２を含有してもよい。
このように、導電部材１８が基材４０上に位置し、第１元素４３ａを含有する被覆部４３を有することにより、第２基材層４２の成長が抑えられることから、導電部材１８は、第２基材層４２の成長に伴う内部抵抗の増大を抑えることができる。これにより、セル１Ａの電池性能の低下を低減することができることから、セルスタック装置１０Ａの電池性能の低下を低減することができる。
［第３の実施形態］
図８Ａは、第３の実施形態に係る平板型セルを示す斜視図である。図８Ｂは、図８Ａに示す平板型セルの部分断面図である。
図８Ａに示すように、セル１Ｂは、燃料極５、固体電解質層６および空気極８が積層された素子部３Ｂを有している。複数の平板型セルを積層させたセルスタック装置は、たとえば複数のセル１Ｂが、互いに隣り合う金属層である導電部材９１，９２により電気的に接続されている。導電部材９１，９２は、隣接するセル１Ｂ同士を電気的に接続するとともに、燃料極５または空気極８にガスを供給するガス流路を有している。
図８Ｂに示すように、本変形例では、導電部材９２は、空気極８にガスを供給するガス流路９３を有している。導電部材９２は、接合材５０を介して素子部３Ｂ（空気極８）と接合されている。なお、導電部材９２は、接合材５０を介さず直接素子部３Ｂと接触していてもよい。換言すれば、本変形例では、接合材５０を用いずに、導電部材９２が素子部３Ｂに直接接続されていてもよい。
導電部材９２は、基材４０と、第１元素４３ａを含有する被覆部４３と、コート層４４とを有している。また、基材４０は、第１基材層４１と、第２基材層４２とを有する。導電部材９２を構成する各部位は、たとえば、先に述べた導電部材１８に用いたような材料で構成することができる。
被覆部４３は、基材４０上に位置している。被覆部４３は、基材４０とコート層４４との間に位置している。また、第１元素４３ａは、第一イオン化エネルギーおよび酸化物の生成自由エネルギーの絶対値がクロムよりも小さい。被覆部４３は、たとえば、複数の第１元素４３ａを含有してもよい。被覆部４３は、第１元素４３ａの酸化物である第１酸化物を含有してもよい。被覆部４３は、基材４０上に位置する複数の粒子および／または基材４０を被覆する被膜であってもよい。被覆部４３は、たとえば、ＣｅＯ２を含有してもよい。
このように、導電部材１８が基材４０上に位置し、第１元素４３ａを含有する被覆部４３を有することにより、第２基材層４２の成長が抑えられることから、導電部材１８は、第２基材層４２の成長に伴う内部抵抗の増大を抑えることができる。これにより、セル１Ｂの電池性能の低下を低減することができることから、セルスタック装置の電池性能の低下を低減することができる。
＜その他の変形例＞
つづいて、実施形態のその他の変形例に係るセルスタック装置について説明する。
上記実施形態では、「セル」、「セルスタック装置」、「モジュール」および「モジュール収容装置」の一例として燃料電池セル、燃料電池セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置を示したが、他の例としてはそれぞれ、電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置であってもよい。
以上、本開示について詳細に説明したが、本開示は上述の実施の形態に限定されるものではなく、本開示の要旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更、改良等が可能である。
以上のように、実施形態に係る導電部材１８は、基材４０と、基材４０上に位置し、第１元素４３ａを含有する被覆部４３とを有する。基材４０は、クロムを含有する。第１元素４３ａは、第一イオン化エネルギーおよび酸化物の生成自由エネルギーの絶対値がクロムよりも小さい。これにより、導電部材１８の内部抵抗の増大を低減することができる。
また、実施形態に係るセル１は、素子部３と、上記に記載の導電部材１８とを備える。導電部材１８は、素子部３に接続される。これにより、内部抵抗の増大に伴う電池性能の低下を低減するセル１とすることができる。
また、実施形態に係るセルスタック装置１０は、上記に記載のセル１を複数備えるセルスタック１１を有する。これにより、内部抵抗の増大に伴う電池性能の低下を低減するセルスタック装置１０とすることができる。
また、実施形態に係るモジュール１００は、上記に記載のセルスタック装置１０と、セルスタック装置１０を収納する収納容器１０１とを備える。これにより、内部抵抗の増大に伴う電池性能の低下を低減するモジュール１００とすることができる。
また、実施形態に係るモジュール収容装置１１０は、上記に記載のモジュール１００と、モジュール１００の運転を行うための補機と、モジュール１００および補機を収容する外装ケースとを備える。これにより。内部抵抗の増大に伴う電池性能の低下を低減するモジュール収容装置１１０とすることができる。
今回開示された実施形態は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。実に、上記した実施形態は多様な形態で具現され得る。また、上記の実施形態は、添付の請求の範囲及びその趣旨を逸脱することなく、様々な形態で省略、置換、変更されてもよい。
１，１Ａ，１Ｂ セル
３，３Ａ，３Ｂ 素子部
５ 燃料極
６ 固体電解質層
７ 中間層
８ 空気極
１０ セルスタック装置
１１ セルスタック
１２ 固定部材
１３ 固定材
１４ 支持部材
１５ 支持体
１６ ガスタンク
１７ 端部集電部材
１８ 導電部材
４０ 基材
４３ 被覆部
１００ モジュール
１１０ モジュール収容装置

Claims (18)

  1. クロムを含有する基材と、
    前記基材上に位置し、第一イオン化エネルギーおよび酸化物の生成自由エネルギーの絶対値がクロムよりも小さい第１元素（ただし、ＣａおよびＳｒを除く。）を含有する被覆部と
    を有する導電部材。
  2. クロムを含有する基材と、
    前記基材上に位置し、第一イオン化エネルギーおよび酸化物の生成自由エネルギーの絶対値がクロムよりも小さい第１元素を含有する被覆部（ただし、ＣａまたはＳｒを含むペロブスカイト型酸化物を含むものを除く。）と
    を有する導電部材。
  3. 前記基材上に、前記被覆部とは組成が異なるコート層を有し、
    前記被覆部は、前記基材と前記コート層との間に位置する
    請求項１または２に記載の導電部材。
  4. 前記コート層は、Ｍｎ（マンガン）およびＣｏ（コバルト）を含む第２酸化物を含有し、
    前記コート層が含有する前記第２酸化物は、Ｍｎのモル比率が、Ｃｏのモル比率よりも大きい
    請求項３に記載の導電部材。
  5. クロムを含有する基材と、
    前記基材上に位置し、第一イオン化エネルギーおよび酸化物の生成自由エネルギーの絶対値がクロムよりも小さい第１元素を含有する被覆部と、
    前記基材上に位置し、前記被覆部とは組成が異なるコート層と
    を有し、
    前記被覆部は、前記基材と前記コート層との間に位置し、
    前記コート層は、Ｍｎ（マンガン）およびＣｏ（コバルト）を含む第２酸化物を含有する導電部材。
  6. 前記コート層が含有する前記第２酸化物は、Ｍｎのモル比率が、Ｃｏのモル比率よりも大きい
    請求項５に記載の導電部材。
  7. 前記コート層が、多孔質である
    請求項３～６のいずれか１つに記載の導電部材。
  8. 前記被覆部が、前記第１元素の酸化物である第１酸化物を含有する
    請求項１～７のいずれか１つに記載の導電部材。
  9. 前記被覆部が、前記第１元素を含む複数の粒子を有する
    請求項１～８のいずれか１つに記載の導電部材。
  10. 前記被覆部が、前記第１元素を含み、前記基材を覆う被膜を有する
    請求項１～９のいずれか１つに記載の導電部材。
  11. 素子部と、
    前記素子部に接続される請求項１～１０のいずれか１つに記載の導電部材と
    を備えるセル。
  12. 前記導電部材は、前記素子部に接続される第１面と、前記素子部から離れて位置する第２面と、前記第１面および前記第２面をつなぐ第３面とを含み、
    前記第１面と前記基材との間に位置する前記被覆部の第１面積率は、前記第３面と前記基材との間に位置する前記被覆部の第２面積率と異なる
    請求項１１に記載のセル。
  13. 前記第１面積率は、前記第２面積率よりも大きい
    請求項１２に記載のセル。
  14. 素子部と、
    前記素子部に接続される請求項１０に記載の導電部材と
    を備え、
    前記導電部材は、前記素子部に接続される第１面と、前記素子部から離れて位置する第２面と、前記第１面および前記第２面をつなぐ第３面とを含み、
    前記第１面と前記基材との間に位置する前記被覆部の第１平均厚みは、前記第３面と前記基材との間に位置する前記被覆部の第２平均厚みと異なる
    セル。
  15. 前記第１平均厚みは、前記第２平均厚みよりも大きい
    請求項１４に記載のセル。
  16. 請求項１１～１５のいずれか１つに記載のセルを複数備えるセルスタックを有するセルスタック装置。
  17. 請求項１６に記載のセルスタック装置と、
    前記セルスタック装置を収納する収納容器と
    を備えるモジュール。
  18. 請求項１７に記載のモジュールと、
    前記モジュールの運転を行うための補機と、
    前記モジュールおよび前記補機を収容する外装ケースと
    を備えるモジュール収容装置。
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