WO2023190754A1 - 電気化学セル、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置 - Google Patents

電気化学セル、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置 Download PDF

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和也 今仲
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京セラ株式会社
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    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present disclosure relates to an electrochemical cell, an electrochemical cell device, a module, and a module housing device.
  • a fuel cell is a type of electrochemical cell that can obtain electric power using a fuel gas such as a hydrogen-containing gas and an oxygen-containing gas such as air.
  • An electrochemical cell includes a porous portion, a metal member, a sealing material, and an intermediate material.
  • the porous portion has electrical conductivity.
  • the metal member contains chromium.
  • a sealing material is located on the porous part and on the metal member.
  • the intermediate material is located between the metal member and the sealing material.
  • the intermediate material has two or more parts having different surface roughness or thickness at different positions.
  • An electrochemical cell includes a porous portion, a metal member, a sealing material, and an intermediate material.
  • the porous portion has electrical conductivity.
  • the metal member contains chromium.
  • a sealing material is located on the porous part and on the metal member.
  • the intermediate material is located between the metal member and the sealing material. The surface roughness of a first interface of the intermediate material facing the sealing material is different from the surface roughness of a second interface of the intermediate material facing the metal member.
  • An electrochemical cell includes a porous portion, a metal member, a sealing material, and an intermediate material.
  • the porous portion has electrical conductivity.
  • the metal member contains chromium.
  • a sealing material is located on the porous part and on the metal member.
  • the intermediate material is located between the metal member and the sealing material.
  • At least one element among Mn, Ti, Ca, and Al is located at the boundary between the metal member and the intermediate material.
  • the first content which is the sum of the contents of Mn, Ti, Ca, and Al in the boundary portion, is the sum of the contents of Mn, Ti, Ca, and Al in the interior of the metal member or the interior of the intermediate material. Different from the second content rate.
  • the electrochemical cell device of the present disclosure includes a cell stack including the electrochemical cell described above.
  • a module of the present disclosure includes the electrochemical cell device described above and a storage container that houses the electrochemical cell device.
  • the module housing device of the present disclosure includes the module described above, an auxiliary machine for operating the module, and an exterior case that houses the module and the auxiliary machine.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view showing an example of an electrochemical cell according to the first embodiment.
  • FIG. 1B is a side view of an example of the electrochemical cell according to the first embodiment, viewed from the air electrode side.
  • FIG. 1C is a side view of an example of the electrochemical cell according to the first embodiment, viewed from the interconnector side.
  • FIG. 1D is a cross-sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the first embodiment.
  • FIG. 2A is a perspective view showing an example of the cell stack device according to the first embodiment.
  • FIG. 2B is a cross-sectional view taken along line XX shown in FIG. 2A.
  • FIG. 2C is a top view showing an example of the cell stack device according to the first embodiment.
  • FIG. 3A is an enlarged cross-sectional view of region A shown in FIG. 1A.
  • FIG. 3B is an enlarged cross-sectional view of region A shown in FIG. 1A.
  • FIG. 3C is an enlarged cross-sectional view of region A shown in FIG. 1A.
  • FIG. 3D is an enlarged cross-sectional view of region A shown in FIG. 1A.
  • FIG. 3E is an enlarged cross-sectional view of region A shown in FIG. 1A.
  • FIG. 3F is an enlarged cross-sectional view of region A shown in FIG. 1A.
  • FIG. 3G is an enlarged cross-sectional view of region A shown in FIG. 1A.
  • FIG. 3H is an enlarged cross-sectional view of region A shown in FIG. 1A.
  • FIG. 3I is an enlarged cross-sectional view of region A shown in FIG. 1A.
  • FIG. 3J is an enlarged cross-sectional view of region A shown in FIG. 1A.
  • FIG. 3K is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3L is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3M is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3N is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3O is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3P is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3Q is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3R is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3S is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3T is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3U is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3V is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3W is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3X is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 3Y is an enlarged cross-sectional view of region B shown in FIG. 1D.
  • FIG. 4 is a sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the first embodiment.
  • FIG. 5 is a sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the first embodiment.
  • FIG. 6 is a sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the first embodiment.
  • FIG. 7 is an external perspective view showing an example of the module according to the first embodiment.
  • FIG. 8 is an exploded perspective view schematically showing an example of the module housing device according to the first embodiment.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view showing an example of an electrochemical cell according to the second embodiment.
  • FIG. 10 is an enlarged cross-sectional view of region C shown in FIG. FIG.
  • FIG. 11 is a sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the second embodiment.
  • FIG. 12 is a sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the second embodiment.
  • FIG. 13 is a sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the second embodiment.
  • the above-described fuel cell stack device includes, for example, a metal member that supports a plurality of fuel cells.
  • a metal member that supports a plurality of fuel cells.
  • drawings are schematic and the dimensional relationship of each element, the ratio of each element, etc. may differ from reality. Furthermore, drawings may include portions that differ in dimensional relationships, ratios, and the like.
  • the electrochemical cell device may include a cell stack having multiple electrochemical cells.
  • An electrochemical cell device having multiple electrochemical cells is simply referred to as a cell stack device.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view showing an example of the electrochemical cell according to the first embodiment
  • FIG. 1B is a side view of the example electrochemical cell according to the first embodiment, viewed from the air electrode side.
  • FIG. 1C is a side view of an example of the electrochemical cell according to the first embodiment, viewed from the interconnector side. Note that FIGS. 1A to 1C show enlarged portions of each structure of the electrochemical cell.
  • the electrochemical cell may be simply referred to as a cell.
  • the cell 1 is a hollow flat plate and has an elongated plate shape.
  • the shape of the entire cell 1 when viewed from the side has, for example, a side length in the length direction L of 5 cm to 50 cm, and a length in the width direction W perpendicular to the length direction L. is a rectangle with a size of 1 cm to 10 cm.
  • the overall thickness of this cell 1 in the thickness direction T is, for example, 1 mm to 5 mm.
  • the cell 1 includes a support substrate 2, an element section 3, an interconnector 4, an adhesive 9, an intermediate material 24, and a sealing material 25.
  • the support substrate 2 has a columnar shape having a pair of opposing flat surfaces n1 and n2 and a pair of arcuate side surfaces m connecting the flat surfaces n1 and n2.
  • the element section 3 is located on the flat surface n1 of the support substrate 2.
  • the element section 3 includes a fuel electrode 5, a solid electrolyte layer 6, and an air electrode 8.
  • the interconnector 4 is located on the flat surface n2 of the cell 1.
  • the cell 1 may include an intermediate layer 7 between the solid electrolyte layer 6 and the air electrode 8.
  • the air electrode 8 does not extend to the upper and lower ends of the cell 1.
  • the interconnector 4 may extend to the lower end of the cell 1.
  • the interconnector 4 and the solid electrolyte layer 6 are exposed to the surface. Both ends of the interconnector 4 in the width direction W are gas-sealed with a sealing material 25.
  • the solid electrolyte layer 6 is exposed on the surface of the pair of arcuate side faces m of the cell 1.
  • the interconnector 4 does not have to extend to the lower end of the cell 1.
  • the support substrate 2 has a gas passage 2a inside thereof through which gas flows.
  • the example of the support substrate 2 shown in FIG. 1A has six gas flow paths 2a.
  • the support substrate 2 has gas permeability and allows the fuel gas flowing through the gas flow path 2 a to pass through to the fuel electrode 5 .
  • the support substrate 2 has electrical conductivity.
  • the conductive support substrate 2 collects electricity generated in the element section 3 to the interconnector 4 .
  • the material of the support substrate 2 includes, for example, an iron group metal component and an inorganic oxide.
  • the iron group metal component may be, for example, Ni (nickel) and/or NiO.
  • the inorganic oxide may be, for example, a specific rare earth element oxide.
  • the rare earth element oxide may contain Y, for example.
  • the fuel electrode 5 may be made of porous conductive ceramics, such as ceramics containing Ni and/or NiO and an ion conductive material such as ZrO 2 in which a rare earth element oxide is solidly dissolved.
  • This rare earth element oxide includes a plurality of rare earth elements selected from, for example, Sc, Y, La, Nd, Sm, Gd, Dy, and Yb.
  • ZrO 2 containing a rare earth element oxide as a solid solution is sometimes referred to as stabilized zirconia.
  • Stabilized zirconia also includes partially stabilized zirconia.
  • the solid electrolyte layer 6 is an electrolyte and transfers ions between the fuel electrode 5 and the air electrode 8. At the same time, the solid electrolyte layer 6 has gas barrier properties, making it difficult for fuel gas and oxygen-containing gas to leak. At the same time, the solid electrolyte layer 6 has gas barrier properties, making it difficult for fuel gas and oxygen-containing gas to leak.
  • the material of the solid electrolyte layer 6 may be, for example, an ion conductive material such as ZrO 2 in which 3 mol % to 15 mol % of a rare earth element oxide is dissolved.
  • the rare earth element oxide may contain one or more rare earth elements selected from, for example, Sc, Y, La, Nd, Sm, Gd, Dy, and Yb.
  • the solid electrolyte layer 6 may include, for example, ZrO 2 in which Yb, Sc or Gd is dissolved in solid solution, CeO 2 in which La, Nd or Yb is dissolved in solid solution, BaZrO 3 in which Sc or Yb is dissolved in solid solution. It may also contain BaCeO 3 in which Sc or Yb is solidly dissolved.
  • the air electrode 8 has gas permeability.
  • the open porosity (porosity) of the air electrode 8 may be in the range of, for example, 20% to 50%, particularly 30% to 50%.
  • the material of the air electrode 8 is not particularly limited as long as it is commonly used for air electrodes.
  • the material of the air electrode 8 may be, for example, a conductive ceramic such as a so-called ABO 3 perovskite oxide.
  • the material of the air electrode 8 may be, for example, a composite oxide in which Sr (strontium) and La (lanthanum) coexist at the A site.
  • composite oxides include La x Sr 1-x Co y Fe 1-y O 3 , La x Sr 1-x MnO 3 , La x Sr 1-x FeO 3 , La x Sr 1-x Examples include CoO3 . Note that x is 0 ⁇ x ⁇ 1, and y is 0 ⁇ y ⁇ 1.
  • the intermediate layer 7 has a function as a diffusion suppressing layer.
  • the intermediate layer 7 makes it difficult for Sr (strontium) contained in the air electrode 8 to diffuse into the solid electrolyte layer 6 containing, for example, Zr, thereby making it difficult to form a resistance layer of SrZrO 3 in the solid electrolyte layer 6.
  • the material for the intermediate layer 7 is not particularly limited as long as it generally makes it difficult for elements to diffuse between the air electrode 8 and the solid electrolyte layer 6.
  • the material of the intermediate layer 7 may include, for example, cerium oxide (CeO 2 ) in which a rare earth element other than Ce (cerium) is dissolved.
  • CeO 2 cerium oxide
  • rare earth elements for example, Gd (gadolinium), Sm (samarium), etc. may be used.
  • the interconnector 4 is a dense metal member, and prevents leakage of the fuel gas flowing through the gas flow path 2a inside the support substrate 2 and the oxygen-containing gas flowing outside the support substrate 2.
  • the interconnector 4 is fixed by an adhesive 9 to a support substrate 2 having a gas flow path 2a.
  • the interconnector 4 contains chromium.
  • the interconnector 4 is made of stainless steel, for example.
  • the interconnector 4 may be made of, for example, highly heat-resistant stainless steel such as ferritic stainless steel or austenitic stainless steel.
  • the interconnector 4 may be made of, for example, a nickel-chromium alloy or an iron-chromium alloy.
  • Interconnector 4 may contain metal oxide, for example.
  • the interconnector 4 is an example of a metal member.
  • the adhesive 9 is located between the interconnector 4 and the support substrate 2.
  • Adhesive material 9 has electrical conductivity.
  • the adhesive material 9 may have gas permeability, for example.
  • the adhesive 9 may include conductive particles such as Ni, for example.
  • the adhesive 9 may contain inorganic oxides such as TiO 2 , rare earth element oxides (Y 2 O 3 , CeO 2 , etc.), transition metal oxides (Fe 2 O 3 , CuO, etc.).
  • the sealing material 25 is located on the end surface of the interconnector 4.
  • the sealing material 25 is located so as to straddle the interconnector 4 and the solid electrolyte layer 6, and seals the flow of fuel gas between the fuel electrode 5 and the adhesive material 9 and the outside.
  • the sealing material 25 has electrical insulation properties.
  • electrical insulation may be simply referred to as insulation.
  • an oxide with low conductivity such as glass can be used.
  • the material of the sealing material 25 may be, for example, amorphous glass or crystallized glass.
  • crystallized glass include SiO 2 -CaO system, MgO-B 2 O 3 system, La 2 O 3 -B 2 O 3 -MgO system, La 2 O 3 -B 2 O 3 -ZnO system, SiO 2 -CaO--ZnO-based materials may be used, and in particular, SiO 2 -MgO-based materials may be used.
  • the intermediate material 24 is located between interconnector 4 and sealing material 25.
  • the intermediate material 24 may include, for example, an insulating oxide having higher heat resistance than the sealing material 25, such as forsterite. Thereby, the intermediate material 24 improves the adhesion between the sealing material 25 and the interconnector 4, thereby increasing the durability of the cell 1.
  • the insulating oxide may have an electrical resistivity of 1 ⁇ 10 10 ⁇ m or more at room temperature, for example.
  • the intermediate material 24 is less likely to dissolve in high-temperature steam or cause components to evaporate than the sealing material 25, so that gas leakage and deterioration of electrode performance are less likely to occur.
  • the intermediate material 24 contains an oxide that makes it difficult for the chromium contained in the interconnector 4 to desorb into the oxidizing atmosphere.
  • FIG. 1D is a cross-sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the first embodiment.
  • the length in the width direction W of the interconnector 4 is longer than the length in the width direction W of the cell 1, unlike the example shown in FIG. 1A.
  • the configuration in the example shown in FIG. 1A is applied except for the above points.
  • FIG. 2A is a perspective view showing an example of the cell stack device according to the embodiment
  • FIG. 2B is a cross-sectional view taken along the line XX shown in FIG. 2A
  • FIG. 2C is a perspective view of the cell stack device according to the embodiment. It is a top view showing an example.
  • the cell stack device 10 includes a cell stack 11 having a plurality of cells 1 arranged (stacked) in the thickness direction T of the cells 1 (see FIG. 1A), and a fixing member 12.
  • the fixing member 12 includes a fixing member 13 and a support member 14.
  • the support member 14 supports the cell 1.
  • the fixing member 13 fixes the cell 1 to the support member 14 .
  • the support member 14 includes a support body 15 and a gas tank 16.
  • the support body 15, which is the support member 14, and the gas tank 16 are made of metal and have electrical conductivity.
  • the support body 15 has an insertion hole 15a into which the lower end portions of the plurality of cells 1 are inserted.
  • the lower ends of the plurality of cells 1 and the inner wall of the insertion hole 15a are joined with a fixing material 13.
  • the gas tank 16 has an opening for supplying reaction gas to the plurality of cells 1 through the insertion hole 15a, and a groove 16a located around the opening. An end of the outer periphery of the support body 15 is joined to the gas tank 16 by a joining material 21 filled in the groove 16a of the gas tank 16.
  • fuel gas is stored in the internal space 22 formed by the support body 15, which is the support member 14, and the gas tank 16.
  • a gas flow pipe 20 is connected to the gas tank 16.
  • Fuel gas is supplied to the gas tank 16 through this gas distribution pipe 20, and from the gas tank 16 to the gas passage 2a (see FIG. 1A) inside the cell 1.
  • the fuel gas supplied to the gas tank 16 is generated in a reformer 102 (see FIG. 7), which will be described later.
  • Hydrogen-rich fuel gas can be produced by steam reforming raw fuel.
  • fuel gas is generated by steam reforming, the fuel gas contains steam.
  • FIG. 2A includes two rows of cell stacks 11, two supports 15, and a gas tank 16.
  • the two rows of cell stacks 11 each have a plurality of cells 1.
  • Each cell stack 11 is fixed to each support 15.
  • the gas tank 16 has two through holes on its upper surface.
  • Each support body 15 is arranged in each through hole.
  • Internal space 22 is formed by one gas tank 16 and two supports 15.
  • the shape of the insertion hole 15a is, for example, an oval shape when viewed from above.
  • the length of the insertion hole 15a in the arrangement direction of the cells 1, that is, the thickness direction T is larger than the distance between the two end current collecting members 17 located at both ends of the cell stack 11.
  • the width of the insertion hole 15a is, for example, larger than the length of the cell 1 in the width direction W (see FIG. 1A).
  • the joint between the inner wall of the insertion hole 15a and the lower end of the cell 1 is filled with the fixing material 13 and solidified.
  • the inner wall of the insertion hole 15a and the lower end portions of the plurality of cells 1 are respectively joined and fixed, and the lower end portions of the cells 1 are joined and fixed to each other.
  • the gas flow path 2a of each cell 1 communicates with the internal space 22 of the support member 14 at its lower end.
  • materials with low conductivity such as glass can be used.
  • amorphous glass or the like may be used, and in particular, crystallized glass or the like may be used.
  • crystallized glass examples include SiO 2 -CaO system, MgO-B 2 O 3 system, La 2 O 3 -B 2 O 3 -MgO system, La 2 O 3 -B 2 O 3 -ZnO system, SiO 2 -CaO--ZnO-based materials may be used, and in particular, SiO 2 -MgO-based materials may be used.
  • a conductive member 18 is interposed between adjacent cells 1 among the plurality of cells 1.
  • the conductive member 18 electrically connects one adjacent cell 1 and the other cell 1 in series. More specifically, the conductive member 18 connects the fuel electrode 5 of one cell 1 and the air electrode 8 of the other cell 1.
  • the end current collecting member 17 is electrically connected to the outermost cell 1 in the arrangement direction of the plurality of cells 1.
  • the end current collecting member 17 is connected to a conductive portion 19 protruding to the outside of the cell stack 11 .
  • the conductive part 19 collects electricity generated by the power generation of the cell 1 and draws it to the outside. Note that in FIG. 2A, illustration of the end current collecting member 17 is omitted.
  • the cell stack device 10 may be one battery in which two cell stacks 11A and 11B are connected in series.
  • the conductive portion 19 of the cell stack device 10 may include a positive terminal 19A, a negative terminal 19B, and a connection terminal 19C.
  • the positive electrode terminal 19A is a positive electrode for outputting the electric power generated by the cell stack 11 to the outside, and is electrically connected to the end current collecting member 17 on the positive electrode side of the cell stack 11A.
  • the negative electrode terminal 19B is a negative electrode for outputting the electric power generated by the cell stack 11 to the outside, and is electrically connected to the end current collecting member 17 on the negative electrode side of the cell stack 11B.
  • connection terminal 19C electrically connects the negative end current collecting member 17 of the cell stack 11A and the positive end current collecting member 17 of the cell stack 11B.
  • FIGS. 3A to 3Y are enlarged cross-sectional views of region A shown in FIG. 1A
  • FIGS. 3K to 3Y are enlarged cross-sectional views of region B shown in FIG. 1D.
  • the sealing material 25 is joined to the interconnector 4 via the intermediate material 24.
  • the intermediate material 24 has surfaces 241 and 242 in contact with the sealing material 25 and surfaces 243 and 244 in contact with the interconnector 4. Further, the intermediate material 24 has a surface 245 exposed to the external space 23.
  • the surfaces 242 and 244 are located along the width direction W shown in FIG. 1A, and the surfaces 241 and 243 are located along the thickness direction T shown in FIG. 1A.
  • the external space 23 is a space where the air electrode 8 (see FIG. 1A) of the cell 1 is exposed, and is filled with an oxygen-containing gas such as air. That is, the external space 23 is an oxidizing atmosphere.
  • the interconnector 4 contains chromium. For example, if chromium contained in the interconnector 4 is released into the oxidizing atmosphere (external space 23), the durability of the interconnector 4 may be reduced.
  • the surface roughness of the intermediate material 24 located near the oxidizing atmosphere (external space 23) is changed from the surface roughness of the intermediate material 24 located near the supporting substrate 2 which is far from the oxidizing atmosphere (external space 23), that is, in the reducing atmosphere.
  • the surface roughness can be made smaller than the surface roughness of the material 24.
  • the surface roughness of surface 245 is less than the surface roughness of surface 241.
  • the surface roughness of the surface 245 located near the oxidizing atmosphere may be smaller than, for example, the normal surface roughness of 8 ⁇ m to 30 ⁇ m that an insulating oxide such as forsterite provided on a metal surface has.
  • the surface roughness of surface 241 may be the same as or greater than the normal surface roughness of such insulating oxides.
  • surface roughness of the surface 242 located between the surfaces 241 and 245 may be the same as the surface roughness of the surface 241 or the surface roughness of the surface 245. Additionally, surface 242 may have a surface roughness intermediate between surface 241 and surface 245.
  • the sealing material 25 is joined to the intermediate material 24, and depending on the operating environment, fuel gas may leak from the gap created by the separation of the sealing material 25 from the intermediate material 24, reducing the durability of the cell stack device 10. there is a possibility.
  • the surface roughness of the surface 242 can be made larger than the surface roughness of the surface 241.
  • the adhesion between the surface 242 of the intermediate material 24 and the sealing material 25 can be improved.
  • the sealing material 25 is less likely to peel off from the side of the surface 242 that is close to the surface 245 exposed to the oxidizing atmosphere (external space 23), making it difficult for fuel gas to leak. Therefore, according to this embodiment, the durability of the cell stack device 10 can be improved.
  • the sealing material 25 is also in contact with the surface 241. If the surface roughness of the surface 241 is large, the adhesion between the surface 241 and the sealing material 25 can be improved.
  • the surface roughness of surfaces 242 and 245 may be greater than the normal surface roughness of the insulating oxide described above.
  • a sealing material 25 or adhesive material 9 may be located between the intermediate material 24 and the solid electrolyte layer 6, between each component of the cell 1, etc. Furthermore, as shown in FIGS. 3G to 3J, a gap S may exist between the sealing material 25 and each component of the cell 1. Even in such a case, the durability of the cell stack device 10 can be improved as shown in FIG. 3A.
  • a sealing material 25 or adhesive material 9 may be located between the intermediate material 24 and the solid electrolyte layer 6, between each component of the cell 1, etc. Further, as shown in FIGS. 3T to 3Y, a gap S may exist between the sealing material 25 and each component of the cell 1. Even in such a case, the durability of the cell stack device 10 can be improved as shown in FIG. 3A.
  • the durability of the cell 1 is increased by having regions with different surface roughness at different positions of the intermediate material 24, but by having regions with different thicknesses at different positions of the intermediate material 24. This also increases the durability of the cell 1.
  • FIG. 4 is a sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the first embodiment.
  • the intermediate member 24 may have a first portion P1 and a second portion P2.
  • the first portion P1 is located between the surfaces 241 and 243, and the second portion P2 is located between the surfaces 242 and 244.
  • the second site P2 is a site close to the oxidizing atmosphere (external space 23).
  • the first site P1 is further away from the oxidizing atmosphere (external space 23) than the second site P2 and is closer to the supporting substrate 2, which is a reducing atmosphere.
  • the intermediate material 24 may have a thickness t2, which is the average thickness of the second portion P2, larger than a thickness t1, which is the average thickness of the first portion P1.
  • a thickness t2 which is the average thickness of the second portion P2
  • a thickness t1 which is the average thickness of the first portion P1.
  • FIG. 5 is a sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the first embodiment.
  • the intermediate material 24 may increase the durability of the cell 1 by having a first interface 24a facing the sealing material 25 and a second interface 24b facing the interconnector 4 having different surface roughnesses.
  • the surface roughness of the first interface 24a may be greater than the surface roughness of the second interface 24b.
  • the adhesion between the intermediate material 24 and the sealing material 25 can be improved. Therefore, the sealing material 25 is less likely to peel off from the intermediate material 24, making it difficult for fuel gas to leak. Therefore, according to this configuration, since the durability of the cell 1 can be increased, the durability of the cell stack device 10 can be increased.
  • the first interface 24a includes interfaces 24a1 and 24a2, and the second interface 24b includes interfaces 24b1 and 24b2.
  • the surface roughness of the first interface 24a can be, for example, the average value of the surface roughness of the interfaces 24a1 and 24a2.
  • the surface roughness of the second interface 24b can be, for example, the average value of the surface roughness of the interfaces 24b1 and 24b2.
  • the sealing material 25 is more likely to peel off from the interface 24a2 side of the intermediate material 24 than from the interface 24a1.
  • the surface roughness of the interface 24a2 may be greater than the surface roughness of the interface 24b2. This makes it difficult for the sealing material 25 to peel off from the interface 24a2 side, making it difficult for fuel gas to leak. Therefore, since the durability of the cell 1 can be increased, the durability of the cell stack device 10 can be increased.
  • FIG. 6 is a sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the first embodiment.
  • the durability of the cell 1 can be improved by adjusting the content of a specific metal element located at the boundary between the interconnector 4 and the intermediate material 24 and making it different from the content of the metal element in the interconnector 4 or the intermediate material 24. It may be increased.
  • the boundary between the interconnector 4 and the intermediate material 24 is a portion of the interconnector 4 and the intermediate material 24 that are located near the interface between the interconnector 4 and the intermediate material 24; including the interface.
  • the first content rate which is the total content rate of Mn, Ti, Ca, and Al in the vicinity of the interface 24i, is the total content rate of Mn, Ti, Ca, and Al in the interior of the interconnector 4 or the interior of the intermediate material 24.
  • the second content may be higher than the second content.
  • the inside of the interconnector 4 may refer to a portion of the interconnector 4 that is sufficiently far away from the interface 24i, for example, a portion that is equidistant from the intermediate material 24 and the adhesive 9, or a portion that is closer to the adhesive 9. .
  • the inside of the intermediate member 24 may be a portion of the intermediate member 24 that is sufficiently far away from the interface 24i, for example, a portion that is equidistant from the interconnector 4 and the sealing material 25, or a portion that is closer to the sealing material 25. Further, the vicinity of the interface 24i may be, for example, a region where the distance from the interface 24i is 300 nm or less.
  • the adhesion between the interconnector 4 and the intermediate material 24 can be improved. Therefore, the interconnector 4 and the intermediate material 24 are less likely to separate, and fuel gas is less likely to leak. Therefore, since the durability of the cell 1 can be increased, the durability of the cell stack device 10 can be increased.
  • the above-mentioned specific element located near the interface 24i can be located as a simple substance, an alloy, or a metal oxide. Moreover, such an element may be located on either the interconnector 4 side or the intermediate material 24 side, or may be located so as to straddle the interconnector 4 and the intermediate material 24. Further, such an element may be located over the entire interface 24i, or may be located only on one of the interface 24i1 or the interface 24i2, for example.
  • FIG. 7 is an external perspective view showing the module according to the first embodiment.
  • FIG. 7 shows a state in which the front and rear surfaces, which are part of the storage container 101, are removed and the fuel cell cell stack device 10 housed inside is taken out rearward.
  • the module 100 includes a storage container 101 and a cell stack device 10 housed within the storage container 101. Further, above the cell stack device 10, a reformer 102 is arranged.
  • the reformer 102 generates fuel gas by reforming raw fuel such as natural gas or kerosene, and supplies the fuel gas to the cell 1.
  • Raw fuel is supplied to the reformer 102 through a raw fuel supply pipe 103.
  • the reformer 102 may include a vaporizing section 102a that vaporizes water, and a reforming section 102b.
  • the reforming section 102b includes a reforming catalyst (not shown), and reformes the raw fuel into fuel gas.
  • Such a reformer 102 can perform steam reforming, which is a highly efficient reforming reaction.
  • the fuel gas generated in the reformer 102 is supplied to the gas flow path 2a of the cell 1 (see FIG. 1A) through the gas distribution pipe 20, the gas tank 16, and the support member 14.
  • the temperature inside the module 100 during normal power generation is approximately 500° C. to 1000° C. due to combustion of gas and power generation in the cell 1.
  • the module 100 can have high durability.
  • FIG. 8 is an exploded perspective view showing an example of the module housing device according to the first embodiment.
  • the module housing device 110 according to this embodiment includes an exterior case 111, the module 100 shown in FIG. 7, and an auxiliary device not shown.
  • the auxiliary machine operates the module 100.
  • the module 100 and auxiliary equipment are housed in an exterior case 111. Note that in FIG. 8, some configurations are omitted.
  • the exterior case 111 of the module housing device 110 shown in FIG. 8 includes a support 112 and an exterior plate 113.
  • the partition plate 114 divides the interior of the exterior case 111 into upper and lower sections.
  • the space above the partition plate 114 in the exterior case 111 is a module storage chamber 115 that accommodates the module 100, and the space below the partition plate 114 in the exterior case 111 accommodates auxiliary equipment that operates the module 100.
  • This is the auxiliary equipment storage chamber 116. Note that, in FIG. 8, the auxiliary equipment accommodated in the auxiliary equipment storage chamber 116 is omitted.
  • the partition plate 114 has an air flow port 117 for flowing air from the auxiliary equipment storage chamber 116 to the module storage chamber 115 side.
  • the exterior plate 113 configuring the module storage chamber 115 has an exhaust port 118 for exhausting the air inside the module storage chamber 115 .
  • the module accommodating device 110 by providing the highly durable modules 100 in the module accommodating chamber 115 as described above, the module accommodating device 110 can have high durability.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view showing an example of an electrochemical cell according to the second embodiment.
  • the cell 1A includes an element section 3, a support substrate 2, an adhesive 9, an interconnector 4, a sealing material 25, and an intermediate material 44.
  • the support substrate 2 is a flat metal plate having one side and the other side opposite thereto.
  • the support substrate 2 has a gas flow path 2a on one side.
  • the element section 3 is located on the other side of the support substrate 2.
  • the support substrate 2 has through-holes or pores at a portion in contact with the element section 3, and allows gas to flow between the gas flow path 2a and the element section 3.
  • the material of the metal plate may be the same or similar material to the interconnector 4 containing chromium.
  • the support substrate 2 is an example of a metal member.
  • the interconnector 4 is provided on one side of the support substrate 2 where the gas flow path 2a is located.
  • the sealing material 25 is located on the end surfaces of the element portion 3 and the adhesive material 9.
  • the sealing material 25 fixes the element section 3 and the support substrate 2 and makes it difficult for fuel gas to leak.
  • the sealing material 25 may be located apart from the air electrode 8.
  • the intermediate material 44 is located between the support substrate 2 and the sealing material 25. Since the intermediate material 44 increases the adhesion between the sealing material 25 and the support substrate 2, it is possible to increase the durability of the cell 1A.
  • the material of the intermediate material 44 may be the same as the material of the intermediate material 24 according to the embodiment described above.
  • FIG. 10 is an enlarged cross-sectional view of region C shown in FIG. As shown in FIG. 10, the sealing material 25 is joined to the support substrate 2 via an intermediate material 44.
  • the intermediate material 44 has a surface 441 in contact with the sealing material 25, a surface 442 in contact with the support substrate 2, and a surface 443 in contact with the adhesive material 9. Moreover, the intermediate material 44 has a surface 444 located on the external space 23 side.
  • the support substrate 2 contains chromium.
  • the durability of the support substrate 2 may be reduced.
  • the surface roughness of the intermediate material 44 located near the oxidizing atmosphere (external space 23) is changed to The surface roughness of the intermediate material 44, which is closer to 9, can be made smaller than that of the intermediate material 44.
  • the surface roughness of surface 444 is less than the surface roughness of surface 443.
  • the durability of the cell 1A can be increased, so that the durability of the cell stack device 10 can be increased.
  • surface roughness of the surface 441 located between the surfaces 444 and 443 may be the same as the surface roughness of the surface 444 or the surface roughness of the surface 443. Additionally, surface 441 may have a surface roughness intermediate between surface 444 and surface 443.
  • the sealing material 25 is joined to the intermediate material 44, and depending on the operating environment, fuel gas may leak from the gap created by the separation of the sealing material 25 from the intermediate material 44, reducing the durability of the cell stack device 10. there is a possibility.
  • the surface roughness of the surface 441 can be made larger than the surface roughness of the surface 444.
  • the adhesion between the surface 441 of the intermediate material 44 and the sealing material 25 can be improved.
  • the sealing material 25 is less likely to peel off from the surface 441 located on the side of the surface 444 exposed to the oxidizing atmosphere (external space 23), making it difficult to cause fuel gas leakage. Therefore, according to this embodiment, the durability of the cell stack device 10 can be improved.
  • the durability of the cell 1A is increased by having regions with different surface roughness at different positions of the intermediate material 44, but having regions with different thicknesses at different positions of the intermediate material 44 This also increases the durability of the cell 1A.
  • FIG. 11 is a sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the second embodiment.
  • the intermediate member 44 shown in FIG. 11 has a surface 443 as a first portion and a surface 444 as a second portion.
  • the surface 444 is a region close to the oxidizing atmosphere (external space 23).
  • the surface 443 is further away from the oxidizing atmosphere (external space 23) than the surface 444, and is closer to the supporting substrate 2, which is a reducing atmosphere.
  • the intermediate material 44 may have a thickness t22, which is the average thickness of the surface 444, larger than a thickness t21, which is the average thickness of the surface 443.
  • a thickness t22 which is the average thickness of the surface 444
  • a thickness t21 which is the average thickness of the surface 443.
  • FIG. 12 is a cross-sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the second embodiment.
  • the intermediate material 44 has different surface roughness between a first interface 44a facing the sealing material 25 of the intermediate material 44 and a second interface 44b facing the support substrate 2 of the intermediate material 44, thereby improving the durability of the cell 1A. You can increase your sexuality.
  • the surface roughness of the first interface 44a may be greater than the surface roughness of the second interface 44b.
  • the adhesion between the intermediate material 44 and the sealing material 25 can be improved. Therefore, the sealing material 25 is less likely to peel off from the intermediate material 44, and leakage of fuel gas can be prevented. Therefore, according to this configuration, since the durability of the cell 1A can be increased, the durability of the cell stack device 10 can be increased.
  • FIG. 13 is a cross-sectional view showing another example of the electrochemical cell according to the second embodiment.
  • the durability of the cell 1B can be improved by adjusting the content of a specific metal element located at the boundary between the support substrate 2 and the intermediate material 44 and making it different from the content of the metal element in the support substrate 2 or the intermediate material 44. It may be increased.
  • At least one element among Mn, Ti, Ca, and Al is located near the interface 44i that is the boundary between the support substrate 2 and the intermediate material 44.
  • the first content which is the sum of the contents of Mn, Ti, Ca, and Al in the vicinity of the interface 44i, is the sum of the contents of Mn, Ti, Ca, and Al inside the support substrate 2 or inside the intermediate material 44.
  • the second content may be higher than the second content.
  • the adhesion between the support substrate 2 and the intermediate material 44 can be improved. Therefore, the support substrate 2 and the intermediate material 44 are less likely to separate from each other, and leakage of fuel gas is less likely to occur. Therefore, since the durability of the cell 1A can be increased, the durability of the cell stack device 10 can be increased.
  • the above-mentioned specific element located near the interface 44i can be located as a simple substance, an alloy, or a metal oxide. Moreover, such an element may be located on either the support substrate 2 side or the intermediate material 44 side, or may be located so as to straddle the support substrate 2 and the intermediate material 44. Further, such an element may be located over the entire interface 44i, or may be located, for example, only in a portion of the interface 44i.
  • the thickness of each portion of the intermediate materials 24, 44 described above is calculated by image analysis of a cross section perpendicular to the surface of each portion.
  • the intermediate materials 24, 44, interconnector 4, support substrate 2, and sealing material 25 are cut out, embedded in resin, and a cross section perpendicular to the surface of each part is polished using abrasive grains, wrapping film (about #8000), etc. and polish it to obtain a mirror-like cross section.
  • the thickness of each portion can be measured by photographing the obtained cross section using a SEM (scanning electron microscope), an optical microscope, or the like, and analyzing the obtained image.
  • the thickness of each part of the intermediate materials 24 and 44 can be made into the average value of the thickness measured at arbitrary three places of each part, for example.
  • the magnitude of the surface roughness of each surface of the intermediate materials 24 and 44 described above can be determined based on the arithmetic mean roughness Ra defined in JIS B0633; 2001.
  • the arithmetic mean roughness Ra can be calculated by image analysis of a cross section perpendicular to each surface whose surface roughness is to be measured, as in the case of measuring the thickness of each part.
  • the surface roughness of each surface of the intermediate materials 24, 44 can be, for example, an average value of surface roughnesses measured at three arbitrary locations on each surface.
  • the content of Mn, Ti, Ca, and Al in each part of the intermediate materials 24, 44, interconnector 4, support substrate 2, and sealing material 25 can be determined by cutting or scraping each part from the cells 1, 1A, for example, This can be confirmed by elemental analysis such as ICP emission spectrometry.
  • elemental analysis such as ICP emission spectrometry.
  • whether or not a specific element is present at the boundary between each member can be determined using a scanning electron microscope (SEM), transmission electron microscope (TEM), or scanning transmission electron microscope (STEM), and an electron probe microanalyzer. This can be determined by elemental analysis of a cross section including the boundary using (EPMA), wavelength dispersive X-ray spectroscopy (WDS), or energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS), such as specific elemental mapping. .
  • SEM scanning electron microscope
  • TEM transmission electron microscope
  • STEM scanning transmission electron microscope
  • EDS energy dispersive X-ray spectroscopy
  • the contents of Mn, Ti, Ca, and Al in each member and the boundary between each member can be determined by measuring the cross sections of the intermediate materials 24, 44, interconnector 4, support substrate 2, and sealing material 25 using an electronic probe microanalyzer ( It can be calculated by elemental analysis using EPMA), wavelength dispersive X-ray spectroscopy (WDS), energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS), or the like.
  • EPMA electronic probe microanalyzer
  • the thickness of the intermediate materials 24, 44 calculated as described above can be, for example, 2 ⁇ m to 400 ⁇ m on average for the entire intermediate materials 24, 44.
  • the surface roughness (arithmetic mean roughness Ra) of each surface of the intermediate materials 24, 44 calculated as described above may be, for example, 0.1 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the surface roughness (arithmetic mean roughness Ra) of some of the surfaces of the intermediate materials 24, 44 may be, for example, 0.1 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the content of Mn, Ti, Ca and Al in each portion of the intermediate materials 24, 44, interconnector 4, support substrate 2, and sealing material 25 calculated as described above is, for example, 0.01% by mass to 10% by mass. %. Further, the contents of Mn, Ti, Ca, and Al in the intermediate materials 24, 44, the interconnector 4, the support substrate 2, and the boundaries between the intermediate materials 24, 44 and the interconnector 4, the support substrate 2 are, for example, 0. .01 mass% to 10 mass% (intermediate material 24, 44), 0.01 mass% to 10 mass% (interconnector 4, support substrate 2), 0.1 mass% to 30 mass% (boundary part) be able to.
  • the intermediate members 24 and 44 according to the embodiment can be positioned by, for example, a thermal spraying method, a vapor deposition method, an electrodeposition method, a sputtering method, or the like.
  • a coating material may be applied to the surface of the interconnector 4 or the support substrate 2, and then fired to form the intermediate materials 24, 44.
  • each surface of the intermediate materials 24, 44 and/or the thickness of each portion of the intermediate materials 24, 44 may be polished to a desired value, for example.
  • desired values may be obtained by changing various conditions during the formation of the intermediate materials 24, 44 described above.
  • other aspects can be formed by appropriately combining the above-described manufacturing method of the intermediate materials 24, 44 and known techniques.
  • a fuel cell, a fuel cell stack device, a fuel cell module, and a fuel cell device are shown as examples of an “electrochemical cell,” an “electrochemical cell device,” a “module,” and a “module housing device.”
  • an electrolytic cell has a first electrode and a second electrode, and decomposes water vapor into hydrogen and oxygen or decomposes carbon dioxide into carbon monoxide and oxygen by supplying electric power.
  • an oxide ion conductor or a hydrogen ion conductor is shown as an example of the electrolyte material of the electrochemical cell, but a hydroxide ion conductor may also be used. Durability can also be improved in such electrolytic cells, electrolytic cell stack devices, electrolytic modules, and electrolytic devices.
  • the electrochemical cell for example, cell 1
  • the electrochemical cell includes a porous part (for example, support substrate 2), a metal member (for example, interconnector 4), and a sealing material (for example, sealing material 25) and an intermediate material (for example, intermediate material 24).
  • the porous portion has electrical conductivity.
  • the metal member contains chromium.
  • the sealing material is located on the porous part and on the metal member.
  • the intermediate material is located between the metal member and the sealing material.
  • the intermediate material has two or more parts having different surface roughness or thickness at different positions. Thereby, the durability of the electrochemical cell can be improved.
  • the electrochemical cell for example, cell 1
  • the electrochemical cell includes a porous part (for example, support substrate 2), a metal member (for example, interconnector 4), and a sealing material (for example, sealing material 25). , and an intermediate material (for example, intermediate material 24).
  • the porous portion has electrical conductivity.
  • the metal member contains chromium.
  • the sealing material is located on the porous part and on the metal member.
  • the intermediate material is located between the metal member and the sealing material.
  • the surface roughness of the first interface facing the sealing material of the intermediate material is different from the surface roughness of the second interface facing the metal member of the intermediate material. Thereby, the durability of the electrochemical cell can be improved.
  • the electrochemical cell for example, cell 1
  • the electrochemical cell includes a porous part (for example, support substrate 2), a metal member (for example, interconnector 4), and a sealing material (for example, sealing material 25). , and an intermediate material (for example, intermediate material 24).
  • the porous portion has electrical conductivity.
  • the metal member contains chromium.
  • the sealing material is located on the porous part and on the metal member.
  • the intermediate material is located between the metal member and the sealing material. At least one element among Mn, Ti, Ca, and Al is located at the boundary between the metal member and the intermediate material.
  • the first content which is the sum of the contents of Mn, Ti, Ca, and Al in the boundary part
  • is the second content which is the sum of the contents of Mn, Ti, Ca, and Al in the interior of the metal member or the intermediate material. different from the rate. Thereby, the durability of the electrochemical cell can be improved.
  • the electrochemical cell device for example, cell stack device 10
  • the electrochemical cell device has a cell stack including the electrochemical cell described above. This makes it possible to provide an electrochemical cell device with high durability.
  • the module 100 of the present disclosure includes the electrochemical cell device described above and a storage container 101 that houses the electrochemical cell device. This allows the module 100 to have high durability.
  • the module housing device 110 of the present disclosure includes the module 100 described above, an auxiliary machine for operating the module 100, and an exterior case that houses the module 100 and the auxiliary machine. This allows the module housing device 110 to have high durability.

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Abstract

電気化学セルは、多孔質部と、金属部材と、シール材と、中間材とを備える。多孔質部は、導電性を有する。金属部材は、クロムを含有する。シール材は、多孔質部上および金属部材上に位置する。中間材は、金属部材とシール材との間に位置する。中間材は、異なる位置に表面粗さまたは厚みの異なる２以上の部位を有する。

Description

電気化学セル、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置
　本開示は、電気化学セル、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置に関する。
　近年、次世代エネルギーとして、燃料電池セルを複数有する燃料電池セルスタック装置が種々提案されている。燃料電池セルは、水素含有ガス等の燃料ガスと空気等の酸素含有ガスとを用いて電力を得ることができる電気化学セルの一種である。
特開２０１５－１６２３５７号公報
　実施形態の一態様に係る電気化学セルは、多孔質部と、金属部材と、シール材と、中間材とを備える。多孔質部は、導電性を有する。金属部材は、クロムを含有する。シール材は、前記多孔質部上および前記金属部材上に位置する。中間材は、前記金属部材と前記シール材との間に位置する。前記中間材は、異なる位置に表面粗さまたは厚みの異なる２以上の部位を有する。
　実施形態の一態様に係る電気化学セルは、多孔質部と、金属部材と、シール材と、中間材とを備える。多孔質部は、導電性を有する。金属部材は、クロムを含有する。シール材は、前記多孔質部上および前記金属部材上に位置する。中間材は、前記金属部材と前記シール材との間に位置する。前記中間材の前記シール材に面する第１界面の表面粗さは、前記中間材の前記金属部材に面する第２界面の表面粗さと異なる。
　実施形態の一態様に係る電気化学セルは、多孔質部と、金属部材と、シール材と、中間材とを備える。多孔質部は、導電性を有する。金属部材は、クロムを含有する。シール材は、前記多孔質部上および前記金属部材上に位置する。中間材は、前記金属部材と前記シール材との間に位置する。前記金属部材と前記中間材との境界部にＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素が位置する。前記境界部におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率の合計である第１含有率は、前記金属部材の内部または前記中間材の内部におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率の合計である第２含有率と異なる。
　また、本開示の電気化学セル装置は、上記に記載の電気化学セルを備えるセルスタックを有する。
　また、本開示のモジュールは、上記に記載の電気化学セル装置と、電気化学セル装置を収納する収納容器とを備える。
　また、本開示のモジュール収容装置は、上記に記載のモジュールと、モジュールの運転を行うための補機と、モジュールおよび補機を収容する外装ケースとを備える。
図１Ａは、第１の実施形態に係る電気化学セルの一例を示す横断面図である。 図１Ｂは、第１の実施形態に係る電気化学セルの一例を空気極側からみた側面図である。 図１Ｃは、第１の実施形態に係る電気化学セルの一例をインターコネクタ側からみた側面図である。 図１Ｄは、第１の実施形態に係る電気化学セルの別の一例を示す横断面図である。 図２Ａは、第１の実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す斜視図である。 図２Ｂは、図２Ａに示すＸ－Ｘ線の断面図である。 図２Ｃは、第１の実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す上面図である。 図３Ａは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。 図３Ｂは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。 図３Ｃは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。 図３Ｄは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。 図３Ｅは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。 図３Ｆは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。 図３Ｇは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。 図３Ｈは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。 図３Ｉは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。 図３Ｊは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。 図３Ｋは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｌは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｍは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｎは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｏは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｐは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｑは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｒは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｓは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｔは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｕは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｖは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｗは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｘは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図３Ｙは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。 図４は、第１の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。 図５は、第１の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。 図６は、第１の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。 図７は、第１の実施形態に係るモジュールの一例を示す外観斜視図である。 図８は、第１の実施形態に係るモジュール収容装置の一例を概略的に示す分解斜視図である。 図９は、第２の実施形態に係る電気化学セルの一例を示す断面図である。 図１０は、図９に示す領域Ｃを拡大した断面図である。 図１１は、第２の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。 図１２は、第２の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。 図１３は、第２の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。
　上述の燃料電池セルスタック装置では、たとえば、複数の燃料電池セルを支持する金属部材を有している。かかる構造では、金属部材を固定するとともにガスを封止する接合部分の耐久性に改善の余地がある。
　そこで、耐久性が高い電気化学セル、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置の提供が期待されている。
　以下、添付図面を参照して、本願の開示する電気化学セル、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置の実施形態を詳細に説明する。なお、以下に示す実施形態によりこの開示が限定されるものではない。
　また、図面は模式的なものであり、各要素の寸法の関係、各要素の比率などは、現実と異なる場合があることに留意する必要がある。さらに、図面の相互間においても、互いの寸法の関係、比率などが異なる部分が含まれている場合がある。
［第１の実施形態］
＜セルの構成＞
　まず、図１Ａ～図１Ｃを参照しながら、第１の実施形態に係る電気化学セルとして、固体酸化物形の燃料電池セルの例を用いて説明する。電気化学セル装置は、複数の電気化学セルを有するセルスタックを備えていてもよい。複数の電気化学セルを有する電気化学セル装置を、単にセルスタック装置と称する。
　図１Ａは、第１の実施形態に係る電気化学セルの一例を示す横断面図であり、図１Ｂは、第１の実施形態に係る電気化学セルの一例を空気極側からみた側面図であり、図１Ｃは、第１の実施形態に係る電気化学セルの一例をインターコネクタ側からみた側面図である。なお、図１Ａ～図１Ｃは、電気化学セルの各構成の一部を拡大して示している。以下、電気化学セルを単にセルという場合もある。
　図１Ａ～図１Ｃに示す例において、セル１は中空平板型で、細長い板状である。図１Ｂに示すように、セル１の全体を側面から見た形状は、たとえば、長さ方向Ｌの辺の長さが５ｃｍ～５０ｃｍで、この長さ方向Ｌに直交する幅方向Ｗの長さが１ｃｍ～１０ｃｍの長方形である。このセル１の全体の厚み方向Ｔの厚さは、たとえば１ｍｍ～５ｍｍである。
　図１Ａに示すように、セル１は、支持基板２と、素子部３と、インターコネクタ４と、接着材９と、中間材２４と、シール材２５とを備えている。支持基板２は、一対の対向する平坦面ｎ１、ｎ２、およびかかる平坦面ｎ１、ｎ２を接続する一対の円弧状の側面ｍを有する柱状である。
　素子部３は、支持基板２の平坦面ｎ１上に位置している。かかる素子部３は、燃料極５と、固体電解質層６と、空気極８とを有している。また、図１Ａに示す例では、セル１の平坦面ｎ２上にインターコネクタ４が位置している。なお、セル１は、固体電解質層６と空気極８との間に中間層７を備えていてもよい。
　また、図１Ｂに示すように、空気極８はセル１の上端および下端まで延びていない。セル１の下端部では、固体電解質層６のみが表面に露出している。また、図１Ｃに示すように、インターコネクタ４がセル１の下端まで延びていてもよい。セル１の下端部では、インターコネクタ４および固体電解質層６が表面に露出している。インターコネクタ４は、幅方向Ｗの両端部がシール材２５でガスシールされている。なお、図１Ａに示すように、セル１の一対の円弧状の側面ｍにおける表面では、固体電解質層６が露出している。インターコネクタ４は、セル１の下端まで延びていなくてもよい。
　以下、セル１を構成する各構成部材について説明する。
　支持基板２は、ガスが流れるガス流路２ａを内部に有している。図１Ａに示す支持基板２の例は、６つのガス流路２ａを有している。支持基板２は、ガス透過性を有し、ガス流路２ａを流れる燃料ガスを燃料極５まで透過させる。支持基板２は、導電性を有している。導電性の支持基板２は、素子部３で生じた電気をインターコネクタ４に集電する。
　支持基板２の材料は、たとえば、鉄族金属成分および無機酸化物を含む。鉄族金属成分は、たとえば、Ｎｉ（ニッケル）および／またはＮｉＯでであってもよい。無機酸化物は、たとえば、特定の希土類元素酸化物であってもよい。希土類元素酸化物は、たとえば、Ｙを含んでよい。
　燃料極５の材料には、一般的に公知のものを使用することができる。燃料極５は、多孔質の導電性セラミックス、たとえば希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２などのイオン伝導性材料と、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとを含むセラミックスなどを用いてもよい。この希土類元素酸化物は、たとえば、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、ＤｙおよびＹｂから選択される複数の希土類元素を含む。希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２を安定化ジルコニアと称する場合もある。安定化ジルコニアは、部分安定化ジルコニアも含む。
　固体電解質層６は、電解質であり、燃料極５と空気極８との間でイオンを受け渡す。同時に、固体電解質層６は、ガス遮断性を有し、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを生じにくくする。同時に、固体電解質層６は、ガス遮断性を有し、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを生じにくくする。
　固体電解質層６の材料は、たとえば、３モル％～１５モル％の希土類元素酸化物が固溶したＺｒＯ２などのイオン伝導性材料であってもよい。希土類元素酸化物は、たとえば、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、ＤｙおよびＹｂから選択される１以上の希土類元素を含んでよい。固体電解質層６は、たとえば、Ｙｂ、ＳｃまたはＧｄが固溶したＺｒＯ２を含んでもよく、Ｌａ、ＮｄまたはＹｂが固溶したＣｅＯ２を含んでもよく、ＳｃまたはＹｂが固溶したＢａＺｒＯ３を含んでもよく、ＳｃまたはＹｂが固溶したＢａＣｅＯ３を含んでもよい。
　空気極８は、ガス透過性を有している。空気極８の開気孔率（空隙率）は、たとえば２０％～５０％、特に３０％～５０％の範囲であってもよい。
　空気極８の材料は、一般的に空気極に用いられるものであれば特に制限はない。空気極８の材料は、たとえば、いわゆるＡＢＯ３型のペロブスカイト型酸化物などの導電性セラミックスであってもよい。
　空気極８の材料は、たとえば、ＡサイトにＳｒ（ストロンチウム）とＬａ（ランタン）が共存する複合酸化物であってもよい。このような複合酸化物の例としては、ＬａｘＳｒ１－ｘＣｏｙＦｅ１－ｙＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＭｎＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＦｅＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＣｏＯ３などが挙げられる。なお、ｘは０＜ｘ＜１、ｙは０＜ｙ＜１である。
　また、素子部３が中間層７を有する場合、中間層７は、拡散抑制層としての機能を有する。中間層７は、空気極８に含まれるＳｒ（ストロンチウム）がたとえばＺｒを含有する固体電解質層６に拡散されにくくすることで、かかる固体電解質層６にＳｒＺｒＯ３の抵抗層が形成されにくくする。
　中間層７の材料は、一般的に空気極８と固体電解質層６との間の元素の拡散を生じにくくするものであれば特に制限はない。中間層７の材料は、たとえば、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウム（ＣｅＯ２）を含んでもよい。かかる希土類元素としては、たとえば、Ｇｄ（ガドリニウム）、Ｓｍ（サマリウム）などを用いてもよい。
　インターコネクタ４は、緻密質の金属部材であり、支持基板２の内部のガス流路２ａを流通する燃料ガス、および支持基板２の外側を流通する酸素含有ガスのリークを生じにくくする。インターコネクタ４は、ガス流路２ａを有する支持基板２に、接着材９によって固定されている。
　インターコネクタ４は、クロムを含有する。インターコネクタ４は、たとえば、ステンレス鋼である。インターコネクタ４は、たとえば、耐熱性の高いフェライト系ステンレス、オーステナイト系ステンレス等のステンレス鋼であってもよい。インターコネクタ４は、たとえばニッケル－クロム系合金、鉄－クロム系合金であってもよい。インターコネクタ４は、たとえば、金属酸化物を含有してもよい。かかるインターコネクタ４は、金属部材の一例である。
　接着材９は、インターコネクタ４と支持基板２との間に位置している。接着材９は、導電性を有する。接着材９は、たとえば、ガス透過性を有してもよい。
　接着材９は、たとえば、Ｎｉ等の導電性粒子を含んでもよい。接着材９は、ＴｉＯ２、希土類元素酸化物（Ｙ２Ｏ３、ＣｅＯ２等）、遷移金属酸化物（Ｆｅ２Ｏ３、ＣｕＯ等）等の無機酸化物を含んでもよい。
　シール材２５は、インターコネクタ４の端面に位置している。シール材２５は、インターコネクタ４と固体電解質層６とを跨ぐように位置しており、燃料極５および接着材９と外部との間の燃料ガスの流通を封止する。
　シール材２５は、電気絶縁性を有している。以下、電気絶縁性を単に絶縁性という場合もある。シール材２５としては、たとえば、ガラスなど、導電性が低い酸化物などを用いることができる。シール材２５の材料は、たとえば、非晶質ガラスなどであってもよく、結晶化ガラスであってもよい。結晶化ガラスとしては、たとえば、ＳｉＯ２－ＣａＯ系、ＭｇＯ－Ｂ２Ｏ３系、Ｌａ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＭｇＯ系、Ｌａ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ系、ＳｉＯ２－ＣａＯ－ＺｎＯ系などの材料のいずれかを用いてもよく、特にＳｉＯ２－ＭｇＯ系の材料を用いてもよい。
　中間材２４は、インターコネクタ４とシール材２５との間に位置している。中間材２４は、たとえば、フォルステライトなど、シール材２５よりも高い耐熱性を有する絶縁性の酸化物を含んでよい。これにより、中間材２４は、シール材２５とインターコネクタ４との密着性を高めることから、セル１の耐久性を高めることができる。絶縁性の酸化物は、たとえば室温で１×１０１０Ω・ｍ以上の電気抵抗率を有していてもよい。また、中間材２４は、シール材２５と比べて、高温水蒸気中での溶解、成分の蒸発などを生じさせにくいので、ガスのリーク、電極性能の低下が生じにくい。中間材２４は、インターコネクタ４に含まれるクロムの酸化雰囲気へ脱離を生じさせにくい酸化物を含む。
　図１Ｄは、第１の実施形態に係る電気化学セルの別の一例を示す横断面図である。図１Ｄに示す例では、図１Ａに示す例とは異なりインターコネクタ４の幅方向Ｗの長さがセル１の幅方向Ｗの長さより大きい。図１Ｄに示す例において、上記の点以外の構成は図１Ａの例における構成が適用される。
＜セルスタック装置の構成＞
　次に、上述したセル１を用いた本実施形態に係るセルスタック装置について、図２Ａ～図２Ｃを参照しながら説明する。図２Ａは、実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す斜視図であり、図２Ｂは、図２Ａに示すＸ－Ｘ線の断面図であり、図２Ｃは、実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す上面図である。
　図２Ａに示すように、セルスタック装置１０は、セル１の厚み方向Ｔ（図１Ａ参照）に配列（積層）された複数のセル１を有するセルスタック１１と、固定部材１２とを備える。
　固定部材１２は、固定材１３と、支持部材１４とを有する。支持部材１４は、セル１を支持する。固定材１３は、セル１を支持部材１４に固定する。また、支持部材１４は、支持体１５と、ガスタンク１６とを有する。支持部材１４である支持体１５およびガスタンク１６は、金属製であり導電性を有している。
　図２Ｂに示すように、支持体１５は、複数のセル１の下端部が挿入される挿入孔１５ａを有している。複数のセル１の下端部と挿入孔１５ａの内壁とは、固定材１３で接合されている。
　ガスタンク１６は、挿入孔１５ａを通じて複数のセル１に反応ガスを供給する開口部と、かかる開口部の周囲に位置する凹溝１６ａとを有する。支持体１５の外周の端部は、ガスタンク１６の凹溝１６ａに充填された接合材２１によって、ガスタンク１６と接合されている。
　図２Ａに示す例では、支持部材１４である支持体１５とガスタンク１６とで形成される内部空間２２に燃料ガスが貯留される。ガスタンク１６にはガス流通管２０が接続されている。燃料ガスは、このガス流通管２０を通してガスタンク１６に供給され、ガスタンク１６からセル１の内部のガス流路２ａ（図１Ａ参照）に供給される。ガスタンク１６に供給される燃料ガスは、後述する改質器１０２（図７参照）で生成される。
　水素リッチな燃料ガスは、原燃料を水蒸気改質などすることによって生成することができる。水蒸気改質により燃料ガスを生成する場合には、燃料ガスは水蒸気を含む。
　図２Ａに示す例では、２列のセルスタック１１、２つの支持体１５、およびガスタンク１６を備えている。２列のセルスタック１１は、複数のセル１をそれぞれ有する。各セルスタック１１は、各支持体１５に固定されている。ガスタンク１６は上面に２つの貫通孔を有している。各貫通孔には、各支持体１５が配置されている。内部空間２２は、１つのガスタンク１６と、２つの支持体１５とで形成される。
　挿入孔１５ａの形状は、たとえば、上面視で長円形状である。挿入孔１５ａは、たとえば、セル１の配列方向すなわち厚み方向Ｔの長さが、セルスタック１１の両端に位置する２つの端部集電部材１７の間の距離よりも大きい。挿入孔１５ａの幅は、たとえば、セル１の幅方向Ｗ（図１Ａ参照）の長さよりも大きい。
　図２Ｂに示すように、挿入孔１５ａの内壁とセル１の下端部との接合部は、固定材１３が充填され、固化されている。これにより、挿入孔１５ａの内壁と複数個のセル１の下端部とがそれぞれ接合・固定され、また、セル１の下端部同士が接合・固定されている。各セル１のガス流路２ａは、下端部で支持部材１４の内部空間２２と連通している。
　固定材１３および接合材２１は、ガラスなどの導電性が低いものを用いることができる。固定材１３および接合材２１の具体的な材料としては、非晶質ガラスなどを用いてもよく、特に結晶化ガラスなどを用いてもよい。
　結晶化ガラスとしては、たとえば、ＳｉＯ２－ＣａＯ系、ＭｇＯ－Ｂ２Ｏ３系、Ｌａ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＭｇＯ系、Ｌａ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ系、ＳｉＯ２－ＣａＯ－ＺｎＯ系などの材料のいずれかを用いてもよく、特にＳｉＯ２－ＭｇＯ系の材料を用いてもよい。
　また、図２Ｂに示すように、複数のセル１のうち隣接するセル１の間には、導電部材１８が介在している。導電部材１８は、隣接する一方のセル１と他方のセル１とを電気的に直列に接続する。より具体的には、導電部材１８は、一方のセル１の燃料極５と他方のセル１の空気極８とを接続する。
　また、図２Ｂに示すように、複数のセル１の配列方向における最も外側に位置するセル１に、端部集電部材１７が電気的に接続されている。端部集電部材１７は、セルスタック１１の外側に突出する導電部１９に接続されている。導電部１９は、セル１の発電により生じた電気を集電して外部に引き出す。なお、図２Ａでは、端部集電部材１７の図示を省略している。
　また、図２Ｃに示すように、セルスタック装置１０は、２つのセルスタック１１Ａ、１１Ｂが直列に接続された一つの電池であってもよい。かかる場合、セルスタック装置１０の導電部１９は、正極端子１９Ａと、負極端子１９Ｂと、接続端子１９Ｃとを有していてもよい。
　正極端子１９Ａは、セルスタック１１が発電した電力を外部に出力する場合の正極であり、セルスタック１１Ａにおける正極側の端部集電部材１７に電気的に接続される。負極端子１９Ｂは、セルスタック１１が発電した電力を外部に出力する場合の負極であり、セルスタック１１Ｂにおける負極側の端部集電部材１７に電気的に接続される。
　接続端子１９Ｃは、セルスタック１１Ａにおける負極側の端部集電部材１７と、セルスタック１１Ｂにおける正極側の端部集電部材１７とを電気的に接続する。
＜金属部材とシール材との接合＞
　つづいて、インターコネクタ４とシール材２５との接合について、図３Ａ～図３Ｙを参照しながら説明する。図３Ａ～図３Ｊは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図であり、図３Ｋ～図３Ｙは、図１Ｄに示す領域Ｂを拡大した断面図である。
　図３Ａに示すように、シール材２５は、中間材２４を介してインターコネクタ４と接合されている。
　中間材２４は、シール材２５に接する面２４１，２４２と、インターコネクタ４に接する面２４３，２４４とを有している。また、中間材２４は、外部空間２３に露出する面２４５を有している。面２４２，２４４は、図１Ａに示す幅方向Ｗに沿うように位置しており、面２４１，２４３は、図１Ａに示す厚み方向Ｔに沿うように位置している。外部空間２３は、セル１の空気極８（図１Ａ参照）が露出する空間であり、空気などの酸素含有ガスで満たされる。すなわち、外部空間２３は、酸化雰囲気である。
　上記したように、インターコネクタ４は、クロムを含有している。たとえば、インターコネクタ４に含まれるクロムが酸化雰囲気（外部空間２３）に脱離すると、インターコネクタ４の耐久性が低下するおそれがある。
　そこで、本実施形態では、酸化雰囲気（外部空間２３）の近くに位置する中間材２４の表面粗さを、酸化雰囲気（外部空間２３）から離れた、すなわち還元雰囲気である支持基板２により近い中間材２４の表面粗さよりも小さくすることができる。実施形態では、面２４５の表面粗さは、面２４１の表面粗さよりも小さい。
　これにより、たとえば高温動作時であっても、インターコネクタ４に含まれるクロムが酸化雰囲気（外部空間２３）に脱離しにくくすることができる。すなわち、クロムを酸化雰囲気（外部空間２３）に脱離させにくい中間材２４の、酸化雰囲気の近くに位置する面２４５の表面粗さを小さくすることで、さらにクロムが酸化雰囲気に脱離しにくくすることができる。したがって、本実施形態によれば、セル１の耐久性を高めることができることから、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　酸化雰囲気の近くに位置する面２４５の表面粗さは、たとえば金属表面に設けたフォルステライトなどの絶縁性の酸化物が有する通常の表面粗さである８μｍ～３０μｍより小さくてもよい。面２４１の表面粗さは、このような絶縁性酸化物の通常の表面粗さと同じ、またはそれより大きくてもよい。
　なお、面２４１と面２４５との間に位置する面２４２の表面粗さは、面２４１の表面粗さと同じであってもよく、面２４５の表面粗さと同じであってもよい。また、面２４２は、面２４１および面２４５の中間の表面粗さを有してもよい。
　シール材２５は、中間材２４と接合されており、動作環境によっては中間材２４からシール材２５が剥離することによって生じた隙間から燃料ガスがリークし、セルスタック装置１０の耐久性が低下する可能性がある。
　そこで、面２４２の表面粗さを、面２４１の表面粗さよりも大きくすることができる。これにより、たとえば中間材２４の面２４２とシール材２５との密着性を高めることができる。このため、たとえば酸化雰囲気（外部空間２３）に露出する面２４５に近い面２４２側からシール材２５が剥離しにくくなり、燃料ガスのリークを生じにくくすることができる。したがって、本実施形態によれば、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。また、シール材２５は面２４１にも接している。面２４１の表面粗さが大きいと、面２４１とシール材２５との密着性を高めることができる。面２４２および面２４５の表面粗さは、上述した絶縁性の酸化物の通常の表面粗さより大きくてもよい。
　図３Ｂ～図３Ｆに示すように、中間材２４と固体電解質層６との間、セル１の各構成部材間等にシール材２５または接着材９が位置してもよい。また、図３Ｇ～図３Ｊに示すように、シール材２５とセル１の各構成部材間に空隙Ｓが存在してもよい。かかる場合においても、図３Ａのようにセルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　また、図３Ｋ、図３Ｌ～図３Ｓに示すように、中間材２４と固体電解質層６との間、セル１の各構成部材間等にシール材２５または接着材９が位置してもよい。また、図３Ｔ～図３Ｙに示すように、シール材２５とセル１の各構成部材間に空隙Ｓが存在してもよい。かかる場合においても、図３Ａのようにセルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　上記した実施形態では、中間材２４の異なる位置に異なる表面粗さを有する部位を有することでセル１の耐久性を高めることとしたが、中間材２４の異なる位置に異なる厚みを有する部位を有することによっても、セル１の耐久性を高めることができる。
　図４は、第１の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。図４に示すように、中間材２４は、第１部位Ｐ１と第２部位Ｐ２とを有してもよい。第１部位Ｐ１は、面２４１と面２４３との間に位置しており、第２部位Ｐ２は、面２４２と面２４４との間に位置している。第２部位Ｐ２は、酸化雰囲気（外部空間２３）に近い部位である。第１部位Ｐ１は、第２部位Ｐ２よりも酸化雰囲気（外部空間２３）から離れており、還元雰囲気である支持基板２に近い部位である。
　図４に示すように、中間材２４は、第２部位Ｐ２の平均厚みである厚みｔ２が、第１部位Ｐ１の平均厚みである厚みｔ１よりも大きくてもよい。これにより、たとえば高温動作時であっても、インターコネクタ４に含まれるクロムが酸化雰囲気（外部空間２３）に脱離しにくくすることができる。したがって、本構成によれば、セル１の耐久性を高めることができることから、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。中間材２４の第２部位Ｐ２は、たとえば３０μｍ以上の厚みｔ１を有していてもよい。
　図５は、第１の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。中間材２４は、シール材２５に面する第１界面２４ａと、インターコネクタ４に面する第２界面２４ｂとで異なる表面粗さを有することにより、セル１の耐久性を高めてもよい。
　具体的には、第１界面２４ａの表面粗さは、第２界面２４ｂの表面粗さよりも大きくてもよい。これにより、中間材２４とシール材２５との密着性を高めることができる。このため、中間材２４からシール材２５が剥離しにくくなり、燃料ガスのリークを生じにくくすることができる。したがって、本構成によれば、セル１の耐久性を高めることができることから、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　図５に示すように、第１界面２４ａは、界面２４ａ１，２４ａ２を含み、第２界面２４ｂは、界面２４ｂ１，２４ｂ２を含む。第１界面２４ａの表面粗さは、たとえば、界面２４ａ１，２４ａ２の表面粗さの平均値とすることができる。第２界面２４ｂの表面粗さは、たとえば、界面２４ｂ１，２４ｂ２の表面粗さの平均値とすることができる。
　シール材２５は、界面２４ａ１と比較して、中間材２４の界面２４ａ２側から剥離しやすいと考えられる。界面２４ａ２の表面粗さは、界面２４ｂ２の表面粗さよりも大きくてもよい。これにより、シール材２５は界面２４ａ２側から剥離しにくくなり、燃料ガスのリークを生じにくくすることができる。したがって、セル１の耐久性を高めることができることから、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　図６は、第１の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。インターコネクタ４と中間材２４との境界部に位置する特定の金属元素の含有率を調整し、インターコネクタ４または中間材２４における金属元素の含有率と異ならせることにより、セル１の耐久性を高めてもよい。インターコネクタ４と中間材２４との境界部とは、インターコネクタ４と中間材２４との界面近傍に位置するインターコネクタ４の部位および中間材２４の部位であり、インターコネクタ４と中間材２４との界面を含む。
　具体的には、インターコネクタ４と中間材２４との境界部である界面２４ｉ近傍にＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素が位置してもよい。また、界面２４ｉ近傍におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率の合計である第１含有率が、インターコネクタ４の内部または中間材２４の内部におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率の合計である第２含有率よりも大きくてもよい。なお、インターコネクタ４の内部とは、界面２４ｉから充分離れたインターコネクタ４の部位、たとえば中間材２４および接着材９から等距離に位置する部位またはそれよりも接着材９に近い部位としてもよい。中間材２４の内部とは、界面２４ｉから充分離れた中間材２４の部位、たとえばインターコネクタ４およびシール材２５から等距離に位置する部位またはそれよりもシール材２５に近い部位としてもよい。また、界面２４ｉ近傍とは、たとえば界面２４ｉからの距離が３００ｎｍ以下の領域としてもよい。
　これにより、インターコネクタ４と中間材２４との密着性を高めることができる。このため、インターコネクタ４と中間材２４とが剥離しにくくなり、燃料ガスのリークが生じにくくなる。したがって、セル１の耐久性を高めることができることから、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　なお、界面２４ｉ近傍に位置する上述した特定の元素は、単体、合金または金属酸化物として位置することができる。また、かかる元素は、インターコネクタ４側または中間材２４側のいずれに位置してもよく、インターコネクタ４および中間材２４を跨ぐように位置してもよい。また、かかる元素は、界面２４ｉの全体にわたって位置してもよく、たとえば界面２４ｉ１または界面２４ｉ２の一方のみに位置してもよい。
＜モジュール＞
　次に、上述したセルスタック装置１０を用いた本開示の実施形態に係るモジュールについて、図７を用いて説明する。図７は、第１の実施形態に係るモジュールを示す外観斜視図である。図７は、収納容器１０１の一部である前面および後面を取り外し、内部に収納される燃料電池のセルスタック装置１０を後方に取り出した状態を示している。
　図７に示すように、モジュール１００は、収納容器１０１、および収納容器１０１内に収納されたセルスタック装置１０を備えている。また、セルスタック装置１０の上方には、改質器１０２が配置されている。
　かかる改質器１０２は、天然ガス、灯油などの原燃料を改質して燃料ガスを生成し、セル１に供給する。原燃料は、原燃料供給管１０３を通じて改質器１０２に供給される。なお、改質器１０２は、水を気化させる気化部１０２ａと、改質部１０２ｂとを備えていてもよい。改質部１０２ｂは、図示しない改質触媒を備えており、原燃料を燃料ガスに改質する。このような改質器１０２は、効率の高い改質反応である水蒸気改質を行うことができる。
　そして、改質器１０２で生成された燃料ガスは、ガス流通管２０、ガスタンク１６、および支持部材１４を通じて、セル１のガス流路２ａ（図１Ａ参照）に供給される。
　また、上述の構成のモジュール１００では、ガスの燃焼およびセル１の発電に伴い、通常発電時におけるモジュール１００内の温度が５００℃～１０００℃程度となる。
　このようなモジュール１００においては、上述したように、耐久性が高いセルスタック装置１０を収納して構成されることにより、耐久性が高いモジュール１００とすることができる。
＜モジュール収容装置＞
　図８は、第１の実施形態に係るモジュール収容装置の一例を示す分解斜視図である。本実施形態に係るモジュール収容装置１１０は、外装ケース１１１と、図７で示したモジュール１００と、図示しない補機と、を備えている。補機は、モジュール１００の運転を行う。モジュール１００および補機は、外装ケース１１１内に収容されている。なお、図８においては一部構成を省略して示している。
　図８に示すモジュール収容装置１１０の外装ケース１１１は、支柱１１２と外装板１１３とを有する。仕切板１１４は、外装ケース１１１内を上下に区画している。外装ケース１１１内の仕切板１１４より上側の空間は、モジュール１００を収容するモジュール収容室１１５であり、外装ケース１１１内の仕切板１１４より下側の空間は、モジュール１００を運転する補機を収容する補機収容室１１６である。なお、図８では、補機収容室１１６に収容する補機を省略して示している。
　また、仕切板１１４は、補機収容室１１６の空気をモジュール収容室１１５側に流すための空気流通口１１７を有している。モジュール収容室１１５を構成する外装板１１３は、モジュール収容室１１５内の空気を排気するための排気口１１８を有している。
　このようなモジュール収容装置１１０においては、上述したように、耐久性が高いモジュール１００をモジュール収容室１１５に備えていることにより、耐久性が高いモジュール収容装置１１０とすることができる。
［第２の実施形態］
　図９は、第２の実施形態に係る電気化学セルの一例を示す断面図である。セル１Ａは、素子部３と、支持基板２と、接着材９と、インターコネクタ４と、シール材２５と、中間材４４とを備える。
　支持基板２は、一方面とそれに対向する他方面とを有する平板状の金属板である。支持基板２は、一方面側にガス流路２ａを有する。素子部３は、支持基板２の他方面側に位置している。支持基板２は、素子部３と接する部位に貫通孔または細孔を有し、ガス流路２ａと素子部３との間でガスを流通させることができる。金属板の材料は、クロムを含有するインターコネクタ４と同じまたは類似の材料であってもよい。本実施形態において、支持基板２は金属部材の一例である。
　インターコネクタ４は、ガス流路２ａが位置する支持基板２の一方面側に設けられている。
　シール材２５は、素子部３および接着材９の端面に位置している。シール材２５は、素子部３および支持基板２を固定するとともに、燃料ガスのリークを生じにくくする。シール材２５は、空気極８とは離れて位置してもよい。
　中間材４４は、支持基板２とシール材２５との間に位置している。中間材４４は、シール材２５と支持基板２との密着性を高めることから、セル１Ａの耐久性を高めることができる。中間材４４の材料は、上記した実施形態に係る中間材２４の材料と同じであってもよい。
＜金属部材とシール材との接合＞
　図１０は、図９に示す領域Ｃを拡大した断面図である。図１０に示すように、シール材２５は、中間材４４を介して支持基板２と接合されている。
　中間材４４は、シール材２５に接する面４４１と、支持基板２に接する面４４２と、接着材９に接する面４４３とを有している。また、中間材４４は、外部空間２３側に位置する面４４４を有している。
　上記したように、支持基板２は、クロムを含有している。たとえば、支持基板２に含まれるクロムが酸化雰囲気（外部空間２３）に脱離すると、支持基板２の耐久性が低下するおそれがある。
　そこで、本実施形態では、酸化雰囲気（外部空間２３）の近くに位置する中間材４４の表面粗さを、酸化雰囲気（外部空間２３）から離れた、すなわち還元雰囲気である燃料極５または接着材９により近い中間材４４の表面粗さよりも小さくすることができる。実施形態では、面４４４の表面粗さは、面４４３の表面粗さよりも小さい。
　これにより、たとえば高温動作時であっても、支持基板２に含まれるクロムが酸化雰囲気（外部空間２３）に脱離しにくくすることができる。したがって、本実施形態によれば、セル１Ａの耐久性を高めることができることから、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　なお、面４４４と面４４３との間に位置する面４４１の表面粗さは、面４４４の表面粗さと同じであってもよく、面４４３の表面粗さと同じであってもよい。また、面４４１は、面４４４および面４４３の中間の表面粗さを有してもよい。
　シール材２５は、中間材４４と接合されており、動作環境によっては中間材４４からシール材２５が剥離することによって生じた隙間から燃料ガスがリークし、セルスタック装置１０の耐久性が低下する可能性がある。
　そこで、面４４１の表面粗さを、面４４４の表面粗さよりも大きくすることができる。これにより、たとえば中間材４４の面４４１とシール材２５との密着性を高めることができる。このため、たとえば酸化雰囲気（外部空間２３）に露出する面４４４側に位置する面４４１からシール材２５が剥離しにくくなり、燃料ガスのリークを生じにくくすることができる。したがって、本実施形態によれば、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　上記した実施形態では、中間材４４の異なる位置に異なる表面粗さを有する部位を有することでセル１Ａの耐久性を高めることとしたが、中間材４４の異なる位置に異なる厚みを有する部位を有することによっても、セル１Ａの耐久性を高めることができる。
　図１１は、第２の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。図１１に示す中間材４４は、第１部位としての面４４３と、第２部位としての面４４４とを有する。面４４４は、酸化雰囲気（外部空間２３）に近い部位である。面４４３は、面４４４よりも酸化雰囲気（外部空間２３）から離れており、還元雰囲気である支持基板２に近い部位である。
　図１１に示すように、中間材４４は、面４４４の平均厚みである厚みｔ２２が、面４４３の平均厚みである厚みｔ２１よりも大きくてもよい。これにより、たとえば高温動作時であっても、支持基板２に含まれるクロムが酸化雰囲気（外部空間２３）に脱離しにくくすることができる。したがって、本構成によれば、セル１Ａの耐久性を高めることができることから、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　図１２は、第２の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。中間材４４は、中間材４４のシール材２５に面する第１界面４４ａと、中間材４４の支持基板２に面する第２界面４４ｂとで異なる表面粗さを有することにより、セル１Ａの耐久性を高めてもよい。
　具体的には、第１界面４４ａの表面粗さは、第２界面４４ｂの表面粗さよりも大きくてもよい。これにより、中間材４４とシール材２５との密着性を高めることができる。このため、中間材４４からシール材２５が剥離しにくくなり、燃料ガスのリークを生じにくくすることができる。したがって、本構成によれば、セル１Ａの耐久性を高めることができることから、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　図１３は、第２の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。支持基板２と中間材４４との境界部に位置する特定の金属元素の含有率を調整し、支持基板２または中間材４４における金属元素の含有率と異ならせることにより、セル１Ｂの耐久性を高めてもよい。
　具体的には、支持基板２と中間材４４との境界部である界面４４ｉ近傍にＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素が位置している。また、界面４４ｉ近傍におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率の合計である第１含有率は、支持基板２の内部または中間材４４の内部におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率の合計である第２含有率よりも大きくてもよい。
　これにより、支持基板２と中間材４４との密着性を高めることができる。このため、支持基板２と中間材４４とが剥離しにくくなり、燃料ガスのリークが生じにくくなる。したがって、セル１Ａの耐久性を高めることができることから、セルスタック装置１０の耐久性を高めることができる。
　なお、界面４４ｉ近傍に位置する上述した特定の元素は、単体、合金または金属酸化物として位置することができる。また、かかる元素は、支持基板２側または中間材４４側のいずれに位置してもよく、支持基板２および中間材４４を跨ぐように位置してもよい。また、かかる元素は、界面４４ｉの全体にわたって位置してもよく、たとえば界面４４ｉの一部にのみに位置してもよい。
＜評価方法＞
　ここで、上記した中間材２４，４４の各部位の厚みは、各部位の表面に垂直な断面の画像解析により算出する。まず、中間材２４，４４、インターコネクタ４、支持基板２およびシール材２５を切り出して、樹脂に埋め込み、各部位の表面に垂直な断面を研磨砥粒、ラッピングフィルム（♯８０００程度）等を用いて研磨し、鏡面状態の断面を得る。得られた断面を、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）、光学式顕微鏡等を用いて撮影し、得られた画像を画像解析することで各部位の厚みをそれぞれ測定することができる。なお、中間材２４，４４の各部位の厚みは、たとえば各部位の任意の３か所で測定した厚みの平均値とすることができる。
　また、上記した中間材２４，４４の各面の表面粗さの大小は、ＪＩＳ　Ｂ０６３３；２００１に規定された算術平均粗さＲａに基づいて判定することができる。算術平均粗さＲａは、各部位の厚みを測定する場合のように、表面粗さを計測する各面に垂直な断面の画像解析により算出することができる。なお、中間材２４，４４の各面の表面粗さは、たとえば各面の任意の３か所で測定した表面粗さの平均値とすることができる。
　また、中間材２４，４４、インターコネクタ４、支持基板２およびシール材２５の各部分におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率は、たとえばセル１、１Ａから各部分を切りとり、または削りとり、ＩＣＰ発光分光分析等の元素分析により確認できる。また、各部材の境界部に特定の元素が存在するか否かは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）、または走査透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）など、および電子プローブマイクロアナライザー（ＥＰＭＡ）、波長分散型Ｘ線分光（ＷＤＳ）またはエネルギー分散型Ｘ線分光（ＥＤＳ）などを用いた、境界部を含む断面の元素分析、たとえば特定の元素マッピングなどにより、判定することができる。また、各部材、および各部材の境界部におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率は、中間材２４，４４、インターコネクタ４、支持基板２およびシール材２５の断面を、電子プローブマイクロアナライザー（ＥＰＭＡ）、波長分散型Ｘ線分光（ＷＤＳ）またはエネルギー分散型Ｘ線分光（ＥＤＳ）などで元素分析することにより、算出することができる。
（中間材の厚み）
　上記したように算出された中間材２４，４４の厚みは、たとえば、中間材２４，４４の全体を平均して２μｍ～４００μｍとすることができる。
（各面の表面粗さ）
　上記したように算出された中間材２４，４４の各面の表面粗さ（算術平均粗さＲａ）は、たとえば、０．１μｍ～３０μｍであってもよい。中間材２４，４４の各面のうち、一部の面の表面粗さ（算術平均粗さＲａ）が、たとえば、０．１μｍ～３０μｍであってもよい。
（Ｍｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率）
　上記したように算出された中間材２４，４４、インターコネクタ４、支持基板２およびシール材２５の各部分におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率は、たとえば、０．０１質量％～１０質量％とすることができる。また、中間材２４，４４、インターコネクタ４、支持基板２および中間材２４，４４とインターコネクタ４，支持基板２との境界部におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率はそれぞれ、たとえば、０．０１質量％～１０質量％（中間材２４，４４）、０．０１質量％～１０質量％（インターコネクタ４、支持基板２）、０．１質量％～３０質量％（境界部）とすることができる。
（製法）
　実施形態に係る中間材２４，４４は、たとえば、溶射法、蒸着法、電着法、スパッタリング法などの方法で位置させることができる。また、たとえばインターコネクタ４または支持基板２の表面に被覆材料を塗装し、その後焼成させて中間材２４，４４としてもよい。
　また、中間材２４，４４の各面の表面粗さおよび／または中間材２４，４４の各部位の厚みは、たとえば所望の値を有するように研磨処理を行ってもよい。さらに、上記した中間材２４，４４の形成時における各種条件を変更することで所望の値を有するようにしてもよい。さらに、その他の面についても、上記した中間材２４，４４の製法および公知の手法を適宜組み合わせて形成することができる。
［その他の実施形態］
　上述の実施形態では、「電気化学セル」、「電気化学セル装置」、「モジュール」および「モジュール収容装置」の一例として燃料電池セル、燃料電池セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置を示したが、他の例としてはそれぞれ、電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置であってもよい。電解セルは、第１電極および第２電極を有し、電力の供給により水蒸気を水素と酸素に分解する、または二酸化炭素を一酸化炭素と酸素に分解する。また、上記実施形態では電気化学セルの電解質材料の一例として酸化物イオン伝導体または水素イオン伝導体を示したが、水酸化物イオン伝導体であってもよい。このような電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置においても、耐久性を高めることができる。
　以上、本開示について詳細に説明したが、本開示は上述の実施の形態に限定されるものではなく、本開示の要旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更、改良等が可能である。
　以上のように、実施形態に係る電気化学セル（たとえば、セル１）は、多孔質部（たとえば、支持基板２）と、金属部材（たとえば、インターコネクタ４）と、シール材（たとえば、シール材２５）と、中間材（たとえば、中間材２４）とを備える。多孔質部は、導電性を有する。金属部材は、クロムを含有する。シール材は、多孔質部上および金属部材上に位置する。中間材は、金属部材とシール材との間に位置する。中間材は、異なる位置に表面粗さまたは厚みの異なる２以上の部位を有する。これにより、電気化学セルの耐久性を高めることができる。
　また、実施形態に係る電気化学セル（たとえば、セル１）は、多孔質部（たとえば、支持基板２）と、金属部材（たとえば、インターコネクタ４）と、シール材（たとえば、シール材２５）と、中間材（たとえば、中間材２４）とを備える。多孔質部は、導電性を有する。金属部材は、クロムを含有する。シール材は、多孔質部上および金属部材上に位置する。中間材は、金属部材とシール材との間に位置する。中間材のシール材に面する第１界面の表面粗さは、中間材の金属部材に面する第２界面の表面粗さと異なる。これにより、電気化学セルの耐久性を高めることができる。
　また、実施形態に係る電気化学セル（たとえば、セル１）は、多孔質部（たとえば、支持基板２）と、金属部材（たとえば、インターコネクタ４）と、シール材（たとえば、シール材２５）と、中間材（たとえば、中間材２４）とを備える。多孔質部は、導電性を有する。金属部材は、クロムを含有する。シール材は、多孔質部上および金属部材上に位置する。中間材は、金属部材とシール材との間に位置する。金属部材と中間材との境界部にＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素が位置する。境界部におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率の合計である第１含有率は、金属部材の内部または中間材の内部におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率の合計である第２含有率と異なる。これにより、電気化学セルの耐久性を高めることができる。
　また、本開示の電気化学セル装置（たとえば、セルスタック装置１０）は、上記に記載の電気化学セルを備えるセルスタックを有する。これにより、耐久性の高い電気化学セル装置とすることができる。
　また、本開示のモジュール１００は、上記に記載の電気化学セル装置と、電気化学セル装置を収納する収納容器１０１とを備える。これにより、耐久性の高いモジュール１００とすることができる。
　また、本開示のモジュール収容装置１１０は、上記に記載のモジュール１００と、モジュール１００の運転を行うための補機と、モジュール１００および補機を収容する外装ケースとを備える。これにより、耐久性の高いモジュール収容装置１１０とすることができる。
　今回開示された実施形態は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。実に、上記した実施形態は多様な形態で具現され得る。また、上記の実施形態は、添付の請求の範囲及びその趣旨を逸脱することなく、様々な形態で省略、置換、変更されてもよい。
　１，１Ａ　　　　セル
　４　　　　インターコネクタ
　１０　　　セルスタック装置
　１１　　　セルスタック
　１２　　　固定部材
　１３　　　固定材
　１４　　　支持部材
　１５　　　支持体
　１６　　　ガスタンク
　１７　　　端部集電部材
　１８　　　導電部材
　２３　　　外部空間
　２４，４４　　　中間材
　２５　　　シール材
１００　　　モジュール
１１０　　　モジュール収容装置

Claims (11)

  1. 　導電性を有する多孔質部と、
    　クロムを含有する金属部材と、
    　前記多孔質部上および前記金属部材上に位置するシール材と、
    　前記金属部材と前記シール材との間に位置する中間材と
    　を備え、
    　前記中間材は、異なる位置に表面粗さまたは厚みの異なる２以上の部位を有する
    　電気化学セル。
  2. 　前記中間材は、絶縁性の酸化物である
    　請求項１に記載の電気化学セル。
  3. 　前記中間材は、還元雰囲気に近い第１面と該第１面よりも酸化雰囲気に近い第２面とを有し、
    　前記第２面の表面粗さは、前記第１面の表面粗さよりも小さい
    　請求項１または２に記載の電気化学セル。
  4. 　前記中間材は、還元雰囲気に近い第１部位と該第１部位よりも酸化雰囲気に近い第２部位とを有し、
    　前記第２部位の厚みは、前記第１部位の厚みよりも大きい
    　請求項１または２に記載の電気化学セル。
  5. 　導電性を有する多孔質部と、
    　クロムを含有する金属部材と、
    　前記多孔質部上および前記金属部材上に位置するシール材と、
    　前記金属部材と前記シール材との間に位置する中間材と
    　を備え、
    　前記中間材の前記シール材に面する第１界面の表面粗さは、前記中間材の前記金属部材に面する第２界面の表面粗さと異なる
    　電気化学セル。
  6. 　前記第１界面の表面粗さは、前記第２界面の表面粗さよりも大きい
    　請求項５に記載の電気化学セル。
  7. 　導電性を有する多孔質部と、
    　クロムを含有する金属部材と、
    　前記多孔質部上および前記金属部材上に位置するシール材と、
    　前記金属部材と前記シール材との間に位置する中間材と
    　を備え、
    　前記金属部材と前記中間材との境界部にＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素が位置し、前記境界部におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率である第１含有率は、前記金属部材の内部または前記中間材の内部におけるＭｎ，Ｔｉ，ＣａおよびＡｌの含有率の合計である第２含有率と異なる
    　電気化学セル。
  8. 　前記第１含有率は、前記第２含有率よりも大きい
    　請求項７に記載の電気化学セル。
  9. 　請求項１～８のいずれか１つに記載の電気化学セルを備えるセルスタックを有する
    　電気化学セル装置。
  10. 　請求項９に記載の電気化学セル装置と、
    　前記電気化学セル装置を収納する収納容器と
    　を備えるモジュール。
  11. 　請求項１０に記載のモジュールと、
    　前記モジュールの運転を行うための補機と、
    　前記モジュールおよび前記補機を収容する外装ケースと
    　を備えるモジュール収容装置。
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