JP7453485B1 - 電気化学セル、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置 - Google Patents
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Abstract
電気化学セルは、素子部と、金属製の支持体と、酸化物層とを備える。素子部は、固体電解質層と、固体電解質層を挟んで位置する第１電極および第２電極とを有する。支持体は、クロムを含み、素子部を支持する。酸化物層は、第１電極と支持体との間に位置し、金属成分を有する。酸化物層は、第１電極よりも気孔率が小さい。
Description
本開示は、電気化学セル、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置に関する。
近年、次世代エネルギーとして、燃料電池セルを複数有する燃料電池セルスタック装置が種々提案されている。燃料電池セルは、水素含有ガスなどの燃料ガスと空気などの酸素含有ガスとを用いて電力を得ることができる電気化学セルの一種である。
実施形態の一態様に係る電気化学セルは、素子部と、金属製の支持体と、酸化物層とを備える。素子部は、固体電解質層と、固体電解質層を挟んで位置する第１電極および第２電極とを有する。支持体は、クロムを含み、素子部を支持する。酸化物層は、第１電極と支持体との間に位置し、金属成分を有する。酸化物層は、第１電極よりも気孔率が小さい。
実施形態の一態様に係る電気化学セルは、素子部と、金属製の支持体と、接着材層と、酸化物層とを備える。支持体は、クロムを含み、素子部を支持する。接着材層は、素子部と支持体との間に位置する。酸化物層は、接着材層と支持体との間に位置し、金属成分を有する。酸化物層は、接着材層よりも気孔率が小さい。
また、本開示の電気化学セル装置は、上記に記載の電気化学セルを備えるセルスタックを有する。
また、本開示のモジュールは、上記に記載の電気化学セル装置と、電気化学セル装置を収納する収納容器とを備える。
また、本開示のモジュール収容装置は、上記に記載のモジュールと、モジュールの運転を行うための補機と、モジュールおよび補機を収容する外装ケースとを備える。
上述の燃料電池セルスタック装置では、セル性能を向上させる点で改善の余地があった。
そこで、性能を向上することができる電気化学セル、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置の提供が期待されている。
以下、添付図面を参照して、本願の開示する電気化学セル、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置の実施形態を詳細に説明する。なお、以下に示す実施形態によりこの発明が限定されるものではない。
また、図面は模式的なものであり、各要素の寸法の関係、各要素の比率などは、現実と異なる場合があることに留意する必要がある。さらに、図面の相互間においても、互いの寸法の関係、比率が異なる部分が含まれている場合がある。
［第１の実施形態］
＜電気化学セルの構成＞
まず、図１Ａ～図１Ｃを参照しながら、第１の実施形態に係る電気化学セルとして、固体酸化物形の燃料電池セルの例を用いて説明する。電気化学セル装置は、複数の電気化学セルを有するセルスタックを備えていてもよい。複数の電気化学セルを有する電気化学セル装置を、単にセルスタック装置と称する。
＜電気化学セルの構成＞
まず、図１Ａ～図１Ｃを参照しながら、第１の実施形態に係る電気化学セルとして、固体酸化物形の燃料電池セルの例を用いて説明する。電気化学セル装置は、複数の電気化学セルを有するセルスタックを備えていてもよい。複数の電気化学セルを有する電気化学セル装置を、単にセルスタック装置と称する。
図１Ａは、第１の実施形態に係る電気化学セルの一例を示す断面図である。図１Ｂは、第１の実施形態に係る電気化学セルの一例を空気極側からみた側面図である。図１Ｃは、図１Ａに示す領域Ａを拡大した断面図である。なお、図１Ａ～図１Ｃは、電気化学セルの各構成の一部を拡大して示している。以下、電気化学セルを単にセルという場合もある。
図１Ａ～図１Ｃに示すように、セル１は、第１電極である燃料極５、固体電解質層６および第２電極である空気極８が積層された素子部３と、支持体２と、酸化物層９とを有している。
支持体２は、クロムを含む金属製の部材である。また、支持体２は、導電性を有している。支持体２は、たとえば、フェライト系ステンレス、オーステナイト系ステンレス等の耐熱性の高いステンレス鋼であってもよい。支持体２は、たとえばニッケル－クロム系合金、鉄－クロム系合金であってもよい。支持体２は、たとえば、金属酸化物を含有してもよい。支持体２は、たとえば、１または複数の金属板で構成されてもよい。支持体２は、Ｘ軸方向に隣接するセル１同士を電気的に接続する。
支持体２は、第１面ｎ１と、第１面ｎ１の反対側に位置する第２面ｎ２とを有する。支持体２は、素子部３に対向する部位、具体的には酸化物層９と接する部位に位置する開口２ｂを有する。開口２ｂは、第１面ｎ１と第２面ｎ２との間をＸ軸方向に貫通する。また、支持体２は、Ｚ軸方向に延びるガス流路２ａの外側に位置する部材３２を有する。支持体２は、ガス流路２ａを流れる燃料ガスを素子部３に流通させる。開口２ｂの直径は、たとえば０．１ｍｍ～０．５ｍｍ、特に０．３ｍｍ～０．４ｍｍとしてもよい。開口２ｂが形成された領域における開口率は、たとえば１０％以上としてもよい。
支持体２は、基材２０１と被覆部２０２とを有していてもよい。被覆部２０２は、基材２０１の表面上に位置する。被覆部２０２は、たとえば、絶縁性を有する。被覆部２０２は、たとえば、酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）を含有する。被覆部２０２は、たとえば、クロムの含有率が基材２０１よりも大きくてもよい。このように被覆部２０２を有することにより、支持体２の耐久性が高まる。被覆部２０２は、たとえば、マンガンなど、クロムとは異なる金属成分を含有してもよい。なお、支持体２は、部分的に被覆部２０２を有してもよい。また、支持体２は、さらなる積層構造を有してもよい。
素子部３は、支持体２の第１面ｎ１側に位置している。素子部３は、酸化物層９を介して支持体２に固定されている。素子部３は、燃料極５と、固体電解質層６と、空気極８とを有している。
燃料極５は、還元性ガスである燃料ガスに接する第１電極である。燃料極５は、ガス透過性を有している。燃料極５の開気孔率は、たとえば３０％～５０％、特に３５％～４５％の範囲であってもよい。燃料極５の開気孔率を燃料極５の気孔率または空隙率と称する場合もある。
燃料極５の材料には、一般的に公知のものを使用することができる。燃料極５は、多孔質の導電性セラミックス、たとえば酸化カルシウム、酸化マグネシウム、または希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２と、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとを含むセラミックスなどを用いてもよい。この希土類元素酸化物は、たとえば、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、ＤｙおよびＹｂから選択される複数の希土類元素を含んでもよい。酸化カルシウム、酸化マグネシウム、または希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２を安定化ジルコニアと称する場合もある。安定化ジルコニアは、部分安定化ジルコニアを含んでもよい。
固体電解質層６は、電解質であり、燃料極５と空気極８との間でイオンの受け渡しをする。同時に、固体電解質層６は、ガス遮断性を有し、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを生じにくくする。
固体電解質層６の材料は、たとえば、３モル％～１５モル％の希土類元素酸化物が固溶したＺｒＯ２であってもよい。希土類元素酸化物は、たとえば、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、ＤｙおよびＹｂから選択される１以上の希土類元素を含んでよい。固体電解質層６は、たとえば、Ｙｂ、ＳｃまたはＧｄが固溶したＺｒＯ２を含んでもよく、Ｌａ、ＮｄまたはＹｂが固溶したＣｅＯ２を含んでもよく、ＳｃまたはＹｂが固溶したＢａＺｒＯ３を含んでもよく、ＳｃまたはＹｂが固溶したＢａＣｅＯ３を含んでもよい。
空気極８は、酸素含有ガスに接する第２電極である。空気極８は、ガス透過性を有している。空気極８の開気孔率は、たとえば２０％～５０％、特に３０％～５０％の範囲であってもよい。
空気極８の材料は、一般的に空気極に用いられるものであれば特に制限はない。空気極８の材料は、たとえば、いわゆるＡＢＯ３型のペロブスカイト型酸化物など導電性セラミックスでもよい。
空気極８の材料は、たとえば、ＡサイトにＳｒ（ストロンチウム）とＬａ（ランタン）が共存する複合酸化物であってもよい。このような複合酸化物の例としては、ＬａｘＳｒ１－ｘＣｏｙＦｅ１－ｙＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＭｎＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＦｅＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＣｏＯ３などが挙げられる。なお、ｘは０＜ｘ＜１、ｙは０＜ｙ＜１である。
また、素子部３は、固体電解質層６と空気極８との間に位置する中間層を有してもよい。素子部３が中間層を有する場合、中間層は、たとえば、拡散抑制層としての機能を有する。空気極８に含まれるＳｒ（ストロンチウム）が固体電解質層６に拡散すると、かかる固体電解質層６にＳｒＺｒＯ３の抵抗層が形成される。中間層は、Ｓｒを拡散させにくくすることで、ＳｒＺｒＯ３が形成されにくくする。
中間層の材料は、一般的に空気極８と固体電解質層６との間の元素の拡散を生じにくくするものであれば特に制限はない。中間層の材料は、たとえば、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウム（ＣｅＯ２）を含んでもよい。かかる希土類元素としては、たとえば、Ｇｄ（ガドリニウム）、Ｓｍ（サマリウム）などを用いてもよい。
また、酸化物層９は、支持体２と素子部３との間に位置する。酸化物層９は、支持体２の第１面ｎ１と燃料極５との間に位置し、支持体２と素子部３とを接合する。酸化物層９は、たとえば、導電性を有する。
酸化物層９は、燃料極５よりも気孔率が小さい。酸化物層９の気孔率は、たとえば１％～１０％、特に３％～８％の範囲であってもよい。酸化物層９の気孔率が燃料極５よりも小さいことにより、酸化物層９と燃料極５との間の界面強度、すなわち酸化物層９と燃料極５との境界部における接合強度が向上し、剥離しにくくなる。これにより、セル１の耐久性が向上することから、セル性能を向上することができる。酸化物層９、燃料極５等の気孔率は、たとえば各部位の断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察して、たとえば３０００倍の写真を撮る。この写真に対して、画像処理を施して気孔を判別し、画像全体の面積に対する気孔の合計面積を算出することで気孔率を求めることができる。酸化物層９および燃料極５の気孔率の比較は、たとえば各部位についてそれぞれ任意の３か所の断面写真から算出した気孔率を平均した平均気孔率を比較すればよい。
さらに、酸化物層９の気孔率は、５％未満であってもよい。酸化物層９の気孔率が５％未満であると、支持体２に含まれるＣｒ、Ｍｎなどの金属が燃料極５に拡散しにくくなる。これにより、燃料極５の耐久性が向上する。また、支持体２上に気孔率５％未満の酸化物層９が配置されていると、Ｃｒが支持体２から蒸発しにくくなる。これにより、セル１の耐久性が向上する。
酸化物層９は、Ｃｒ以外の金属成分を有する。酸化物層９は、たとえば、第１金属の酸化物と、第１金属とは異なる第２金属とを有する。第１金属は、たとえば、Ｔｉ（チタン）である。第２金属は、たとえば、Ｎｉ（ニッケル）である。第２金属は、酸化物層９の内部に分散されている。第２金属は、たとえば、金属粒子または酸化物粒子として分散されていてもよい。第１金属は、Ｔｉ以外の金属、たとえばＡｌ（アルミニウム）またはＳｉ（シリコン）であってもよい。第１金属は、還元雰囲気に接しても体積変化を生じにくく、気孔率を５％未満に維持しやすい。第２金属は、Ｎｉ以外の金属、たとえばＣｕ（銅）、Ｃｏ（コバルト）、またはＺｎ（亜鉛）であってもよい。第２金属は、電子伝導性が高く、燃料極５と支持体２との間の電子伝導を維持しやすい。酸化物層９は、微量のＣｒを含んでいてもよい。
また、支持体２の被覆部２０２は、酸化物層９が有する金属成分を有してもよい。かかる金属成分は、たとえば、第２金属であってもよい。このように酸化物層９に接触する被覆部２０２が酸化物層９と同じ金属成分を有することにより、酸化物層９と支持体２との間の界面強度が向上する。これにより、セル１の耐久性が向上することから、セル性能を向上することができる。また、被覆部２０２が、酸化物層９に含まれ電子伝導性の高い第２金属を有することで、被覆部２０２の絶縁性を低くすることができ、燃料極５と支持体２との間の電子伝導を維持しやすい。
また、酸化物層９は、平面視で支持体２と重なるように位置していてもよい。すなわち、支持体２の開口２ｂと対向する部分には酸化物層９を有さず、酸化物層９を厚み方向に貫通する貫通孔を設けてもよい。かかる貫通孔は、開口２ｂに連通することとなり、ガス流路２ａを流れる燃料ガスが素子部３に流通しやすくなる。また、被覆部２０２の表面には酸化物層９が位置することから、被覆部２０２が成長しにくくなる。さらに、支持体２中のＣｒが拡散しにくくなることから、セル１の耐久性が向上する。これにより、セル性能を向上することができる。
図１Ｄおよび図１Ｅは、第１の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。
図１Ａに示す例では、燃料極５の側面および酸化物層９の側面は、固体電解質層６により被覆され、燃料ガスが流れるガス流路２ａを気密に封止している。図１Ｄに示すように、燃料極５の側面および酸化物層９の側面は、緻密な封止材７で被覆され、封止されていてもよい。燃料極５の側面および酸化物層９の側面を被覆する封止材７は、電気絶縁性を有していてもよい。封止材７の材料は、例えばガラスまたはセラミックスであってもよい。
また、支持体２のガス流路２ａは、図１Ｅに示すように凹凸を有する部材３２により形成されていてもよい。
＜電気化学セル装置の構成＞
次に、上述した電気化学セルを用いた本実施形態に係る電気化学セル装置について、図２Ａ～図２Ｃを参照しながら説明する。図２Ａは、第１の実施形態に係る電気化学セル装置の一例を示す斜視図である。図２Ｂは、図２Ａに示すＸ－Ｘ線の断面図である。図２Ｃは、第１の実施形態に係る電気化学セル装置の一例を示す上面図である。
次に、上述した電気化学セルを用いた本実施形態に係る電気化学セル装置について、図２Ａ～図２Ｃを参照しながら説明する。図２Ａは、第１の実施形態に係る電気化学セル装置の一例を示す斜視図である。図２Ｂは、図２Ａに示すＸ－Ｘ線の断面図である。図２Ｃは、第１の実施形態に係る電気化学セル装置の一例を示す上面図である。
図２Ａに示すように、セルスタック装置１０は、セル１の厚み方向（Ｘ軸方向）に配列（積層）された複数のセル１を有するセルスタック１１と、固定部材１２とを備える。
固定部材１２は、固定材１３と、支持部材１４とを有する。支持部材１４は、セル１を支持する。固定材１３は、セル１を支持部材１４に固定する。また、支持部材１４は、支持体１５と、ガスタンク１６とを有する。支持部材１４である支持体１５およびガスタンク１６は、金属製であり導電性を有している。
図２Ｂに示すように、支持体１５は、複数のセル１の下端部が挿入される挿入孔１５ａを有している。複数のセル１の下端部と挿入孔１５ａの内壁とは、固定材１３で接合されている。
ガスタンク１６は、挿入孔１５ａを通じて複数のセル１に反応ガスを供給する開口部と、かかる開口部の周囲に位置する凹溝１６ａとを有する。支持体１５の外周の端部は、ガスタンク１６の凹溝１６ａに充填された接合材２１によって、ガスタンク１６と接合されている。
図２Ａに示す例では、支持部材１４である支持体１５とガスタンク１６とで形成される内部空間２２に燃料ガスが貯留される。ガスタンク１６にはガス流通管２０が接続されている。燃料ガスは、このガス流通管２０を通してガスタンク１６に供給され、ガスタンク１６からセル１の内部のガス流路２ａ（図１Ａ参照）に供給される。ガスタンク１６に供給される燃料ガスは、後述する改質器１０２（図３参照）で生成される。
水素リッチな燃料ガスは、原燃料を水蒸気改質などすることによって生成することができる。水蒸気改質により燃料ガスを生成する場合には、燃料ガスは水蒸気を含む。
図２Ａに示す例では、２列のセルスタック１１、２つの支持体１５、およびガスタンク１６を備えている。２列のセルスタック１１は、複数のセル１をそれぞれ有する。各セルスタック１１は、各支持体１５に固定されている。ガスタンク１６は上面に２つの貫通孔を有している。各貫通孔には、各支持体１５が配置されている。内部空間２２は、１つのガスタンク１６と、２つの支持体１５とで形成される。
挿入孔１５ａの形状は、たとえば、上面視で長円形状である。挿入孔１５ａは、たとえば、セル１の配列方向すなわち厚み方向Ｔの長さが、セルスタック１１の両端に位置する２つの端部集電部材１７の間の距離よりも大きい。挿入孔１５ａの幅は、たとえば、セル１の幅方向Ｗ（図１Ａ参照）の長さよりも大きい。
図２Ｂに示すように、挿入孔１５ａの内壁とセル１の下端部との接合部は、固定材１３が充填され、固化されている。これにより、挿入孔１５ａの内壁と複数個のセル１の下端部とがそれぞれ接合・固定され、また、セル１の下端部同士が接合・固定されている。各セル１のガス流路２ａは、下端部で支持部材１４の内部空間２２と連通している。
固定材１３および接合材２１は、ガラスなどの導電性が低いものを用いることができる。固定材１３および接合材２１の具体的な材料としては、非晶質ガラスなどを用いてもよく、特に結晶化ガラスなどを用いてもよい。
結晶化ガラスとしては、たとえば、ＳｉＯ２－ＣａＯ系、ＭｇＯ－Ｂ２Ｏ３系、Ｌａ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＭｇＯ系、Ｌａ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ系、ＳｉＯ２－ＣａＯ－ＺｎＯ系などの材料のいずれかを用いてもよく、特にＳｉＯ２－ＭｇＯ系の材料を用いてもよい。
また、図２Ｂに示すように、複数のセル１のうち隣接するセル１の間には、導電部材１８が介在している。導電部材１８は、隣接する一方のセル１と他方のセル１とを電気的に直列に接続する。より具体的には、導電部材１８は、一方のセル１の燃料極５と他方のセル１の空気極８とを接続する。
また、図２Ｂに示すように、複数のセル１の配列方向における最も外側に位置するセル１に、端部集電部材１７が電気的に接続されている。端部集電部材１７は、セルスタック１１の外側に突出する導電部１９に接続されている。導電部１９は、セル１の発電により生じた電気を集電して外部に引き出す。なお、図２Ａでは、端部集電部材１７の図示を省略している。
また、図２Ｃに示すように、セルスタック装置１０は、２つのセルスタック１１Ａ、１１Ｂが直列に接続された一つの電池であってもよい。かかる場合、セルスタック装置１０の導電部１９は、正極端子１９Ａと、負極端子１９Ｂと、接続端子１９Ｃとを有していてもよい。
正極端子１９Ａは、セルスタック１１が発電した電力を外部に出力する場合の正極であり、セルスタック１１Ａにおける正極側の端部集電部材１７に電気的に接続される。負極端子１９Ｂは、セルスタック１１が発電した電力を外部に出力する場合の負極であり、セルスタック１１Ｂにおける負極側の端部集電部材１７に電気的に接続される。
接続端子１９Ｃは、セルスタック１１Ａにおける負極側の端部集電部材１７と、セルスタック１１Ｂにおける正極側の端部集電部材１７とを電気的に接続する。
＜モジュール＞
次に、上述したセルスタック装置１０を用いた本開示の実施形態に係るモジュールについて、図３を用いて説明する。図３は、第１の実施形態に係るモジュールを示す外観斜視図である。図３は、収納容器１０１の一部である前面および後面を取り外し、内部に収納される燃料電池のセルスタック装置１０を後方に取り出した状態を示している。
次に、上述したセルスタック装置１０を用いた本開示の実施形態に係るモジュールについて、図３を用いて説明する。図３は、第１の実施形態に係るモジュールを示す外観斜視図である。図３は、収納容器１０１の一部である前面および後面を取り外し、内部に収納される燃料電池のセルスタック装置１０を後方に取り出した状態を示している。
図３に示すように、モジュール１００は、収納容器１０１、および収納容器１０１内に収納されたセルスタック装置１０を備えている。また、セルスタック装置１０の上方には、改質器１０２が配置されている。
かかる改質器１０２は、天然ガス、灯油などの原燃料を改質して燃料ガスを生成し、セル１に供給する。原燃料は、原燃料供給管１０３を通じて改質器１０２に供給される。なお、改質器１０２は、水を気化させる気化部１０２ａと、改質部１０２ｂとを備えていてもよい。改質部１０２ｂは、図示しない改質触媒を備えており、原燃料を燃料ガスに改質する。このような改質器１０２は、効率の高い改質反応である水蒸気改質を行うことができる。
そして、改質器１０２で生成された燃料ガスは、ガス流通管２０、ガスタンク１６、および支持部材１４を通じて、セル１のガス流路２ａ（図１Ａ参照）に供給される。
また、上述の構成のモジュール１００では、ガスの燃焼およびセル１の発電に伴い、通常発電時におけるモジュール１００内の温度が５００℃～１０００℃程度となる。
このようなモジュール１００においては、上述したように、セル性能が向上されるセルスタック装置１０を収納して構成されることにより、性能が向上されるモジュール１００とすることができる。
＜モジュール収容装置＞
図４は、第１の実施形態に係るモジュール収容装置の一例を示す分解斜視図である。本実施形態に係るモジュール収容装置１１０は、外装ケース１１１と、図３で示したモジュール１００と、図示しない補機と、を備えている。補機は、モジュール１００の運転を行う。モジュール１００および補機は、外装ケース１１１内に収容されている。なお、図４においては一部構成を省略して示している。
図４は、第１の実施形態に係るモジュール収容装置の一例を示す分解斜視図である。本実施形態に係るモジュール収容装置１１０は、外装ケース１１１と、図３で示したモジュール１００と、図示しない補機と、を備えている。補機は、モジュール１００の運転を行う。モジュール１００および補機は、外装ケース１１１内に収容されている。なお、図４においては一部構成を省略して示している。
図４に示すモジュール収容装置１１０の外装ケース１１１は、支柱１１２と外装板１１３とを有する。仕切板１１４は、外装ケース１１１内を上下に区画している。外装ケース１１１内の仕切板１１４より上側の空間は、モジュール１００を収容するモジュール収容室１１５であり、外装ケース１１１内の仕切板１１４より下側の空間は、モジュール１００を運転する補機を収容する補機収容室１１６である。なお、図４では、補機収容室１１６に収容する補機を省略して示している。
また、仕切板１１４は、補機収容室１１６の空気をモジュール収容室１１５側に流すための空気流通口１１７を有している。モジュール収容室１１５を構成する外装板１１３は、モジュール収容室１１５内の空気を排気するための排気口１１８を有している。
このようなモジュール収容装置１１０においては、上述したように、セル性能が向上されるモジュール１００をモジュール収容室１１５に備えていることにより、性能が向上されるモジュール収容装置１１０とすることができる。
図５Ａおよび図５Ｂは、第１の実施形態に係る電気化学セルのさらに他の一例を示す。図５Ａは、平板型の電気化学セルの一例を示す斜視図である。図５Ｂは、図５Ａに示す電気化学セルの部分断面図である。
図５Ａ、図５Ｂに示すように、セル１は、燃料極５、固体電解質層６および空気極８が積層された素子部３と、支持体２と、酸化物層９と、導電部材９１，９２とを有している。複数の平板型セルを積層させた電気化学セル装置は、たとえば複数のセル１が、互いに隣り合う金属層である導電部材９１，９２により電気的に接続されている。導電部材９１，９２は、隣接するセル１同士を電気的に接続するとともに、燃料極５または空気極８にガスを供給する流路を有している。
図５Ｂに示すように、セル１は、平板型セルスタックの燃料ガスの流路９８と酸素含有ガスの流路９７とを気密に封止する封止材を有している。封止材はセル１の固定部材９６であり、接合材９３およびフレームである支持部材９４，９５を有する。接合材９３は、ガラスであってもよいし、銀ロウなどの金属材料であってもよい。
支持部材９４は、燃料ガスの流路９８と酸素含有ガスの流路９７とを区画するいわゆるセパレータであってもよい。支持部材９４，９５の材料は、例えば導電性の金属であってもよいし、絶縁性のセラミックスであってもよい。支持部材９４，９５は両方またはいずれか一方が絶縁性の材料であってもよい。支持部材９４が金属であった場合、支持部材９４は導電部材９１と一体化していてもよい。支持部材９５が金属であった場合、支持部材９５は導電部材９２と一体化していてもよい。
支持部材９４，９５のうちいずれか１つは絶縁性であり、平板型セルを挟む２つの導電部材９１，９２を互いに電気的に絶縁している。
酸化物層９は、支持体２と素子部３との間に位置する。酸化物層９は、支持体２と燃料極５との間に位置し、支持体２と素子部３とを接合する。酸化物層９は、たとえば、導電性を有する。
図６は、第１の実施形態に係る電気化学セルの別の一例を示す断面図である。図６に示すように、燃料極５は、開口２ｂに向かって酸化物層９の内部に突出する部分５ａを有してもよい。かかる部分５ａを有することにより、たとえば燃料極５と酸化物層９との接合強度が向上し、セル１の耐久性が向上する。また、燃料極５は、開口２ｂから離間して位置する部分５ｂを有してもよい。
［第２の実施形態］
図７は、第２の実施形態に係る電気化学セルの一例を示す断面図である。本実施形態に係るセル１は、素子部３と酸化物層９との間に位置する接着材層３４を有している。接着材層３４は、素子部３と酸化物層９とを接着する。接着材層３４は、たとえば、ガス透過性を有する。接着材層３４は、たとえば、導電性を有してもよい。
図７は、第２の実施形態に係る電気化学セルの一例を示す断面図である。本実施形態に係るセル１は、素子部３と酸化物層９との間に位置する接着材層３４を有している。接着材層３４は、素子部３と酸化物層９とを接着する。接着材層３４は、たとえば、ガス透過性を有する。接着材層３４は、たとえば、導電性を有してもよい。
接着材層３４は、たとえば、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｚｎ等の導電性粒子と、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、希土類元素酸化物（Ｙ２Ｏ３、ＣｅＯ２等）、遷移金属酸化物（Ｆｅ２Ｏ３、ＣｕＯ等）等の無機酸化物とを含んでもよい。接着材層３４は、開口２ｂが位置する部分にも位置し、表面が露出していてもよい。
酸化物層９は、接着材層３４よりも気孔率（開気孔率）が小さい。接着材層３４の開気孔率は、たとえば２０％～４０％、特に２５％～３５％の範囲であってもよい。酸化物層９の気孔率が接着材層３４よりも小さいことにより、酸化物層９と接着材層３４との間の界面強度が向上し、剥離しにくくなる。これにより、セル１の耐久性が向上することから、セル性能を向上することができる。酸化物層９、接着材層３４等の気孔率は、たとえば各部位の断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察して、たとえば３０００倍の写真を撮る。この写真に対して、画像処理を施して気孔を判別し、画像全体の面積に対する気孔の合計面積を算出することで気孔率を求めることができる。酸化物層９および接着材層３４の気孔率の比較は、たとえば各部位についてそれぞれ任意の３か所の断面写真から算出した気孔率を平均した平均気孔率を比較すればよい。
図８Ａ、図８Ｂは、第２の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。図８Ａに示すように、接着材層３４は、開口２ｂに向かって酸化物層９の内部に突出する部分３４ａを有してもよい。かかる部分３４ａを有することにより、たとえば接着材層３４と酸化物層９との接合強度が向上し、セル１の耐久性がさらに向上する。なお、酸化物層９は、部分３４ａと開口２ｂとの間に位置する空間３５を有してもよい。また、図示は省略するが、接着材層３４は、開口２ｂから離間して位置する部分を有してもよい。
また、図８Ｂに示すように、酸化物層９は、開口２ｂの内部に突出する部分９ａを有してもよい。かかる部分９ａを有することにより、たとえば酸化物層９と支持体２との接合強度が向上し、セル１の耐久性がさらに向上する。
また、接着材層３４の部分３４ａは、酸化物層９を貫通し、開口２ｂまで延在してもよい。かかる場合、部分３４ａおよび部分９ａの先端部分は、ほぼ同じ高さに位置してもよく（たとえば、部分Ｐ１参照）、部分９ａが部分３４ａよりも突出していてもよく（たとえば、部分Ｐ２参照）、部分３４ａが部分９ａよりも突出していてもよい（たとえば、部分Ｐ３参照）。なお、酸化物層９と接着材層３４を合わせて、支持体２と素子部３との間に位置する接合層とみなしてもよい。その場合、酸化物層９は接合層の低気孔率部とみなしてもよく、接着材層３４は接合層の高気孔率部とみなしてもよい。
［第３の実施形態］
図９Ａは、第３の実施形態に係る電気化学セルの一例を示す断面図である。図９Ｂは、第３の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。本実施形態に係るセル１は、素子部３と酸化物層９との間、または、素子部３と接着材層３４との間に位置する拘束層３６を有している点で上記した各実施形態に係る電気化学セルと相違する。
図９Ａは、第３の実施形態に係る電気化学セルの一例を示す断面図である。図９Ｂは、第３の実施形態に係る電気化学セルの他の一例を示す断面図である。本実施形態に係るセル１は、素子部３と酸化物層９との間、または、素子部３と接着材層３４との間に位置する拘束層３６を有している点で上記した各実施形態に係る電気化学セルと相違する。
拘束層３６の材料は、焼成時に固体電解質層６の材料と類似した収縮率を示す。燃料極５の材料を固体電解質層６の材料と拘束層３６の材料とで挟み、焼成することで得られる素子部３は、反りまたは変形が小さくなることから、セル性能が向上する。
なお、拘束層３６の材料が固体電解質層６の材料と同じ場合など、拘束層３６のガス透過性が低い場合には、拘束層３６を厚み方向（Ｘ軸方向）に貫通する複数の貫通孔を位置させるとよい。かかる貫通孔の位置および形状は、開口２ｂと同じであってもよく、異なってもよい。
［その他の実施形態］
上述の実施形態では、「電気化学セル」、「電気化学セル装置」、「モジュール」および「モジュール収容装置」の一例として燃料電池セル、燃料電池セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置を示したが、他の例としてはそれぞれ、電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置であってもよい。電解セルは、第１電極としての水素極および第２電極としての酸素極を有し、電力の供給により水蒸気を水素と酸素に分解する、または二酸化炭素を一酸化炭素と酸素に分解する。また、上記実施形態では電気化学セルの電解質材料の一例として酸化物イオン伝導体または水素イオン伝導体を示したが、水酸化物イオン伝導体であってもよい。このような電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置によれば、性能を向上することができる。
上述の実施形態では、「電気化学セル」、「電気化学セル装置」、「モジュール」および「モジュール収容装置」の一例として燃料電池セル、燃料電池セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置を示したが、他の例としてはそれぞれ、電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置であってもよい。電解セルは、第１電極としての水素極および第２電極としての酸素極を有し、電力の供給により水蒸気を水素と酸素に分解する、または二酸化炭素を一酸化炭素と酸素に分解する。また、上記実施形態では電気化学セルの電解質材料の一例として酸化物イオン伝導体または水素イオン伝導体を示したが、水酸化物イオン伝導体であってもよい。このような電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置によれば、性能を向上することができる。
以上、本開示について詳細に説明したが、本開示は上述の実施の形態に限定されるものではなく、本開示の要旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更、改良等が可能である。
以上のように、実施形態に係る電気化学セル（セル１）は、素子部３と、金属製の支持体２と、酸化物層９とを備える。素子部３は、固体電解質層６と、固体電解質層６を挟んで位置する第１電極（燃料極５）および第２電極（空気極８）とを有する。支持体２は、クロムを含み、素子部３を支持する。酸化物層９は、第１電極と支持体２との間に位置し、金属成分を有する。酸化物層９は、第１電極よりも気孔率が小さい。これにより、セル１の性能を向上することができる。
また、実施形態に係る電気化学セル（セル１）は、素子部３と、金属製の支持体２と、接着材層３４と、酸化物層９とを備える。支持体２は、クロムを含み、素子部３を支持する。接着材層３４は、素子部３と支持体２との間に位置する。酸化物層９は、接着材層３４と支持体２との間に位置し、金属成分を有する。酸化物層９は、接着材層３４よりも気孔率が小さい。これにより、セル１の性能を向上することができる。
また、実施形態に係る電気化学セル装置（セルスタック装置１０）は、上記に記載の電気化学セルを備えるセルスタック１１を有する。これにより、セルスタック装置１０の性能を向上することができる。
また、実施形態に係るモジュール１００は、上記に記載の電気化学セル装置と、電気化学セル装置を収納する収納容器１０１とを備える。これにより、モジュール１００の性能を向上することができる。
また、実施形態に係るモジュール収容装置１１０は、上記に記載のモジュール１００と、モジュール１００の運転を行うための補機と、モジュール１００および補機を収容する外装ケースとを備える。これにより、モジュール収容装置１１０の性能を向上することができる。
今回開示された実施形態は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。実に、上記した実施形態は多様な形態で具現され得る。また、上記の実施形態は、添付の請求の範囲及びその趣旨を逸脱することなく、様々な形態で省略、置換、変更されてもよい。
１ セル
２ 支持体
３ 素子部
５ 燃料極
６ 固体電解質層
８ 空気極
９ 酸化物層
１０ セルスタック装置
３４ 接着材層
１００ モジュール
１１０ モジュール収容装置
２ 支持体
３ 素子部
５ 燃料極
６ 固体電解質層
８ 空気極
９ 酸化物層
１０ セルスタック装置
３４ 接着材層
１００ モジュール
１１０ モジュール収容装置
Claims (9)
- 固体電解質層と、前記固体電解質層を挟んで位置する第１電極および第２電極とを有する素子部と、
クロムを含み、前記素子部を支持する金属製の支持体と、
前記第１電極と前記支持体との間に位置し、金属成分を有する酸化物層と
を備え、
前記酸化物層は、前記第１電極よりも気孔率が小さく、
前記支持体は、前記酸化物層との境界部に位置し、前記金属成分を含む被覆部を有する
電気化学セル。 - 前記酸化物層は、第１金属の酸化物と、前記第１金属とは異なる第２金属とを有する
請求項１に記載の電気化学セル。 - 前記酸化物層は、平面視で前記支持体と重なるように位置している
請求項１に記載の電気化学セル。 - 前記酸化物層は、ニッケルを含有する
請求項１に記載の電気化学セル。 - 素子部と、
クロムを含み、前記素子部を支持する金属製の支持体と、
前記素子部と前記支持体との間に位置する接着材層と、
前記接着材層と前記支持体との間に位置し、金属成分を有する酸化物層と
を備え、
前記支持体は、前記酸化物層との境界部に位置し、前記金属成分を含む被覆部を有する
電気化学セル。 - 前記酸化物層は、前記接着材層よりも気孔率が小さい
請求項５に記載の電気化学セル。 - 請求項１～６のいずれか１つに記載の電気化学セルを備えるセルスタックを有する
電気化学セル装置。 - 請求項７に記載の電気化学セル装置と、
前記電気化学セル装置を収納する収納容器と
を備えるモジュール。 - 請求項８に記載のモジュールと、
前記モジュールの運転を行うための補機と、
前記モジュールおよび前記補機を収容する外装ケースと
を備えるモジュール収容装置。
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Patent Citations (4)
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