JP7026192B6 - 異方性ボンド磁性粉及びその作製方法 - Google Patents

Description

本発明は、磁性材料の技術分野に関し、具体的には、異方性ボンド磁性粉及びその作製方法に関する。

異方性ボンド磁性粉ＲＴＢ（ここで、Ｒは希土類元素、Ｔは遷移元素、Ｂはホウ素を表す）から加工された磁石は、今まで最高の総合的性能の永久磁性材料として、工業で広く使用されている。しかしながら、ＲＴＢ系希土類磁石は、温度変化に敏感で、そのキュリー温度が低く、熱安定性が悪く、高温になると、保磁力が急激に低下してしまう。異方性磁石は、保磁力が低く、自動車のモータなど温度の熱安定性が厳しく要求される応用分野を満足させることができないため、室温での磁石の保磁力が高温動作環境での熱減磁の問題を解消するのに十分に高くなるように、まず高保磁力の磁性粉を製造し、さらに加工して高保磁力の磁石を得る必要がある。

中国特許ＣＮ１３４５０７３Ａには、異方性磁性粉の製造方法が開示されており、拡散源にＴｂ又はＤｙを含有する水素化物が用いられ、且つＲＦｅＢＨ_Ｘ中の希土類元素がＮｄ又はＰｒである場合、拡散源自体が水素を含み、また、重希土類元素Ｔｂ又はＤｙなどでは、拡散源から水素を除去するために、より高い脱水素温度が必要になり、拡散熱処理後、高温脱水素工程が行われるが、この工程では、拡散源中の水素ではなく、主にＲＦｅＢＨ_Ｘ中の水素が除去される。この場合、拡散源中の水素を除去するには、さらに高い拡散熱処理温度が必要になり、この場合、高温により結晶粒が成長し、最終的に製品の品質や性能に影響を及ぼす。また、Ｔｂ又はＤｙは、原子径が比較的小さく、拡散時に内部に入りやすい。つまり、拡散は、内部及び粒界に同時に発生するプロセスであるが、主相の内部に拡散源の元素が過剰に導入され、主相の構造が破壊され、最終的に製品の品質や性能に影響を及ぼす。

中国特許ＣＮ１０７４２４６９４Ａには、希土類異方性磁石粉末及びその製造方法ならびにボンド磁石が開示されており、拡散源中の希土類元素Ｒ_２とＮｄを含有する原料粉末のＲ’がＮｄ又はＰｒであり、原料粉末と拡散源に水素化物が用いられる場合を例として、Ｃｕを添加した拡散源はより高い融点を有し、その他の成分が同じである場合、Ｃｕを添加した拡散源の融点は６８０℃に近く、拡散熱処理工程において、液体の拡散源である粒界相により固体の原料粉末である主相が囲まれるように粒界拡散されるが、拡散源の融点が高いので、粒界拡散の作業温度を高め、結晶粒が高温で成長し、製品の品質や性能に影響を及ぼす。

本発明は、上記の課題を解決するために、異方性ボンド磁性粉及びその作製方法を提供するものであり、この方法では、粒界拡散の作業温度を低下させ、結晶粒の成長量を低下させ、異方性磁石の保磁力を向上させるとともに、磁気エネルギー積及び残留磁束の損失を低減する。

本発明は、上記の目的を達成するために、下記の形態を採用することを意図している。

本発明の第１の形態では、異方性ボンド磁性粉が提供される。前記異方性ボンド磁性粉の一般式は、Ｒ_１Ｒ_２ＴＢ（ここで、Ｒ_１はＮｄ又はＰｒＮｄを含有する希土類元素であり、Ｒ_２はＬａ、Ｃｅの１種又は２種であり、Ｔは遷移元素であり、Ｂはホウ素である）であり、

前記異方性ボンド磁性粉Ｒ_１Ｒ_２ＴＢの各成分の質量分率は、Ｎｄが２８％～３４．５％であり、Ｐｒの含有量が≦５％であり、Ｂの含有量が０．８％～１．２％であり、全質量に占めるＬａとＣｅとの質量の合計の割合は≦０．１％であり、Ｔは残部であり、

前記異方性ボンド磁性粉は、Ｒ_１Ｒ_２Ｔの水素化物Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを希土類元素の拡散源として使用して、ＮｄＴＢ又はＰｒＮｄＴＢの水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_ｘに対して４００～７００℃の作業温度で粒界拡散を行い、ＨＤＤＲの高温脱水素工程により得られるものである。

さらに、前記Ｒ_２元素の粒界相における含有量と主相における含有量との比は、３より大きい。

さらに、前記異方性ボンド磁性粉は、２：１４：１を粒界構造とする主相Ｒ_１ＴＢと、主相を囲む粒界相を含む。

本発明の第２の形態では、異方性ボンド磁性粉の作製方法が提供される。前記異方性ボンド磁性粉の作製方法は、
母合金を精錬して、固体インゴットＲ_１ＴＢ、及びＲ_１Ｒ_２Ｔをそれぞれ形成するステップと、
前記固体インゴットＲ_１ＴＢをＨＤＤＲ炉に入れて、水素吸蔵、高温水素化、水素排出の工程を経て、希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘを作製するステップと、
前記固体インゴットＲ_１Ｒ_２Ｔに対して、温度５００℃未満の水素処理を行い、水素化物拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを作製するステップと、
前記希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘと拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを混合するステップと、
混合された希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘと拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを熱処理するステップと、
高真空脱水素を行い、前記異方性ボンド磁性粉を得るステップ、
を含む。

さらに、前記母合金を精錬して、固体インゴットＲ_１ＴＢ及びＲ_１Ｒ_２Ｔをそれぞれ形成するステップは、
所定の配合の原料合金を真空誘導炉でアルゴン雰囲気中で精錬して、高温で溶解した原料を厚さ３０～３５ｍｍの金型に流し込み、金属液体を金型の中で急速に水冷させてインゴットを成形することと、
前記インゴットを真空熱処理炉に入れて、高真空環境で、温度１０００℃～１１００℃で２０時間保温することと、
アルゴンガスを－０．０１ＭＰａまで充填し、定圧状態で急速空冷し、室温まで冷却した後、炉から取り出すこと、を含む。

さらに、前記固体インゴットＲ_１ＴＢをＨＤＤＲ炉に入れて、水素吸蔵、高温水素化、水素排出の工程を経て、希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘを作製するステップは、
固体インゴットＲ_１ＴＢをＨＤＤＲ炉に入れて、真空状態で３００℃まで昇温し、この温度で水素ガスを充填してガス圧を９５～１００ｋＰａに維持し、３００℃に１～２時間保温して水素吸蔵処理を完了することと、
３０～３５ｋＰａまで真空引きし、７９０℃まで昇温し、この温度と圧力に１８０～２００分間維持して高温水素化処理を完了することと、
水素ガスを５０～７０ｋＰａまで充填するとともに、８２０℃まで昇温して３０分間保温することと、
０．１～４ｋＰａまで真空引きし、２０分間保温して水素排出工程を完了することを含む。

さらに、前記固体インゴットＲ_１Ｒ_２Ｔに対して、温度５００℃未満の水素処理を行い、水素化物拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを作製するステップは、
前記固体インゴットＲ_１Ｒ_２Ｔを粗粉砕した後、気固反応炉に入れて、真空状態で３００～５００℃まで昇温し、この温度で水素ガスを充填してガス圧を９５～１００ｋＰａに維持し、８０分間保温して水素吸蔵・分解することと、
真空引きすると同時に、室温まで冷却して水素化物拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを得ることを含む。

さらに、前記希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘと拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを混合するステップは、
ブレンダーによってＡｒとＮ_２の混合雰囲気で１５～３０分間混合することを含む。

さらに、前記混合された希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘと拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを熱処理するステップは、
ＡｒとＮ_２の混合雰囲気を熱処理雰囲気として選択することが好ましく、希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_ｘと拡散源Ｒ_２ＴＢＨ_ｘの混合粉末を４００～７００℃且つ真空状態で、０．５～２時間保温して熱処理工程を完了することを含む。

さらに、前記高真空脱水素を行い、前記異方性ボンド磁性粉を得るステップは、温度６００～８５０℃でガス圧を０．１Ｐａ以下に維持し、真空引きを６０～８０分間続け、好ましくは、６００～７００℃で、高真空脱水素を前記拡散熱処理と同時に行うことと、
その後、室温まで急速に冷却することを含む。

上述したように、本発明は、一般式がＲ_１Ｒ_２ＴＢ（ここで、Ｒ_１はＮｄ又はＰｒＮｄを含有する希土類元素であり、Ｒ_２はＬａ、Ｃｅの１種又は２種であり、Ｔは遷移元素であり、Ｂはホウ素である）である異方性ボンド磁性粉及びその作製方法を提供するものであり、この作製方法は、母合金を精錬してインゴットを作製するステップと、希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘを作製するステップと、水素化物拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを作製するステップと、混合・熱処理・高真空脱水素を行うステップを含み、最終的にこの異方性ボンド磁性粉が得られる。本発明では、拡散源としてＬａ、Ｃｅ水素化物を用いることで、低い脱水素温度で拡散源中の水素を除去して、高温での結晶粒の成長を回避し、製品の品質を確保することができる。

本発明の上記の解決手段は、下記の有利な技術的効果を有する。

（１）従来技術におけるＴｂ、Ｄｙ元素の代わりにＬａ、Ｃｅ元素を用いることで、コストを節約し、重希土類資源を保護することができる。

（２）拡散源としてＬａ、Ｃｅの水素化物を使用し、かつＲＦｅＢＨ_Ｘ中の希土類元素がＮｄ又はＰｒである場合、Ｌａ、Ｃｅは、Ｎｄ又はＰｒよりも低い脱水素温度で拡散源中の水素が除去され、拡散熱処理及び高温脱水素工程が相対的に低い温度で行われ、この脱水素温度では、ＲＦｅＢＨ_Ｘ中の水素も、拡散源中の水素も除去でき、より高い拡散熱処理温度を必要とせず、高温での結晶粒の成長を回避し、保磁力を向上させるとともに、磁気エネルギー積及び残留磁束の損失を低減する。

本発明の目的、解決手段、及び利点をより明確にするために、以下、具体的な実施形態を参照しながら、本発明をさらに詳細に説明する。これらの説明は例示的なものに過ぎず、本発明の範囲を限定することを意図するものではないことを理解されたい。なお、以下の説明では、本発明の概念を不必要に曖昧にしないため、公知の構造及び技術の説明は省略する。

本発明の第１の形態では、Ｒ_１Ｒ_２ＴＢ（ここで、Ｒ_１はＮｄ又はＰｒＮｄを含有する希土類元素を表し、Ｒ_２はＬａ、Ｃｅの１種又は２種を表し、Ｔは遷移元素を表し、Ｂはホウ素を表す）である希土類異方性ボンド磁性粉が提供される。粒界相Ｒ_２により主相Ｒ_１が囲まれるシェル構造が形成されており、主相の体積と粒界相の体積との比は１０から３０の間である。従来技術におけるＴｂ、Ｄｙ元素の代わりにＬａ、Ｃｅ元素を用いることで、コストを節約し、重希土類資源を保護することができる。本発明では、Ｒ_１Ｒ_２Ｔの水素化物Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを希土類元素の拡散源とし、拡散源Ｒ_１Ｒ_２Ｔについて、Ｒ_２元素としてＴｂ又はＤｙの代わりにＬａ又はＣｅを用いることにより、Ｒ_２はＲ_１より融点が低いので、低温で一部の液相の拡散源により固相である主相を囲む反応を行うことができる。ＮｄＴＢ又はＰｒＮｄＴＢの水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_ｘ系磁石粉末に対して４００～７００℃の作業温度で粒界拡散を行い、ＨＤＤＲの高温脱水素工程を経て、成分がＲ_１Ｒ_２ＴＢからなる希土類異方性ボンド磁性粉が得られる。この異方性ボンド磁性粉の粒子は２：１４：１を粒界構造とする主相Ｒ_１ＴＢと、主相を囲む粒界相を含む。

ここで、Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_Ｘにおいて、Ｎｄの質量分率は７０％－８０％であり、Ｐｒの質量分率は≦５％であり、Ｌａの質量分率は≦０．０５％であり、Ｃｅの質量分率は≦０．０５％であり、Ｈの質量分率は≦０．１％であり、Ｔは残部であり、Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘにおいて、Ｎｄの質量分率は２８％－２９．５％であり、Ｐｒの質量分率は≦５％であり、Ｂの含有量は０．９％－１．２％であり、Ｈの質量分率は≦０．１％であり、Ｔは残部であり、Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_Ｘの添加割合は、Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘの質量１００％に対して、Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_Ｘの質量は０．１％～１０％である。

さらに、前記Ｒ_２は、拡散プロセス中、ほとんど結晶粒外の拡散であり、一部は結晶粒内の拡散であるため、粒界相における含有量と主相における含有量との比は３より大きい。好ましくは、前記Ｒ_２元素は粒界相における含有量と主相における含有量との比は３超１０未満である。本発明において、拡散源Ｒ_１Ｒ_２Ｔについて、Ｒ_２元素としてＴｂ又はＤｙの代わりにＬａ又はＣｅを用いる場合、発生する拡散反応は、内部の反応ではなく、ほとんど粒界相に集中する。Ｌａ又はＣｅは、拡散プロセス中、ほとんど結晶粒外の拡散であり、一部は結晶粒内の拡散であるため、粒界相における含有量と主相における含有量との比は３より大きい。適切な拡散プロセスにより、保磁力を大幅に向上させることができる。しかし、拡散源を過剰に添加すると、磁気エネルギー積及び残留磁気が大幅に減少する反面、主相におけるＬａ又はＣｅが増加し、主相の破壊が不可避であり、最終的に主相生成物が不純になってしまう。したがって、Ｒ_２元素の粒界相における含有量と主相における含有量との比を３超１０未満にすることが好ましい。
本発明の第２の形態では、希土類異方性ボンド磁性粉Ｒ_１Ｒ_２ＴＢの作製方法が提供され、前記作製方法は、以下のステップを含む。

ステップ１では、母合金を精錬して、固体インゴットＲ_１ＴＢ、及びＲ_１Ｒ_２Ｔをそれぞれ形成する。前者のＲ_１ＴＢを例とすると、

所定の配合の原料合金を真空誘導炉で高純度アルゴン雰囲気中で精錬し、高温で溶解した原料を厚さ３０～３５ｍｍの金型に流し込み、金属液体を金型の中で急速に水冷させてインゴットを成形する。前記インゴットを真空熱処理炉に入れて、高真空環境で、１０００℃～１１００℃で２０時間保温し、アルゴンガスを－０．０１ＭＰａまで充填し、定圧状態で急速空冷し、室温まで冷却した後、炉から取り出す。このとき、生成物は異方性のない固体インゴットＲ_１ＴＢである。

上述した方法と同様に、固体インゴットＲ_１Ｒ_２Ｔを作製する。

ステップ２では、主成分が希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_ｘである異方性粉末を作製する。固体インゴットＲ_１ＴＢをＨＤＤＲ炉に入れて、水素吸蔵、高温水素化、水素排出の工程を経て、希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘを作製する。

具体的には、前記インゴットＲ_１ＴＢをＨＤＤＲ炉に入れて、真空状態で３００℃まで昇温し、この温度で水素ガスを充填してガス圧を９５～１００ｋＰａに維持し、３００℃に１～２時間保温して水素吸蔵・分解工程を完了する。

次に、３０～３５ｋＰａまで真空引きし、７９０℃まで昇温し、この温度と圧力に１８０～２００分間維持して高温水素化工程を完了する。

そして、水素ガスを５０～７０ｋＰａまで充填するとともに、８２０℃まで昇温して３０分間保温する。

最後に、０．１～４ｋＰａまで真空引きし、２０分間保温して、第１排気工程を完了する。この時、高温脱水素工程を完了していないため、完全なＨＤＤＲ工程ではない。

この反応中、Ｒ_１ＴＢ結晶間構造の水素吸蔵は、膨張係数が異なるため破断が発生し、平均結晶粒子径が３００ｎｍで相構造が２：１４：１である微粉末が形成される。高温水素化工程で不均化分解反応が起こり、主相Ｒ_１ＴＢの構造がＲ_１Ｈ_２＋Ｆｅ_２Ｂ＋Ｆｅの３相の組織に分解され、主相のＣ軸の方向に沿った結晶構造が生成され、生成物に異方性を持たせる。第１排気工程では３相のうちＲ_１Ｈ_２の水素が除去されるとともに、Ｆｅ_２Ｂ相の結晶配向は、多結晶再結合水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_ｘに変換されるが、高温脱水素工程を経ていないため、完全なＨＤＤＲ工程による生成物Ｒ_１ＴＢとは異なっている。

ステップ３では、水素処理温度が５００℃未満の水素処理方法で、主成分がＲ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘである拡散源を作製する。

具体的には、水素処理では、固体インゴットＲ_１Ｒ_２Ｔを粗粉砕した後、気固反応炉に入れて、真空状態で３００～５００℃まで昇温し、この温度で水素ガスを充填してガス圧を９５～１００ｋＰａに維持し、８０分間保温して水素吸蔵・分解し、真空引きすると同時に、室温まで冷却して水素化物Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘである拡散源を得る。

拡散源として、Ｔｂ、Ｄｙの水素化物の代わりに、Ｌａ、Ｃｅの水素化物を使用し、且つＲＦｅＢＨ_Ｘ中の希土類元素がＮｄ又はＰｒである場合、Ｌａ、Ｃｅは、Ｎｄ又はＰｒよりも低い脱水素温度で、水素を拡散源から除去することができ、拡散熱処理後、ＲＦｅＢＨ_Ｘ中の水素も拡散源中の水素も除去できる脱水素温度で高温脱水素工程を行うことで、より高い拡散熱処理温度を必要とせず、高温での結晶粒の成長を回避し、製品の品質や性能を確保することができる。

ステップ４では、原料粉末である希土類水素化物と拡散源を混合し、混合粉末を得る。具体的には、ブレンダーによってＡｒとＮ_２の混合雰囲気で粉末を１５～３０分間混合する。

ステップ５では、混合粉末を熱処理する。前記熱処理のステップでは、熱処理雰囲気はＡｒとＮ_２の混合雰囲気であることが好ましい。つまり、希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_ｘと拡散源Ｒ_２ＴＢＨ_ｘの混合粉末を４００～７００℃、真空状態で、０．５～２時間保温して熱処理工程を完了する。

ステップ６では、高真空脱水素を行い異方性ボンド磁性粉を得る。具体的には、温度６００～８５０℃でガス圧を０．１Ｐａ以下に維持し、真空引きを６０～８０分間続け、その後、室温まで急速に冷却する。このステップは熱処理の後でも、相対的に低温で拡散熱処理と同時でも、即ち、６００～７００℃で、拡散熱処理と高真空脱水素を同時に行ってもよい。

実施例を挙げる。
実施例１：Ａ１－Ｂ１～Ｂ３
一：Ｒ_１ＴＢ及びＲ_１Ｒ_２Ｔインゴット原料の製造
表１と表２の組成に従って原料合金を秤量する。ここで、合金全体を１００％として、各元素は質量分率ｗｔ％で表される。真空誘導炉により、高純度のアルゴン雰囲気中で精錬し、高温で溶解した原料を厚さ３０～３５ｍｍの金型に流し込み、金属液体を金型の中で急速に水冷させてインゴットを成形した。

前記インゴットを真空熱処理炉に入れて、真空環境で、１０００℃～１１００℃に２０時間保温し、アルゴンガスを－０．０１ＭＰａまで充填し、定圧状態で急速空冷し、室温まで冷却した後、炉から取り出した。この場合、生成物は、固体インゴットＲ_１ＴＢであり、インゴットを粗粉砕して平均粒子径２０～３５ｍｍのペレットにした。

ここで、インゴットは、ＳＣキャスティング法で作製したストリップ材により置換されてもよい。

二：Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘ及びＲ_１Ｒ_２ＴＨ_Ｘの作製
固体インゴット又はＳＣ法で作製したストリップであるＲ_１ＴＢをＨＤＤＲ炉に入れて、真空状態で３００℃まで昇温し、その後、この温度で水素ガスを充填してガス圧を９５～１００ｋＰａに維持し、３００℃に１～２時間保温して、水素吸蔵・分解工程を完了した。水素ガス圧を３０～３５ｋＰａに制御し、７９０℃まで昇温し続け、この温度と圧力に１８０～２００分間維持して、そして５０～７０ｋＰａまで水素ガスを充填し、さらに８２０℃まで昇温し続け、３０分間保温して高温水素化工程を完了した。０．１～４ｋＰａまで真空引きし、２０分間保温して、第１排気工程を完了して、Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘを得た。

拡散源は、水素処理の方法で、５００℃未満で作製した。固体インゴット又はＳＣストリップであるＲ_１Ｒ_２Ｔを気固反応炉に入れて、真空状態で３００～５００℃まで昇温し、この温度で水素ガスを充填して、ガス圧を９５～１００ｋＰａに維持し、８０分間保温して、水素吸蔵・分解し、真空引きすると同時に室温まで冷却して、粒子径が３００ｕｍ以下の水素化物Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘである拡散源を得て、この粉末を粉砕して８０ｕｍ未満のＲ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘ微粉末を得た。

三：混合工程
Ｒ_１ＴＢＨ_ＸとＲ_１Ｒ_２ＴＨ_Ｘ微粉末を混合するステップである。
四：拡散熱処理
混合粉末を４００～７００℃、１０^－２Ｐａの真空状態で熱処理する。
五：高真空脱水素
熱処理した粉末を６００～８５０℃、１０^－４Ｐａの真空状態で熱処理する。
実施例２：Ａ１－Ｂ４～Ｂ６、実施例１と同じ方法で得た。
実施例３：Ａ１又はＡ２－Ｂ７、実施例１と同じ方法で得た。

上記の表から分かるように、Ｌａ又はＣｅを含有する拡散源を加えることで、拡散反応がより容易になり、４００℃で良好な拡散反応が起こり、磁性粉の保磁力が大幅に向上し、Ｌａ及びＣｅの質量分率がそれぞれ０．０１％である場合、保磁力は１４０６ｋＡ／ｍに達したが、Ｌａ又はＣｅを含有しない拡散反応では、低温になると、拡散後の保磁力は１０５２ｋＡ／ｍのみであった。また、Ｄｙ水素化物を含有する拡散源を用いることより、Ｌａ又はＣｅ水素化物を含有する拡散源は、低温でより脱水素されやすく、本実験では、６００℃の低温で、拡散反応と同時に、脱水素反応が起こり、この脱水素温度では、ＲＦｅＢＨ_Ｘ中の水素も拡散源中の水素も除去でき、より高い拡散熱処理温度を必要とせず、高温での結晶粒の成長を回避し、保磁力の性能の向上として現れた。

上述したように、本発明は、一般式がＲ_１Ｒ_２ＴＢ（ここで、Ｒ_１はＮｄ又はＰｒＮｄを含有する希土類元素であり、Ｒ_２はＬａ、Ｃｅの１種又は２種であり、Ｔは遷移元素であり、Ｂはホウ素である）である異方性ボンド磁性粉及びその作製方法を提供するものであり、この作製方法は、母合金を精錬してインゴットを作製するステップと、希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘを作製するステップと、水素化物拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを作製するステップと、混合・熱処理・高真空脱水素を行うステップを含み、最終的にこの異方性ボンド磁性粉が得られる。本発明では、拡散源としてＬａ、Ｃｅ水素化物を用いることで、コストを節約でき、低い脱水素温度で拡散源中の水素を除去して、高温での結晶粒の成長を回避し、製品の品質を確保することができる。

本発明の上述した具体的な実施形態は、本発明の原理を例示的に説明又は解釈するためのものに過ぎず、本発明の限定を構成するものではないことを理解されたい。したがって、本発明の精神及び範囲から逸脱することなく実施されたいかなる変化、同等の置換、改良なども、本発明の保護範囲内に含まれるべきである。なお、本発明の添付の請求項は、添付の特許請求の範囲及び境界、又はそのような範囲及び境界と同等な形にあるすべての変更及び変形例をカバーすることが意図されている。

Claims (8)

1. 異方性ボンド磁性粉の作製方法であって、
   前記異方性ボンド磁性粉の一般式は、Ｒ _１ Ｒ _２ ＴＢ（ここで、Ｒ _１ はＮｄ又はＰｒＮｄを含有する希土類元素であり、Ｒ _２ はＬａ、Ｃｅの１種又は２種であり、Ｔは遷移元素であり、Ｂはホウ素である）であり、
   前記異方性ボンド磁性粉Ｒ _１ Ｒ _２ ＴＢの各成分の質量分率は、Ｎｄが２８％～３４．５％であり、Ｐｒの含有量が≦５％であり、Ｂの含有量が０．８％～１．２％であり、全質量に占めるＬａとＣｅとの質量の合計の割合は≦０．１％であり、Ｔは残部であり、
   前記異方性ボンド磁性粉は、Ｒ _１ Ｒ _２ Ｔの水素化物Ｒ _１ Ｒ _２ ＴＨ _ｘ を希土類元素の拡散源として使用して、ＮｄＴＢ又はＰｒＮｄＴＢの水素化物Ｒ _１ ＴＢＨ _ｘ に対して４００～７００℃の作業温度で粒界拡散を行い、ＨＤＤＲの高温脱水素工程により得られるものであり、
   前記作製方法は、
   母合金を精錬して、固体インゴットＲ_１ＴＢ、及びＲ_１Ｒ_２Ｔをそれぞれ形成するステップと、
   前記固体インゴットＲ_１ＴＢをＨＤＤＲ炉に入れて、水素吸蔵、高温水素化、水素排出の工程を経て、希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘを作製するステップと、
   前記固体インゴットＲ_１Ｒ_２Ｔに対して、温度５００℃未満の水素処理を行い、水素化物拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを作製するステップと、
   前記希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘと拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを混合するステップと、
   混合された希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘと拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを熱処理するステップと、
   高真空脱水素を行い、前記異方性ボンド磁性粉を得るステップ、
   を含み、
   前記母合金を精錬して、固体インゴットＲ _１ ＴＢ、及びＲ _１ Ｒ _２ Ｔをそれぞれ形成するステップは、
   所定の配合の原料合金を真空誘導炉でアルゴン雰囲気中で精錬して、高温で溶解した原料を厚さ３０～３５ｍｍの金型に流し込み、金属液体を金型の中で急速に水冷させてインゴットを成形することと、
   前記インゴットを真空熱処理炉に入れて、高真空環境で、温度１０００℃～１１００℃で２０時間保温することと、
   アルゴンガスを－０．０１ＭＰａまで充填し、定圧状態で急速空冷し、室温まで冷却した後、炉から取り出すことを含むことを特徴とする、異方性ボンド磁性粉の作製方法。
2. 前記Ｒ _２ 元素の粒界相における含有量と主相における含有量との比は、３より大きいことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
3. 前記異方性ボンド磁性粉は、２：１４：１を粒界構造とする主相Ｒ _１ ＴＢと、主相を囲む粒界相を含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
4. 前記固体インゴットＲ_１ＴＢをＨＤＤＲ炉に入れて、水素吸蔵、高温水素化、水素排出の工程を経て、希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘを作製するステップは、
   固体インゴットＲ_１ＴＢをＨＤＤＲ炉に入れて、真空状態で３００℃まで昇温し、この温度で水素ガスを充填してガス圧を９５～１００ｋＰａに維持し、３００℃に１～２時間保温して水素吸蔵処理を完了することと、
   ３０～３５ｋＰａまで真空引きし、７９０℃まで昇温し、この温度と圧力に１８０～２００分間維持して高温水素化処理を完了することと、
   水素ガスを５０～７０ｋＰａまで充填するとともに、８２０℃まで昇温して３０分間保温することと、
   ０．１～４ｋＰａまで真空引きし、２０分間保温して水素排出工程を完了すること、
   を含むことを特徴とする、請求項1に記載の方法。
5. 前記固体インゴットＲ_１Ｒ_２Ｔに対して、温度５００℃未満の水素処理を行い、水素化物拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを作製するステップは、
   前記固体インゴットＲ_１Ｒ_２Ｔを粗粉砕した後、気固反応炉に入れて、真空状態で３００～５００℃まで昇温し、この温度で水素ガスを充填してガス圧を９５～１００ｋＰａに維持し、８０分間保温して水素吸蔵・分解することと、
   真空引きすると同時に、室温まで冷却して水素化物拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを得ること、
   を含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
6. 前記希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘと拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを混合するステップは、
   ブレンダーによってＡｒとＮ_２の混合雰囲気で１５～３０分間混合することを含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
7. 前記混合された希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_Ｘと拡散源Ｒ_１Ｒ_２ＴＨ_ｘを熱処理するステップは、
   ＡｒとＮ_２の混合雰囲気を熱処理雰囲気として選択し、希土類水素化物Ｒ_１ＴＢＨ_ｘと拡散源Ｒ_２ＴＢＨ_ｘの混合粉末を４００～７００℃且つ真空状態で、０．５～２時間保温して熱処理工程を完了することを含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
8. 前記高真空脱水素を行い、前記異方性ボンド磁性粉を得るステップは、
   温度６００～８５０℃でガス圧を０．１Ｐａ以下に維持し、真空引きを６０～８０分間続け、
   その後、室温まで急速に冷却すること、
   を含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。