JPH10326705A

JPH10326705A - 希土類磁石粉末およびその製造方法

Info

Publication number: JPH10326705A
Application number: JP9135192A
Authority: JP
Inventors: Chisato Mishima; 千里三嶋; Yoshinobu Motokura; 義信本蔵; Hiroshige Mitarai; 浩成御手洗
Original assignee: Aichi Steel Corp
Current assignee: Aichi Steel Corp
Priority date: 1997-05-26
Filing date: 1997-05-26
Publication date: 1998-12-08

Abstract

(57)【要約】（修正有）【課題】高温水素熱処理された希土類磁石粉末であっ
て、かつ高い異方性を持つ希土類磁石粉末およびその製
造方法を提供する。【解決手段】第１発明は、高温水素熱処理された希土
類磁石粉末であって、１１〜１５ａｔ％のイットリウム
（Ｙ）を含む希土類元素（Ｒ）と、５〜８ａｔ％のＢ
と、それぞれ０．０１〜１．０ａｔ％のＧａ、Ｎｂの１
種あるいは２種と、残りがＦｅと不可避な不純物とから
なる組成の希土類磁石粉末であることを特徴とする。第
２発明は、高温水素熱処理された希土類磁石粉末であっ
て、１１〜１５ａｔ％のＲと、５〜８ａｔ％のＢと、２
５ａｔ％以下のＣｏと、それぞれ０．０１〜１．０ａｔ
％のＧａ、Ｎｂの１種あるいは２種と、残りがＦｅと不
可避な不純物とからなる組成の希土類磁石粉末であるこ
と。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明が属する技術分野】本発明は、優れた磁気特性を
持つ希土類磁石粉末及びその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、永久磁石はますます高性能化が求
められている。この要求に応える永久磁石として希土類
磁石の開発が活発になされてきている。特開昭６２−２
３９０３号公報には、ＲＦｅＢ系合金に水素の吸蔵によ
る組織の順変態をし、粉砕した後、水素の脱離する逆変
態を行う高温水素熱処理により保磁力（ｉＨｃ）が３９
８ｋＡ／ｍ（５ｋＯｅ）と高い永久磁石を製造する方法
が開示されている。ここで、高温水素熱処理とは組織の
変態を伴う熱処理をいい、組織の変態を伴わない水素の
吸蔵、脱水素のみの低温水素熱処理とは区別される。

【０００３】また、特開平７−６８５６１号公報には、
Ｙを含む希土類元素（Ｒ）と、鉄（Ｆｅ）と、ホウ素
（Ｂ）を主成分とする合金のインゴットまたは粉末を、
水素ガス圧が１０Ｔｏｒｒ（０．０１３ａｔｍ）以上の
水素ガス雰囲気または水素ガス分圧が１０Ｔｏｒｒ以上
の水素ガスと不活性ガスの混合雰囲気中で５００〜１０
００℃以上に保持して該合金に水素を吸蔵させる順変態
の後、連続的に水素ガス圧が１×１０^-1Ｔｏｒｒ以下の
真空雰囲気になるまで５００〜１０００℃で脱水素処理
する逆変態を行った後、冷却するＲＦｅＢ系合金磁石粉
末の高温水素熱処理による製造方法が開示されている。

【０００４】また、このＲＦｅＢ系合金磁石のＦｅの一
部をＣｏ、Ｎｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｍｎ、
Ｍｏ、Ｗ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｚｒ、Ｈｆ等の金
属の１種あるいは２種以上の少量と置換してもよいとし
てい、この置換の実施例として、Ｃｏ、Ｐｒ、Ｄｙの１
種を少量置換したものをあげている。しかし、前記公報
では、これら金属元素の置換による磁気特性の向上を示
してはいない。

【０００５】また、特開平３−１２９７０２号公報に
は、ＲとＦｅとＢを主成分としＴｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、
Ａｌ、ＳｉやＧａ、Ｚｒ、Ｈｆを添加し、高温水素処理
によって磁石特性を改善する異方性永久磁石粉末が開示
されている。さらに、特開平３−１２９７０３号公報に
は、上記と同様にＲとＦｅとＣｏとＢを主成分とし、Ｔ
ｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ａｌ、ＳｉやＧａ、Ｚｒ、Ｈｆを
添加し、高温水素処理によって磁石特性を改善する異方
性永久磁石粉末が開示されている。

【０００６】しかしながら、前記公報では十分な高さま
で異方性が向上してはいない。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】従来は専ら異方性を強
める合金元素を多量に使用し、異方性を高めてきてお
り、本来、磁石粉末の主相の持つ磁気特性は損なわれて
いた。その結果高い磁気特性を得ることができなかっ
た。また、希土類磁石の水素吸蔵合金としての特色でも
ある水素の吸蔵による組織の順変態、脱水素による組織
の逆変態を行う高温水素熱処理により結晶粒を微細化す
ることによって残留磁束密度、保磁力などの磁気特性を
高める高温水素熱処理による希土類磁石粉末を得る方法
は、操作が比較的単純で製造コストが安いという利点が
あるが、磁気特性に優れた希土類磁石粉末が得られない
という問題がある。特に異方性を付与することが極めて
困難である。

【０００８】本発明は、高温水素熱処理された希土類磁
石粉末であって、かつ高い異方性、すなわち、Ｂｒ／Ｂ
ｓが０．６５以上の高い異方性を持つ希土類磁石粉末お
よびその製造方法を提供することを課題とする。

【０００９】

【課題を解決するための手段】第１発明は、高温水素熱
処理された異方性が０．６５以上である異方性希土類磁
石粉末であり、１１〜１５ａｔ％のＲと、５〜８ａｔ％
のＢと、それぞれ０．０１〜１．０ａｔ％のＧａ、Ｎｂ
の１種あるいは２種と、残りがＦｅと不可避な不純物と
からなる組成の希土類磁石粉末である。

【００１０】該希土類磁石粉末は、水素を吸蔵させる順
変態反応の反応速度を０．２５〜０．５０に制御し、反
応後に、水素を離脱させる逆変態反応の反応速度を０．
１〜０．４に制御し、反応を起こさせる高温水素熱処理
により異方性が付与されることを特徴とする。第２発明
は、高温水素熱処理された異方性が０．６５以上である
異方性希土類磁石粉末であり、１１〜１５ａｔ％のＲ
と、５〜８ａｔ％のＢと、２５ａｔ％以下のＣｏと、そ
れぞれ０．０１〜１．０ａｔ％のＧａ、Ｎｂの１種ある
いは２種と、残りがＦｅと不可避な不純物とからなる組
成の希土類磁石粉末である。

【００１１】該希土類磁石粉末は、水素を吸蔵させる順
変態反応の反応速度を０．２５〜０．５０に制御し、反
応後に、水素を離脱させる逆変態反応の反応速度を０．
１〜０．４に制御し、反応を起こさせる高温水素熱処理
により異方性が付与されることを特徴とする。第３発明
は、高温水素熱処理された異方性が０．６５以上である
異方性希土類磁石粉末であり、１１〜１５ａｔ％のＲ
と、５〜８ａｔ％のＢと、２５ａｔ％以下のＣｏと、そ
れぞれ０．０１〜１．０ａｔ％のＧａ、Ｎｂの１種ある
いは２種と、Ｚｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ａ
ｌ、Ｓｉ、Ｍｏの１種あるいは２種の合計が０．０１〜
３．０ａｔ％と、残りがＦｅと不可避な不純物とからな
る組成の希土類磁石粉末である。

【００１２】該希土類磁石粉末は、水素を吸蔵させる順
変態反応の反応速度を０．２５〜０．５０に制御し、反
応後に、水素を離脱させる逆変態反応の反応速度を０．
１〜０．４に制御し、反応をを起こさせる高温水素熱処
理により異方性が付与されることを特徴とする。

【００１３】

【発明の実施の形態】本発明はＲＦｅＢ系組成に、極力
合金を添加しないで、異方性を付与することを検討し
た。その結果合金元素の添加を最小限におさえた磁石組
成で、その添加元素の組成に適合した高温水素熱処理に
より、磁気特性に優れた異方性希土類磁石粉末が得られ
た。

【００１４】なお、本発明における異方性の定義として
は、異方性Ｂｒ／Ｂｓ（Ｂｓは１．６Ｔ（Ｂｓは１６ｋ
Ｇ））としたとき、このＢｒ／Ｂｓが０．５以下のもの
を完全等方性、０．５から０．６５未満のものを等方
性、０．６５以上のものを異方性と定義する。本発明の
Ｙを含む希土類元素（Ｒ）は、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、
Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌ
ｕから選ばれる１種あるいは２種以上が利用できる。な
かでもＮｄを用いるのが特に好ましい。また、Ｂは正方
晶Ｎｄ ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型結晶構造を安定して析出させるため
には必須である。

【００１５】第１発明の異方性磁石粉末は、高温水素処
理され原子百分率でＲが１１以上１５以下、Ｂが５以上
８以下、Ｇａ、Ｎｂの１種あるいは２種がそれぞれ０．
０１以上１．０以下、残りがＦｅと不可避な不純物とか
らなる。Ｒが１１ａｔ％以下ではα−Ｆｅ相が析出し、
熱処理を行ってもα−Ｆｅ相が消失せず磁気特性を劣化
させる。また一方でＲが１５ａｔ％以上であるとＮｄ_ri
_ch相が多くなり主相であるＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が減少し、
磁気特性を低下させる。

【００１６】Ｂが５ａｔ％以下ではＮｄ₂Ｆｅ₁₇相が析
出し、このＮｄ₂Ｆｅ₁₇相は軟磁性のため磁気特性が劣
化する。またＢが８ａｔ％以上ではＢ_rich相、Ｎｄ_1.1
Ｆｅ₄Ｂ ₄相が多くなり主相であるＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が減
少し磁気特性を低下させている。添加されるＮｂはＮｄ
₂Ｆｅ₁₄ＢからＦｅ₂Ｂへの方位の転写の反応速度をコン
トロールしやすくする元素であり、０．０１ａｔ％以下
では転写をコントロールするのが難しく、１．０ａｔ％
以上では保磁力を減少させる。Ｇａは保磁力をエンハン
スする元素であり、０．０１ａｔ％以下では保磁力をエ
ンハンスする効果がない。また、１．０ａｔ％以上では
保磁力を逆に減少させる。

【００１７】第２発明の異方性磁石粉末は、高温水素処
理され原子百分率でＲが１１以上１５以下、Ｂが５以上
８以下、Ｃｏが２５以下、Ｇａ、Ｎｂの１種あるいは２
種がそれぞれ０．０１以上１．０以下、残りがＦｅと不
可避な不純物とからなる。Ｃｏは特に必須の元素ではな
いが、添加することで方位の転写の反応速度をコントロ
ールしやすくする元素であり、従来から知られているよ
うにキュリ温度を上昇させるものであるが、磁気特性的
には飽和磁化を減少させてしまっている。このため、２
５ａｔ％以上の添加は残留磁束密度が１．２Ｔ以下にな
り、磁気特性の低下を招く。

【００１８】第３発明の異方性磁石粉末は、高温水素処
理され原子百分率でＲが１１以上１５以下、Ｂが５以上
８以下、Ｃｏが２５以下、Ｇａ、Ｎｂの１種あるいは２
種がそれぞれ０．０１以上１．０以下、Ｚｒ、Ｖ、Ｍ
ｎ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｍｏの１種または
２種の合計が０．０１以上３以下、残りがＦｅと不可避
な不純物とからなる。

【００１９】第３発明に添加されるＺｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｎ
ｉ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｍｏは、いずれも反応速
度を制御する元素であるが、０．０１ａｔ％以下ではそ
の効果がみられない。また、３ａｔ％以上では逆に析出
相などが存在し保磁力を低下させる。第１〜３発明の希
土類磁石粉末は、その異方性（Ｂｒ／Ｂｓ、ただしＢｓ
は１．６Ｔ（１６ｋＧ）とした）が０．６５以上であ
る。また、その他の磁気特性としては、Ｂｒは１．２〜
１．５Ｔ（１２〜１５ｋＧ）、ｉＨｃは６３６〜１２７
２ｋＡ／ｍ（８．０〜１６．０ｋＯｅ）、（ＢＨ）ｍａ
ｘは２３８〜３５８ｋＪ／Ｍ³（３０〜４５ＭＧＯｅ）
の特性を持つ。

【００２０】また、本発明の希土類磁石の製造方法は、
原料調製工程において原料の調製方法は特に限定されな
いが、高純度の材料を用い、それぞれ所定の組成となる
ようにそれぞれを用意し、これらを混合して溶解炉等で
溶解し、これを鋳造して合金のインゴットを作成し、こ
れを原料とする。この原料インゴットを均質化処理して
組成分布の偏りを減少させる。さらに、この均質化処理
したインゴットを粉砕して粉末状とし、これを原料とす
ることもできる。

【００２１】この均質化処理は、温度範囲が１０００〜
１１５０℃であり、１０００℃より低いと均質化処理に
長時間を要するため、生産性が低下する。また、１１５
０℃を超えると、インゴットが溶融するので好ましくな
い。本発明の合金に水素を吸蔵させる時の合金と水素の
反応速度ＶはＶ＝Ｖ₀・（ＰＨ₂／Ｐ）^1/2・ｅｘｐ（−Ｅａ／ＲＴ）で表される。ここで、Ｖ₀：頻度因子、ＰＨ₂：水素ガス
圧力（Ｐａ）、Ｐ₀：解離圧力、Ｅａ：活性化エネルギ
ー（Ｊ／ｍｏｌＫ）、Ｔ：温度（Ｋ）である。この反応
速度と組織の変態速度とは比例していると考えられるの
で、組織の変態速度をこの反応速度で評価する。

【００２２】すなわち、組織の順変態反応の反応速度
は、反応温度が８３０℃、水素ガス圧力が０．１ＭＰａ
（１ａｔｍ）の時の反応速度Ｖ_bをＶ_b＝１とする基準反
応速度とし、この基準反応速度に基づく相対反応速度Ｖ
_rで定義した。Ｖ_rは次の式で表すことができる。Ｖ_r＝（１／０．５７６）・（ＰＨ₂）^1/2・ｅｘｐ（−
Ｅａ／ＲＴ）また、組織の逆変態については、反応温度が８３０℃、
水素ガス圧力が０．００１ＭＰａ（０．０１ａｔｍ）を
基準反応速度とした。逆変態反応の相対反応速度も同様
に求めることができる。

【００２３】合金が水素を吸蔵する順変態反応は発熱反
応であり、順変態の開始により反応温度が加速度的に高
くなる。また、ここでいう反応温度は合金が水素を吸蔵
して順変態を起こす温度であり、反応炉の管理温度では
ない。従って、実際の反応温度は反応炉の管理温度と大
きく異なる。また、水素吸蔵により水素ガス圧が大きく
変動することも考えられる。例えば、水素ガスと不活性
ガスとの混合ガス雰囲気では、水素が吸蔵され順変態を
起こす合金の周囲の水素ガス濃度が大きく低下すること
もあり得る。異方性の高い磁石粉末とするためには、厳
密な反応温度管理および水素ガス圧力管理を必要とす
る。

【００２４】順変態の相対反応速度が０．２５〜０．５
０の相対反応速度外となる場合には異方性が小さくな
る。その理由とは、順変態の反応により、ＮｄＦｅＢの
希土類合金を水素吸蔵させて順変態するときに、Ｎｄ₂
Ｆｅ₁₄Ｂの結晶方位が順変態により生ずると考えられる
多数の微細なＦｅ₂Ｂにより正確に転写されるためであ
ろうと考えている。順変態の相対反応速度が０．２５〜
０．５０の反応速度範囲外ではＦｅ₂Ｂへの転写が充分
でなく、異方性が低くなる。このような場合、現状で
は、後の工程で異方性を高めることは不可能であると考
えられる。

【００２５】反応に伴って加速度的に早くなる順変態の
相対反応速度を０．２５〜０．５０の相対反応速度範囲
内に管理することは通常の炉では不可能である。そのた
め新しい熱処理炉として、反応時の発熱を相殺する吸熱
手段を持った炉を開発して使用した。この吸熱手段は、
水素吸蔵合金を管内に配置し、この管を炉内に入れ、反
応による発熱とは逆に管内の水素ガス圧力を減圧し、脱
水素反応を進めて、吸熱させ、反応による発熱を吸収し
て相殺するものである。これにより炉の管理温度と反応
温度とをほぼ等しくできる。

【００２６】この順変態の反応は理想的には３０分程度
で終わるが、工業的には反応時間は処理量に依存する。
順変態の終了後、順変態を起こした温度で少なくとも１
時間加熱処理を継続することにより得られる磁石粉末の
保磁力が向上する。これは順変態により生じた内部ゆが
みが緩和除去されることと関連していると考えている。
内部ゆがみが残存していると逆変態後に組織が不均一化
して保磁力が低下するものと考えている。

【００２７】この後、吸蔵した水素を脱水素して逆変態
を起こさせる。この逆変態はＦｅ₂Ｂの結晶方位を生成
するＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂの結晶方位に転写するものである。
この逆変態時にＦｅ₂Ｂの方位を転写するためには、
０．１〜０．４の相対反応速度範囲内で起こさせるのが
好ましい。具体的にはこの逆変態は、前記順変態の水素
ガス圧力の１／１００以下の水素ガス圧力に維持して行
うことにより達成される。なお、逆変態は順変態とは反
対の吸熱反応であり、逆変態の開始により反応温度が加
速度的に低下する。従って、実際の反応温度を７８０〜
８４０℃に保つためには、順変態時と同様に反応を制御
できる炉が必要となる。

【００２８】この逆変態は理論的には１０分以内で終わ
り、工業的には処理量に依存する。この逆変態終了後に
は逆変態の温度で少なくとも２５分以上保持し、生成し
たＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶を持つ希土類磁石粉末に含まれる
水素を除去するのが好ましい。これにより保磁力が向上
する。解離した水素が合金内に残存していると保磁力を
著しく損なうためである。この後冷却し、本発明の異方
性磁石が得られる。冷却は少なくとも５℃／ｍｉｎ．の
冷却速度で行うことが望ましい。

【００２９】インゴット上の原料を用いたとき、得られ
るインゴット上の希土類磁石は乳鉢等で容易に粉砕する
ことができる。また、粉末状の原料を用いた場合、凝集
等により固化することもあるが、乳鉢等で容易に粉砕す
ることができる。本発明の希土類磁石粉末を用いた希土
類ボンド永久磁石は、得られた希土類磁石粉末と、この
磁石粉末のバインダーとなる樹脂と、を用いて製造され
る。この時、バインダー樹脂としてはエポキシ樹脂等の
熱硬化性樹脂を用いることができ、所定の着磁用の磁場
のもとで、この樹脂と磁石粉末とを混合して得られた混
合物を加圧成形等により成形した後、熱処理して樹脂を
硬化し、異方性の希土類永久ボンド磁石を形成すること
ができる。

【００３０】

【発明の作用】本発明の異方性磁石粉末は、Ｂｒ／Ｂｓ
（ここでＢｓは１．６Ｔ（１６ｋＧ））が０．６５以上
と大きな異方性を持つ。また、残留磁束密度および保磁
力はそれぞれ１．２Ｔ（１２ｋＧ）、６３６ｋＡ／ｍ
（８ｋＯｅ）以上で磁気特性に優れる。また、これらの
磁石粉末を用いた異方性ボンド磁石は１３５ｋＪ／ｍ³
（１７ＭＧＯｅ）以上の高い（ＢＨ）ｍａｘを持つ。

【００３１】また、本発明の異方性希土類磁石の製造方
法は高温水素熱処理の順変態反応及び逆変態反応の相対
反応速度を制御することで、異方性の大きい希土類磁石
を容易に得ることができる。

【００３２】

【実施例】以下、実施例により具体的に説明する。（実施例１）Ｒの主成分としてＮｄを用い、Ｒ、Ｐｒ、
Ｂ、Ｇａ、Ｎｂ、Ｆｅを表１に示される組成で混合物と
し、その混合物をボタンアーク溶解炉にて溶解、鋳造し
て組成の異なる合金インゴット試料１〜１２および３２
〜３６を作成した。なお、表１では、各元素の含量を原
子百分率で示しており、合金全体で１００ａｔ％とし、
Ｆｅはその残りであることを示している。

【００３３】均質化処理が施された試料を１５ｇと極め
て少なくし石英管中に入れ、この石英管のなかの水素ガ
ス圧を管理できるように導管でガス圧制御装置に結ん
だ。加熱炉は赤外線炉を、温度測定には熱伝対を使用
し、試料と雰囲気の温度を測定し、これらの温度に基づ
いて炉を制御した。石英管のなかに表２に示す順変態相
対反応速度の水素ガス圧となるように水素ガスを導入
し、この状態で加熱しおよそ６０分で反応温度まで昇温
させた。そして反応の開始で試料の温度が雰囲気の温度
を超えると直ちに加熱を中止し、放熱による冷却で雰囲
気温度を下げ、反応による発熱を吸収し、目的の反応温
度の＋５℃以内に試料温度が保たれるようにした。試料
が１５ｇと少なく、かつ赤外線炉を使用しているため石
英管内の雰囲気温度は比較的容易に制御できる。

【００３４】この後８２０℃、水素ガス圧０．０３ＭＰ
ａ（０．３ａｔｍ）で３時間加熱処理を行った。その
後、逆変態相対速度が０．２６となるように石英管内の
水素ガスを放出して脱水素をはかり、逆変態反応を進め
た。この脱水素による逆変態反応では、水素ガス圧を微
妙に制御し、温度が吸熱反応により下がり始めると水素
ガス圧の減圧を停止し、温度が所定の温度に戻ると再び
減圧を再開するといった制御方法により制御をし、目的
とする温度の−５℃の範囲で制御し、水素ガス吸蔵時の
水素ガス圧力の１／１００以下の０．０００１ＭＰａ
（０．００１ａｔｍ）とした。

【００３５】この脱水素による逆変態反応の開始から３
０分後まで、所定温度の熱処理を続けた。この後冷却
し、水素処理を終えた。これにより希土類磁石粉末を製
造した。得られた希土類磁石粉末の残留磁束密度、固有
保磁力、（ＢＨ）ｍａｘを測定し、異方化率を求めた。
水素処理条件と合わせて表２に示す。

【００３６】また、得られた磁石粉末を用い、熱硬化性
樹脂としてフェノール樹脂を磁石粉末粉末１００ｇに対
して３ｇ使用し、型内で圧縮成形してボンド磁石を得
た。このボンド磁石の（ＢＨ）ｍａｘも測定し、表２に
示した。

【００３７】

【表１】

【００３８】

【表２】

【００３９】（実施例２）Ｒの主成分としてＮｄを用
い、Ｒ、Ｐｒ、Ｂ、Ｃｏ、Ｇａ、Ｎｂ、Ｆｅを表３に示
される組成で混合物とし、その混合物をボタンアーク溶
解炉にて溶解、鋳造して組成の異なる合金インゴット試
料１３〜２０、３７を作成した。なお、表３では、各元
素の含量を原子百分率で示しており、合金全体で１００
ａｔ％とし、Ｆｅはその残りであることを示している。

【００４０】表４に示す水素処理条件で実施例１と同様
の方法で希土類磁石粉末を製造した。得られた希土類磁
石粉末の残留磁束密度、固有保磁力、（ＢＨ）ｍａｘを
測定し、異方化率を求めた。水素処理条件と合わせて表
４に示す。また、得られた磁石粉末を用いたボンド磁石
を得た。このボンド磁石の（ＢＨ）ｍａｘも測定し、表
４に示す。

【００４１】

【表３】

【００４２】

【表４】

【００４３】（実施例３）Ｒの主成分としてＮｄを用
い、Ｒ、Ｐｒ、Ｂ、Ｃｏ、Ｇａ、Ｎｂ、Ｆｅ、Ｚｒ、
Ｖ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｍｏを表５
に示される組成で混合物とし、その混合物をボタンアー
ク溶解炉にて溶解、鋳造して組成の異なる合金インゴッ
ト試料２１〜３１、３８を作成した。なお、表５では、
各元素の含量を原子百分率で示しており、合金全体で１
００ａｔ％とし、Ｆｅはその残りであることを示してい
る。

【００４４】表６に示す水素処理条件で実施例１と同様
の方法で希土類磁石粉末を製造した。得られた希土類磁
石粉末の残留磁束密度、固有保磁力、（ＢＨ）ｍａｘを
測定し、異方化率を求めた。水素処理条件と合わせて表
６に示す。また、得られた磁石粉末を用いたボンド磁石
を得た。このボンド磁石の（ＢＨ）ｍａｘも測定し、そ
の値も表６に示す。

【００４５】

【表５】

【００４６】

【表６】

【００４７】表からわかるように本発明の水素処理時の
相対反応速度を制御した磁石粉末は、異方化率が０．７
９以上と高い異方性を示し、Ｂｒが１．２〜１．５Ｔ
（１２〜１５ｋＧ）、ｉＨｃが６３６〜１２７２ｋＡ／
ｍ（８．０〜１６ｋＯｅ）、（ＢＨ）ｍａｘが２３８〜
３５８ｋＪ／ｍ³（３０〜４５ＭＧＯｅ）とすぐれた磁
気特性を有する磁石粉末であることがわかる。

【００４８】また、試料３２〜３８の磁石粉末からわか
るように、相対反応速度を制御しても、原料合金の組成
が本発明の組成範囲をはずれると磁気特性が低下する。
すなわち、Ｒの量が少なくなると異方性が０．３７と低
下し、異方性が失われることで磁気特性が大きく低下
し、逆にＲが多くなると（ＢＨ）ｍａｘが低くなる。Ｇ
ａ量が２．０ａｔ％と多くなるとｉＨｃが低下し、Ｂが
多いことで磁気特性が低下している。Ｎｂが多いことで
もｉＨｃが減少し、Ｃｏが多くなるとｉＨｃが減少し、
磁気特性が低下する。また、Ｎｉを５．０ａｔ％と大量
に添加することでｉＨｃが減少し、磁気特性を低下させ
る。

【００４９】

【発明の効果】本発明の異方性希土類磁石粉末は異方性
（Ｂｒ／Ｂｓ、ただしＢｓは１．６Ｔ（１６ｋＧ）とし
た）が０．６５以上である希土類磁石粉末である。この
異方性希土類磁石粉末を用いることにより高い（ＢＨ）
ｍａｘを持つ異方性ボンド磁石とすることができる。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】異方性（Ｂｒ／Ｂｓ、ただしＢｓは１．
６Ｔ（１６ｋＧ）とした）が０．６５以上であり、イッ
トリウム（Ｙ）を含む希土類元素（以下、Ｒと称す）を
原子百分率で１１〜１５ａｔ％と、ホウ素（Ｂ）を５〜
８ａｔ％と、それぞれ０．０１〜１．０ａｔ％のガリウ
ム（Ｇａ）、ニオブ（Ｎｂ）の１種あるいは２種と、残
部が鉄（Ｆｅ）と不可避な不純物と、からなることを特
徴とする異方性希土類磁石粉末。
【請求項２】残留磁束密度（Ｂｒ）が１．２〜１．５
Ｔ（１２〜１５ｋＧ）、固有保磁力（ｉＨｃ）が６３６
〜１２７２ｋＡ／ｍ（８．０〜１６ｋＯｅ）、（ＢＨ）
ｍａｘが２３８〜３５８ｋＪ／ｍ³（３０〜４５ＭＧＯ
ｅ）である請求項１記載の希土類磁石粉末。
【請求項３】イットリウム（Ｙ）を含む希土類元素
（Ｒ）と、鉄（Ｆｅ）と、ホウ素（Ｂ）と、ガリウム
（Ｇａ）、ニオブ（Ｎｂ）の１種あるいは２種と、から
なるＲＦｅＢ系合金に水素を吸蔵させる順変態を０．２
５〜０．５０の相対反応速度範囲内で進行させた後、水
素が離脱する逆変態を０．１〜０．４の相対反応速度範
囲内で起こさせ、異方性が付与されたＲＦｅＢ系合金と
することを特徴とする異方性希土類磁石粉末の製造方
法。
【請求項４】前記順変態は、水素ガス圧力を０．０１
〜０．０６ＭＰａ（０．１〜０．６ａｔｍ）とし、前記
ＲＦｅＢ系合金の温度を７８０〜８４０℃の範囲に温度
を保持して該合金に水素を吸蔵させることを特徴とする
請求項３記載の異方性希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項５】前記順変態は、該順変態反応開始に伴う
発熱を冷却して奪うことにより反応温度の上昇を抑えつ
つ進める請求項４記載の異方性磁石粉末の製造方法。
【請求項６】前記順変態の終了後、該順変態を起こし
た温度で加熱処理を継続する請求項３記載の異方性希土
類磁石粉末の製造方法。
【請求項７】前記逆変態は、前記順変態の１／１００
以下の水素ガス圧力に維持し、かつ７８０〜８４０℃の
範囲に温度を保持して脱水素反応を行うことを特徴とす
る請求項３記載の異方性希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項８】前記逆変態は、該逆変態に伴う吸熱を加
熱して補うことにより前記相対反応速度の低下をおさえ
つつ進める請求項７記載の異方性希土類磁石粉末の製造
方法。
【請求項９】高温水素熱処理され、異方性（Ｂｒ／Ｂ
ｓ、ただしＢｓは１．６Ｔ（１６ｋＧ）とした）が０．
６５以上であり、イットリウム（Ｙ）を含む希土類元素
（Ｒ）を原子百分率で１１〜１５ａｔ％と、ホウ素
（Ｂ）を５〜８ａｔ％と、０〜２５ａｔ％のコバルト
（Ｃｏ）と、それぞれ０．０１〜１．０ａｔ％のガリウ
ム（Ｇａ）、ニオブ（Ｎｂ）の１種あるいは２種と、残
部が鉄（Ｆｅ）と不可避な不純物と、からなることを特
徴とする異方性希土類磁石粉末。
【請求項１０】残留磁束密度Ｂｒが１．２〜１．５Ｔ
（１２〜１５ｋＧ）、固有保磁力（ｉＨｃ）が６３６〜
１２７２ｋＡ／ｍ（８．０〜１６ｋＯｅ）、（ＢＨ）ｍ
ａｘが２３８〜３５８ｋＪ／ｍ³（３０〜４５ＭＧＯ
ｅ）である請求項９記載の希土類磁石粉末。
【請求項１１】イットリウム（Ｙ）を含む希土類元素
（Ｒ）と、鉄（Ｆｅ）と、ホウ素（Ｂ）と、コバルト
（Ｃｏ）と、ガリウム（Ｇａ）、ニオブ（Ｎｂ）の１種
あるいは２種と、からなるＲＦｅＣｏＢ系合金に水素を
吸蔵させる順変態を０．２５〜０．５０の相対反応速度
範囲内で進行させた後、水素が離脱する逆変態を０．１
〜０．４の相対反応速度範囲内で起こさせ、異方性が付
与されたＲＦｅＣｏＢ系合金とすることを特徴とする異
方性希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項１２】前記順変態は、水素ガス圧力を０．０
１〜０．２ＭＰａ（０．１〜２．０ａｔｍ）とし、前記
ＲＦｅＢ系合金の温度を７８０〜８５０℃の範囲に温度
を保持して該合金に水素を吸蔵させることを特徴とする
請求項１１記載の異方性希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項１３】前記順変態は、該順変態反応開始に伴
う発熱を冷却して奪うことにより反応温度の上昇を抑え
つつ進める請求項１２記載の異方性磁石粉末の製造方
法。
【請求項１４】前記順変態の終了後、該順変態を起こ
した温度で加熱処理を継続する請求項１１記載の異方性
希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項１５】前記逆変態は、前記順変態の１／１０
０以下の水素ガス圧力に維持し、かつ７８０〜８５０℃
の範囲に温度を保持して脱水素反応を行うことを特徴と
する請求項１１記載の異方性希土類磁石粉末の製造方
法。
【請求項１６】前記逆変態は、該逆変態に伴う吸熱を
加熱して補うことにより前記相対反応速度の低下をおさ
えつつ進める請求項１５記載の異方性希土類磁石粉末の
製造方法。
【請求項１７】高温水素熱処理され、異方性（Ｂｒ／
Ｂｓ、ただしＢｓは１．６Ｔ（１６ｋＧ）とした）が
０．６５以上であり、イットリウム（Ｙ）を含む希土類
元素（以下、Ｒと称す）を原子百分率で１１〜１５ａｔ
％と、ホウ素（Ｂ）を５〜８ａｔ％と、０〜２５ａｔ％
のコバルト（Ｃｏ）と、それぞれ０．０１〜１．０ａｔ
％のガリウム（Ｇａ）、ニオブ（Ｎｂ）の１種あるいは
２種と、合計が０．０１〜３．０ａｔ％のジルコニウム
（Ｚｒ）、バナジウム（Ｖ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッ
ケル（Ｎｉ）、クロム（Ｃｒ）、銅（Ｃｕ）、アルミニ
ウム（Ａｌ）、ケイ素（Ｓｉ）、モリブデン（Ｍｏ）の
１種または２種と、残部が鉄（Ｆｅ）と不可避な不純物
と、からなることを特徴とする異方性希土類磁石粉末。
【請求項１８】残留磁束密度（Ｂｒ）が１．２〜１．
５Ｔ（１２〜１５ｋＧ）、固有保磁力（ｉＨｃ）が６３
６〜１２７２ｋＡ／ｍ（８．０〜１６ｋＯｅ）、（Ｂ
Ｈ）ｍａｘが２３８〜３５８ｋＪ／ｍ³（３０〜４５Ｍ
ＧＯｅ）である請求項１７記載の希土類磁石粉末。
【請求項１９】イットリウム（Ｙ）を含む希土類元素
（Ｒ）と、鉄（Ｆｅ）と、ホウ素（Ｂ）と、コバルト
（Ｃｏ）と、ガリウム（Ｇａ）、ニオブ（Ｎｂ）の１種
あるいは２種と、ジルコニウム（Ｚｒ）、バナジウム
（Ｖ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、クロム
（Ｃｒ）、銅（Ｃｕ）、アルミニウム（Ａｌ）、ケイ素
（Ｓｉ）、モリブデン（Ｍｏ）の１種または２種と、か
らなるＲＦｅＣｏＢ系合金に水素を吸蔵させる順変態を
０．２５〜０．５０の相対反応速度範囲内で進行させた
後、水素が離脱する逆変態を０．１〜０．４の相対反応
速度範囲内で起こさせ、異方性が付与されたＲＦｅＣｏ
Ｂ系合金とすることを特徴とする異方性希土類磁石粉末
の製造方法。
【請求項２０】前記順変態は、水素ガス圧力を０．０
１〜０．３ＭＰａ（０．１〜３．０ａｔｍ）とし、前記
ＲＦｅＢ系合金の温度を７８０〜８５０℃の範囲に温度
を保持して該合金に水素を吸蔵させることを特徴とする
請求項３記載の異方性希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項２１】前記順変態は、該順変態反応開始に伴
う発熱を冷却して奪うことにより反応温度の上昇を抑え
つつ進める請求項２０記載の異方性磁石粉末の製造方
法。
【請求項２２】前記順変態の終了後、該順変態を起こ
した温度で加熱処理を継続する請求項１９記載の異方性
希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項２３】前記逆変態は、前記順変態の１／１０
０以下の水素ガス圧力に維持し、かつ７８０〜８５０℃
の範囲に温度を保持して脱水素反応を行うことを特徴と
する請求項１９記載の異方性希土類磁石粉末の製造方
法。
【請求項２４】前記逆変態は、該逆変態に伴う吸熱を
加熱して補うことにより前記相対反応速度の低下をおさ
えつつ進める請求項２３記載の異方性希土類磁石粉末の
製造方法。