JP3463911B2 - 異方性磁石粉末 - Google Patents
異方性磁石粉末Info
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- H01F1/0571—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B in the form of particles, e.g. rapid quenched powders or ribbon flakes
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、希土類元素−鉄−
ホウ素系合金よりなり高い異方性をもつ異方性磁石粉末
に関する。
ホウ素系合金よりなり高い異方性をもつ異方性磁石粉末
に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、イットリウム（Ｙ）を含む希土類
元素（以下、Ｒと称す）と、鉄（Ｆｅ）と、ホウ素
（Ｂ）とを主成分とするＲＦｅＢ系合金よりなる希土類
磁石は残留磁束密度、保磁力などの磁気特性に優れるた
め工業的に広く利用されている。この希土類磁石は、例
えば、特開昭６０−２５７１０７号公報、特開昭６２−
２３９０３号公報、特公平７−６８５６１号公報等に報
告されている。
元素（以下、Ｒと称す）と、鉄（Ｆｅ）と、ホウ素
（Ｂ）とを主成分とするＲＦｅＢ系合金よりなる希土類
磁石は残留磁束密度、保磁力などの磁気特性に優れるた
め工業的に広く利用されている。この希土類磁石は、例
えば、特開昭６０−２５７１０７号公報、特開昭６２−
２３９０３号公報、特公平７−６８５６１号公報等に報
告されている。
【０００３】特開昭６２−２３９０３号公報には、ＲＦ
ｅＢ系合金に水素の吸蔵および脱着による組織の順変態
および逆変態を行う高温水素熱処理の脱水素処理を改善
することにより保磁力（ｉＨｃ）が５ｋＯｅ（３９８ｋ
Ａ／ｍ）と高い永久磁石を製造する方法が開示されてい
る。ここで高温水素熱処理は組織の変態を伴う熱処理を
意味し、組織の変態を伴わない水素の吸蔵、脱水素のみ
が生ずる低温水素熱処理と区別する。
ｅＢ系合金に水素の吸蔵および脱着による組織の順変態
および逆変態を行う高温水素熱処理の脱水素処理を改善
することにより保磁力（ｉＨｃ）が５ｋＯｅ（３９８ｋ
Ａ／ｍ）と高い永久磁石を製造する方法が開示されてい
る。ここで高温水素熱処理は組織の変態を伴う熱処理を
意味し、組織の変態を伴わない水素の吸蔵、脱水素のみ
が生ずる低温水素熱処理と区別する。
【０００４】そして、特公平７−６８５６１号公報に
は、この高温水素熱処理を改良し、ＲＦｅＢ系合金を１
０Ｔｏｒｒ（１．３ｋＰａ）以上の水素ガスもしくは１
０Ｔｏｒｒ（１３ｋＰａ）以上の分圧の水素ガスと不活
性ガスからなる混合ガスの雰囲気の下で５００℃〜１０
００℃の温度で熱処理して原料中に水素を吸収させて順
変態を起こさせ、再び脱水素を行うといった一連の高温
水素熱処理を行うことにより、ｉＨｃが１０ｋＯｅ（７
９５ｋＡ／ｍ）と高い磁気特性を持つ希土類永久ボンド
磁石を得る方法が開示されている。
は、この高温水素熱処理を改良し、ＲＦｅＢ系合金を１
０Ｔｏｒｒ（１．３ｋＰａ）以上の水素ガスもしくは１
０Ｔｏｒｒ（１３ｋＰａ）以上の分圧の水素ガスと不活
性ガスからなる混合ガスの雰囲気の下で５００℃〜１０
００℃の温度で熱処理して原料中に水素を吸収させて順
変態を起こさせ、再び脱水素を行うといった一連の高温
水素熱処理を行うことにより、ｉＨｃが１０ｋＯｅ（７
９５ｋＡ／ｍ）と高い磁気特性を持つ希土類永久ボンド
磁石を得る方法が開示されている。
【０００５】さらに、特公平７−６８５６１号公報は、
Ｎｄ12.0Ｐｒ1.4 Ｆｅ80.8Ｂ5.8 の原子数組成の希土類
合金を１ａｔｍＨ2 ガス中で８３０℃まで昇温し、その
後８３０℃で５時間保持しこの間にＨ2 ガス圧力を１０
〜７６０Ｔｏｒｒ（１．３ｋＰａ〜０．１ＭＰａ）の範
囲の所定圧力に保持し、その後８３０℃の温度で１．０
×１０-5Ｔｏｒｒ（１．３１×１０-3Ｐａ）の真空度に
減圧して４０分保持し、その後急冷することにより、異
方性ボンド磁石を得ている。その実施例中で最も顕著な
異方性をもつボンド磁石として、圧縮成形時に磁場を作
用させてＢｒを６．１ｋＧ（０．６１Ｔ）から７．２ｋ
Ｇ（０．７２Ｔ）へと約１８．２％向上したものを挙げ
ている。
Ｎｄ12.0Ｐｒ1.4 Ｆｅ80.8Ｂ5.8 の原子数組成の希土類
合金を１ａｔｍＨ2 ガス中で８３０℃まで昇温し、その
後８３０℃で５時間保持しこの間にＨ2 ガス圧力を１０
〜７６０Ｔｏｒｒ（１．３ｋＰａ〜０．１ＭＰａ）の範
囲の所定圧力に保持し、その後８３０℃の温度で１．０
×１０-5Ｔｏｒｒ（１．３１×１０-3Ｐａ）の真空度に
減圧して４０分保持し、その後急冷することにより、異
方性ボンド磁石を得ている。その実施例中で最も顕著な
異方性をもつボンド磁石として、圧縮成形時に磁場を作
用させてＢｒを６．１ｋＧ（０．６１Ｔ）から７．２ｋ
Ｇ（０．７２Ｔ）へと約１８．２％向上したものを挙げ
ている。
【０００６】また、特公平４−２０２４２号公報には、
一度メルトスピンニングにより希土類磁石とした後、こ
の希土類磁石を熱間圧延処理して結晶方向を揃えた組織
とし、高い異方性をもつ希土類磁石とする方法が開示さ
れている。
一度メルトスピンニングにより希土類磁石とした後、こ
の希土類磁石を熱間圧延処理して結晶方向を揃えた組織
とし、高い異方性をもつ希土類磁石とする方法が開示さ
れている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、高温水素熱
処理された希土類磁石粉末であって、かつ高い異方性、
即ち、Ｂｒ／Ｂｓの高い希土類磁石粉末を提供すること
を課題とする。希土類磁石を熱間圧延処理して結晶方向
を揃えた組織とし、高い異方性をもつ希土類磁石粉末と
する方法は、操作が複雑なために製造コストが高くな
る。また、得られる希土類磁石粉末の結晶粒は偏平とな
る特色をもつ。
処理された希土類磁石粉末であって、かつ高い異方性、
即ち、Ｂｒ／Ｂｓの高い希土類磁石粉末を提供すること
を課題とする。希土類磁石を熱間圧延処理して結晶方向
を揃えた組織とし、高い異方性をもつ希土類磁石粉末と
する方法は、操作が複雑なために製造コストが高くな
る。また、得られる希土類磁石粉末の結晶粒は偏平とな
る特色をもつ。
【０００８】他方、希土類磁石の水素吸蔵合金としての
特色でもある水素の吸蔵による組織の順変態、脱水素に
よる組織の逆変態を行う高温水素熱処理により結晶粒を
微細化し、結晶粒を小さくすることにより残留磁束密
度、保磁力などの磁気特性を高める高温水素熱処理によ
る希土類磁石粉末を得る方法がある。この高温水素熱処
理による希土類磁石粉末は、操作が比較的単純で製造コ
ストが安いという利点があるが、磁気特性に優れた希土
類磁石粉末が得られないという問題がある。特に異方性
を付与することが極めて困難である。
特色でもある水素の吸蔵による組織の順変態、脱水素に
よる組織の逆変態を行う高温水素熱処理により結晶粒を
微細化し、結晶粒を小さくすることにより残留磁束密
度、保磁力などの磁気特性を高める高温水素熱処理によ
る希土類磁石粉末を得る方法がある。この高温水素熱処
理による希土類磁石粉末は、操作が比較的単純で製造コ
ストが安いという利点があるが、磁気特性に優れた希土
類磁石粉末が得られないという問題がある。特に異方性
を付与することが極めて困難である。
【０００９】希土類磁石の高温水素熱処理の過程で、前
記した特公平７−６８５６１号公報に開示されているよ
うに、Ｎｄ12.0Ｐｒ1.4 Ｆｅ80.8Ｂ5.8 組成の希土類合
金を高温水素熱処理した場合、圧縮成形時に磁場を作用
させることによりＢｒが６．１ｋＧ（０．６１Ｔ）から
７．２ｋＧ（０．７２Ｔ）へと約１８．２％向上する異
方性が報告されている。この特公平７−６８５６１号公
報の発明者の一人は、Ｊ．Ａｌｌｏｙｓ ａｎｄ Ｃｏ
ｍｐｏｕｎｄｓ ２３１（１９９５）５１で、ＮｄＦｅ
Ｂの三元系希土類合金を水素処理しても等方性磁石粉末
が得られるだけであるが、このＦｅをＣｏで置換し、Ｚ
ｒ、Ｇａ、Ｎｂ、Ｈｆ等の元素を添加したＮｄＦｅＣｏ
Ｂに水素処理を行うと異方性が発現すると説明してい
る。
記した特公平７−６８５６１号公報に開示されているよ
うに、Ｎｄ12.0Ｐｒ1.4 Ｆｅ80.8Ｂ5.8 組成の希土類合
金を高温水素熱処理した場合、圧縮成形時に磁場を作用
させることによりＢｒが６．１ｋＧ（０．６１Ｔ）から
７．２ｋＧ（０．７２Ｔ）へと約１８．２％向上する異
方性が報告されている。この特公平７−６８５６１号公
報の発明者の一人は、Ｊ．Ａｌｌｏｙｓ ａｎｄ Ｃｏ
ｍｐｏｕｎｄｓ ２３１（１９９５）５１で、ＮｄＦｅ
Ｂの三元系希土類合金を水素処理しても等方性磁石粉末
が得られるだけであるが、このＦｅをＣｏで置換し、Ｚ
ｒ、Ｇａ、Ｎｂ、Ｈｆ等の元素を添加したＮｄＦｅＣｏ
Ｂに水素処理を行うと異方性が発現すると説明してい
る。
【００１０】本発明者は希土類磁石の水素処理を詳細に
検討し、実験を重ねた結果、従来高温水素熱処理により
等方性磁石粉末しか得られないと考えられていたＮｄＦ
ｅＢの三元系磁石粉末が、高温水素熱処理により極めて
高い異方性をもつ磁石粉末となることを発見した。他の
磁気特性で説明すると、従来高温水素熱処理によるＮｄ
ＦｅＢの三元系磁石粉末のＢｒが０．８Ｔ（８．０ｋ
Ｇ）程度と考えられていたものが、ＮｄＦｅＢの三元系
磁石粉末の組成を変えることなくそのＢｒを１．３２〜
１．３９Ｔ（１３．２〜１５ｋＧ）と高めることができ
ることを発見し、確認したものである。
検討し、実験を重ねた結果、従来高温水素熱処理により
等方性磁石粉末しか得られないと考えられていたＮｄＦ
ｅＢの三元系磁石粉末が、高温水素熱処理により極めて
高い異方性をもつ磁石粉末となることを発見した。他の
磁気特性で説明すると、従来高温水素熱処理によるＮｄ
ＦｅＢの三元系磁石粉末のＢｒが０．８Ｔ（８．０ｋ
Ｇ）程度と考えられていたものが、ＮｄＦｅＢの三元系
磁石粉末の組成を変えることなくそのＢｒを１．３２〜
１．３９Ｔ（１３．２〜１５ｋＧ）と高めることができ
ることを発見し、確認したものである。
【００１１】本発明者等は、発見された高温水素熱処理
によるＮｄＦｅＢの三元系合金の高い異方性は、ＮｄＦ
ｅＢの希土類合金を水素吸蔵させて水素と反応させ、こ
の希土類合金の組織を順変態するときに、Ｎｄ2 Ｆｅ14
Ｂ1 の結晶方位が順変態により生ずると考えられる多数
の微細なＦｅ2 Ｂに転写されて保存され、これが脱水素
による合金組織の逆変態で転写保存されたＦｅ2 Ｂの結
晶方位が再生される微細なＮｄ2 Ｆｅ14Ｂ1 の結晶に転
写され、極めて高い異方性をもつ磁石粉末となるものと
考えている。なお、本発明ではその組成中にコバルト
（Ｃｏ）を必要としない。
によるＮｄＦｅＢの三元系合金の高い異方性は、ＮｄＦ
ｅＢの希土類合金を水素吸蔵させて水素と反応させ、こ
の希土類合金の組織を順変態するときに、Ｎｄ2 Ｆｅ14
Ｂ1 の結晶方位が順変態により生ずると考えられる多数
の微細なＦｅ2 Ｂに転写されて保存され、これが脱水素
による合金組織の逆変態で転写保存されたＦｅ2 Ｂの結
晶方位が再生される微細なＮｄ2 Ｆｅ14Ｂ1 の結晶に転
写され、極めて高い異方性をもつ磁石粉末となるものと
考えている。なお、本発明ではその組成中にコバルト
（Ｃｏ）を必要としない。
【００１２】本発明はかかる見解の元で完成されたもの
である。
である。
【００１３】
【課題を解決するための手段】本発明の異方性磁石粉末
は、高温水素熱処理され、１２〜１５ａｔ％のイットリ
ウム（Ｙ）を含む希土類元素（以下、Ｒという。）と、
５．５〜８ａｔ％のホウ素（Ｂ）と、０．０１〜１．０
ａｔ％のガリウム（Ｇａ）と、０．０１〜０．６ａｔ％
のニオブ（Ｎｂ）と、不可避的な不純物とを含み残りが
鉄（Ｆｅ）のみから構成されたＲＦｅＢ系合金で、該Ｒ
ＦｅＢ系合金の異方性（Ｂｒ／Ｂｓ、ただしＢｓは１．
６Ｔ（１６ｋＧ）とした。）が０．８２〜０．８６であ
り、かつ結晶粒のアスペクト比が２．０以下であること
を特徴とする。
は、高温水素熱処理され、１２〜１５ａｔ％のイットリ
ウム（Ｙ）を含む希土類元素（以下、Ｒという。）と、
５．５〜８ａｔ％のホウ素（Ｂ）と、０．０１〜１．０
ａｔ％のガリウム（Ｇａ）と、０．０１〜０．６ａｔ％
のニオブ（Ｎｂ）と、不可避的な不純物とを含み残りが
鉄（Ｆｅ）のみから構成されたＲＦｅＢ系合金で、該Ｒ
ＦｅＢ系合金の異方性（Ｂｒ／Ｂｓ、ただしＢｓは１．
６Ｔ（１６ｋＧ）とした。）が０．８２〜０．８６であ
り、かつ結晶粒のアスペクト比が２．０以下であること
を特徴とする。
【００１４】本発明の異方性磁石粉末を構成するＲＦｅ
Ｂ系合金は、Ｒ2 Ｆｅ14Ｂ1 の正方晶結晶構造を持つ再
結晶粒からなるために高い異方性をもつものと考えられ
る。また、本発明の異方性磁石粉末は高温水素熱処理さ
れて得られるもので、その結晶粒が球形に近い、すなわ
ち、結晶粒のアスペクト比が小さいという特色がある。
具体的には、結晶粒の大きさは、粒径が０．１〜１．０
μｍ程度で、ほぼ全ての結晶粒のアスペクト比は２．０
以下である。
Ｂ系合金は、Ｒ2 Ｆｅ14Ｂ1 の正方晶結晶構造を持つ再
結晶粒からなるために高い異方性をもつものと考えられ
る。また、本発明の異方性磁石粉末は高温水素熱処理さ
れて得られるもので、その結晶粒が球形に近い、すなわ
ち、結晶粒のアスペクト比が小さいという特色がある。
具体的には、結晶粒の大きさは、粒径が０．１〜１．０
μｍ程度で、ほぼ全ての結晶粒のアスペクト比は２．０
以下である。
【００１５】ここで結晶粒とは合金粉末を意味するもの
ではなく、１個の合金粉末を構成する多数の結晶粒の個
々の結晶粒を意味する。また、アスペクト比とは、結晶
粒の最小粒径に対する最長粒径の比（最長粒径／最小粒
径）で定義される値である。さらに、熱間圧延による希
土類磁石はその結晶粒が偏平であり、結晶粒の形状が高
温水素熱処理した希土類磁石粉末のものと全く異なる。
ではなく、１個の合金粉末を構成する多数の結晶粒の個
々の結晶粒を意味する。また、アスペクト比とは、結晶
粒の最小粒径に対する最長粒径の比（最長粒径／最小粒
径）で定義される値である。さらに、熱間圧延による希
土類磁石はその結晶粒が偏平であり、結晶粒の形状が高
温水素熱処理した希土類磁石粉末のものと全く異なる。
【００１６】なお、磁石粉末のＢｒには、通常のＢＨト
レーサが使用できないため、本発明ではＢｒの測定方法
として次の方法を採用した。まず磁石粉末を７４から１
０５μｍの粒径のものに分級して用いた。そして反磁場
が０．２になるように成形し、磁場中で配向後４５７８
ｋＡ／ｍ（４５ＫＯｅ）で着磁し、ＶＳＭで測定してＢ
ｒを求めた。
レーサが使用できないため、本発明ではＢｒの測定方法
として次の方法を採用した。まず磁石粉末を７４から１
０５μｍの粒径のものに分級して用いた。そして反磁場
が０．２になるように成形し、磁場中で配向後４５７８
ｋＡ／ｍ（４５ＫＯｅ）で着磁し、ＶＳＭで測定してＢ
ｒを求めた。
【００１７】
【発明の実施の形態】本発明の異方性磁石粉末を構成す
るＲＦｅＢ系合金は、１２〜１５ａｔ％のＲと、５．５
〜８ａｔ％のＢと、不可避な不純物とを含み、残りがＦ
ｅからなる。Ｒが１５ａｔ％を越えるとＢｒが低くな
り、逆に１２ａｔ％に達しないと初晶のα−Ｆｅが残
る。また、Ｂが８ａｔ％を越えるとＢｒが低くなり、逆
に５．５ａｔ％に達しないとＮｄ2 Ｆｅ17相等が析出す
る。Ｒとしては、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、
Ｇｄ、Ｔｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕから選ばれ
る１種または２種以上が利用できる。中でもコスト及び
磁気特性の理由からＮｄを用いることが好ましい。
るＲＦｅＢ系合金は、１２〜１５ａｔ％のＲと、５．５
〜８ａｔ％のＢと、不可避な不純物とを含み、残りがＦ
ｅからなる。Ｒが１５ａｔ％を越えるとＢｒが低くな
り、逆に１２ａｔ％に達しないと初晶のα−Ｆｅが残
る。また、Ｂが８ａｔ％を越えるとＢｒが低くなり、逆
に５．５ａｔ％に達しないとＮｄ2 Ｆｅ17相等が析出す
る。Ｒとしては、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、
Ｇｄ、Ｔｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕから選ばれ
る１種または２種以上が利用できる。中でもコスト及び
磁気特性の理由からＮｄを用いることが好ましい。
【００１８】ＲＦｅＢにＧａを０．０１〜１．０ａｔ％
配合することによって得られる磁石粉末の保磁力を向上
させる。このＧａは結晶粒界のスムージング化を容易に
しｉＨｃを上げるものと考えられる。また、Ｎｂを０．
０１〜０．６ａｔ％配合することによりより異方性を高
める事ができる。このＮｂはＦｅ2 Ｂの転写を確実にし
てＢｒを向上させるものと考えられる。
配合することによって得られる磁石粉末の保磁力を向上
させる。このＧａは結晶粒界のスムージング化を容易に
しｉＨｃを上げるものと考えられる。また、Ｎｂを０．
０１〜０．６ａｔ％配合することによりより異方性を高
める事ができる。このＮｂはＦｅ2 Ｂの転写を確実にし
てＢｒを向上させるものと考えられる。
【００１９】本発明の異方性磁石粉末は、その異方性
（Ｂｒ／Ｂｓ、ここでＢｓは１．６Ｔ（１６ｋＧ））が
０．８２〜０．８６である。その他の磁気特性として、
Ｂｒが１．３２〜１．３９Ｔ（１３．２〜１３．９ｋ
Ｇ）、ｉＨｃが７９６〜１１９３ｋＡ／ｍ（１０．０〜
１５ｋＯｅ）、（ＢＨ）ｍａｘが３００〜３５０ｋＪ／
ｍ3（３７．８〜４４．０ＭＧＯｅ）の特性を持つ。本
発明の異方性磁石粉末は、ＲＦｅＢ系合金に水素を吸蔵
させて水素と合金との反応を０．２５〜０．５０の相対
反応速度範囲内で進行させ、組織の順変態を起こさせ、
その後脱水素反応を進めて組織の逆変態を起こさせるこ
とにより製造できる。この製造に用いる原料の調製の方
法は特に限定されないが、高純度の希土類、鉄、ホウ素
を用い、これらを所定量混合して溶解炉等で溶解し、こ
れを鋳造して合金のインゴットを作製し、これを原料と
することができる。さらに、このインゴットを粉砕して
粉末状とし、これを原料とすることもできる。
（Ｂｒ／Ｂｓ、ここでＢｓは１．６Ｔ（１６ｋＧ））が
０．８２〜０．８６である。その他の磁気特性として、
Ｂｒが１．３２〜１．３９Ｔ（１３．２〜１３．９ｋ
Ｇ）、ｉＨｃが７９６〜１１９３ｋＡ／ｍ（１０．０〜
１５ｋＯｅ）、（ＢＨ）ｍａｘが３００〜３５０ｋＪ／
ｍ3（３７．８〜４４．０ＭＧＯｅ）の特性を持つ。本
発明の異方性磁石粉末は、ＲＦｅＢ系合金に水素を吸蔵
させて水素と合金との反応を０．２５〜０．５０の相対
反応速度範囲内で進行させ、組織の順変態を起こさせ、
その後脱水素反応を進めて組織の逆変態を起こさせるこ
とにより製造できる。この製造に用いる原料の調製の方
法は特に限定されないが、高純度の希土類、鉄、ホウ素
を用い、これらを所定量混合して溶解炉等で溶解し、こ
れを鋳造して合金のインゴットを作製し、これを原料と
することができる。さらに、このインゴットを粉砕して
粉末状とし、これを原料とすることもできる。
【００２０】このとき、原料の調製の方法によっては原
料中の組成分布の偏りが生じることもある。このような
組成分布の偏りが生じると、好ましくない。そこで、こ
れらの原料を均質化処理しておくことが望ましい。この
均質化処理により組成分布の偏りが生じるのを減少させ
ることができる。本発明のＲＦｅＢ系合金に水素を吸蔵
させ、合金と水素の反応速度ＶはＶ＝Ｖ0 ・√（ＰＨ2
／Ｐ）・ｅｘｐ（−Ｅａ／ＲＴ）（ここで、ＶO ：頻度
因子、ＰＨ2 ：水素ガス圧力（Ｐａ）、ＰO ：解離圧
（Ｐａ）、Ｅａ：活性化エネルギー（ｋＪ／ｍｏｌ）、
Ｒ：ガス定数（Ｊ／ｍｏｌＫ）、Ｔ：温度（Ｋ）であ
る。）で表される。この反応速度と組織の変態速度とは
比例していると考えられるので、組織の変態速度をこの
反応速度で評価することとした。
料中の組成分布の偏りが生じることもある。このような
組成分布の偏りが生じると、好ましくない。そこで、こ
れらの原料を均質化処理しておくことが望ましい。この
均質化処理により組成分布の偏りが生じるのを減少させ
ることができる。本発明のＲＦｅＢ系合金に水素を吸蔵
させ、合金と水素の反応速度ＶはＶ＝Ｖ0 ・√（ＰＨ2
／Ｐ）・ｅｘｐ（−Ｅａ／ＲＴ）（ここで、ＶO ：頻度
因子、ＰＨ2 ：水素ガス圧力（Ｐａ）、ＰO ：解離圧
（Ｐａ）、Ｅａ：活性化エネルギー（ｋＪ／ｍｏｌ）、
Ｒ：ガス定数（Ｊ／ｍｏｌＫ）、Ｔ：温度（Ｋ）であ
る。）で表される。この反応速度と組織の変態速度とは
比例していると考えられるので、組織の変態速度をこの
反応速度で評価することとした。
【００２１】即ち、組織の順変態反応の反応速度は、反
応温度が８３０℃、水素ガス圧力が０．１ＭＰａの時の
反応速度Ｖb をＶb ＝１とする基準反応速度とし、この
基準反応速度に基づく相対反応速度Ｖr で定義した。Ｖ
r は次の式で示すことができる。 Ｖr ＝（１／０．５
７６）・√ＰＨ2 ・ｅｘｐ（−Ｅａ／ＲＴ）また、組織
の逆変態は８３０℃、水素ガス圧力が０．００１ＭＰａ
（０．０１ａｔｍ）を基準反応速度とした。逆変態反応
の相対反応速度も同様に求めることができる。
応温度が８３０℃、水素ガス圧力が０．１ＭＰａの時の
反応速度Ｖb をＶb ＝１とする基準反応速度とし、この
基準反応速度に基づく相対反応速度Ｖr で定義した。Ｖ
r は次の式で示すことができる。 Ｖr ＝（１／０．５
７６）・√ＰＨ2 ・ｅｘｐ（−Ｅａ／ＲＴ）また、組織
の逆変態は８３０℃、水素ガス圧力が０．００１ＭＰａ
（０．０１ａｔｍ）を基準反応速度とした。逆変態反応
の相対反応速度も同様に求めることができる。
【００２２】なお、活性化エネルギーＥａは図１に示す
ように組成に依存し１９５〜２００ｋＪ／ｍｏｌとな
る。なお、この活性化エネルギーＥａはＮｄとＨ2 とが
反応してＮｄＨ2 となる生成熱を参考にして求めたもの
である。具体的に順変態反応の相対反応速度を反応温度
と水素ガス圧力で規定すると、相対反応速度の温度依存
性を示す図２、相対反応速度の圧力依存性を示す図３で
示される。
ように組成に依存し１９５〜２００ｋＪ／ｍｏｌとな
る。なお、この活性化エネルギーＥａはＮｄとＨ2 とが
反応してＮｄＨ2 となる生成熱を参考にして求めたもの
である。具体的に順変態反応の相対反応速度を反応温度
と水素ガス圧力で規定すると、相対反応速度の温度依存
性を示す図２、相対反応速度の圧力依存性を示す図３で
示される。
【００２３】順変態反応の相対反応速度を０．２５〜
０．５０の反応速度範囲内とするためには、反応温度は
７８０〜８４０℃の範囲が、水素圧力は０．０１〜０．
０６ＭＰａ（０．１〜０．６ａｔｍ）の範囲が良い。な
お、ここで言う反応温度はＲＦｅＢ系合金が水素を吸蔵
して順変態を起こす温度であり、反応炉の管理温度では
ないことに注意する必要がある。
０．５０の反応速度範囲内とするためには、反応温度は
７８０〜８４０℃の範囲が、水素圧力は０．０１〜０．
０６ＭＰａ（０．１〜０．６ａｔｍ）の範囲が良い。な
お、ここで言う反応温度はＲＦｅＢ系合金が水素を吸蔵
して順変態を起こす温度であり、反応炉の管理温度では
ないことに注意する必要がある。
【００２４】ＲＦｅＢ系合金が水素を吸蔵して順変態を
起こす反応は発熱反応であり、順変態の開始により反応
温度が加速度的に高くなる。従って、実際の反応温度は
反応炉の管理温度と大きく異なる。また、水素吸蔵によ
り水素ガス圧が大きく変動することも考えられる。例え
ば、不活性ガスと水素ガスとの混合ガスを採用した場
合、水素が吸蔵され、順変態を起こすＲＦｅＢ系合金の
周囲の水素ガス濃度が大きく低下することもあり得る。
異方性の高い磁石粉末とするためには、厳密な反応温度
管理および水素ガス圧力の管理を必要とする。
起こす反応は発熱反応であり、順変態の開始により反応
温度が加速度的に高くなる。従って、実際の反応温度は
反応炉の管理温度と大きく異なる。また、水素吸蔵によ
り水素ガス圧が大きく変動することも考えられる。例え
ば、不活性ガスと水素ガスとの混合ガスを採用した場
合、水素が吸蔵され、順変態を起こすＲＦｅＢ系合金の
周囲の水素ガス濃度が大きく低下することもあり得る。
異方性の高い磁石粉末とするためには、厳密な反応温度
管理および水素ガス圧力の管理を必要とする。
【００２５】順変態の相対反応速度が０．２５〜０．５
０の反応速度範囲外となる場合には、異方性が小さくな
る。なお、ＲＦｅＢ系合金よりなる磁石粉末は本来異方
性をもつものであり、完全な等方性とすることもまた極
めて困難である。ここでは異方性の定義として、異方性
Ｂｒ／Ｂｓ（Ｂｓ＝１．６Ｔ（Ｂｓ＝１６ｋＧ））とし
たとき、この値が０．５以下のものを完全等方性、０．
５を越え０．７０未満のものを等方性、０．７０以上の
ものを異方性と定義する。
０の反応速度範囲外となる場合には、異方性が小さくな
る。なお、ＲＦｅＢ系合金よりなる磁石粉末は本来異方
性をもつものであり、完全な等方性とすることもまた極
めて困難である。ここでは異方性の定義として、異方性
Ｂｒ／Ｂｓ（Ｂｓ＝１．６Ｔ（Ｂｓ＝１６ｋＧ））とし
たとき、この値が０．５以下のものを完全等方性、０．
５を越え０．７０未満のものを等方性、０．７０以上の
ものを異方性と定義する。
【００２６】順変態の相対反応速度が０．２５〜０．５
０の反応速度範囲内でＢｒ／Ｂｓ（Ｂｓ＝１．６Ｔ（Ｂ
ｓ＝１６ｋＧ））が０．７０以上の異方性磁石粉末が得
られる。順変態の反応により、前に説明したように、Ｎ
ｄＦｅＢの希土類合金を水素吸蔵させて順変態するとき
に、Ｎｄ2 Ｆｅ14Ｂ1 の結晶方位が順変態により生ずる
と考えられる多数の微細なＦｅ2 Ｂにより正確に転写さ
れるためであろうと考えている。順変態の相対反応速度
が０．２５〜０．５０の反応速度範囲外では、Ｆｅ2 Ｂ
への転写が充分でなく、異方性が低くなる。発明者は現
状ではＦｅ2 Ｂへの転写が充分でない場合には、後の工
程で異方性を高めることは不可能であると考えている。
０の反応速度範囲内でＢｒ／Ｂｓ（Ｂｓ＝１．６Ｔ（Ｂ
ｓ＝１６ｋＧ））が０．７０以上の異方性磁石粉末が得
られる。順変態の反応により、前に説明したように、Ｎ
ｄＦｅＢの希土類合金を水素吸蔵させて順変態するとき
に、Ｎｄ2 Ｆｅ14Ｂ1 の結晶方位が順変態により生ずる
と考えられる多数の微細なＦｅ2 Ｂにより正確に転写さ
れるためであろうと考えている。順変態の相対反応速度
が０．２５〜０．５０の反応速度範囲外では、Ｆｅ2 Ｂ
への転写が充分でなく、異方性が低くなる。発明者は現
状ではＦｅ2 Ｂへの転写が充分でない場合には、後の工
程で異方性を高めることは不可能であると考えている。
【００２７】反応に伴って加速度的に早くなる順変態の
相対反応速度を０．２５〜０．５０の相対反応速度範囲
内に管理することは通常の炉では不可能である。そのた
め新しい熱処理炉として、本発明者等は特願平８−２０
６２３１号明細書に記載した反応時の発熱を相殺する吸
熱手段をもった炉を開発して使用した。この吸熱手段
は、水素吸蔵合金を管内に配置し、この管を炉内に入
れ、反応による発熱と逆に管内の水素ガス圧力を減圧
し、脱水素反応を進めて吸熱させ、反応による発熱を吸
収して相殺するものである。これにより炉の管理温度と
反応温度とをほぼ等しくできる。
相対反応速度を０．２５〜０．５０の相対反応速度範囲
内に管理することは通常の炉では不可能である。そのた
め新しい熱処理炉として、本発明者等は特願平８−２０
６２３１号明細書に記載した反応時の発熱を相殺する吸
熱手段をもった炉を開発して使用した。この吸熱手段
は、水素吸蔵合金を管内に配置し、この管を炉内に入
れ、反応による発熱と逆に管内の水素ガス圧力を減圧
し、脱水素反応を進めて吸熱させ、反応による発熱を吸
収して相殺するものである。これにより炉の管理温度と
反応温度とをほぼ等しくできる。
【００２８】この順変態の反応は理想的には３０分程度
で終わるが、工業的には反応時間は処理量に依存する。
順変態の終了後、順変態を起こした温度で少なくとも１
時間加熱処理を継続することにより得られる磁石粉末の
保磁力が向上する。これは順変態により生じた内部歪み
が緩和除去されることと関連していると考えている。内
部歪みが残存していると逆変態後に組織が不均一化して
保磁力が低下するものと考えている。
で終わるが、工業的には反応時間は処理量に依存する。
順変態の終了後、順変態を起こした温度で少なくとも１
時間加熱処理を継続することにより得られる磁石粉末の
保磁力が向上する。これは順変態により生じた内部歪み
が緩和除去されることと関連していると考えている。内
部歪みが残存していると逆変態後に組織が不均一化して
保磁力が低下するものと考えている。
【００２９】この後、吸蔵した水素を脱水素して逆変態
を起こさせる。この逆変態はＦｅ2Ｂの結晶方位を生成
するＮｄ2 Ｆｅ14Ｂ1 の結晶方位に転写するものであ
る。この逆変態時にＦｅ2 Ｂの方位を転写するために
は、０．１〜０．４の相対反応速度範囲内で起こさせる
のが好ましい。具体的にはこの逆変態は、前記順変態の
水素ガス圧力の１／１０〜１／１００の水素ガス圧力に
維持して行うことにより達成される。なお、逆変態は順
変態とは反対の吸熱反応であり、逆変態の開始により反
応温度が加速度的に低下する。従って、実際の反応温度
を７８０〜８４０℃の範囲に保つためには、順変態と同
様の能力を持った炉が必要である。
を起こさせる。この逆変態はＦｅ2Ｂの結晶方位を生成
するＮｄ2 Ｆｅ14Ｂ1 の結晶方位に転写するものであ
る。この逆変態時にＦｅ2 Ｂの方位を転写するために
は、０．１〜０．４の相対反応速度範囲内で起こさせる
のが好ましい。具体的にはこの逆変態は、前記順変態の
水素ガス圧力の１／１０〜１／１００の水素ガス圧力に
維持して行うことにより達成される。なお、逆変態は順
変態とは反対の吸熱反応であり、逆変態の開始により反
応温度が加速度的に低下する。従って、実際の反応温度
を７８０〜８４０℃の範囲に保つためには、順変態と同
様の能力を持った炉が必要である。
【００３０】この逆変態は理論的には１０分以内で終わ
る。工業的には処理量に依存する。この逆変態終了後に
は逆変態の温度で少なくとも２５分以上保持し、生成し
たＮｄ2 Ｆｅ14Ｂ1 結晶を持つ希土類磁石粉末に含まれ
る水素を除去するのが好ましい。これにより保磁力が向
上する。解離した水素が合金内に残存していると保磁力
を著しく損なうためである。この後冷却し、本発明の異
方性磁石が得られる。冷却は少なくとも５℃／ｍｉｎ．
の冷却速度で行うことが望ましい。
る。工業的には処理量に依存する。この逆変態終了後に
は逆変態の温度で少なくとも２５分以上保持し、生成し
たＮｄ2 Ｆｅ14Ｂ1 結晶を持つ希土類磁石粉末に含まれ
る水素を除去するのが好ましい。これにより保磁力が向
上する。解離した水素が合金内に残存していると保磁力
を著しく損なうためである。この後冷却し、本発明の異
方性磁石が得られる。冷却は少なくとも５℃／ｍｉｎ．
の冷却速度で行うことが望ましい。
【００３１】インゴット状の原料を用いたとき、得られ
るインゴット状の希土類永久磁石は乳鉢等で容易に粉砕
することができる。また、粉末状の原料を用いた場合、
凝集等により固化することもあるが、乳鉢等で容易に粉
砕することができる。希土類永久ボンド磁石は、得られ
た希土類永久磁石粉末と、この磁石粉末のバインダーと
なる樹脂と、を用いて製造される。このとき樹脂として
はエポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂を用いることができ、
所定の着磁用の磁場のもとで、この樹脂と磁石粉末とを
混合して得られた混合物を加圧成形等により成形した
後、熱処理して樹脂を熱硬化し、異方性の希土類永久ボ
ンド磁石を形成することができる。
るインゴット状の希土類永久磁石は乳鉢等で容易に粉砕
することができる。また、粉末状の原料を用いた場合、
凝集等により固化することもあるが、乳鉢等で容易に粉
砕することができる。希土類永久ボンド磁石は、得られ
た希土類永久磁石粉末と、この磁石粉末のバインダーと
なる樹脂と、を用いて製造される。このとき樹脂として
はエポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂を用いることができ、
所定の着磁用の磁場のもとで、この樹脂と磁石粉末とを
混合して得られた混合物を加圧成形等により成形した
後、熱処理して樹脂を熱硬化し、異方性の希土類永久ボ
ンド磁石を形成することができる。
【００３２】
【発明の作用】本発明の異方性磁石粉末は、上記の特定
組成からなるＲＦｅＢ系合金を高温水素熱処理して得ら
れ、Ｂｒ／Ｂｓ（ここでＢｓは１．６Ｔ（１６ｋＧ））
が０．８２〜０．８６と極めて大きい異方性をもつ。ま
た、残留磁束密度および保磁力はそれぞれ１．３２Ｔ
（１３．２ｋＧ）以上、７９６ｋＡ／ｍ（１０．０ｋＯ
ｅ）以上で磁気特性に優れる。また、これらの磁石粉末
を用いた異方性ボンド磁石は３００ｋＪ／ｍ3（３７．
８ＭＧＯｅ）以上の高い（ＢＨ）ｍａｘをもつ。
組成からなるＲＦｅＢ系合金を高温水素熱処理して得ら
れ、Ｂｒ／Ｂｓ（ここでＢｓは１．６Ｔ（１６ｋＧ））
が０．８２〜０．８６と極めて大きい異方性をもつ。ま
た、残留磁束密度および保磁力はそれぞれ１．３２Ｔ
（１３．２ｋＧ）以上、７９６ｋＡ／ｍ（１０．０ｋＯ
ｅ）以上で磁気特性に優れる。また、これらの磁石粉末
を用いた異方性ボンド磁石は３００ｋＪ／ｍ3（３７．
８ＭＧＯｅ）以上の高い（ＢＨ）ｍａｘをもつ。
【００３３】また、本発明の異方性磁石粉末の製造方法
は高温水素熱処理の順変態反応の相対反応速度を所定速
度としたものである。これにより簡単に異方性の大きい
希土類磁石粉末を容易に得ることができる。
は高温水素熱処理の順変態反応の相対反応速度を所定速
度としたものである。これにより簡単に異方性の大きい
希土類磁石粉末を容易に得ることができる。
【００３４】
【実施例】以下、実施例により具体的に説明する。
参考例１．
Ｎｄ：１２．５ａｔ％、Ｂ：６．２ａｔ％、残部Ｆｅよ
りなる合金をボタンアーク溶解で溶製し、１１４０℃で
均質化終了を行い、その後表１に示す条件で水素処理を
行った。
りなる合金をボタンアーク溶解で溶製し、１１４０℃で
均質化終了を行い、その後表１に示す条件で水素処理を
行った。
【００３５】具体的には、試料として約１５ｇと極めて
少なくし石英管中に入れ、この石英管内の水素ガス圧を
管理できるように導管でガス圧制御装置に結んだ。加熱
炉としては赤外線加熱炉を使用した。温度測定には熱電
対を使用し、試料の温度と雰囲気の温度を測定し、これ
らの温度に基づいて炉を制御した。石英管の中に表１に
示す水素ガス圧を導入し、その状態で加熱し約６０分間
で反応温度までした。そして反応の開始を試料の温度が
雰囲気の温度を越えると直ちに加熱を中止し、放熱によ
る冷却で雰囲気温度を下げ、反応による発熱を吸収し、
目的の反応温度＋５℃以内に試料温度が保たれるように
した。試料量が１５ｇと少なく、かつ、赤外線炉を使用
しているため石英管内の雰囲気温度は比較的容易に制御
できた。
少なくし石英管中に入れ、この石英管内の水素ガス圧を
管理できるように導管でガス圧制御装置に結んだ。加熱
炉としては赤外線加熱炉を使用した。温度測定には熱電
対を使用し、試料の温度と雰囲気の温度を測定し、これ
らの温度に基づいて炉を制御した。石英管の中に表１に
示す水素ガス圧を導入し、その状態で加熱し約６０分間
で反応温度までした。そして反応の開始を試料の温度が
雰囲気の温度を越えると直ちに加熱を中止し、放熱によ
る冷却で雰囲気温度を下げ、反応による発熱を吸収し、
目的の反応温度＋５℃以内に試料温度が保たれるように
した。試料量が１５ｇと少なく、かつ、赤外線炉を使用
しているため石英管内の雰囲気温度は比較的容易に制御
できた。
【００３６】この後８２０℃、水素ガス圧０．０２ＭＰ
ａ（０．２ａｔｍ）で３時間加熱処理を行った。その後
逆変態相対速度０．２６となるように石英管内の水素ガ
ス圧を放出して脱水素を図り、逆変態反応を進めた。こ
の脱水素による逆変態反応では、水素ガス圧を微妙に制
御し、温度が吸熱反応により下がり始めると、水素ガス
圧の減圧を止め、温度が所定温度に戻ると再び減圧を再
開するといった制御方法により行い、目的とする温度−
５℃の範囲で制御し、水素ガス吸蔵時の水素ガス圧の１
／１００以下の０．０００１ＭＰａ（０．００１ａｔ
ｍ）とした。
ａ（０．２ａｔｍ）で３時間加熱処理を行った。その後
逆変態相対速度０．２６となるように石英管内の水素ガ
ス圧を放出して脱水素を図り、逆変態反応を進めた。こ
の脱水素による逆変態反応では、水素ガス圧を微妙に制
御し、温度が吸熱反応により下がり始めると、水素ガス
圧の減圧を止め、温度が所定温度に戻ると再び減圧を再
開するといった制御方法により行い、目的とする温度−
５℃の範囲で制御し、水素ガス吸蔵時の水素ガス圧の１
／１００以下の０．０００１ＭＰａ（０．００１ａｔ
ｍ）とした。
【００３７】この脱水素による逆変態反応の開始から３
０分間後まで、所定温度の熱処理を続けた。このあと冷
却し、水素処理を終えた。これにより希土類磁石粉末を
製造した。得られた希土類磁石粉末の残留磁束密度を測
定し、異方化率を求めた。残留磁束密度、異方化率とと
もに順変態相対反応速度、処理温度および水素吸蔵時の
水素ガス圧を合わせて表１に示す。なお、アスペクト比
は、各結晶粒の最大直径および最小直径を電子顕微鏡で
測定し、２５サンプルの平均値として求めた。
０分間後まで、所定温度の熱処理を続けた。このあと冷
却し、水素処理を終えた。これにより希土類磁石粉末を
製造した。得られた希土類磁石粉末の残留磁束密度を測
定し、異方化率を求めた。残留磁束密度、異方化率とと
もに順変態相対反応速度、処理温度および水素吸蔵時の
水素ガス圧を合わせて表１に示す。なお、アスペクト比
は、各結晶粒の最大直径および最小直径を電子顕微鏡で
測定し、２５サンプルの平均値として求めた。
【表１】
反応速度が０．２５〜０．５の範囲では、いずれもＮｄ
2 Ｆｅ14Ｂの方位がＦｅ2 Ｂに転写され高い異方性が得
られるが、この範囲外の相対反応速度が早い場合、転写
がうまくいかず等方性の粉末しかえられない。一方、反
応速度が遅い場合は反応が不均一になり高いＢｓが得ら
れるもののＮｄＦｅＢが残留してしまい高い保磁力（ｉ
Ｈｃ）が得られない。 参考例２． 主として参考例１のＮｏ．１の水素吸蔵条件で水素吸蔵
させて合金組織の順変態を行ったものを表２に示す保持
温度、保持水素ガス圧力および保持時間で順変態後の加
熱処理を行った（なお、Ｎｏ．５４については参考例１
のＮｏ．５２の水素吸蔵条件で水素吸蔵させて合金組織
の順変態を行った。）。その後逆変態相対速度０．２６
となるように保持温度で水素ガス圧力を下げ、参考例１
と同様に脱水素による逆変態反応を起こさせ、その後参
考例１と同様に逆変態反応後の熱処理を８２０℃、真空
下で３０分間保持し、その後冷却した。これにより表２
に示す希土類磁石粉末を製造した。
2 Ｆｅ14Ｂの方位がＦｅ2 Ｂに転写され高い異方性が得
られるが、この範囲外の相対反応速度が早い場合、転写
がうまくいかず等方性の粉末しかえられない。一方、反
応速度が遅い場合は反応が不均一になり高いＢｓが得ら
れるもののＮｄＦｅＢが残留してしまい高い保磁力（ｉ
Ｈｃ）が得られない。 参考例２． 主として参考例１のＮｏ．１の水素吸蔵条件で水素吸蔵
させて合金組織の順変態を行ったものを表２に示す保持
温度、保持水素ガス圧力および保持時間で順変態後の加
熱処理を行った（なお、Ｎｏ．５４については参考例１
のＮｏ．５２の水素吸蔵条件で水素吸蔵させて合金組織
の順変態を行った。）。その後逆変態相対速度０．２６
となるように保持温度で水素ガス圧力を下げ、参考例１
と同様に脱水素による逆変態反応を起こさせ、その後参
考例１と同様に逆変態反応後の熱処理を８２０℃、真空
下で３０分間保持し、その後冷却した。これにより表２
に示す希土類磁石粉末を製造した。
【００３８】得られた希土類磁石粉末の残留磁束密度、
固有保磁力および（ＢＨ）ｍａｘを測定し、異方化率を
求めた。保磁力、異方化率とともに順変態相対反応速
度、保持時間、保持温度、保持圧力、残留磁束密度、異
方化率、固有保磁力および磁石粉末の（ＢＨ）ｍａｘを
合わせて表２に示す。
固有保磁力および（ＢＨ）ｍａｘを測定し、異方化率を
求めた。保磁力、異方化率とともに順変態相対反応速
度、保持時間、保持温度、保持圧力、残留磁束密度、異
方化率、固有保磁力および磁石粉末の（ＢＨ）ｍａｘを
合わせて表２に示す。
【表２】
参考例１と同様にして順反応を終えたのち続けて保持温
度で及び圧力で熱処理し順変態に伴う歪みを緩和した
後、続けて脱水素（水素圧力０．０００１ＭＰａ（０．
００１ａｔｍ））した結果は、参考例１同様高い異方性
が維持された。そして、６０分以上保持することで、参
考例１と比較して保磁力が高くなる。一方短時間の保持
では異方性は失われないが、保磁力は低い。また、反応
速度が早いと、異方性は失われ、続けて保持、脱水素を
行っても異方性は回復しない。 参考例３． 主として参考例２のＮｏ．７の水素吸蔵条件で水素吸蔵
させて合金組織の順変態を行いその後１８０分保持した
ものを、表３に示す試料温度、逆変態相対速度、逆変態
水素ガス圧力０．０００１ＭＰａ（０．００１ａｔｍ）
で逆変態を行い、その後、８２０℃、真空下で３０分加
熱処理を行い、その後急冷した（なお、Ｎｏ．５６につ
いては参考例１のＮｏ．５２の水素吸蔵条件で水素吸蔵
させて合金組織の順変態を行った。）。これにより表３
に示す希土類磁石粉末を製造した。
度で及び圧力で熱処理し順変態に伴う歪みを緩和した
後、続けて脱水素（水素圧力０．０００１ＭＰａ（０．
００１ａｔｍ））した結果は、参考例１同様高い異方性
が維持された。そして、６０分以上保持することで、参
考例１と比較して保磁力が高くなる。一方短時間の保持
では異方性は失われないが、保磁力は低い。また、反応
速度が早いと、異方性は失われ、続けて保持、脱水素を
行っても異方性は回復しない。 参考例３． 主として参考例２のＮｏ．７の水素吸蔵条件で水素吸蔵
させて合金組織の順変態を行いその後１８０分保持した
ものを、表３に示す試料温度、逆変態相対速度、逆変態
水素ガス圧力０．０００１ＭＰａ（０．００１ａｔｍ）
で逆変態を行い、その後、８２０℃、真空下で３０分加
熱処理を行い、その後急冷した（なお、Ｎｏ．５６につ
いては参考例１のＮｏ．５２の水素吸蔵条件で水素吸蔵
させて合金組織の順変態を行った。）。これにより表３
に示す希土類磁石粉末を製造した。
【００３９】得られた希土類磁石粉末の残留磁束密度、
固有保磁力および（ＢＨ）ｍａｘを測定し、異方化率を
求めた。保磁力、異方化率とともに順変態相対反応速
度、保持時間、逆変態相対速度、試料温度、残留磁束密
度、異方化率、固有保磁力および磁石粉末の（ＢＨ）ｍ
ａｘを合わせて表３に示す。
固有保磁力および（ＢＨ）ｍａｘを測定し、異方化率を
求めた。保磁力、異方化率とともに順変態相対反応速
度、保持時間、逆変態相対速度、試料温度、残留磁束密
度、異方化率、固有保磁力および磁石粉末の（ＢＨ）ｍ
ａｘを合わせて表３に示す。
【表３】
逆変態反応速度が０．１〜０．４の範囲では、転写され
た方位が、乱れることなくＮｄ2 Ｆｅ14Ｂに転写され異
方性が得られるが、Ｎｏ．５５に見られるように、逆変
態反応速度がそれより早い場合には異方性が低くなり高
い特性が得られない。
た方位が、乱れることなくＮｄ2 Ｆｅ14Ｂに転写され異
方性が得られるが、Ｎｏ．５５に見られるように、逆変
態反応速度がそれより早い場合には異方性が低くなり高
い特性が得られない。
【００４０】一方、Ｎｏ．５６に見られるように、変態
の反応速度が早い場合には、その後の処理が良くても異
方性は得られない。 参考例４． 主に参考例３のＮｏ．１１と同様に順変態、熱処理およ
び逆変態を行ったものを表４に示す保持温度および保持
時間で加熱処理を行った。（なお、Ｎｏ．５６について
は参考例３のＮｏ．５４の順変態、熱処理および逆変態
を行った。）これにより表４に示す希土類磁石粉末を製
造した。
の反応速度が早い場合には、その後の処理が良くても異
方性は得られない。 参考例４． 主に参考例３のＮｏ．１１と同様に順変態、熱処理およ
び逆変態を行ったものを表４に示す保持温度および保持
時間で加熱処理を行った。（なお、Ｎｏ．５６について
は参考例３のＮｏ．５４の順変態、熱処理および逆変態
を行った。）これにより表４に示す希土類磁石粉末を製
造した。
【００４１】また、得られた粉末磁石粉末を用い、熱硬
化性樹脂としてフェノール樹脂を粉末磁石１００ｇに対
して３ｇ使用し、型内で圧縮成形してボンド磁石を得
た。また、成形時に２．０Ｔ（２０ｋＯｅ）の磁場を作
用させたものと、無磁場のものとの２種類のものを得
た。得られた希土類磁石粉末の残留磁束密度、固有保磁
力および（ＢＨ）ｍａｘを測定し、異方化率を求めた。
また、この磁石に含まれる残留水素を求めた。残留水素
の値は全体を１００重量％としたときの重量％で示し
た。さらにボンド磁石の最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａ
ｘを測定した。
化性樹脂としてフェノール樹脂を粉末磁石１００ｇに対
して３ｇ使用し、型内で圧縮成形してボンド磁石を得
た。また、成形時に２．０Ｔ（２０ｋＯｅ）の磁場を作
用させたものと、無磁場のものとの２種類のものを得
た。得られた希土類磁石粉末の残留磁束密度、固有保磁
力および（ＢＨ）ｍａｘを測定し、異方化率を求めた。
また、この磁石に含まれる残留水素を求めた。残留水素
の値は全体を１００重量％としたときの重量％で示し
た。さらにボンド磁石の最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａ
ｘを測定した。
【００４２】保磁力、異方化率とともに順変態相対反応
速度、保持時間、逆変態相対速度、逆変態後の保持温度
および保持時間の処理条件を表４に、測定された磁気特
性を表５に示す。
速度、保持時間、逆変態相対速度、逆変態後の保持温度
および保持時間の処理条件を表４に、測定された磁気特
性を表５に示す。
【表４】
【表５】
脱水素時間が２５分以上保持することで、十分に水素が
抜け異方性が失われることなく、高い保磁力が得られる
ことがわかる。一方保持時間が早い場合は少し水素が残
り、高い保磁力は得られない。
抜け異方性が失われることなく、高い保磁力が得られる
ことがわかる。一方保持時間が早い場合は少し水素が残
り、高い保磁力は得られない。
【００４３】また、異方化の反応速度が早い場合には、
高い保磁力は得られるものの、異方性は完全に消去さ
れ、等方性の粉末しか得られない。 実施例１． Ｎｄ：１２．５ａｔ％、Ｂ：６．２ａｔ％、残部Ｆｅよ
りなる合金に表６に示す微量のＧａ、Ｎｂを添加し、参
考例１で説明したのと同様にボタンアーク溶解で溶製
し、１１４０℃で均質化処理を行い、その後表６に示す
条件で高温水素熱処理を行った。その後参考例４と同様
に磁気特性を測定した。測定結果を表７に示す。
高い保磁力は得られるものの、異方性は完全に消去さ
れ、等方性の粉末しか得られない。 実施例１． Ｎｄ：１２．５ａｔ％、Ｂ：６．２ａｔ％、残部Ｆｅよ
りなる合金に表６に示す微量のＧａ、Ｎｂを添加し、参
考例１で説明したのと同様にボタンアーク溶解で溶製
し、１１４０℃で均質化処理を行い、その後表６に示す
条件で高温水素熱処理を行った。その後参考例４と同様
に磁気特性を測定した。測定結果を表７に示す。
【表６】
【表７】
Ｇａ添加は逆磁区の発生を抑えるための粒界のクリーニ
ング効果をもち高い保磁力が得られる。また、Ｎｂ添加
は、転写の効果を上げる働きをもつ。その結果Ｇａ、Ｎ
ｂの両元素の微量添加で従来得られていない、３５０ｋ
Ｊ／ｍ3（４４．０ＭＧＯｅ）の高い特性が得られる。
ング効果をもち高い保磁力が得られる。また、Ｎｂ添加
は、転写の効果を上げる働きをもつ。その結果Ｇａ、Ｎ
ｂの両元素の微量添加で従来得られていない、３５０ｋ
Ｊ／ｍ3（４４．０ＭＧＯｅ）の高い特性が得られる。
【発明の効果】本発明の異方性磁石粉末は、特定組成の
ＲＦｅＢ系合金を高温水素熱処理して得られ、異方性
（Ｂｒ／Ｂｓ＝１．６Ｔ（１６ＫＧ））が０．８２〜
０．８６である希土類磁石である。この異方性磁石粉末
を用いることにより高い（ＢＨ）ｍａｘをもつ異方性ボ
ンド磁石とすることができる。また、本発明の異方性磁
石粉末は、水素吸蔵の順変態速度を所定範囲内とするこ
とにより製造できる。
ＲＦｅＢ系合金を高温水素熱処理して得られ、異方性
（Ｂｒ／Ｂｓ＝１．６Ｔ（１６ＫＧ））が０．８２〜
０．８６である希土類磁石である。この異方性磁石粉末
を用いることにより高い（ＢＨ）ｍａｘをもつ異方性ボ
ンド磁石とすることができる。また、本発明の異方性磁
石粉末は、水素吸蔵の順変態速度を所定範囲内とするこ
とにより製造できる。
【図１】 希土類合金の順変態反応の合金組成と反応速
度との関係を示す線図である。
度との関係を示す線図である。
【図２】 希土類合金の順変態反応の反応温度と反応速
度との関係を示す線図である。
度との関係を示す線図である。
【図３】 希土類合金の順変態反応の水素ガス圧力と反
応速度との関係を示す線図である。
応速度との関係を示す線図である。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ
Ｈ０１Ｆ 1/053 Ｈ０１Ｆ 1/04 Ｈ
(72)発明者 御手洗 浩成
愛知県東海市荒尾町ワノ割１番地 愛知
製鋼株式会社内
(56)参考文献 特開 平４−278615（ＪＰ，Ａ)
特開 平７−76754（ＪＰ，Ａ)
特開 平７−76708（ＪＰ，Ａ)
Ｊ．Ａｌｌｏｙｓ Ｃｏｍｐ．231,
（1995），ｐｐ．51−59
Claims (2)
- 【請求項１】高温水素熱処理され、１２〜１５ａｔ％の
イットリウム（Ｙ）を含む希土類元素（以下、Ｒとい
う。）と、５．５〜８ａｔ％のホウ素（Ｂ）と、０．０
１〜１．０ａｔ％のガリウム（Ｇａ）と、０．０１〜
０．６ａｔ％のニオブ（Ｎｂ）と、不可避的な不純物と
を含み残りが鉄（Ｆｅ）のみから構成されたＲＦｅＢ系
合金で、該ＲＦｅＢ系合金の異方性（Ｂｒ／Ｂｓ、ただ
しＢｓは１．６Ｔ（１６ｋＧ）とした。）が０．８２〜
０．８６であり、かつ結晶粒のアスペクト比が２．０以
下であることを特徴とする異方性磁性粉末。 - 【請求項２】残留磁束密度（Ｂｒ）が１．３２〜１．３
９Ｔ（１３．２〜１３．９ｋＧ）、固有保磁力（ｉＨ
ｃ）が７９６〜１１９３ｋＡ／ｍ（１０．０〜１５ｋＯ
ｅ）、（ＢＨ）ｍａｘが３００〜３５０ｋＪ／ｍ3（３
７．８〜４４．０ＭＧＯｅ）である請求項１記載の異方
性磁石粉末。
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|---|---|---|---|
| JP16619297A JP3463911B2 (ja) | 1997-06-23 | 1997-06-23 | 異方性磁石粉末 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16619297A JP3463911B2 (ja) | 1997-06-23 | 1997-06-23 | 異方性磁石粉末 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8285597A Division JP2881409B2 (ja) | 1996-10-28 | 1996-10-28 | 異方性磁石粉末の製造方法 |
Related Child Applications (3)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000319447A Division JP3587158B2 (ja) | 2000-10-19 | 2000-10-19 | 磁気異方性ボンド磁石 |
| JP2000319320A Division JP2001148306A (ja) | 2000-10-19 | 2000-10-19 | 磁気異方性磁石粉末 |
| JP2003043632A Division JP2003282311A (ja) | 2003-02-21 | 2003-02-21 | 異方性磁石粉末 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10135019A JPH10135019A (ja) | 1998-05-22 |
| JP3463911B2 true JP3463911B2 (ja) | 2003-11-05 |
Family
ID=15826803
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16619297A Expired - Lifetime JP3463911B2 (ja) | 1997-06-23 | 1997-06-23 | 異方性磁石粉末 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3463911B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2226814A1 (en) | 2009-02-27 | 2010-09-08 | MINEBEA Co., Ltd. | Rare-earth iron -based magnet with self-recoverability |
| DE102010037838A1 (de) | 2009-09-29 | 2011-03-31 | Minebea Co., Ltd. | Anisotroper Kunstharz-Verbundmagnet auf Seltenerd-Eisen Basis |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3452254B2 (ja) * | 2000-09-20 | 2003-09-29 | 愛知製鋼株式会社 | 異方性磁石粉末の製造方法、異方性磁石粉末の原料粉末およびボンド磁石 |
| JP6255977B2 (ja) | 2013-03-28 | 2018-01-10 | Tdk株式会社 | 希土類磁石 |
| CN110767400B (zh) * | 2019-11-06 | 2021-12-14 | 有研稀土新材料股份有限公司 | 一种稀土异方性粘结磁粉及其制备方法以及磁体 |
-
1997
- 1997-06-23 JP JP16619297A patent/JP3463911B2/ja not_active Expired - Lifetime
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| Ｊ．Ａｌｌｏｙｓ Ｃｏｍｐ．２３１，（１９９５），ｐｐ．５１−５９ |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2226814A1 (en) | 2009-02-27 | 2010-09-08 | MINEBEA Co., Ltd. | Rare-earth iron -based magnet with self-recoverability |
| DE102010037838A1 (de) | 2009-09-29 | 2011-03-31 | Minebea Co., Ltd. | Anisotroper Kunstharz-Verbundmagnet auf Seltenerd-Eisen Basis |
| US8329056B2 (en) | 2009-09-29 | 2012-12-11 | Minebea Co., Ltd. | Anisotropic rare earth-iron based resin bonded magnet |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH10135019A (ja) | 1998-05-22 |
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