JP7025482B2 - 液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法 - Google Patents

Description

本発明は、液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法に関し、より詳しくは、液化ラジウムを核反応させてアクチニウムを生産することができる生産方法に関する。

治療用放射性医薬品であるＡｃｔｉｎｉｕｍ－２２５を生産するためには２２６Ｒａ（ｐ、２ｎ）２２５Ａｃの核反応でＲａｄｉｕｍ－２２６ターゲット物質に陽子を加速させて衝突させると、二つの中性子が放出されながらＡｃ－２２５が生成される。この時に使われるＲａ－２２６物質は、一般的に固体ターゲットのうちパウダー形態のターゲットを使用するようになる。陽子が照射されたＲａ－２２６パウダーは、パウダーに含まれている核反応で生成されたＡｃ－２２５を分離させるために一連の分離及び精製過程を経るようになる。そのために、Ｒａ－２２６は、液化された形態で溶かすようになり、分離及び精製過程を経た後、再びＡｃ－２２５を生産するための再使用のためにパウダー形態で作る過程を経るようになる。このようなパウダー形態のＲａ－２２６を利用してＡｃ－２２５を生産する方法と関連して米国登録特許ＵＳ６，６８０，９９３が開示されている。

しかし、このような従来の技術は、Ａｃ－２２５の生産のための一連の過程でパウダーと液化された状態に変化されるに応じてＲａ－２２６の量的損失を被るようになる。現在Ｒａ－２２６は、約１６００年の長い半減期を有しており、崩壊過程で不活性ガスであるラドンを放出する問題点があるため、処理及び貯蔵するのが難しかった。それによって、追加的な生産が中断された状態である。したがって、世界的に残り少ないＲａ－２２６を利用してＡｃ－２２５を生産する過程でＲａ－２２６の損失を最小化することが好ましい。

米国登録特許ＵＳ６，６８０，９９３（２００４．０１．２０．）

本発明の目的は、従来のＲａ－２２６を利用して核反応でＡｃ－２２５を生成する過程で発生できるＲａ－２２６の損失を最小化するための液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法を提供することにある。

前記課題の解決手段として、液化ラジウム（Ｒａｄｉｕｍ）を流動させてチャンバ内部の反応空間にローディングするステップ、チャンバ内部の反応空間の液化ラジウムに粒子ビームを照射して核反応を介してアクチニウム（Ａｃｔｉｎｉｕｍ）を生産するステップ、及び液化ラジウムとアクチニウムを含む生成物をチャンバ外部に流動させるアンローディングステップを含む液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法が提供される。

一方、本発明は、生成物からアクチニウムを分離する分離ステップをさらに含む。

さらに、生成物からアクチニウムが分離された残余液化ラジウムをチャンバの反応空間に流動させる再貯留ステップを含む。

また、ローディングステップまたはアンローディングステップの実行中、生成物に含まれたラドン（Ｒａｄｏｎ）が排出されるラドン排出ステップをさらに含む。

さらに、ラドン排出ステップは、ラドンを凝縮させて廃棄する。

また、ラドン排出ステップは、ラドンを外部空気と希釈させて排出させる。

一方、ローディングステップは、既設定された量のラジウムを反応空間に流動させる。

また、ローディングステップは、シリンジポンプを利用して既設定された量のラジウムを反応空間に流動させる。

一方、アンローディングステップは、チャンバの反応空間に非活性気体を流入させて生成物をアンローディングする。

一方、ラジウムは、有機溶液を利用して液化させる。

さらに、有機溶液は、ＮＯ_３またはＣｌ_２になる。

また、アクチニウムを分離するステップ以後に実行される分離されたアクチニウムを精製するステップをさらに含む。

本発明による液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法は、液化された状態のＲａ－２２６を利用してＡｃ－２２５を生産し、生産以後に液化された状態で流動させ、Ａｃ－２２５を分離した後に再使用して核反応させることができるため、状態変化によるＲａ－２２６の損失を最小化することができる。

また、本発明によると、Ｒａ－２２６で生成されるラドン（Ｒａｄｏｎ）を排出させて隔離できるラドン捕集部が備えられるため、ラドンによる放射線被曝を防止して安全性を向上させることができる効果がある。

本発明による一実施例である液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法の流れ図である。 本発明によるアクチニウム生産方法が実行されるアクチニウム生産装置の概念を示すブロック図である。 図２の構成を具体化した一実施例である。 ローディングステップを示す概念図である。 ローディングステップを示す他の概念図である。 アクチニウムを生産するステップを示す概念図である。 アンローディングステップを示す概念図である。 アンローディングステップの実行時、ラドンを排出するステップを示す概念図である。 アクチニウムを分離及び精製するために生成物を移動させるステップを示す概念図である。 再貯留ステップを実行する前、液化ラジウムを流動させた状態を示す。

以下、本発明の実施例による液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法に対して、添付図面を参照して詳細に説明する。そして、以下の実施例の説明において、各々の構成要素の名称は、当業界で他の名称で呼ばれることができる。しかし、これらの機能的類似性及び同一性がある場合は、変形された実施例を採用しても均等な構成とみなすことができる。また、各々の構成要素に付加された符号は、説明の便宜のために記載される。しかし、これらの符号が記載された図面上の図示内容は、各々の構成要素を図面内の範囲に限定するものではない。同様に、図面上の構成に一部変形した実施例が採用されても機能的類似性及び同一性がある場合は、均等な構成とみなすことができる。また、当該技術分野の一般的な技術者水準に鑑みて、当然含まれるべき構成要素と認められる場合、これに対しては説明を省略する。

図１は、本発明による一実施例である液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法の流れ図である。

図示されたように、本発明による液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法は、ローディングするステップ（Ｓ１００）、アクチニウムを生産するステップ（Ｓ２００）、アンローディングステップ（Ｓ３００）、ラドン排出ステップ（Ｓ４００）、アクチニウム分離及び精製ステップ（Ｓ５００）、及び再貯留ステップ（Ｓ６００）を含んで構成されることができる。

ローディングするステップ（Ｓ１００）は、液化されたラジウムをチャンバ内の反応空間に移動させるステップに該当する。ここで、ラジウムは、有機溶液を利用して液化されることができ、一例として、ラジウムは、Ｃｌ_２またはＮＯ_３のようなイオン結合させた液化状態で流動されることができる。ローディングするステップ（Ｓ１００）は、チャンバ外部で液化されたラジウムに圧力を加えて反応空間に流動させる方式で実行されることができる。一例として、繰り返されるローディングするステップ（Ｓ１００）で一定の量を流動させることができるようにシリンジポンプ（ｓｙｒｉｎｇｅ ｐｕｍｐ）が備えられることができる。一方、ローディングするステップ（Ｓ１００）ではラドン排出ステップ（Ｓ４００）が同時に実行されることができる。ラドン排出ステップ（Ｓ４００）は、ラジウムが崩壊されながら発生される放射性ガスであるラドン（Ｒａｄｏｎ）を生成物から分離して別途の空間に移送させるステップに該当する。ラドンは、ラジウムが自然崩壊されながら持続的に発生するようになり、液化ラジウムまたは液化生成物を移送させる過程で自然にバイアルから排出されるようになる。

ラドン排出ステップ（Ｓ４００）は、一例として、バイアル（ｖｉａｌ）から気体のみを排出（ｖｅｎｔｉｌａｔｉｏｎ）して実行されることができる。具体的に、ローディングするステップ（Ｓ１００）ではシリンジポンプを利用して液化ラジウムを一側の流路を介してチャンバに移送させる時、流路とチャンバ内部に存在する気体が他側の流路を介してバイアルに移動され、バイアルでは一側に連結されている流路を介してラドンを含むガスが排出され、以後ラドンの捕集のような処理が行われることができる。

ラドンを処理するステップは、極低温で排出されたガスからラドンを凝縮させて体積を縮小した後、放射性廃棄物で処理できる。また、ラドンの半減期は、３．８２日と知られているため、所定時間の間にラドンガスを貯蔵して多数回の半減期を経て放射能が放射線法による基準数値以下に低くなった時に外部に排出し、または十分な量の空気と希釈して外部に排出できる。

アクチニウムを生産するステップ（Ｓ２００）は、チャンバ内に液化されたラジウムの貯留が完了した場合、粒子加速器から加速された粒子ビームをチャンバ内の反応空間に照射するステップに該当する。アクチニウムを生産するステップ（Ｓ２００）は、チャンバ内の液化されたラジウムの体積、ビーム照射面積、チャンバの冷却性能、及びチャンバ内の圧力などの全体的な装置の性能を考慮して粒子ビームのエネルギーまたはフラックスを調節して実行されることができる。

粒子ビームが照射されると、液化状態のＲａ－２２６でｐ、２ｎ核反応が発生するようになり、Ａｃ－２２５が発生するようになる。反応空間内部ではアクチニウムを生産するために粒子ビームを照射しても全体が全部核反応されずに、一部のみが核反応してＡｃ－２２５に変換される。

アンローディングステップ（Ｓ３００）は、核反応が完了した場合、液化生成物をチャンバから排出するために実行される。アンローディングステップ（Ｓ３００）は、一例として、反応空間に非活性気体、例えば、１８族元素であるＨｅガスを吹き込んで液化されたラジウムと生成物である液化されたアクチニウムをチャンバの外部に排出するようになる。アンローディングステップ（Ｓ３００）でも前述したラドン排出ステップ（Ｓ４００）が実行されることができる。気体の排出は、液化ラジウムを非活性気体を吹き込んでバイアルに移送させる過程で自然に行われることができる。具体的に、液化生成物を移動させることができるように非活性気体であるヘリウムガスをチャンバ内に吹き込むと、チャンバの一側に連結されている流路を介して液化生成物がバイアルに移送され、これに対応してラドンを含むガスがバイアルの外部に排出される。

前述したラドン排出ステップ（Ｓ４００）は、ラジウムが崩壊されながら発生される放射性ガスであるラドンを排出するステップに該当する。ラドンは、ラジウムが自然崩壊されながら持続的に発生するようになり、全体的な生産過程で数回実行されることができる。ラドン排出ステップ（Ｓ４００）は、液体ラジウムまたは液体生成物を移送させる過程で圧力差の発生によって自然にバイアル外部に排出されることができる。

アクチニウム分離及び精製ステップ（Ｓ５００）は、ラドンが分離された生成物からアクチニウムを分離して精製するステップに該当する。アクチニウムの分離及び精製ステップ（Ｓ５００）は、バイアルからアクチニウム分離及び精製のための空間、例えば、グローブボックスまたはホットセル（Ｈｏｔ－ｃｅｌｌ）のような空間に移送させた後に実行されることができる。アクチニウム分離は、液化アクチニウムと液化ラジウムを分離して実行される。アクチニウム精製は、分離された液化アクチニウムを医療用として使われることができるように精製するステップである。分離されたアクチニウムには他の不純物が含まれているため、これを除去して純度高いアクチニウムを生成するのが可能になる。

再貯留ステップ（Ｓ６００）は、生成物から液化アクチニウムを分離した残余物質、即ち、純粋液化ラジウムを再び核反応に使用することができるようにチャンバに移動させて再びローディングするステップに該当する。再貯留ステップ（Ｓ６００）もローディングステップ（Ｓ１００）と同様に、シリンジポンプを利用して定量をチャンバに流動させて実行されることができる。または、ヘリウムを流動させて実行されることができる。

一方、別途のステップで表示していないが、分離された液化ラジウムをチャンバに再貯留する前に不純物を除去して純粋液化ラジウム状態で処理できる。また、アクチニウムとラジウムの分離過程で追加される溶液により体積が増加された分離された液化ラジウムが濃縮されることができる。

以上で説明した液化ラジウム１を利用したアクチニウム生産方法は、液化状態のラジウムを利用し、核反応以後に生成されるアクチニウムを分離した後、純粋液化ラジウムを再び核反応に利用できるようになる。

一方、以上で説明していないが、チャンバ１００と連結されるビームラインは、真空状態で維持されることができ、チャンバ１００内の反応空間１１０は、ビームラインと独立的に液化されたターゲットが流動できるようにビームラインと隔離されることができる。ビームラインとの隔離は、粒子ビーム１０の照射経路上に金属材質で構成されるフォイル１０１が備えられてビームラインとチャンバ１００を各々密封するように構成されることができる。一方、フォイル１０１がビームラインとチャンバ１００の連結部分で各々の開口部を密封する場合、粒子ビーム１０が照射されると、熱が発生するため、これを冷却するための別途の冷却部が備えられることができる。ただし、このような構成は、液化されたターゲットを利用する放射性物質製造装置で一般的に使われている構成であるため、これ以上の詳細な説明は省略する。

図２は、本発明によるアクチニウム生産方法が実行されるアクチニウム生産装置の概念を示すブロック図である。図３は、図２の構成を具体化した一実施例である。図示されたように、本発明は、チャンバ１００、シリンジポンプ３００、バイアル２００、ラドン捕集部５００、ヘリウムソース４００、並びにアクチニウム分離及び精製部６００を含むアクチニウム生産装置を利用して実行されることができる。

前述したように、バイアル２００は、液化ラジウム１及び核反応生成物が一時的に貯留される空間であり、液化ラジウム１は、バイアル２００からシリンジポンプ３００を経てチャンバ１００に流動されることができる。チャンバ１００で核反応が行われた以後には、液化ラジウム１と液化アクチニウム２がバイアル２００に流動される。バイアル２００ではシリンジポンプが作動され、またはヘリウムガスが供給されるに応じて、圧力が維持されるために一側にガスが排出される。排出されたガスは、別途の流路を介して移動し、ラドン捕集部５００を通過しながらラドンが捕集または凝縮されることができる。具体的に、ローディング過程またはアンローディング過程でシリンジポンプ３００またはヘリウムソース４００の作動により流路上の圧力が増加すると、最終的にバイアル２００の一側からガスが排出される。排出されたガスは、流路を介してラドン捕集部５００に移動できるようになる。

アクチニウム分離及び精製部６００は、核反応で生成された生成物が移送されて液化アクチニウム２と液化ラジウム１が互いに分離される。分離された液化アクチニウム２は、精製させるようになり、分離された液化ラジウム１は、精製過程を経て再びバイアル２００に移動して次の核反応を準備する。一方、本実施例では液化ラジウム１はＲａｄｉｕｍ Ｃｈｌｏｒｉｄｅ（ＲａＣｌ_２）、液化アクチニウム２はＡｃｔｉｎｉｕｍ Ｃｈｌｏｒｉｄｅ（ＡｃＣｌ_３）で例えて説明したが、これは一例に過ぎず、多様な有機液体を利用して液化させたアクチニウムが利用されることができる。

以下、図４乃至図１０を参照して本発明による液化ラジウム１を利用したアクチニウム生産方法の実行に対して詳細に説明する。

図４及び図５は、ローディングステップを示す概念図である。図４に示すように、ローディングステップではバイアル２００に収容されている液化ラジウム１をシリンジポンプ３００が定量を吸い込んで収容する。このとき、シリンジポンプ３００で吸い込む液化ラジウム１の量は、チャンバ１００内に収容される量とシリンジポンプ３００からチャンバ１００までの流路に停滞される液化ラジウム１の量を考慮して決定されることができる。図５に示すように、シリンジポンプ３００が液化ラジウム１を圧出すると、流路に沿って移動した後にチャンバ１００内に貯留される。また、チャンバ１００内部に液化ラジウム１が収容されるに応じてラドンを含むガスが図５上の上側流路を介してバイアルに移動され、バイアルの一側に備えられている流路を介して排出されてラドン捕集部５００を通過するようになり、ラドン捕集部５００ではラドンが捕集されることができる。

図６は、アクチニウムを生産するステップを示す概念図である。チャンバ１００に液化ラジウム１が貯留された場合、液化ラジウム１の流動を防止するためにシリンジポンプ３００とチャンバ１００との間のバルブを閉鎖することができる。また、核反応途中に上昇する圧力により放射性物質が逆流することを防止するためにチャンバ１００とヘリウムソース４００との間のバルブを閉鎖することができる。以後、粒子ビームを反応空間１１０に照射して核反応を起こす。一方、ヘリウムソース４００とチャンバ１００との間のバルブが開いている場合は、ヘリウムソースが作動して反応空間１１０内部の圧力が維持されることができる。

図７は、アンローディングステップを示す概念図である。アンローディング時は、反応空間１１０からバイアル２００に向かう流路が開放されるようにバルブを操作し、ヘリウムガス４を反応空間１１０内部に吹き込んで生成物をバイアル２００に流動させる。このとき、反応空間１１０及び反応空間１１０からバイアル２００までの流路に生成物が残存しないように十分な量のヘリウムを吹き込むことが好ましい。一方、ヘリウムガス４は、反応空間１１０の上側と連結されている流路を介して反応空間１１０に流入され、液化ラジウム１は、反応空間１１０の下側と連結されている流路を介して流動されることができる。したがって、反応空間１１０内部にヘリウムガス４を吹き込むと、自然に下側で液化状態の生成物がチャンバ１００外部に排出されることができる。

図８は、アンローディングステップの実行時、ラドン３を排出するステップを示す概念図である。

図示されたように、アンローディングステップの実行中、バイアル内部に液化生成物が流入されるに応じてバイアル２００内部のガスが流路に沿って排出されてラドン捕集部５００を通過するようになる。以後、ラドン捕集部５００ではヘリウムガス４とラドン３ガスが共に混合された気体からラドン３ガスのみを捕集し、その他のガスは外部に排出するようになる。ラドンが捕集されると、前述したように、液化された状態で放射性廃棄物で処理されることができる。また、図示されていないが、ラドン捕集部５００が備えられていない場合、ラドンを所定時間の間に貯蔵し、または十分な量の空気と希釈して外部に排出できる。

図９は、アクチニウムを分離及び精製するために液化生成物を移送させるステップを示す概念図である。図示されたように、アクチニウムの分離及び精製のためにバイアルから分離及び精製のための空間に液化生成物を移送させる。具体的に、バイアル２００とアクチニウム分離及び精製部６００との間の流路のみを開放し、バイアル２００にヘリウムガス４を吹き込んで生成物をアクチニウム分離及び精製部６００に移送する。アクチニウム分離及び精製部６００では液化ラジウム１と液化アクチニウム２が互いに分離されることができる。アクチニウムの精製は、分離されたアクチニウムを移送した後、医療目的として使用することができるように不純物を除去する等、適切に精製する過程が実行される。

図１０は、再貯留ステップを実行する前、液化ラジウム１を流動させた状態を示す。液化アクチニウム２が分離された残余液化ラジウム１は、精製過程を経て純粋液化ラジウムで処理し、アクチニウムとの分離過程で増加された液体を濃縮させて既設定された定量で作った後、バイアル２００に再び移送される。以後、ローディングステップから生産工程が開始されて繰り返し実行されることができる。一方、再貯留ステップで純粋液化ラジウムがバイアルに貯留される場合、ローディングステップ及びアンローディングステップと同様に、流路内部に増加する圧力によってガスが外部に排出されるように構成されることができる。したがって、ローディング、アンローディング及び再貯留ステップで流体を流動させるに応じて自然にラドンがバイアルから排出されるようになる。再貯留時は、ヘリウムガスを利用して純粋液化ラジウムを移送させることができる。ただし、純粋液体ラジウムの移送方法は、一例に過ぎず、ヘリウムガス以外の多様な方法で実行されることができる。

以上で図示されたように、本発明による液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法は、液化状態のラジウムを利用して核反応でアクチニウムを生産し、繰り返される生産過程で別途の化学的変化を実行せずに液化された状態で循環させて核反応を起こすため、ラジウムの損失を最小化することができる。

また、本発明は、ラジウムの取り扱い時に発生されるラドンを排出することでラドンガスによる被曝を防止することができるため、安全性を向上させることができる効果がある。

Ｓ１００：ローディングするステップ
Ｓ２００：アクチニウムを生産するステップ
Ｓ３００：アンローディングステップ
Ｓ４００：ラドンを排出するステップ
Ｓ５００：アクチニウム分離及び精製ステップ
Ｓ６００：再貯留ステップ
１：液化ラジウム
２：液化アクチニウム
３：ラドン
４：ヘリウムガス
１０：粒子ビーム
１００：チャンバ
１０１：フォイル
１１０：反応空間
２００：バイアル
３００：シリンジポンプ
４００：ヘリウムソース
５００：ラドン捕集部
６００：アクチニウム分離及び精製部

Claims (11)

1. 液化ラジウム（Ｒａｄｉｕｍ）を流動させてチャンバ内部の反応空間にローディングするステップ；
   前記チャンバ内部の反応空間の前記液化ラジウムに粒子ビームを照射して核反応を介してアクチニウム（Ａｃｔｉｎｉｕｍ）を生産するステップ；及び、
   前記液化ラジウムと前記アクチニウムを含む生成物を前記チャンバ外部に流動させるアンローディングステップ；を含み、
   前記ラジウムは、有機溶液を利用して液化させることを特徴とする液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。
2. 前記生成物から前記アクチニウムを分離する分離ステップをさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。
3. 前記生成物から前記アクチニウムが分離された純粋液化ラジウムを前記チャンバの前記反応空間に移送させる再貯留ステップを含むことを特徴とする請求項２に記載の液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。
4. 前記ローディングするステップまたは前記アンローディングステップの実行中、ラジウムから発生されたラドン（Ｒａｄｏｎ）が排出されるラドン排出ステップをさらに含むことを特徴とする請求項２に記載の液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。
5. 前記ラドン排出ステップは、前記ラドンを凝縮して廃棄することを特徴とする請求項４に記載の液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。
6. 前記ラドン排出ステップは、外部空気と希釈させて排出されることができるように構成されることを特徴とする請求項４に記載の液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。
7. 前記ローディングステップは、既設定された量のラジウムを前記反応空間に流動させることを特徴とする請求項２に記載の液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。
8. 前記ローディングステップは、シリンジポンプを利用して前記既設定された量のラジウムを前記反応空間に流動させることを特徴とする請求項７に記載の液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。
9. 前記アンローディングステップは、前記チャンバの反応空間に非活性気体を流入させて前記生成物をアンローディングすることを特徴とする請求項２に記載の液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。
10. 前記有機溶液は、ＮＯ_３またはＣｌ_２を含むことを特徴とする請求項１に記載の液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。
11. 前記アクチニウムを分離するステップ以後に実行される分離されたアクチニウムを精製するステップをさらに含むことを特徴とする請求項２に記載の液化ラジウムを利用したアクチニウム生産方法。

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