JP5322071B2 - 加速器による放射性核種の製造方法及び装置 - Google Patents

Description

本発明は、加速器による放射性核種の製造方法及び装置に係り、特に、放射性薬剤として需要の大きいテクネチウム９９ｍやモリブデン９９のような放射性核種を、一つのターゲット容器で、遠隔的に繰り返し製造することが可能な、加速器による放射性核種の製造方法及び装置に関する。

世界的に核医学、画像診断分野で利用されているテクネチウム９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ、半減期６時間）は、核医学において利用される放射性同位元素のうち、７割以上を占める主役である。モリブデン９９（Ｍｏ−９９、半減期６６時間）は、Ｍｏ−９９の崩壊に伴ってＴｃ−９９ｍが生成することから、上記Ｔｃ−９９ｍの親核種とよばれる放射性同位元素である。Ｍｏ−９９をアルミナなどの担持体へ吸着させるなどして、生成したＴｃ−９９ｍを選択的に回収できる装置が市販されている（Ｍｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍジェネレータ）。

加速器によるテクネチウム９９ｍの製法として、ターゲットに荷電粒子、具体的には陽子（プロトン）ビームを同位体濃縮したモリブデン１００（Ｍｏ−１００）に照射する方法の研究がなされてはいるが、実用的なレベル（例えば医学利用できるほど大量の放射能を得た、あるいはそのための装置一式を実証した等）での報告はまだされていない。

本発明は、加速器から得られる荷電粒子を用いて、¹⁰⁰Ｍｏ(ｐ,２ｎ)^99mＴｃあるいは¹⁰⁰Ｍｏ(ｐ,ｐｎ)⁹⁹Ｍｏ核反応により、Ｔｃ−９９ｍあるいはＭｏ−９９を製造する方法であることから、加速器を用いた手法全般について先行技術を検証する。いずれの場合も、実用レベルの収量（放射能）を得たものではなく、コンセプトの検討あるいは検証で評価が終わっている。

即ち、非特許文献１は、エネルギー範囲６８→８ ＭｅＶ、非特許文献２は、２２→１０ ＭｅＶの陽子ビームをＭｏ−１００に照射するとき、Ｔｃ−９９ｍ及びＭｏ−９９の生成量を見積もったものである。いずれの核種もエネルギーに応じた収率で得られるであろうことが書かれているものの、具体的な照射法や装置構成に関する記述はない。いわゆる実現可能性を探る試験的要素の先行論文であり、物理現象を調査した報告といえる。

Lagunas-solar、 M.C. et al. (1991) Cyclotron production of NCA 99mTc and 99Mo. An alternative non-reactor supply source of instant 99mTc and 99Mo→99mTc generators. Appl. Radiat. Isot. 42(7)、643-657 Beaver、 J.E. and Hupf、 H.B. (1971) Production of 99mTc on a medical cyclotron: A feasibility study. J. Nucl. Med. 12(11)、 739-741

Ｍｏ−１００に陽子ビームを照射することで、入射エネルギーに応じてＭｏ−９９及びあるいはＴｃ−９９ｍが生成することは古くから確認されている。しかし、現在においても荷電粒子を用いた製造は行われていない。その理由は、照射を行った後に生成する大量の放射性物質を、被ばくすること無く取扱うことができる製造装置が無かったことに起因するものと考えられる。具体的には、ターゲット物質として用いるモリブデンあるいはモリブデン化合物が固体であるため、ターゲット容器内への準備、照射後の取り出し時などにおいて、簡便にこれらの操作を行う手段が無い。一般的な作業と異なり、本作業は大量の放射線環境下で行われるため、作業者の被ばくや汚染に対する安全性の確保が必須であるものの、その実現は極めて難しい。通常固体ターゲットを利用した放射性同位元素の製造においては、遠隔自動化した産業機器ロボット、あるいは遮蔽物とマニピュレータを組合わせた被ばく低減措置が取られる。しかしながら、これら設備・機器の設置は相当のコストを要し、またマニピュレータ作業は操作の熟練度が求められるなど、経済的にも技術的にも要求される仕様は高い。

従って、安価で、容易な操作によって行える、固体ターゲットを利用した放射性同位元素の製造手法確立が、いま強く求められている。

本発明は、前記従来の課題を達成するべくなされたもので、実用的なテクネチウム９９ｍ及び／又はモリブデン９９の製造を行うため、モリブデン１００を照射する際に適用可能な具体的な構造及び照射の運用方法を確立することを課題とする。

本発明者らは、ターゲット物質であるモリブデンを適切な溶媒中へ溶解し、照射前にこれを乾燥させ、液体から固体にすることで解決を試みた。照射において液体ターゲット（モリブデン溶液）を用いることも不可能ではないが、液体がビームのエネルギーを吸収する結果、モリブデンターゲットの十分な核反応を妨げる。従って、この手法で期待されるＴｃ−９９ｍあるいはＭｏ−９９の収量は著しく低下する。本発明によれば、照射前にターゲット物質から液体を除き、入射するビーム軌道上に存在するモリブデンターゲットの密度を上げることで、理論どおりの核反応収率が得られることになる。

本発明は、上記知見に基いてなされたもので、液体に溶解又は液体と混合されたターゲット物質をターゲット容器内に導入し、
該ターゲット容器中に乾燥用気体を導入して、前記液体に溶解又は液体と混合されたターゲット物質を乾燥させ、液体成分を減少させてから、加速器からのビームを前記乾燥させられたターゲット物質に照射することを特徴とする加速器による放射性核種の製造方法である。

ここで、前記液体に溶解又は液体と混合されてターゲット容器内に導入された前記ターゲット物質を、該ターゲット容器内で乾燥させて固体成分を析出させることができる。

又、前記乾燥によりターゲット容器内に析出した固体成分の厚みを、前記加速器から入射するビームの軌道上において、０．１〜５ｍｍとすることができる。

又、前記乾燥を、加熱、及び／又は、排気を併用して行うことができる。

又、前記乾燥時の前記ターゲット容器内の温度を１００℃以上とすることができる。

又、前記乾燥に利用する気体を、不活性ガスとすることができる。

又、前記乾燥に利用する気体を、前記液体に溶解又は液体と混合されて前記ターゲット容器内に導入され該ターゲット容器の下方に溜まった前記ターゲット物質を通過するように前記ターゲット容器内に導入することができる。

又、前記ビームの照射終了後、液体を前記ターゲット容器内部へ導入し、前記ターゲット物質を再び該液体に溶解又は該液体と混合させて、前記ターゲット容器外部へ取り出すことができる。

又、前記ターゲット容器から取り出された液体を、廃棄せずに回収することができる。

又、前記ターゲット物質をモリブデン１００とし、前記ビームを４０−９ＭｅＶの陽子ビームとし、製造される放射性核種をテクネチウム９９ｍ及び／又はモリブデン９９とすることができる。

又、前記ターゲット容器内に導入される前記ターゲット物質を、アンモニア水に溶解した酸化モリブデンとすることができる。

又、前記アンモニア水に過酸化水素水を添加することができる。

又、前記乾燥時の温度を１００〜７００℃とすることができる。

又、前記液体を、アンモニア水及び／又は過酸化水素水とすることができる。

本発明は、又、加速器からのビームの照射が終了したターゲット物質を、ターゲット容器外部へ取り出す際に、
液体を前記ターゲット容器内部へ導入し、
前記ターゲット物質を該液体に溶解又は該液体と混合させて、前記ターゲット容器外部へ取り出すことを特徴とする加速器による放射性核種の製造方法を提供するものである。

又、ターゲット容器と、
液体に溶解又は液体と混合されたターゲット物質を該ターゲット容器内に導入する手段と、
該ターゲット容器中で乾燥させて液体成分を減少させる乾燥手段と、
加速器からのビームを前記ターゲット容器に照射する手段と、
を備えたことを特徴とする加速器による放射性核種の製造装置を提供するものである。

ここで、前記乾燥手段が、前記液体に溶解又は液体と混合されて前記ターゲット容器内に導入された前記ターゲット物質を、該ターゲット容器内で乾燥させて固体成分を析出させることができる。

又、前記乾燥手段が、加熱手段、及び／又は、排気手段も含むことができる。

又、前記ターゲット容器が、該ターゲット容器を封じると共に、前記ビームを通過させるための金属薄膜を備え、該金属薄膜を冷却することができる。

又、前記ビームの照射終了後、液体を前記ターゲット容器内部へ導入する手段と、
前記ターゲット物質を再び該液体に溶解又は該液体と混合させて、前記ターゲット容器外部へ取り出す手段とを更に備えることができる。

又、前記ターゲット容器から取り出された液体を、廃棄せずに回収する手段を備えることができる。

又、前記回収する手段が、配管途中に設けられたフィルタを含むことができる。

本発明は、又、加速器からのビームの照射が終了したターゲット物質を、ターゲット容器外部へ取り出すようにされた放射性核種の製造装置であって、
液体を前記ターゲット容器内部へ導入し、前記ターゲット物質を該液体に溶解又は該液体と混合させて、前記ターゲット容器外部へ取り出す手段を備えたことを特徴とする加速器による放射性核種の製造装置を提供するものである。
前記不活性ガスを、ヘリウムとすることができる。
前記乾燥に利用する気体を、前記ターゲット物質を還元する気体とすることができる。
前記ターゲット物質を還元する気体を、水素あるいは一酸化炭素とすることができる。

従来報告が無かった、モリブデンをターゲットに用いるＴｃ−９９ｍの製造が、本発明により可能になる。さらに、製造に要する工程は全て遠隔的に行うことが可能であるため、作業に携わるものの職業被ばくは無であり、安全衛生面に配慮した製造が可能になる。

又、ターゲット容器からターゲット物質を迅速に取り出すことができ、一つのターゲット容器で繰り返し製造することが可能になると共に、半減期が短い放射性核種であっても問題を生じることなく、取り出すことができる。

本発明の第１実施形態の構成を示す管路図 第１実施形態で用いられているターゲット容器を示す断面図 第１実施形態の処理手順を示す流れ図 本発明の第２実施形態で用いられるターゲット容器を示す、図５のＩＶ−ＩＶ線に沿う断面図 図４の矢視Ｖ方向から見た側面図

以下図面を参照して、本発明の実施形態を詳細に説明する。

本発明の第１実施形態は、図１に示す如く、加速器（図示省略）からのビームを照射する手段である加速器照射口１０８からの荷電粒子（ここでは陽子）ビームが例えば垂直に照射されるターゲット容器１１０と、液体（ターゲット溶液と称する）に溶解あるいは混合したターゲット物質（Ｍｏ）を貯えるためのターゲット溶液（Ｍｏ）タンク１１２と、該Ｍｏタンク１１２内のターゲット溶液を配管１１４に押し出して前記ターゲット容器１１０内に導入する手段であるシリンジＳ１と、前記ターゲット容器１１０中で陽子ビームの照射に影響しない程度まで乾燥させ、液体成分を減少させて固体成分を析出させる乾燥手段である、加熱用ヒーターＨ１、乾燥用（液体輸送の圧力源も兼ねる）の不活性ガス、例えばヘリウムガスを供給するためのヘリウム（Ｈｅ）タンク１１６、流量制御計１１８及び蒸発・排気促進用の減圧ポンプ（例えば真空ポンプ）Ｐと、回収用溶媒である例えばＨ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨを貯えるための混合溶媒（Ｈ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨ）タンク１２２と、陽子ビームの照射終了後、該Ｈ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨタンク１２２内の回収用溶媒をシリンジ（図示省略）等で配管１１４に押し出して前記ターゲット容器１１０内部へ導入する手段であるバルブＶ３と、ヘリウムガスの流路Ｖ７−ａ、Ｖ７−ｂ及び閉路を選択する三方向切換バルブＶ７と、ターゲット容器１１０からの配管１２６の途中に配設された、該ターゲット容器１１０からの溶液のオーバーフローを許容するための溶液トラップ１２４と、前記Ｈ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨタンク１２２から例えばシリンジ（図示省略）等で導入される回収用溶媒を前記溶液トラップ１２４及び配管１２６から前記ターゲット容器１１０に導入し、該ターゲット容器１１０を洗浄する手段であるバルブＶ６と、前記ターゲット容器１１０内部から液体を取り出して、廃棄せずに回収するための手段であるバルブＶ１と、後段の配管内部に回収物質の固形分が閉塞しないようにするための、回収用配管１２９の途中に配設されたフィルタ１３０と、Ｔｃ含有Ｍｏ回収タンク１３２と、バルブＶ１〜Ｖ８及び配管１１４、１２６、１２８、１２９を備えている。ここで、バルブＶ７以外は一方向開閉バルブである。

前記ターゲット溶液として用いるモリブデン溶液は、酸化モリブデン（ＭｏＯ₃が望ましい）を１０〜３０％のアンモニア水に溶解あるいは混合して得られる。溶解を促進させるために、１０〜３０％の過酸化水素水を加えてもよく、この場合の溶液組成は、２５％アンモニア水：３０％過酸化水素水＝１：１から１：２が望ましい。

前記ターゲット容器１１０は、図２に詳細に示す如く、照射口１１０Ａ側と金属薄膜１１０Ｂで隔離されてターゲット溶液を導入し荷電粒子を照射処理するターゲット室１１０Ｃと、該ターゲット室１１０Ｃを加熱冷却するための、ヒーターＨ１が配設された加熱冷却部１１０Ｄとで構成され、さらに金属薄膜１１０Ｂの照射口１１０Ａ側には、金属薄膜１１０Ｂを冷却する流体（ここではヘリウムガス）を流すため真空隔膜１１０Ｅと金属薄膜１１０Ｂとで区画された冷却室１１０Ｆが設けられる。図において、１１０Ｇは、配管１１４及び回収用配管１２９が接続されるポート、１１０Ｈは、溶液トラップ１２４が配設された配管１２６が接続されるポート、１１０Ｉは、バルブＶ４、Ｖ５が配設された配管１２８が接続されるポート、１１０Ｊは冷却Ｈｅガス入口ポート、１１０Ｋは冷却Ｈｅガス出口ポート、１１０Ｌは冷却水入口ポート、１１０Ｍは冷却水出口ポートである。

前記ターゲット室１１０Ｃは、例えば、内径１０〜２０ｍｍ、深さ２０〜１００ｍｍの円柱形状となるように製作し、その材質はアルミニウム、あるいは金、白金が選択できる。安価な材料としてアルミニウムが好ましいが、耐腐食性を考慮する場合は、金あるいは白金を選択することも可能である。加速器からのビームを通過させることでビームをターゲット物質に照射させる金属薄膜１１０Ｂの材質も同様であり、その厚さはビームのエネルギーに応じて、例えば１０〜５００μｍ、特に１０〜１００μｍとすることが好ましい。気密性の必要なフランジ１１０Ｎの部分にはステンレスあるいは耐熱シリコン製のＯリング１１０Ｐを設け、金属薄膜１１０Ｂはフランジ１１０Ｎの押圧力により気密性を保持しているが、これらの方法は限定されるものではない。

前記ターゲット容器１１０の底部あるいは側面から、上記したターゲット溶液を導入する。溶液の導入にあたり、ポンプやシリンジなどを用いることができる。溶液の導入量は、析出後のモリブデン化合物のビームの軌道上における厚みが０．１〜５ｍｍとなる量をあらかじめ決定しておくこととするが、実用的な収量を得るため、例として入射する陽子ビームエネルギーが１８ＭｅＶのとき、モリブデンの面積密度が、約４５０ｍｇ／ｃｍ²以上になるものとする。但し、必要な面積密度は入射エネルギーに強く依存するため、限定はしない。

当該溶液を乾燥し液体成分を減少させる手段として、ターゲット容器１１０の外周、例えば底部へ固定した発熱体、例えばヒーターＨ１を設けて加熱を行う。このときの設定温度はターゲット容器１１０内が約１００〜７００℃となるようにするが、２００〜６５０℃がより望ましい。さらに、ターゲット容器内部に気体を送り、蒸発した水分の放出を促進させる。水分の放出が終わると、モリブデン酸アンモニウム塩の析出が起こるが、さらに加熱を続けることにより当該化合物は、酸化モリブデンと、アンモニアガス、水に分解する。このとき、アンモニアガス及び水は、導入気体とともにターゲット容器外へ放出される結果、ターゲット容器底面には酸化モリブデンの結晶のみが存在する。

導入気体は、ヘリウムガスを用いることが望ましく、これはターゲット容器内部に残留した際、核反応生成物を与えないことに起因する。あるいは、水素あるいは一酸化炭素を導入し、上記酸化モリブデンの還元を行うことも好まれる。なぜなら、還元によって得られる結晶について、単位体積あたりのモリブデン含有量を増加させることが可能になり、核反応効率が上昇する結果、得られるＴｃ−９９ｍあるいはＭｏ−９９の収量を増加させることが可能になるためである。

上記のとおり、ターゲット容器内部に液体として導入したターゲット物質を、乾燥固化によって固体として調製したことで、効率的な照射が可能になる。乾燥固化の程度は、少なくとも、残留液体によるビームエネルギーの吸収の影響が許せる程度に乾燥固化させる。

照射時の発熱で一部の酸化モリブデンの揮発（昇華）が起こりうるため、ターゲット容器上部は、金属薄膜１１０Ｂで封をしヘリウムガスなどで冷却を行う。この結果、過度の昇華物を当該薄膜上で析出させることが可能になり、原料損失を防ぐことができる。

照射中、ターゲット容器は密封系としても開放系としても構わない。開放系であれば、照射時の発熱に起因する圧力上昇を防ぐことが可能になり、ターゲット容器を破損させることのない照射が可能になる。

ここで、ターゲット容器１１０には複数の出入口を設けてあるので、（１）溶液注入時は、上の穴が排気口になるため、圧力の上昇はない。又、（２）加熱乾燥時は、やはり上の穴から陰圧系の真空ポンプＰへ接続するので、加熱しているが、むしろ大気圧より低くなる。（３）照射時は、ビームの発熱によって温度上昇が起こるが、上の穴に続く経路中に内圧の増減に応じて収容体積を増減する膨張室を設けることで圧力バランスを大気圧と同じに保つことができる。従って、金属薄膜１１０Ｂの健全性に問題はなく、少なくとも圧力に起因する破損は生じない。

照射終了後、ターゲット容器内部にアンモニア水導入し、約５〜１０分間かけて照射した酸化モリブデンを再溶解させる。アンモニア水を導入する代わりに、アンモニア水＋過酸化水素水混合溶液を導入すると酸化モリブデンがより再溶解しやすくなる。溶解促進のため、加温、気体の導入による混和などを行う。

導入する液として、アンモニア水は１０〜３０％重量パーセント濃度、過酸化水素水は１０〜３０％重量パーセント濃度を用いることとし、その液量は、ターゲット容器形状に依存するが、容積の２０〜８０％に相当する液量を導入する。溶液の増加に伴い、ターゲット容器壁面に広範囲に付着している可能性があるＴｃ−９９ｍやＭｏ−９９を溶解、回収できる効率が上がる。

次に、Ｔｃ−９９ｍあるいはＭｏ−９９が溶解した酸化モリブデン再溶解液を、ヘリウムガス等の圧送によって、ターゲット容器外部へ移送する。このとき、前述の工程で溶解しきれなかった酸化モリブデン等が回収配管を閉塞させる恐れがあるため、ターゲット容器直後にフィルタ１３０を設け、それらを除外することで、安定した溶液の移送が可能になる。この配管途中に設けるフィルタ１３０は０．２２μｍ以上の孔径を持つ市販品とすることができ、配管の閉塞をおこさなければ孔径に制限は無い。フィルタ材質としては、特に石英、ポリプロピレンあるいはテフロン（登録商標）が望ましいが、材質に制限はない。

回収した溶液は、その後、例えばイオン交換樹脂を用いて精製を行い、目的とするＴｃ−９９ｍを得ることができる。このとき、イオン交換樹脂を通過した後の液体を捕集し、次回の生産に用いる。捕集した液体の組成は、照射前に準備する液体と同成分であるため、特別な精製を必要とすることなく、そのまま次回の生産に供することが可能である。

以下、図２及び図３を参照して、実施例の操作手順を説明する。

［１．ターゲットの準備］
ターゲット溶液（アンモニア性酸化モリブデン）をバルブＶ２→Ｖ１経由でポート１１０Ｇからターゲット室１１０Ｃへ導入する（ステップ１００）。このとき、排気経路としてバルブＶ４を開放しておく。

次に、ターゲット容器備え付けのヒーターＨ１により、ターゲット容器１１０を加温し、溶液の乾燥を行う（ステップ１１０）。このとき、ヘリウムガスを、流量制御計１１８で流量制御しながら流路Ｖ７−ａ及び配管１１４経由で導入し、ターゲット室内部の乾燥を促進させ、ポート１１０ＩからバルブＶ５→真空ポンプＰ経由で排気する。この時、ヘリウムガスはポート１１０Ｈから導入することもできるが、ポート１１０Ｇから導入した方が、前記液体と混合されてターゲット容器内に導入されターゲット容器１０の下方に溜まった前記ターゲット物質がポート１１０Ｇ通って配管１１４へ逆流して、その途中で固体化することにより目詰まりが生じることを防ぐことができるので好ましい。乾燥時のターゲット容器１１０内の温度は１００〜７００℃とするが、水分のほかにアンモニアを蒸気として除去できる温度となる２５０℃以上が特に好ましい。

適切な時間、乾燥を行った（ステップ１２０）後、ターゲット容器温度を室温程度に冷却する（ステップ１３０）ことで、準備を終える。この時、ポート１１０Ｌからポート１１０Ｍへ冷却水を流して、強制的に冷却を行っても構わない。準備終了後、すべての経路を遮断する。

［２．照射］
陽子ビームは金属薄膜１１０Ｂを通過してターゲット室１１０Ｃの底部に向けて照射される（ステップ１４０）。照射は、ターゲット上での陽子ビームエネルギーが９から４０ＭｅＶの範囲となるように行うが、テクネチウム−９９ｍの製造においては、特に１５から２２ＭｅＶが望ましい。また、照射時の発熱によりターゲット容器内部の圧力上昇を抑えるため、バルブＶ８を開放し、ターゲット容器、特に金属薄膜１１０Ｂの破損を防止する。さらに、ポート１１０Ｊからポート１１０Ｋへヘリウムガスを流し、真空隔壁１１０Ｅ及び金属薄膜１１０Ｂを冷却し、一方ポート１１０Ｌからポート１１０Ｍへも冷却水を流して、陽子ビーム照射を受け特に高温となるターゲット容器１１０の底部を冷却する。

［３．回収］
適切な時間（例えば数時間）照射を行った後、生成したテクネチウム９９ｍの回収を行う。３０％アンモニア水：３０％過酸化水素水＝１：１溶液を、回収用媒体として、バルブＶ３→配管１１４経由でポート１１０Ｇからターゲット容器１１０へ導入後、ヘリウムガスを配管１１４経由でポート１１０Ｇから導入し、ターゲット内部の撹拌を行う（ステップ１５０）。ヘリウムガス排気経路としてバルブＶ８を開放する。さらに、ヒーターＨ１によりターゲット容器１１０を加温する。以上の手順によって、照射した酸化モリブデンの溶解を促進させる。このとき、溶液がターゲット容器からあふれ出ることを許容させるため、バルブＶ８とターゲット容器１１０との間に溶液トラップ１２４及び／又は補助タンクを設ける。更に、バルブＶ８の開放端に膨張室を設けることもできる。

一定時間（例えば５〜１０分）経過後、バルブＶ８を閉鎖し、ヘリウムガスを流路Ｖ７−ｂ→配管１２６→溶液トラップ１２４経由でポート１１０Ｈからターゲット容器１１０に供給し、ターゲット溶液を、ポート１１０Ｇを通ってバルブＶ１から回収用配管１２９とフィルタ１３０を通過させ、Ｔｃ含有Ｍｏ回収タンク１３２に回収する（ステップ１６０）。

続いて、ターゲット容器内及び回収用配管１２９へ付着する残留分を回収するため、３０％アンモニア水：３０％過酸化水素水＝１：１溶液を、バルブＶ６→溶液トラップ１２４経由でポート１１０Ｈから、ターゲット容器１１０内へ導入する（ステップ１７０）。このとき、排気経路としてバルブＶ４を開放する。

次いで、バルブＶ４を閉鎖後、前記同様の手順でヘリウムガスを配管１２６経由で供給し、Ｔｃ含有Ｍｏ回収タンク１３２に回収を行う（ステップ１８０）。

以上、一連の手順により、テクネチウム９９ｍの遠隔的な製造が完了する。

次回の製造は、ここに示した以外の特別な操作を必要とせず、［１．ターゲットの準備］を行うことにより、達成される。この時、Ｔｃ含有Ｍｏ回収タンク１３２に回収した溶液を再利用することができ、その場合ターゲット容器内部に入る溶液は、モリブデン＋アンモニア水＋過酸化水素水の組合せで、それぞれの成分について、ステップ１７０での残留分の回収残りの影響で多少の増減はあるかもしれないが、変動は想定の範囲内で、準備や回収によって、変動が相殺されるので、ターゲット容器及び金属薄膜は、前回照射時に使用したものをそのまま（洗浄など不要で）繰り返し再使用できる。

次に、加速器からの陽子ビームが水平方向に照射される第２実施形態について説明する。本実施形態は、図４（図５のＩＶ−ＩＶ線に沿う断面図）及び図５（矢視Ｖ方向から見た側面図）に示す如く、金属薄膜１１０Ｂがビームの軌道に対し斜めに設けられ、該金属薄膜１１０Ｂに目掛けて陽子ビームが水平方向から照射されるようにされたターゲット容器１１０’を用いる点が第１実施形態と異なる。なお、図４におけるターゲット容器部は、図５に示すＩＶ−ＩＶ線上の断面を示す。ターゲット容器の内部の形状は、第１実施形態では円柱形状であったが、第２実施形態では、加工の容易さから頂点が平らな円錐形状に形成されている。他の構成及び作用については、第１実施形態と同様であるので、対応する部分に同じ符号を用いて説明は省略する。

なお、前記実施形態においては、ヘリウムガスと排気装置（真空ポンプＰ）の組合せでターゲット物質の導入、回収等を行っていたが、ターゲット物質の導入や排出を行う手段はこれに限定されず、他のポンプやシリンジ等、一般的な液体輸送手段を用いてもよい。また、ターゲット容器１１０、１１０’から離れた場所に液体輸送手段を設置して、送液を行ってもよい。

また、前記実施形態においては、モリブデン１００からモリブデン９９とテクネチウム９９ｍを製造していたが、ターゲット物質や製造核種の種類、同時に利用する溶媒の種類、ビームの種類を問わない。例えば、製造する放射性核種を_Z ^AProduct、ターゲット物質を_Z-1 ^ATargetとし（Ａは原子量、Ｚは原子番号）陽子ビームを利用して、_Z-1 ^ATarget（ｐ，ｘ）_Z ^AProduct核反応を用いた製造を行う場合を考える。このとき_Z-1 ^ATargetの単体、酸化物、水酸化物、フッ化物、塩化物、臭化物、ヨウ化物、塩酸塩、硝酸塩、亜硝酸塩、硫酸塩、硫化物、水素化物、およびこれらの水和物が利用できる。

溶媒に対する溶解度も問わない。すなわち、溶解せずとも移動相に懸濁して存在することが可能であれば、いずれの溶媒も利用できる。例えば、Ｍｏ単体金属（微粉末）は、有機溶媒であるアルコールやアセトンなどには溶解しないが、移動相としてのこれら溶媒によって、ターゲット容器内部へ移送することが可能であり、また、照射前に有機溶媒は容易に蒸発させることが可能であることから、本製造目的は達せられる。本稿に於いて、液体に溶解しているという表現は、液体に混合していること、両者が共存していることも含む。

又、アンモニア水濃度、酸化モリブデン濃度も問わない。更に、溶解性向上のため、必要に応じて過酸化水素水を添加してもかまわない。このときの過酸化水素水濃度は問わない。

乾燥時のターゲット容器内の温度は１００℃以上が好ましく、さらにはアンモニアを蒸発させることが可能な２００〜６５０℃が望ましいが、これに限定されない。また、生成した結晶の厚みも、入射するビーム軌道上において０．１〜５ｍｍであることが望ましいが、これに限定されない。

乾燥時に利用する気体も、ヘリウムあるいは水素あるいは一酸化炭素であることが望ましいが、これらに限定されない。

また、溶液の取り出しには、気圧体による加圧圧送やシリンジによる吸引等を用いることができる。

さらに、酸化モリブデンの溶解を促進させるために、加熱装置及び気体供給装置を併用してもかまわない。

ターゲット容器の数も一つに限定されず、複数用いて、順番にビームを照射して連続的に製造できるようにすることもできる。照射するビームも陽子ビームに限定されない。ターゲット物質も固体に限定されず、予め溶液化されていても良い。

本発明は、放射線医学、核医学等の分野で、画像診断に用いる放射線医薬品の製造に適用可能である。

１０８…加速器照射口
１１０、１１０’…ターゲット容器
１１０Ｂ…金属薄膜
１１０Ｃ…ターゲット室
１１０Ｄ…加熱冷却部
Ｈ１…ヒーター
１１０Ｅ…真空隔膜
１１０Ｆ…冷却室
１１２…ターゲット溶液（Ｍｏ）タンク
１１４、１２６、１２８…配管
１２２…混合溶媒（Ｈ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨ）タンク
１１６…ヘリウム（Ｈｅ）タンク
Ｐ…真空（減圧）ポンプ
１２９…回収用配管
１３０…フィルタ
１３２…Ｔｃ含有Ｍｏ回収タンク

Claims (26)

1. 液体に溶解又は液体と混合されたターゲット物質をターゲット容器内に導入し、
   該ターゲット容器中に乾燥用気体を導入して、前記液体に溶解又は液体と混合されたターゲット物質を乾燥させ、液体成分を減少させてから、加速器からのビームを前記乾燥させられたターゲット物質に照射することを特徴とする加速器による放射性核種の製造方法。
2. 前記液体に溶解又は液体と混合されてターゲット容器内に導入された前記ターゲット物質を、該ターゲット容器内で乾燥させて固体成分を析出させることを特徴とする請求項１に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
3. 前記乾燥によりターゲット容器内に析出した固体成分の厚みが、前記加速器から入射するビームの軌道上において、０．１〜５ｍｍであることを特徴とする請求項１又は２に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
4. 前記乾燥を、加熱、及び／又は、排気を併用して行うことを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
5. 前記乾燥時の前記ターゲット容器内の温度が１００℃以上であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
6. 前記乾燥に利用する気体が、不活性ガスであることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
7. 前記乾燥に利用する気体を、前記液体に溶解又は液体と混合されて前記ターゲット容器内に導入され該ターゲット容器の下方に溜まった前記ターゲット物質を通過するように前記ターゲット容器内に導入することを特徴とする請求項１乃至６のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
8. 前記ビームの照射終了後、液体を前記ターゲット容器内部へ導入し、前記ターゲット物質を再び該液体に溶解又は該液体と混合させて、前記ターゲット容器外部へ取り出すことを特徴とする請求項１乃至７のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
9. 前記ターゲット容器から取り出された液体を、廃棄せずに回収することを特徴とする請求項８に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
10. 前記ターゲット物質がモリブデン１００であり、前記ビームが４０−９ＭｅＶの陽子ビームであり、製造される放射性核種がテクネチウム９９ｍ及び／又はモリブデン９９であることを特徴とする請求項１乃至９のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
11. 前記ターゲット容器内に導入される前記ターゲット物質が、アンモニア水に溶解した酸化モリブデンであることを特徴とする請求項１０に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
12. 前記アンモニア水に過酸化水素水が添加されていることを特徴とする請求項１１に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
13. 前記乾燥時の温度が１００〜７００℃であることを特徴とする請求項１１又は１２に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
14. 前記液体が、アンモニア水及び／又は過酸化水素水であることを特徴とする請求項８に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
15. 加速器からのビームの照射が終了したターゲット物質を、ターゲット容器外部へ取り出す際に、
    液体を前記ターゲット容器内部へ導入し、
    前記ターゲット物質を該液体に溶解又は該液体と混合させて、前記ターゲット容器外部へ取り出すことを特徴とする加速器による放射性核種の製造方法。
16. ターゲット容器と、
    液体に溶解又は液体と混合されたターゲット物質を該ターゲット容器内に導入する手段と、
    該ターゲット容器中に乾燥用気体を導入して、前記液体に溶解又は液体と混合されたターゲット物質を乾燥させ、液体成分を減少させる乾燥手段と、
    加速器からのビームを前記ターゲット容器に照射する手段と、
    を備えたことを特徴とする加速器による放射性核種の製造装置。
17. 前記乾燥手段が、前記液体に溶解又は液体と混合されて前記ターゲット容器内に導入された前記ターゲット物質を、該ターゲット容器内で乾燥させて固体成分を析出させることを特徴とする請求項１６に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
18. 前記乾燥手段が、加熱手段、及び／又は、排気手段も含むことを特徴とする請求項１６又は１７に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
19. 前記ターゲット容器が、該ターゲット容器を封じると共に、前記ビームを通過させるための金属薄膜を備え、該金属薄膜が冷却されていることを特徴とする請求項１６に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
20. 前記ビームの照射終了後、液体を前記ターゲット容器内部へ導入する手段と、
    前記ターゲット物質を再び該液体に溶解又は該液体と混合させて、前記ターゲット容器外部へ取り出す手段とを更に備えたことを特徴とする請求項１６乃至１９のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造装置。
21. 前記ターゲット容器から取り出された液体を、廃棄せずに回収する手段を備えたことを特徴とする請求項２０に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
22. 前記回収する手段が、配管途中に設けられたフィルタを含むことを特徴とする請求項２０に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
23. 加速器からのビームの照射が終了したターゲット物質を、ターゲット容器外部へ取り出すようにされた放射性核種の製造装置であって、
    液体を前記ターゲット容器内部へ導入し、前記ターゲット物質を該液体に溶解又は該液体と混合させて、前記ターゲット容器外部へ取り出す手段を備えたことを特徴とする加速器による放射性核種の製造装置。
24. 前記不活性ガスが、ヘリウムであることを特徴とする請求項６に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
25. 前記乾燥に利用する気体が、前記ターゲット物質を還元する気体であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
26. 前記ターゲット物質を還元する気体が、水素あるいは一酸化炭素であることを特徴とする請求項２５に記載の加速器による放射性核種の製造方法。

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