CN112366020A

CN112366020A - 通过液化镭生产锕的方法

Info

Publication number: CN112366020A
Application number: CN202010710570.5A
Authority: CN
Inventors: 吴世暎; 林常茂; 李教徹; 姜周贤
Original assignee: Korea Institute of Radiological and Medical Sciences
Current assignee: Korea Institute of Radiological and Medical Sciences
Priority date: 2019-07-23
Filing date: 2020-07-22
Publication date: 2021-02-12
Also published as: JP7025482B2; US11424047B2; JP2021018238A; KR20210011819A; US20210027906A1; KR102211812B1

Abstract

本发明涉及一种通过使用液化镭生产锕的方法，该方法包括以下步骤：移动液化镭以将液化镭加载到腔室内的反应空间中的步骤；通过向腔室内的反应空间镭照射粒子束并执行核反应过程来产生锕的步骤；以及将包含液化镭和锕的产物移动到腔室外部的卸载步骤。根据本发明的通过使用液化镭生产锕的方法可以通过使用液化状态的Ra‑226生产Ac‑225，在生产Ac‑225之后移动液化状态的所产生的Ac‑225，分离并再利用Ac‑225，从而根据Ac‑225的状态变化使Ra‑226的损失最小化，由此使得Ac‑225的核反应过程能够被执行。此外，根据本发明的通过使用液化镭生产锕的方法具有如下效果：通过包括能够排出和分离从Ra‑226产生的氡的氡收集单元，使得安全性能够得到提高，从而防止由于氡引起的辐射曝露。

Description

通过液化镭生产锕的方法

相关申请的交叉引用

本发明要求于2019年7月23日提交的韩国专利申请号10-2019-0089190的优先权，该申请的全部公开内容通过引用并入本文。

技术领域

本发明涉及一种通过使用液化镭生产锕的方法，更具体地，涉及一种通过进行液化镭的核反应能够生产锕的生产方法。

背景技术

当通过226Ra(p，2n)225Ac的核反应使质子加速并使质子与镭226靶物质碰撞来生产锕-225(即用于治疗的放射性药物)时，在两个中子从镭226靶物质逸出时生产Ac-225。此时使用的Ra-226物质通常包括固体靶中的粉末型靶。已被照射质子的Ra-226粉末经过一系列分离和精制工序，从而将粉末中包含的并且通过进行核反应已经生产的Ac-225分离。为此，生产Ac-225的方法可以包括将Ra-226熔化成液化形式，使液化的Ra-226经过分离和精制工序，以及执行制备粉末型Ra-226的工序以重复使用粉末型Ra-226来再次生产Ac-225。在美国专利第6,680,993号中公开了通过使用这种粉末型Ra-226生产Ac-225的方法。

然而，这种常规技术由于Ra-226在生产Ac-225的一系列工序中变成粉末形式和液化形式，因此导致Ra-226的定量损失。由于目前Ra-226具有大约1600年的较长的半衰期并且在衰变过程中释放氡(即惰性气体)的问题，因此Ra-226的处理和储存上存在很多困难，并且，由于这个原因，额外生产已被暂停。因此，期望的是，在通过使用在世界上剩余不多的Ra-226生产Ac-225的过程中使Ra-226的损失最小化。

发明内容

本发明的目的是提供一种使用液化镭生产锕的方法，该方法通过使用常规的Ra-226执行核反应来使在生产Ac-225的过程中可能产生的Ra-226的损失最小化。

为了实现该目的，本发明可以提供一种通过使用液化镭生产锕的方法，该方法包括：移动液化镭以将液化镭加载到腔室内的反应空间中的步骤；通过向腔室内的反应空间的液化镭照射粒子束来通过核反应过程产生锕的步骤；以及将包含液化镭和锕的产物移动到腔室外部的卸载步骤。

另一方面，使用液化镭生产锕的方法可以进一步包括从产物中分离锕的分离步骤。

此外，使用液化镭生产锕的方法可以包括将通过从产物中分离锕获得的剩余的液化镭移动到腔室的反应空间的再加载步骤。

此外，使用液化镭生产锕的方法可以进一步包括在执行加载步骤或卸载步骤的同时排出产物中包含的氡的氡排出步骤。

此外，氡排出步骤使得氡能够通过使氡冷凝而排出。

此外，氡排出步骤使得氡能够在用外部空气稀释氡之后排出。

另一方面，加载步骤使得预设量的镭能够移动到反应空间。

此外，加载步骤使得预设量的镭能够通过使用注射泵移动到反应空间。

另一方面，卸载步骤使得产物能够通过使惰性气体流入腔室的反应空间中而被卸载。

另一方面，可以通过使用有机溶液将镭液化。

此外，有机溶液可以是NO₃或Cl₂。

此外，使用液化镭生产锕的方法可以进一步包括对分离的锕进行精制的步骤，该步骤在分离锕的步骤之后执行。

根据本发明的通过使用液化镭生产锕的方法可以通过使用液化状态的Ra-226产生Ac-225，在产生Ac-225之后移动液化状态的所产生的Ac-225，分离并再利用Ac-225，从而根据Ac-225的状态变化使Ra-226的损失最小化，由此使得Ac-225的核反应过程能够被执行。

此外，根据本发明的通过使用液化镭生产锕的方法具有如下效果：通过包括能够排放和分离从Ra-226产生的氡的氡收集单元，能够使安全性得到提高，从而防止由于氡引起的辐射照射。

附图说明

图1是通过使用液化镭生产锕的方法、即根据本发明的实施例的流程图。

图2是示出执行根据本发明的锕生产方法的锕生产设备的概念的框图。

图3是实现图2的结构的实施例。

图4是示出加载步骤的概念图。

图5是示出加载步骤的另一概念图。

图6是示出生产锕的步骤的概念图。

图7是示出卸载步骤的概念图。

图8是示出在执行卸载步骤时排出氡的步骤的概念图。

图9是示出移动产物以分离和精制锕的步骤的概念图。

图10示出执行再加载步骤之前移动液化镭的图。

具体实施方式

在下文中，将参照附图详细描述根据本发明的实施例的使用液化镭生产锕的方法。在以下实施例的描述中各个元件的名称可以被称为本领域中的其他名称。然而，如果多个元件存在功能上的相似性和相同性，则尽管采用修改实施例，但是可以说元件具有等同的结构。此外，为了便于说明，描述了对各个元件追加的标记。然而，其上具有这些描述的标记的附图上的图示内容并不将各个元件限制于附图内的范围。类似地，如果多个元件存在功能上的相似性和相同性，则尽管部分上修改的实施例采用附图上的结构，但是可以说元件具有等同的结构。此外，当通过查看本领域的普通技术水平将元件识别为应自然包括的元件时，省略其说明。

图1是通过使用液化镭生产锕的方法、即根据本发明的实施例的流程图。如图1所示，根据本发明的使用液化镭生产锕的方法可以包括加载步骤(S100)、锕生产步骤(S200)、卸载步骤(S300)、氡排出步骤(S400)、锕分离和精制步骤(S500)以及再加载步骤(S600)。

加载步骤(S100)对应于将液化镭移动到腔室内的反应空间的步骤。在此，可以使用有机溶液来液化镭，例如，镭可以在诸如Cl₂或NO₃的离子被键合的液化状态下被移动。加载步骤(S100)可以通过向腔室外部的液化镭施加压力而使液化镭移动到反应空间的方法来执行。例如，可以提供注射泵，使得可以在重复的加载步骤(S100)中移动预定量的液化镭。另一方面，可以在加载步骤(S100)中同时执行氡排出步骤(S400)。氡排出步骤(S400)对应于通过从产物氡、即镭衰变的同时产生的放射性气体中分离来将分离的氡转移到单独的空间的步骤。氡在镭自然衰变的同时不断地产生，氡可以在转移液化镭或液化产物的过程中从小瓶中自然地排出。

例如，氡排出步骤(S400)可以通过仅从小瓶中通气体来执行。当在加载步骤(S100)中通过具体使用注射泵使液化镭经由一侧的流路转移时，存在于流路和腔室内的气体经由另一侧的流路移动到小瓶，包含氡的气体从小瓶中经由连接到小瓶一侧的流路排出，然后可以执行诸如收集氡的氡处理步骤。

氡处理步骤使得能够在通过从在极低温度下排出的气体中使氡冷凝来减少氡的体积之后将体积减少的氡作为放射性废物加以处理。此外，由于氡的半衰期为3.82天，因此，氡气可以通过将氡气储存预定时间，在半衰期的几个周期后，氡气的放射性通过辐射线测定而减弱到基准数值以下时，排出到外部，或者，氡气可以通过用足够量的空气稀释氡气而排出到外部。

锕生成步骤(S200)对应于当在腔室内完成液化镭的加载时向腔室内的反应空间照射从粒子加速器加速的粒子束的步骤。可以通过考虑设备的整体性能，其包括腔室内的液化镭的体积、束的照射面积、腔室的冷却性能、腔室内的压力等，来调节粒子束的能量或通量，执行锕生成步骤(S200)。

当照射粒子束时，在液化状态的Ra-226中发生p,2n核反应，并且产生Ac-225。尽管照射粒子束以在反应空间内产生锕，但是所有的液化状态的Ra-226未全体发生核反应过程，但是仅一部分液化状态的Ra-226发生核反应过程并转化为Ac-225。

当核反应过程完成时，执行卸载步骤(S300)以从腔室中排出液化产物。例如，卸载步骤(S300)可以包括通过将惰性气体例如第18族元素的氦气吹入反应空间中而将液化镭和液化锕、即产物排放到腔室的外部。上述的氡排出步骤(S400)即使在卸载步骤(S300)中也可以执行。在通过将液化镭与惰性气体一起吹入小瓶中而将液化镭转移到小瓶中的过程中，气体可以自然地排放。具体地，当将氦气即惰性气体吹入腔室中使得液化产物能够被移动时，液化产物经由与腔室的一侧连接的流路转移到小瓶中，并且，响应于此，包含氡的气体排出到小瓶的外部。

前述的氡排出步骤(S400)对应于排出氡气、即镭衰变的同时产生的放射性气体的步骤。当镭自然地衰变时，不断地产生氡，并且这些工序可以在整个生产过程中执行多次。氡排出步骤(S400)可以包括使得液化镭或液体产物在转移液化镭或液体产物的过程中通过压力差的产生而能够排出到小瓶外部。

锕分离和精制步骤(S500)对应于分离和精制氡分离产物中的锕的步骤。锕分离和精制步骤(S500)可以在将锕从小瓶转移到用于分离和精制锕的空间、例如诸如手套箱或热室的空间之后执行。通过分离液化锕和液化镭来执行锕的分离。锕的精制是对分离的液化锕进行精制使得精制的液化锕能够用于医学目的的步骤。由于分离的锕包含其他杂质，因此可以通过去除杂质来生产高纯度的锕。

再加载步骤(S600)对应于下述步骤：在将通过从产物中分离液化锕获得的残余物质、即纯液化镭移动到腔室使得可以在核反应过程中再次使用纯液化镭之后，再次加载纯液化镭。再加载步骤(S600)也可以以与加载步骤(S100)相同的方式通过使用注射泵将固定量的纯液化镭移动到腔室来执行，或者可以通过使氦气流动来执行。

另一方面，尽管未将步骤表述为单独的步骤，但是步骤可以包括通过在腔室中再加载分离的液化镭之前从分离的液化镭中除去杂质使得分离的液化镭能够在纯液化镭状态下被处理。此外，体积增加的分离的液化镭可以通过在分离锕和镭的过程中添加的溶液被浓缩。

如上所述根据本发明的通过使用液化镭1生产锕的方法使得在将使用液化状态的镭执行核反应过程之后产生的锕分离之后，纯液化镭能够在核反应过程中再次使用。

另一方面，尽管上面没有描述，但是可以将与腔室100连接的束线保持在真空状态，并且可以使腔室100与束线隔离使得液化目标可以在腔室100内的反应空间110中独立于束线移动。腔室100包括在粒子束10的照射路径中由金属物质形成的箔片101，以使腔室100与束线隔离，并且箔片101可以形成为密封束线和腔室100中的每一个。另一方面，由于如果箔片101在束线和腔室100的连接部分中将束线和腔室100的各开口部分密封当照射粒子束10时会产生热，所以可以设置用于冷却束线和腔室100的连接部分的单独的冷却单元。然而，由于这种结构是在通过使用液化靶产生放射性物质的设备中通常使用的结构，因此将省略其更详细的描述。

图2是示出执行根据本发明的锕生产方法的锕生产设备的概念的框图。图3是实现图2的结构的实施例。如图所示，根据本发明的通过使用液化镭生产锕的方法可以通过使用包括腔室100、注射泵300、小瓶200、氡收集单元500、氦源400以及锕分离和精制单元600的锕生产设备来执行。

如上所述，小瓶200是用于暂时加载液化镭1和核反应产物的空间，并且液化镭1可以通过注射泵300从小瓶200移动到腔室100。在腔室100中执行反应过程后，液化镭1和液化锕2移动到小瓶200。由于操作注射泵或者供应氦气，气体从小瓶200的一侧排出以维持压力。排出的气体流经单独的流路，并且在排出的气体流经氡收集单元500时可以收集氡或使氡冷凝。具体地，当在加载过程或卸载过程中通过注射泵300或氦源400的操作使流路中的压力增加时，气体最终从小瓶200的一侧排出。排出的气体可以经由流路移动到氡收集单元500。

当将通过执行核反应过程产生的产物转移到锕分离和精制单元600时，液化锕2和液化镭1在锕分离和精制单元600中彼此分离。在锕精制单元700中精制分离的液化锕2，使分离的液化镭1经过精制工序，并且使经过精制工序的分离的液化镭1再次移动到小瓶200之后，准备核反应过程。另一方面，例如，尽管在本实施例中已经举例说明了作为液化镭1的氯化镭(RaCl₂)和作为液化锕2的氯化锕(AcCl₃)，但这仅是示例，可以利用使用各种有机液体液化的锕。

在下文中，将参考图4至图6详细描述执行根据本发明的通过使用液化镭1生产锕的方法。

图4和图5是示出加载步骤的概念图。如图4所示，加载步骤包括通过使注射泵300抽吸小瓶200中包含的固定量的液化镭1来接收液化镭1。此时，通过考虑腔室100中包含的液化镭1的量和在从注射泵300到腔室100的流路中滞留的液化镭1的量，可以确定被注射泵300抽吸的液化镭1的量。如图5所示，当液化镭1通过注射泵300被压出时，液化镭1沿流路移动之后，液化镭1被加载到腔室100中。此外，由于液化镭1被包含在腔室100中，因此包含氡的气体经由图5中的上部流路移动到小瓶，包含氡的气体经由设置在小瓶的一侧中的流路排出，使得包含氡的气体流经氡收集单元500，并且氡可以被收集在氡收集单元500中。

图6是示出生产锕的步骤的概念图。可以关闭注射泵300与腔室100之间的阀，以防止当液化镭1加载在腔室100中时液化镭1的移动。此外，可以关闭腔室100与氦源400之间的阀，以防止放射性物质由于核反应过程中升高的压力而回流。此后，通过向反应空间110照射粒子束来执行核反应过程。另一方面，当氦源400与腔室100之间的阀被打开时，氦源被操作使得能够保持反应空间110内的压力。

图7是示出卸载步骤的概念图。当执行卸载工序时，阀被操作以打开从反应空间110面向小瓶200的流路，并且通过将氦气4吹入到反应空间110中来使产物移动到小瓶200。此时，优选地，将充足量的氦气吹入到反应空间110中，使得产物不残留在反应空间110以及从反应空间110到小瓶200的流路中。另一方面，氦气4经由与反应空间110的上侧连接的流路在反应空间110中流动，并且液化镭1可以经由与反应空间110的下侧连接的流路移动。因此，当将氦气4吹入到反应空间110中时，液化状态的产物可以自然地从反应空间110的下侧排出到腔室100的外部。

图8是示出当执行卸载步骤时排出氡3的步骤的概念图。

如图8所示，由于在执行卸载步骤时液化产物在小瓶中流动，因此小瓶200内的气体沿着流路排出，使得沿着流路排出的小瓶200内的气体流过氡收集单元500。此后，氡收集单元500仅从与氦气4和氡3气体混合在一起的气体中收集氡3气体，并将剩余的气体排出到外部。如上所述，在收集氡时，收集到的氡可以在液化状态下被处理作为放射性废物。此外，尽管在图8中未示出，但是当不设置氡收集单元500时，氡被储存规定时间，或者用充足量的空气稀释氡以使稀释后的氡排出到外部。

图9是示出转移液化产物以分离和精制锕的步骤的概念图。如图9所示，液化产物从小瓶转移到用于精制和分离的空间以分离和精制锕。具体地，通过仅使小瓶200与锕分离和精制单元600之间的流路打开并将氦气4吹入到小瓶200中，产物转移到锕分离和精制单元600。液化镭1和液化锕2可以在锕分离和精制单元600中彼此分离。锕的精制包括执行包括从分离的锕中去除杂质的适当的精制工序，使得在转移分离的锕之后分离的锕可以用于医学目的。

图10示出了在执行再加载步骤之前使液化镭1移动的图。在通过精制工艺将从其中分离了液化锕2的剩余的液化镭1处理为纯液化镭，并且浓缩在从锕中分离镭的过程中增加的液体以制备预设的固定量的镭，之后，预设的固定量的镭再次转移到小瓶200。此后，可以通过从加载步骤开始生产过程来反复执行这些工序。同时，再加载工序可以被配置成使得，当在再加载步骤中纯液化镭被加载到小瓶中时，气体以与加载步骤和卸载步骤中相似的方式，根据流路内部的增加的压力排出到外部。因此，由于流体在加载、卸载和再加载步骤中流动，因此氡自然地从小瓶中排出。在再加载工序中，可以使用氦气转移纯液化镭。然而，转移纯液化镭的方法仅是示例，除了使用氦气的方法以外，还可以通过各种方法来转移纯液化镭。

如上所述，根据本发明的通过使用液化镭生产锕的方法可以通过使用液化状态的镭通过核反应过程生产锕，并通过使液化状态的镭循环来执行核反应过程而不在重复的生产过程中执行单独的化学变化，由此使镭的损失最小化。

此外，根据本发明的通过使用液化镭生产锕的方法具有如下效果：通过排出在氡的处理过程中产生的氡，使得安全性能够得以提高，从而防止暴露于由于氡气引起的辐射。

Claims

1.一种通过使用液化镭生产锕的方法，所述方法包括以下步骤：

移动所述液化镭以将所述液化镭加载到腔室内的反应空间中的加载步骤；

通过向所述腔室内的所述反应空间的所述液化镭照射粒子束，来通过核反应过程生产锕的步骤；以及

将包含所述液化镭和锕的产物移动到所述腔室的外部的卸载步骤。

2.根据权利要求1所述的方法，还包括从所述产物中分离锕的步骤。

3.根据权利要求2所述的方法，还包括将通过从所述产物中分离锕获得的纯液化镭转移到所述腔室的所述反应空间的再加载步骤。

4.根据权利要求2所述的方法，还包括在执行所述加载步骤或所述卸载步骤的同时排出从镭中产生的氡的氡排出步骤。

5.根据权利要求4所述的方法，其中，所述氡排出步骤包括使氡冷凝以排出氡。

6.根据权利要求4所述的方法，其中，所述氡排出步骤包括用外部空气稀释氡以排出稀释的氡。

7.根据权利要求2所述的方法，其中，所述加载步骤包括将预设量的镭移动到所述反应空间。

8.根据权利要求7所述的方法，其中，所述加载步骤包括通过使用注射泵将所述预设量的镭移动到所述反应空间。

9.根据权利要求2所述的方法，其中，所述卸载步骤包括通过使惰性气体流入到所述腔室的所述反应空间中来卸载所述产物。

10.根据权利要求2所述的方法，其中，通过使用有机溶液将所述镭液化。

11.根据权利要求10所述的方法，其中，所述有机溶液包括NO₃或Cl₂。

12.根据权利要求2所述的方法，还包括在所述分离锕的步骤之后执行的精制分离的锕的步骤。