JP6819885B2 - 双極板、セルフレーム及びセルスタック、並びにレドックスフロー電池 - Google Patents
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Description
100C 電池セル
101 隔膜
102 正極セル 103 負極セル
104 正極電極 105 負極電極
106 正極電解液用タンク 107 負極電解液用タンク
108〜111 導管
112,113 ポンプ
200 セルスタック
120 セルフレーム 121 双極板 122 枠体
123,124 給液用マニホールド 125,126 排液用マニホールド
127 シール構造
1,2,3,4,5 双極板
10 流路 11 溝部
12 導入側流路 12i 導入口
12y 導入側縦溝部 12x 導入側横溝部(給液整流部)
14 排出側流路 14o 排出口
14y 排出側縦溝部 14x 排出側横溝部(排液整流部)
16 畝部分
18y,19y 縦溝部 18x,19x 横溝部
本発明者らは、内部抵抗を低減するべく、電極の面内における電解液の流通状態を検討した。その結果、双極板に電解液を案内する流路を設けることで、電極に電解液が浸透・拡散し易く、電極の広い範囲で電池反応を均一的に行うことができ、内部抵抗を低減できる、との知見を得た。ただし、後述する試験例で詳述するように、双極板に設けた流路の形態によっては、内部抵抗にばらつきが生じることがわかった。この内部抵抗のばらつきは、主に、レドックスフロー電池(RF電池)の運転開始直後から数サイクル〜数十サイクル程度の間に生じていた。特にこの内部抵抗のばらつきは、RF電池の運転開始前に電解液が空の状態である電池セル内に電解液を充填後、RF電池を運転した場合に生じていた。例えば、RF電池の初期状態であって、電池セルに電解液が充填されていない空の状態から電池セルに電解液を供給した後にRF電池を運転した場合や、RF電池の待機状態であって、ポンプを停止し、自己放電を抑制するために一旦電解液を電池セルから排出した状態から、再度電解液を供給した後にRF電池を運転した場合である。
本発明の実施形態の詳細を、以下に説明する。なお、本発明はこれらの例示に限定されるものではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。図中の同一符号は、同一名称物を示す。
実施形態1では、レドックスフロー電池(RF電池)に用いる双極板1を図1,2に基づいて説明する。双極板1以外の構成は、図7及び図8を参照して説明した従来のRF電池100と同様の構成を採用できるため、その詳しい説明は省略する。図2に示す双極板121は、説明の便宜上、正極電極104及び負極電極105よりも厚くしている。
双極板1は、隣り合う電池セル100C(図7)間に介在されて各極の電解液を仕切る導電性部材であり、代表的には図1に示すように長方形状の平板である。双極板1の表裏面はそれぞれ、隣り合う電池セル100Cのうち、一方の電池セル100Cの正極電極104と、他方の電池セル100Cの負極電極105と、に挟まれる。双極板1の第1の面(表面)が正極電極104との対向面であり、第2の面(裏面)が負極電極105との対向面である。本実施形態1の双極板1の主たる特徴とするところは、双極板1が正極電極104側及び負極電極105側の各面に正極電解液及び負極電解液が流通する流路10を備え、この流路10が縦溝構造を有することにある。
流路10は、各電池セル100C内において、ポンプ112,113(図7)によって正極電極104,負極電極105に流通される電解液の流れを調整するために設けられる。流路10は、双極板1の正極電極104側及び負極電極105側の各面において、双極板1の表面の一部である流路内面により形成される。流路内面は、図2に示すように、双極板1の深さ方向に窪んだ底面と、底面から垂直に延びる両側面と、で構成される。
流路10は、図1に示すように、電解液を電極に導入する導入側流路12と、電解液を電極から排出する排出側流路14と、を備える。導入側流路12と排出側流路14とは、互いに連通せずに独立している。導入側流路12と排出側流路14の各々は、互いに噛み合って対向配置される櫛歯流路を備える。導入側流路12の櫛歯流路は、複数の導入側縦溝部12yを備え、排出側流路14の櫛歯流路は、複数の排出側縦溝部14yを備える。つまり、本実施形態1の双極板1の特徴の一つとして、流路10は、導入側縦溝部12yと排出側縦溝部14yとが、互いに噛み合って対向配置される噛合型の対向櫛歯形状であることが挙げられる。
溝部11は、図2に示すように、断面形状が矩形状である。溝部11の断面形状は、任意の断面形状とすることができ、例えば半円状や角部を丸めた長方形状などの曲線を有する形状などが挙げられる。
双極板1の構成材料は、電気抵抗が小さい導電性材料であって、電解液と反応せず、電解液に対する耐性(耐薬品性、耐酸性など)を有するものが好適に利用できる。更に、双極板1の構成材料は、適度な剛性を有することが好ましい。流路10を構成する溝部11の形状や寸法が長期に亘って変化し難く、流路10を有することによる流通抵抗の低減効果、圧力損失の低減効果を維持し易いからである。具体的な構成材料は、炭素材と有機材とを含有する複合材料、より具体的には黒鉛などの導電性無機材とポリオレフィン系有機化合物や塩素化有機化合物などの有機材とを含む導電性プラスチックが挙げられる。
縦溝構造の流路10の場合、導入側縦溝部12y,排出側縦溝部14yが鉛直方向に沿って配置されていることで、RF電池の運転開始前に空の状態である電池セルに電解液を供給する際に気泡が生じ難い。また、電池セル内に気泡が生じたとしてもその気泡は排出口14oに向かって排出され易い。そのため、電解液の電池セルへの充填後におけるRF電池の運転開始にあたって、電極に気泡が停留し難い。その結果、電極における電池反応面積の減少を抑制でき、RF電池の内部抵抗の増加を抑制できる。
上記双極板1の説明にあたり、双極板1以外のRF電池100(図7,8を参照)の構成は従来と同じものを採用することができると述べた。本実施形態1のRF電池は、正極電極、隔膜、負極電極を重ねた電池セルと、額縁状の枠体に一体化された双極板を有するセルフレームとを備え、電池セルをセルフレームで挟んで複数積層しており、双極板に上述した本実施形態の流路10を備える双極板1を用いている。つまり、隣接する各セルフレームの双極板1の間に一つの電池セルが形成されており、双極板1を挟んで表裏に、隣り合う電池セルの正極電極と負極電極とが配置されている。
実施形態2では、図3に示す非噛合型の対向櫛歯形状の流路10を有する双極板2を説明する。非噛合型の対向櫛歯形状とは、導入側流路12の櫛歯流路と排出側流路14の櫛歯流路とが、互いに噛み合わずに対向配置された形状である。双極板2の基本的構成は、実施形態1の双極板1と同様であり、流路10の形態のみが異なる。
実施形態3では、図4に示す一連のグリッド形状の流路10を有する双極板3を説明する。グリッド形状とは、導入側流路と排出側流路とが連通された形状である。双極板3の基本的構成は、実施形態1の双極板1と同様であり、流路10の形態のみが異なる。
実施形態4では、図5に示す断続形状の流路10を有する双極板4を説明する。双極板4は、実施形態1で説明した双極板1(図1)における各導入側縦溝部12y,排出側縦溝部14yを、断続的に(非連続的に)形成した形態である。導入側縦溝部12y,排出側縦溝部14yを断続形状とすることで、電解液が、幅方向の畝部分16だけでなく、縦方向に隣り合う縦溝部間の畝部分16を介して各縦溝部間を渡るように電極における電池反応を行うことができ、電極における反応電流量を増加できると期待される。
実施形態5では、図6に示す一連の蛇行形状の流路10を有する双極板5を説明する。一連の蛇行形状とは、導入口12iから排出口14oまで一連の溝部11で形成された形状である。溝部11は、並列される複数の縦溝部19yと、複数の縦溝部19yの一端同士又は他端同士を交互に繋ぐ複数の短い横溝部19xと、を備える。
双極板5でも、導入口12iから導入された電解液は、溝部11に沿った流れ(図6で示す実線矢印の方向)と、各縦溝部19y,19y間に位置する畝部分16を介して縦溝部19y,19y間を渡るような流れ(図6に示す破線矢印の方向)と、を形成する。この畝部分16を介して縦溝部19y,19y間を渡るように電極における電池反応を行うことで、未反応のまま排出される電解液量を減少でき、電極における反応電流量を増加できると期待される。
実施形態6では、図11で前記セルフレームと、正極電極と、隔膜と、負極電極とがこの順に積層された積層体が、複数積層してなるセルスタックを備えるレドックスフロー電池を説明する。このレドックスフロー電池は、本発明の実施形態に係るセルスタックを備えるため、電池セル内の電解液の流通抵抗を低減でき、かつ電極における電池反応面積の減少を抑制できることから、電池の内部抵抗を低減できる。
試験例1では、噛合型の櫛歯形状の流路を有する双極板を所定位置に配置したRF電池について、実際に電池セルを作製し、RF電池の内部抵抗を調べた。試験例1では、流路が縦溝構造である双極板を用いた試料No.1−1と、流路が横溝構造である双極板を用いた試料No.1−11という2種類のRF電池を作製した。用いたRF電池の仕様を以下に示す。なお、試験例1では、正極電極−隔膜−負極電極を重ねた電池セルを、双極板を備えるセルフレームで挟んだ単セル構造のRF電池とした。そのため、RF電池の内部抵抗は、セル抵抗率として表す。
・双極板
寸法:長さ200mm、幅198mm、厚み6.2mm
流路形状:導入側流路と排出側流路とを備える噛合型の対向櫛歯形状(図1を参照)
縦溝部について
数:導入側流路16本×排出側流路16本
長さLy:150mm
重複長さLo:142mm
幅Wy:1.3mm
深さD:1.0mm
溝間距離R:3.9mm
断面形状:矩形形状
横溝部について
長さLx:170mm
構成材料:黒鉛80%とマトリックス樹脂としてポリプロピレン20%とを圧粉成形した双極板
・電極
寸法:長さ170mm、幅150mm、厚み0.5mm
構成材料:炭素繊維とバインダー炭素とを含むカーボンフェルト
SGLカーボンジャパン株式会社製 GDL10AA
・隔膜
構成材料:デュポン株式会社製 ナフィオン(登録商標)212
・電解液
組成:硫酸V水溶液(V濃度:1.7mol/L、硫酸濃度:4.3mol/L)
流量:5.4mL/min
・双極板
寸法:長さ200mm、幅198mm、厚み6.2mm
流路形状:導入側流路と排出側流路とを備える噛合型の対向櫛歯形状
導入側流路:導入口と、双極板の縦方向(鉛直方向)に延設される一つの縦溝部と、縦溝部から双極板の横方向(鉛直方向と直交する方向)に延設され、所定の間隔をあけて並列配置される複数の横溝部と、を備える
排出側流路:排出口と、双極板の縦方向(鉛直方向)に延設される一つの縦溝部と、縦溝部から双極板の横方向(鉛直方向と直交する方向)に延設され、所定の間隔をあけて並列配置される複数の横溝部と、を備える
電解液の流れ:導入口⇒導入側縦溝部⇒導入側横溝部⇒排出側横溝部⇒排出側縦溝部⇒排出口
横溝部について
数:導入側流路16本×排出側流路16本
長さLx:150mm
重複長さLo:142mm
幅Wy:1.3mm
深さD:1.0mm
溝間距離R:3.9mm
断面形状:矩形形状
縦溝部について
長さLy:170mm
構成材料:炭素繊維とバインダー炭素とを含むカーボンフェルト
SGLカーボンジャパン株式会社製 GDL10AA
・電極、隔膜、電解液:試料No.1−1と同じ
Claims (8)
- 第1の面側に正極電極が配置され、第2の面側に負極電極が配置される電池用の双極板であって、
前記第1の面、前記第2の面の少なくとも一方の面は、電解液が流通する流路を備え、
前記流路は、
前記電解液の導入口と、
前記電解液の排出口と、
前記導入口と前記排出口との間で、前記電解液を所定の経路に案内する溝部と、を備え、
前記導入口、前記排出口、及び前記溝部は、前記双極板に形成されており、
前記双極板を電池の所定位置に配置したときに、
前記導入口は、鉛直方向の下側に位置し、
前記排出口は、鉛直方向の上側に位置し、
前記溝部は、鉛直方向に沿うと共に、その鉛直方向と直交する方向に並列される複数の縦溝部を備え、
前記流路は、互いに連通しない導入側流路と排出側流路とを備え、
前記導入側流路と前記排出側流路の各々は、互いに噛み合って対向配置される櫛歯流路を備え、前記櫛歯流路は前記縦溝部を備え、
前記櫛歯流路の噛み合い部分の長さは、前記縦溝部の長さの80%以上99%以下であり、
隣り合う前記縦溝部の側縁間の溝間距離は、前記縦溝部の幅の100%以上700%以下であり、
前記縦溝部の深さは、前記双極板の厚さの10%以上45%以下である、
双極板。 - 隣り合う前記縦溝部同士が並列方向に重複する長さは、双極板の鉛直方向の長さの45%以上である請求項1に記載の双極板。
- 前記縦溝部の幅は、0.1mm以上10mm以下である請求項1又は請求項2に記載の双極板。
- 前記双極板の双方の面に前記流路を備え、
前記双極板を平面透視したとき、前記正極電極側の縦溝部と前記負極電極側の縦溝部とは、少なくとも一部が重複しない位置に存在する請求項1から請求項3のいずれか1項に記載の双極板。 - 前記溝部は、前記導入口と前記導入側流路における前記縦溝部の全ての導入側端部とを繋ぐ給液整流部、及び前記排出口と前記排出側流路における前記縦溝部の全ての排出側端部とを繋ぐ排液整流部の少なくとも一方を備える請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の双極板。
- 請求項1から請求項5のいずれか1項に記載の双極板と、前記双極板の外周に設けられる枠体と、を備える、
セルフレーム。 - 請求項6に記載のセルフレームと、正極電極と、隔膜と、負極電極とがこの順に積層された積層体が、複数積層してなる、
セルスタック。 - 請求項7に記載のセルスタックを備える、
レドックスフロー電池。
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