KR20180020165A - 쌍극판, 셀 프레임 및 셀 스택, 및 레독스 플로우 전지 - Google Patents

쌍극판, 셀 프레임 및 셀 스택, 및 레독스 플로우 전지 Download PDF

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KR20180020165A
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히데유키 야마구치
다카시 간노
다케후미 이토
마사히로 구와바라
기요아키 하야시
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스미토모덴키고교가부시키가이샤
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Abstract

제1 면측에 정극 전극이 배치되고, 제2 면측에 부극 전극이 배치되는 전지용의 쌍극판으로서, 상기 제1 면, 상기 제2 면 중 적어도 한쪽 면은, 전해액이 유통되는 유로를 구비하고, 상기 유로는, 상기 전해액의 도입구와, 상기 전해액의 배출구와, 상기 도입구와 상기 배출구 사이에서, 상기 전해액을 미리 정해진 경로로 안내하는 홈부를 구비하며, 상기 홈부는, 상기 쌍극판을 전지의 미리 정해진 위치에 배치했을 때에, 연직 방향을 따르고, 그 연직 방향과 직교하는 방향으로 병렬되는 복수의 세로홈부를 구비하는 쌍극판.

Description

쌍극판, 셀 프레임 및 셀 스택, 및 레독스 플로우 전지
본 발명은 레독스 플로우 전지의 구성 부품인 쌍극판, 셀 프레임 및 셀 스택, 및 레독스 플로우 전지에 관한 것이다. 특히, 셀 내에서의 내부 저항을 저감할 수 있는 쌍극판에 관한 것이다.
최근, 전력 부족의 심각화에 따라, 세계 규모에서의 풍력 발전이나 태양광 발전 등의 자연 에너지의 급속 도입이나 전력 계통의 안정화(예컨대, 주파수나 전압의 유지 등)가 과제가 되고 있다. 이 대책 기술의 하나로서, 대용량의 축전지를 설치하여, 출력 변동의 평활화, 잉여 전력의 저축, 부하 평준화 등을 도모하는 것이 주목되고 있다.
대용량의 축전지의 하나로 레독스 플로우 전지(이하, RF 전지라고 부르는 경우가 있음)가 있다. RF 전지는, 정극 전해액 및 부극 전해액에 산화 환원에 의해 가수가 변화하는 금속 이온(활물질)을 함유하는 전해액을 사용하여 충방전을 행하는 전지이다. 도 7에, 정극 전해액 및 부극 전해액의 활물질에 V이온을 함유하는 바나듐 전해액을 사용한 바나듐계 RF 전지(100)의 동작 원리도를 도시한다. 도 7 중의 전지 셀(100C) 내의 실선 화살표는 충전 반응을, 파선 화살표는 방전 반응을 각각 나타낸다.
RF 전지(100)는, 수소 이온을 투과시키는 격막(101)에 의해 정극 셀(102)과 부극 셀(103)로 분리된 전지 셀(100C)을 구비한다. 정극 셀(102)에는 정극 전극(104)이 내장되고, 또한 정극 전해액을 저류하는 정극 전해액용 탱크(106)가 도관(108, 110)을 통해 접속되어 있다. 마찬가지로, 부극 셀(103)에는 부극 전극(105)이 내장되고, 또한 부극 전해액을 저류하는 부극 전해액용 탱크(107)가 도관(109, 111)을 통해 접속되어 있다. 정극 전해액용 탱크(106), 부극 전해액용 탱크(107)에 저류되는 전해액은, 충방전 시에 펌프(112, 113)에 의해 정극 셀(102), 부극 셀(103) 내에 순환된다.
상기 전지 셀(100C)은 통상, 도 8의 하측 도면에 도시된 바와 같이, 셀 스택(200)이라고 불리는 구조체의 내부에 형성된다. 셀 스택(200)은, 도 8의 상측 도면에 도시된 바와 같이, 정극 전극(104), 격막(101), 부극 전극(105)을 겹친 전지 셀(100C)을, 액자형의 프레임체(122)에 일체화된 쌍극판(121)을 구비하는 셀 프레임(120) 사이에 끼워 복수 적층한 구성을 구비한다. 즉, 인접하는 각 셀 프레임(120)의 쌍극판(121) 사이에 하나의 전지 셀(100C)이 형성되게 되고, 쌍극판(121)을 사이에 두고 표리에, 인접하는 전지 셀(100C)의 정극 전극(104)[정극 셀(102)]과 부극 전극(105)[부극 셀(103)]이 배치되게 된다. 이 구성에서는, 각 셀 프레임(120) 사이의 간극이 시일 구조(127)로 밀봉된다.
셀 스택(200)에 있어서의 전지 셀(100C)에의 전해액의 유통은, 프레임체(122)에 형성되는 급액용 매니폴드(123, 124)와, 배액용 매니폴드(125, 126)에 의해 행해진다. 정극 전해액은, 급액용 매니폴드(123)로부터 프레임체(122)의 일면측(지면 앞쪽)에 형성되는 홈을 통해 쌍극판(121)의 제1 면측에 배치되는 정극 전극(104)에 공급된다. 그리고, 그 정극 전해액은, 프레임체(122)의 상부에 형성되는 홈을 통해 배액용 매니폴드(125)에 배출된다. 마찬가지로, 부극 전해액은, 급액용 매니폴드(124)로부터 프레임체(122)의 타면측(지면 뒤쪽)에 형성되는 홈을 통해 쌍극판(121)의 제2 면측에 배치되는 부극 전극(105)에 공급된다. 그 부극 전해액은, 프레임체(122)의 상부에 형성되는 홈을 통해 배액용 매니폴드(126)에 배출된다.
정극 전극(104) 및 부극 전극(105)에는, 예컨대 카본 펠트와 같은 다공질의 도전재가 이용되고, 쌍극판(121)에는, 예컨대 플라스틱 카본과 같은 평판재가 이용되고 있다(특허문헌 1).
특허문헌 1: 일본 특허 공개 제2002-367659호 공보
한층 더한 레독스 플로우 전지의 전지 성능의 향상이 요망되고 있고, 그 하나로서 전지의 내부 저항을 저감하는 것이 요구되고 있다. 이 내부 저항을 증대시키는 요인의 하나로서, 전해액의 유통 상태, 예컨대 전극의 광범위에 있어서의 전해액의 유통의 균일성을 들 수 있다. 그러나, 종래에서는, 전극에서의 전해액의 유통 상태를 충분히 고려한 후에 내부 저항을 저감하는 것에 대해서는, 반드시 충분한 검토가 이루어지고 있다고는 할 수 없었다.
본 발명은 상기 사정을 감안하여 이루어진 것으로, 본 발명의 목적의 하나는, 셀 내에서의 내부 저항을 저감할 수 있는 쌍극판을 제공하는 것에 있다. 또한, 본 발명의 다른 목적은, 상기 쌍극판을 구비하는 셀 프레임 및 이 셀 프레임을 구비하는 셀 스택, 및 이 셀 스택을 구비하는 레독스 플로우 전지를 제공하는 것에 있다.
본 발명의 일 양태에 따른 쌍극판은, 제1 면측에 정극 전극이 배치되고, 제2 면측에 부극 전극이 배치되는 전지용의 쌍극판으로서, 상기 제1 면, 상기 제2 면 중 적어도 한쪽 면은, 전해액이 유통되는 유로를 구비한다. 상기 유로는, 상기 전해액의 도입구와, 상기 전해액의 배출구와, 상기 도입구와 상기 배출구 사이에서, 상기 전해액을 미리 정해진 경로로 안내하는 홈부를 구비한다. 상기 홈부는, 상기 쌍극판을 전지의 미리 정해진 위치에 배치했을 때에, 연직 방향을 따르고, 그 연직 방향과 직교하는 방향으로 병렬되는 복수의 세로홈부를 구비한다.
본 발명의 일 양태에 따른 셀 프레임은, 상기 본 발명의 일 양태에 따른 쌍극판과, 상기 쌍극판의 외주에 설치되는 프레임체를 구비한다.
본 발명의 일 양태에 따른 셀 스택은, 상기 본 발명의 일 양태에 따른 셀 프레임과, 정극 전극과, 격막과, 부극 전극이 이 순서로 적층된 적층체가, 복수 적층되어 이루어진다.
본 발명의 일 양태에 따른 레독스 플로우 전지는, 상기 본 발명의 일 양태에 따른 셀 스택을 구비한다.
상기한 쌍극판은, 셀 내에서의 내부 저항을 저감할 수 있다. 상기 셀 프레임 및 셀 스택, 및 레독스 플로우 전지는, 셀 내에서의 내부 저항을 저감할 수 있다.
도 1은 실시형태 1에 따른 쌍극판을 도시한 개략 평면도이다.
도 2는 실시형태 1에 따른 쌍극판을 도시한 개략 단면도이다.
도 3은 실시형태 2에 따른 쌍극판을 도시한 개략 평면도이다.
도 4는 실시형태 3에 따른 쌍극판을 도시한 개략 평면도이다.
도 5는 실시형태 4에 따른 쌍극판을 도시한 개략 평면도이다.
도 6은 실시형태 5에 따른 쌍극판을 도시한 개략 평면도이다.
도 7은 레독스 플로우 전지의 개략 원리도이다.
도 8은 레독스 플로우 전지가 구비하는 셀 스택의 개략 구성도이다.
도 9는 시험예 1에 따른 시료 No.1-1에 대해, 사이클수와 셀 저항률의 관계를 도시한 그래프이다.
도 10은 시험예 1에 따른 시료 No.1-11에 대해, 사이클수와 셀 저항률의 관계를 도시한 그래프이다.
도 11은 셀 프레임과, 정극 전극과, 격막과, 부극 전극이 이 순서로 적층된 적층체가, 복수 적층된 셀 스택을 구비하는 레독스 플로우 전지의 개략 구성도이다.
[본 발명의 실시형태의 설명]
본 발명자들은 내부 저항을 저감하기 위해서, 전극의 면 내에 있어서의 전해액의 유통 상태를 검토하였다. 그 결과, 쌍극판에 전해액을 안내하는 유로를 형성함으로써, 전극에 전해액이 침투·확산되기 쉬워, 전극의 넓은 범위에서 전지 반응을 균일적으로 행할 수 있고, 내부 저항을 저감할 수 있다고 하는 지견을 얻었다. 단, 후술하는 시험예에서 상세히 서술하는 바와 같이, 쌍극판에 형성한 유로의 형태에 따라서는, 내부 저항에 변동이 발생하는 것을 알 수 있었다. 이 내부 저항의 변동은, 주로, 레독스 플로우 전지(RF 전지)의 운전 개시 직후부터 수 사이클∼수십 사이클 정도 사이에 발생하고 있었다. 특히 이 내부 저항의 변동은, RF 전지의 운전 개시 전에 전해액이 빈 상태인 전지 셀 내에 전해액을 충전 후, RF 전지를 운전한 경우에 발생하고 있었다. 예컨대, RF 전지의 초기 상태이며, 전지 셀에 전해액이 충전되어 있지 않은 빈 상태로부터 전지 셀에 전해액을 공급한 후에 RF 전지를 운전한 경우나, RF 전지의 대기 상태이며, 펌프를 정지하고, 자기 방전을 억제하기 위해서 일단 전해액을 전지 셀로부터 배출한 상태로부터, 재차 전해액을 공급한 후에 RF 전지를 운전한 경우이다.
RF 전지의 운전 개시 전에 빈 상태인 전지 셀에 전해액을 공급하고 나서, RF 전지를 운전한 경우에, 상기한 변동이 발생하는 원인으로서, 전지 셀에 전해액을 충전할 때에 발생할 수 있는 기포가 생각된다. 빈 상태인 전지 셀은 내부에 공기가 가득 차 있다. 이 공기는, 전지 셀 내에의 전해액 순환에 의해 배출할 수 있다. 그러나, 전지 셀 내에서의 전해액의 유속은 느리기 때문에, 기포를 배출하는 힘이 약하여, 배출할 때까지 미리 정해진 시간을 필요로 한다. 그 때문에, 쌍극판에 형성한 유로의 형태에 따라서는, 전지 셀 내, 특히 전극에 기포가 정류하기 쉽다. 전극에 기포가 체류하면, 전극에 있어서의 전지 반응 면적을 감소시키게 되어, 내부 저항이 증가한다고 생각된다. 그래서, 본 발명자들은 전해액의 충전 후에 있어서의 RF 전지의 운전 개시 시에 전극에 기포가 정류하는 것을 억제하여, 전극에 있어서의 전해액의 유통을 균일화하는 것에 대해 더욱 검토를 진행시켜, 본원 발명을 완성하기에 이르렀다. 이하, 본 발명의 실시형태의 내용을 열기하여 설명한다.
(1) 본 발명의 실시형태에 따른 쌍극판은, 제1 면측에 정극 전극이 배치되고, 제2 면측에 부극 전극이 배치되는 전지용의 쌍극판으로서, 상기 제1 면, 상기 제2 면 중 적어도 한쪽 면은, 전해액이 유통되는 유로를 구비한다. 상기 유로는, 상기 전해액의 도입구와, 상기 전해액의 배출구와, 상기 도입구와 상기 배출구 사이에서, 상기 전해액을 미리 정해진 경로로 안내하는 홈부를 구비한다. 상기 홈부는, 상기 쌍극판을 전지의 미리 정해진 위치에 배치했을 때에, 연직 방향을 따르고, 그 연직 방향과 직교하는 방향으로 병렬되는 복수의 세로홈부를 구비한다.
상기한 쌍극판은, 유로를 구비함으로써, 이 유로를 따라 전해액의 유통을 촉진할 수 있고, 전지 셀 내의 전해액의 유통 저항을 저감하여, 전지 셀 내에서의 전해액의 압력 손실을 저감할 수 있다. 따라서, 전지의 내부 저항을 저감할 수 있다. 상기한 쌍극판을 전지의 미리 정해진 위치에 배치했을 때, 전해액을 미리 정해진 경로로 안내하는 세로홈부가 연직 방향을 따라 배치되기 때문에, RF 전지의 운전 개시 전에 빈 상태인 전지 셀에 전해액을 공급할 때에 기포를 상방으로 배출하기 쉬워, 기공이 남기 어렵다. 또한, 전지 셀 내에 기포가 발생했다고 해도, 그 기포는 부력에 의해 세로홈부를 따라 유동하기 쉬워, 배출되기 쉽다. 그 때문에, 전해액의 전지 셀 내에의 충전 후에 있어서의 RF 전지의 운전 개시 시에, 전극에 기포가 정류하기 어렵다. 따라서, 전극에 있어서의 전지 반응 면적의 감소를 억제할 수 있고, 전지의 내부 저항의 증가를 억제할 수 있다.
(2) 상기한 쌍극판의 일례로서, 인접하는 상기 세로홈부끼리가 병렬 방향으로 중복되는 길이는, 쌍극판의 연직 방향의 길이의 45% 이상인 형태를 들 수 있다.
세로홈부의 길이는 길수록, 쌍극판의 연직 방향을 따르는 유로의 길이를 길게 할 수 있다. 세로홈부끼리가 병렬 방향으로 중복되는 길이가 쌍극판의 연직 방향의 길이의 45% 이상임으로써, 세로홈부를 따라 전지 셀 내에서 발생한 기포를 상방으로 보다 배출하기 쉬워, 전극에 기포가 정류하기 어렵다.
(3) 상기한 쌍극판의 일례로서, 인접하는 상기 세로홈부의 측가장자리 사이의 홈 간 거리는, 상기 세로홈부의 폭의 100% 이상 700% 이하인 형태를 들 수 있다.
세로홈부의 횡단면적은 클수록, 전지 셀 내에 있어서의 전해액의 유통 저항을 저감하여 압력 손실을 저감하기 쉽다. 또한, 인접하는 세로홈부 사이의 거리는 클수록, 쌍극판과 전극의 접촉 면적이 증가하여 전극의 넓은 범위에서 전지 반응을 균일적으로 행하기 쉽다. 인접하는 세로홈부의 측가장자리 사이의 홈 간 거리가 세로홈부의 폭의 100% 이상임으로써, 전지 셀 내에 있어서의 전해액의 유통 저항을 저감하기 쉽고, 700% 이하임으로써, 전극에 있어서의 전지 반응을 균일적으로 행하기 쉽다.
(4) 상기한 쌍극판의 일례로서, 상기 세로홈부의 폭은, 0.1 ㎜ 이상 10 ㎜ 이하인 형태를 들 수 있다.
세로홈부의 폭이 0.1 ㎜ 이상임으로써, 전지 셀 내에 있어서의 전해액의 유통 저항을 저감하기 쉽다. 한편, 세로홈부의 폭이 10 ㎜ 이하임으로써, 상대적으로 세로홈부 사이의 거리를 확보할 수 있기 때문에, 전극에 있어서의 전지 반응을 균일적으로 행하기 쉽다.
(5) 상기한 쌍극판의 일례로서, 상기 유로는, 서로 연통(連通)되지 않는 도입측 유로와 배출측 유로를 구비하는 형태를 들 수 있다.
상기 쌍극판은, 전해액이 도입측 유로와 배출측 유로 사이를 건너도록 전극에 있어서의 전지 반응 영역이 배치된다. 도입구로부터 도입된 전해액은, 상기한 유로 사이를 건너 배출구로부터 배출되기 때문에, 미반응인 채로 배출되는 전해액량을 감소할 수 있다. 즉, 전극에 있어서의 반응 전류량을 증가할 수 있다.
(6) 유로가 도입측 유로와 배출측 유로를 구비하는 상기한 쌍극판의 일례로서, 상기 도입측 유로와 상기 배출측 유로의 각각은, 서로 맞물려 대향 배치되는 빗살 유로를 구비하고, 상기 빗살 유로는 상기 세로홈부를 구비하는 형태를 들 수 있다.
상기 쌍극판은, 도입측 유로와 배출측 유로가 서로 맞물려 대향 배치되어 병렬 상태에 있기 때문에, 맞물린 빗살 유로 부분에서 빗살 사이를 건너도록 전극에 있어서의 전지 반응 영역이 배치된다. 이 빗살 사이를 건너는 전지 반응 영역에 유통되는 전해액량을, 도입측 유로와 배출측 유로가 맞물려 있지 않은 경우와 비교하여 증가하기 쉽다. 즉, 전극에 있어서의 반응 전류량을 보다 증가하기 쉽다.
(7) 빗살 유로를 구비하는 상기한 쌍극판의 일례로서, 상기 빗살 유로의 맞물림 부분의 길이는, 상기 세로홈부의 길이의 80% 이상 99% 이하인 형태를 들 수 있다.
도입측 유로와 배출측 유로가 서로 맞물려 대향 배치되는 경우, 맞물림 부분의 길이는 길수록, 이 길이에 비례하여 전극에 있어서의 전지 반응 영역을 많이 확보할 수 있다. 빗살 유로의 맞물림 부분의 길이가 세로홈부의 길이의 80% 이상임으로써, 전극에 있어서의 전지 반응 영역을 충분히 확보할 수 있고, 이 영역에 공급되는 전해액량을 증대할 수 있다. 한편, 빗살 유로의 맞물림 부분의 길이가 세로홈부의 길이의 99% 이하임으로써, 도입측 유로와 배출측 유로를 연통시키지 않고 확실하게 독립시킬 수 있다.
(8) 상기한 쌍극판의 일례로서, 상기 쌍극판의 양방의 면에 상기 유로를 구비하고, 상기 쌍극판을 평면 투시했을 때, 상기 정극 전극측의 세로홈부와 상기 부극 전극측의 세로홈부는, 적어도 일부가 중복되지 않는 위치에 존재하는 형태를 들 수 있다.
정극 전극측의 세로홈부와 부극 전극측의 세로홈부가 어긋나 있음으로써, 전지 셀 내에 있어서 한 쌍의 쌍극판 사이에 정부극의 각 전극 및 격막을 끼웠을 때, 한쪽 쌍극판의 세로홈부와 다른쪽 쌍극판의 세로홈부가 어긋나게 배치되게 된다. 따라서, 한 쌍의 쌍극판의 각 세로홈부가 대향하여 배치되는 경우와 비교하여, 기계적 강도가 증대하고, 쌍극판의 박형화가 가능해진다.
(9) 상기한 쌍극판의 일례로서, 상기 홈부는, 상기 도입구와 상기 세로홈부의 모든 도입측 단부를 잇는 급액 정류부, 및 상기 배출구와 상기 세로홈부의 모든 배출측 단부를 잇는 배액 정류부 중 적어도 한쪽을 구비하는 형태를 들 수 있다.
상기한 쌍극판은, 유로로서 급액 정류부를 구비함으로써, 도입구로부터 도입된 전해액을 각 세로홈부에 균일적으로 분배할 수 있다. 또한, 상기한 쌍극판은, 유로로서 배액 정류부를 구비함으로써, 각 세로홈부로부터의 전해액을 막힘없이 배출구로부터 배출할 수 있다.
(10) 본 발명의 실시형태에 따른 셀 프레임은, 상기 (1)∼(9) 중 어느 하나에 기재된 쌍극판과, 상기 쌍극판의 외주에 설치되는 프레임체를 구비한다.
상기한 셀 프레임은, 본 발명의 실시형태에 따른 쌍극판을 구비하기 때문에, 전지 셀 내의 전해액의 유통 저항을 저감할 수 있고, 또한 전극에 있어서의 전지 반응 면적의 감소를 억제할 수 있기 때문에, 전지의 내부 저항을 저감할 수 있다.
(11) 본 발명의 실시형태에 따른 셀 스택은, 상기 (10)에 기재된 셀 프레임과, 정극 전극과, 격막과, 부극 전극이 이 순서로 적층된 적층체가, 복수 적층되어 이루어진다.
상기한 셀 스택은, 본 발명의 실시형태에 따른 셀 프레임을 구비하기 때문에, 전지 셀 내의 전해액의 유통 저항을 저감할 수 있고, 또한 전극에 있어서의 전지 반응 면적의 감소를 억제할 수 있기 때문에, 전지의 내부 저항을 저감할 수 있다.
(12) 본 발명의 실시형태에 따른 레독스 플로우 전지는, 상기 (11)에 기재된 셀 스택을 구비한다.
상기한 레독스 플로우 전지는, 본 발명의 실시형태에 따른 셀 스택을 구비하기 때문에, 전지 셀 내의 전해액의 유통 저항을 저감할 수 있고, 또한 전극에 있어서의 전지 반응 면적의 감소를 억제할 수 있기 때문에, 전지의 내부 저항을 저감할 수 있다.
[본 발명의 실시형태의 상세]
본 발명의 실시형태의 상세를, 이하에 설명한다. 한편, 본 발명은 이들 예시에 한정되는 것은 아니며, 특허청구의 범위에 의해 나타나고, 특허청구의 범위와 균등의 의미 및 범위 내에서의 모든 변경이 포함되는 것이 의도된다. 도면 중의 동일 부호는, 동일 명칭물을 나타낸다.
≪실시형태 1≫
실시형태 1에서는, 레독스 플로우 전지(RF 전지)에 이용하는 쌍극판(1)을 도 1, 2에 기초하여 설명한다. 쌍극판(1) 이외의 구성은, 도 7 및 도 8을 참조하여 설명한 종래의 RF 전지(100)와 동일한 구성을 채용할 수 있기 때문에, 그 상세한 설명은 생략한다. 도 2에 도시된 쌍극판(121)은, 설명의 편의상, 정극 전극(104) 및 부극 전극(105)보다 두껍게 하고 있다.
〔쌍극판〕
쌍극판(1)은, 인접하는 전지 셀(100C)(도 7) 사이에 개재되어 각 극의 전해액을 구획하는 도전성 부재이며, 대표적으로는 도 1에 도시된 바와 같이 직사각형 형상의 평판이다. 쌍극판(1)의 표리면은 각각, 인접하는 전지 셀(100C) 중, 한쪽 전지 셀(100C)의 정극 전극(104)과, 다른쪽 전지 셀(100C)의 부극 전극(105) 사이에 끼워진다. 쌍극판(1)의 제1 면(표면)이 정극 전극(104)과의 대향면이고, 제2 면(이면)이 부극 전극(105)과의 대향면이다. 본 실시형태 1의 쌍극판(1)의 주된 특징으로 하는 바는, 쌍극판(1)이 정극 전극(104)측 및 부극 전극(105)측의 각 면에 정극 전해액 및 부극 전해액이 유통되는 유로(10)를 구비하고, 이 유로(10)가 세로홈 구조를 갖는 것에 있다.
·유로
유로(10)는, 각 전지 셀(100C) 내에 있어서, 펌프(112, 113)(도 7)에 의해 정극 전극(104), 부극 전극(105)에 유통되는 전해액의 흐름을 조정하기 위해서 형성된다. 유로(10)는, 쌍극판(1)의 정극 전극(104)측 및 부극 전극(105)측의 각 면에 있어서, 쌍극판(1)의 표면의 일부인 유로 내면에 의해 형성된다. 유로 내면은, 도 2에 도시된 바와 같이, 쌍극판(1)의 깊이 방향으로 움푹 들어간 바닥면과, 바닥면으로부터 수직으로 연장되는 양측면으로 구성된다.
유로(10)는, 전해액의 도입구(12i)와, 전해액의 배출구(14o)와, 도입구(12i)와 배출구(14o) 사이에서 전해액을 미리 정해진 경로로 안내하는 홈부(11)를 구비한다. 도입구(12i)는, 쌍극판(1)의 한쪽 단부면(도 1의 하측)에 개구되어 있고, 셀 프레임의 프레임체에 형성되는 슬릿을 통해 급액용 매니폴드[123(124)](도 8)에 연결되어 있다. 배출구(14o)는, 도입구(12i)와의 대향하는 쌍극판(1)의 다른쪽 단부면(도 1의 상측)에 개구되어 있고, 셀 프레임의 프레임체에 형성되는 슬릿을 통해 배액용 매니폴드[125(126)](도 8)에 연결되어 있다.
각 전지 셀(100C) 내의 전해액의 흐름의 조정은, 유로(10)의 형상이나 치수 등을 조정하여 행할 수 있다. 본 실시형태 1의 쌍극판(1)의 특징의 하나는, 홈부(11)는, 쌍극판(1)을 RF 전지(100)에 있어서의 미리 정해진 위치에 배치했을 때에, 연직 방향을 따르고, 그 연직 방향과 직교하는 방향으로 병렬되는 복수의 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)를 구비하는 것에 있다. 연직 방향을 따라 배치되는 복수의 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)를 갖는 유로(10)의 형태를 세로홈 구조라고 부른다. 이하, 유로(10)의 형상에 대해 설명하고, 그 후에 유로(10)에 있어서의 홈부(11)에 대해 설명한다.
‥유로의 형상
유로(10)는, 도 1에 도시된 바와 같이, 전해액을 전극에 도입하는 도입측 유로(12)와, 전해액을 전극으로부터 배출하는 배출측 유로(14)를 구비한다. 도입측 유로(12)와 배출측 유로(14)는, 서로 연통되지 않고 독립되어 있다. 도입측 유로(12)와 배출측 유로(14)의 각각은, 서로 맞물려 대향 배치되는 빗살 유로를 구비한다. 도입측 유로(12)의 빗살 유로는, 복수의 도입측 세로홈부(12y)를 구비하고, 배출측 유로(14)의 빗살 유로는, 복수의 배출측 세로홈부(14y)를 구비한다. 즉, 본 실시형태 1의 쌍극판(1)의 특징의 하나로서, 유로(10)는, 도입측 세로홈부(12y)와 배출측 세로홈부(14y)가, 서로 맞물려 대향 배치되는 맞물림형의 대향 빗살 형상인 것을 들 수 있다.
도입측 유로(12)는, 도입구(12i)와, 쌍극판(1)의 가로 방향(도 1에서는 좌우 방향)으로 연장되어 형성되는 하나의 도입측 가로홈부(12x)와, 도입측 가로홈부(12x)로부터 쌍극판(1)의 세로 방향(도 1에서는 상하 방향)으로 연장되어 형성되고, 미리 정해진 간격(C)을 두고 병렬 배치되는 복수의 도입측 세로홈부(12y)를 구비한다. 도입구(12i), 도입측 가로홈부(12x), 도입측 세로홈부(12y)는 연속되어 있다.
배출측 유로(14)는, 도입측 유로(12)와 동일한 형상이다. 배출측 유로(14)는, 배출구(14o)와, 쌍극판(1)의 가로 방향으로 연장되어 형성되는 하나의 배출측 가로홈부(14x)와, 배출측 가로홈부(14x)로부터 쌍극판(1)의 세로 방향으로 연장되어 형성되고, 미리 정해진 간격(C)을 두고 병렬 배치되는 복수의 배출측 세로홈부(14y)를 구비한다. 배출구(14o), 배출측 가로홈부(14x), 배출측 세로홈부(14y)는 연속되어 있다.
이 예의 유로(10)는 도입측 유로(12)와 배출측 유로(14)를 구비하고 있고, 도입구(12i)로부터 도입된 전해액은, 도입측 가로홈부(12x), 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y), 배출측 가로홈부(14x)를 유통하여, 배출구(14o)로부터 배출된다. 즉, 유로(10) 중 홈부(11)는, 도입측 가로홈부(12x), 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y), 배출측 가로홈부(14x)에 의해 구성된다.
도입측 유로(12)와 배출측 유로(14)는, 각 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)가 교대로 병렬되어 있다. 구체적으로는, 도입측 유로(12)의 인접하는 도입측 세로홈부(12y) 사이에, 배출측 유로(14)의 배출측 세로홈부(14y)가 배치된다. 다시 말하면, 배출측 유로(14)의 인접하는 배출측 세로홈부(14y) 사이에, 도입측 유로(12)의 도입측 세로홈부(12y)가 배치된다. 이 쌍극판(1)에서는, RF 전지(100)에 있어서의 미리 정해진 위치에 배치했을 때에, 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)가 쌍극판(1)의 일면상에서 연직 방향(도 1에서는 상하 방향)을 따라 배치되고, 그 연직 방향과 직교하는 방향으로 인접하여 병렬되게 된다.
도입측 유로(12)의 도입측 가로홈부(12x)는, 도입구(12i)로부터 도입된 전해액을 각 세로홈부(12y)에 균일적으로 분배하는 급액 정류부의 역할을 수행한다. 배출측 유로(14)의 배출측 가로홈부(14x)는, 각 배출측 세로홈부(14y)로부터의 전해액을 막힘없이 배출구(14o)로부터 배출하는 배액 정류부의 역할을 수행한다. 이 도입측 가로홈부(12x), 배출측 가로홈부(14x)는 생략할 수 있고, 전해액의 정류부는, 종래와 마찬가지로 셀 프레임의 프레임체에 형성할 수도 있다. 도입측 가로홈부(12x), 배출측 가로홈부(14x)를 생략한 경우, 도입측 세로홈부(12y)는, 각각 도입측 단부가 쌍극판(1)의 한쪽 단부면(도 1의 하측)에 개구되어 있고, 배출측 세로홈부(14y)는, 각각 배출측 단부가 쌍극판(1)의 다른쪽 단부면(도 1의 상측)에 개구되어 있다. 쌍극판(1)에의 전해액의 도입구(12i)는, 각 도입측 세로홈부(12y)의 도입측 단부의 개구단이 되고, 쌍극판(1)으로부터의 전해액의 배출구(14o)는, 각 배출측 세로홈부(14y)의 배출측 단부의 개구단이 된다.
도 1의 예의 도입구(12i) 및 배출구(14o)는, 각각 도입측 가로홈부(12x), 배출측 가로홈부(14x)의 가로 방향의 단부로부터 상하 방향으로 연장되어 형성되는 짧은 세로홈부를 통해 쌍극판(1)의 단부면에 하나씩 형성되어 있다. 도입구(12i)와 배출구(14o)는, 직사각형 형상의 쌍극판(1)의 대략 대각 위치에 구비된다.
세로홈 구조의 유로(10)의 경우, 도입구(12i)로부터 도입된 전해액은, 홈부(11)를 따른 흐름(도 1에서 나타낸 실선 화살표의 방향)과, 각 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y) 사이에 위치하는 이랑 부분(16)을 통해 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y) 사이를 건너는 것과 같은 흐름(도 1, 2에 나타낸 파선 화살표의 방향)을 형성한다. 도입구(12i)로부터 도입되어 배출구(14o)에 이르기까지의 사이에 홈부(11)를 유통하는 전해액은, 쌍극판(1)에 대향 배치되는 전극에 침투하여 확산된다. 전극 내에 침투·확산된 전해액은, 전극 내에서 전지 반응을 행한다. 특히, 정극 전극(104) 및 부극 전극(105)에 있어서의 쌍극판(1)의 이랑 부분(16)에 대향 배치되는 영역은, 전해액과의 접촉 면적을 충분히 확보할 수 있기 때문에 전지 반응을 양호하게 행할 수 있다(도 2). 도입된 전해액이 이랑 부분(16)을 건너 배출되기 때문에, 미반응인 채로 배출되는 전해액량을 감소할 수 있다. 그 결과, 전극에 있어서의 반응 전류량을 증가할 수 있다. 또한, RF 전지의 내부 저항을 저감할 수 있다.
‥홈부
홈부(11)는, 도 2에 도시된 바와 같이, 단면 형상이 직사각형 형상이다. 홈부(11)의 단면 형상은, 임의의 단면 형상으로 할 수 있고, 예컨대 반원형이나 모서리부를 둥글게 한 직사각형 형상 등의 곡선을 갖는 형상 등을 들 수 있다.
홈부(11)는, 유로(10) 전체에 걸쳐 똑같은 깊이(D)를 갖고, 도입측 유로(12)의 도입측 가로홈부(12x)의 길이(Lxi), 도입측 세로홈부(12y)의 길이(Lyi), 도입측 세로홈부(12y)의 폭(Wyi)과, 배출측 유로(14)의 배출측 가로홈부(14x)의 길이(Lxo), 배출측 세로홈부(14y)의 길이(Lyo), 배출측 세로홈부(14y)의 폭(Wyo)이 각각 동일하다. 또한, 도입측 유로(12)의 도입측 세로홈부(12y)의 간격(Ci)과, 배출측 유로(14)의 배출측 세로홈부(14y)의 간격(Co)이 동일하다. 이와 같이 유로(10)를 구성하는 홈부(11)의 형상 및 치수가 대략 동일한 경우에는, 쌍극판(1) 및 쌍극판(1)에 대향 배치되는 전극의 전역에 걸쳐 전해액의 흐름을 실질적으로 균일하게 할 수 있어 바람직하다. 이후 이 실시형태 1에서는 도입측 유로(12)의 도입측 가로홈부(12x)의 길이(Lxi)와 배출측 유로(14)의 배출측 가로홈부(14x)의 길이(Lxo)를 Lx, 도입측 세로홈부(12y)의 길이(Lyi)와 배출측 세로홈부(14y)의 길이(Lyo)를 Ly, 도입측 세로홈부(12y)의 폭(Wyi)과 배출측 세로홈부(14y)의 폭(Wyo)을 Wy, 도입측 세로홈부(12y)의 간격(Ci)과 배출측 세로홈부(14y)의 간격(Co)을 C로 한다.
홈부(11)의 깊이(D)는, 예컨대 쌍극판(1)의 두께의 10% 이상 45% 이하인 것을 들 수 있다. 홈부(11)의 단면적을 충분히 확보하면서, 쌍극판(1)의 강도를 저하시키지 않기 때문이다. 쌍극판(1)의 표리면에 홈부(11)를 구비하는 경우, 홈의 깊이(D)가 지나치게 깊으면 기계적 강도의 저하를 초래할 우려가 있기 때문에, 홈의 깊이(D)는, 쌍극판(1)의 두께의 20% 이상 40% 이하가 더욱 바람직하다고 생각된다.
인접하는 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)의 측가장자리 사이의 홈 간 거리(R)는, 예컨대 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)의 폭(Wy)의 100% 이상 700% 이하인 것을 들 수 있다. 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)의 횡단면적은 클수록 전지 셀(100C) 내에 있어서의 전해액의 유통 저항을 저감하여 압력 손실을 저감하기 쉽다. 한편, 인접하는 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y) 사이의 거리는 클수록, 쌍극판(1)과 전극의 접촉 면적이 증가하여 전극의 넓은 범위에서 전지 반응을 균일적으로 행하기 쉽다. 전지 셀(100C) 내에 있어서의 전해액의 유통 저항을 저감할 수 있고, 또한 전극에 있어서의 전지 반응을 균일적으로 행함에 있어서, 상기 홈 간 거리(R)는, 도입측 세로홈부(12y), 및 배출측 세로홈부(14y)의 폭(Wy)의 100% 이상 500% 이하가 더욱 바람직하다고 생각된다.
도입측 세로홈부(12y)의 폭, 배출측 세로홈부(14y)의 폭(Wy)은, 상기 홈 간 거리(R)와의 관계와, 횡단면적이 충분히 커지도록 전술한 깊이(D)에 따라 적절히 선택할 수 있다. 도입측 세로홈부(12y)의 폭, 배출측 세로홈부(14y)의 폭(Wy)은, 0.1 ㎜ 이상 10 ㎜ 이하, 또한 0.7 ㎜ 이상 1.5 ㎜ 이하인 것이 바람직하다.
도입측 세로홈부(12y)의 길이, 및 배출측 세로홈부(14y)의 길이(Ly)는 길수록, 쌍극판(1)의 연직 방향을 따르는 유로의 길이를 길게 할 수 있다. 이 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)의 길이(Ly)와, 쌍극판(1)의 연직 방향의 길이(Lh)의 비율 (Ly/Lh)×100은, 50% 이상 90% 이하, 또한 60% 이상 80% 이하인 것이 바람직하다. 또한, 인접하는 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)는, 중복되는 길이가 길수록, 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y) 사이에 위치하는 이랑 부분(16)을 건너는 것에 의한 전극에서의 전지 반응을 양호하게 행할 수 있다. 이 인접하는 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)끼리의 중복되는 길이(Lo)와, 쌍극판(1)의 연직 방향의 길이(Lh)의 비율 (Lo/Lh)×100은, 45% 이상 85% 이하, 또한 55% 이상 75% 이하인 것이 바람직하다.
맞물림형의 대향 빗살 형상에 있어서, 도입측 유로(12)와 배출측 유로(14)의 각 빗살 유로의 맞물림 부분의 길이(Lo)는 길수록, 이 길이에 비례하여 전극에 있어서의 이랑 부분(16)에 대향 배치되는 대향 영역을 충분히 많이 확보할 수 있다. 그에 따라, 이 영역에 공급되는 전해액량을 증대할 수 있다. 이 빗살 유로의 맞물림 부분의 길이(Lo)와, 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)의 길이(Ly)의 비율 (Lo/Ly)×100은, 80% 이상 99% 이하, 또한 90% 이상 98% 이하인 것이 바람직하다.
이 예에서는, 도 2에 도시된 바와 같이, 쌍극판(121)의 표리면에 유로를 구비하는 경우, 쌍극판(1)을 평면 투시했을 때, 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)는, 적어도 일부가 중복되지 않는 위치에 존재하는 것을 들 수 있다. 쌍극판(121)의 표리면에서 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)가 어긋나 있음으로써, 전지 셀(100C)에 있어서 한 쌍의 쌍극판(121, 121) 사이에 정부극의 각 정극 전극(104), 부극 전극(105) 및 격막(101)을 끼웠을 때, 각 전극과 접하는 면에서 한쪽 쌍극판의 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)와 다른쪽 쌍극판의 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)가 어긋나게 배치되게 된다. 이 어긋남에 의해, 한 쌍의 쌍극판의 각 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)가 대향하여 배치되는 경우와 비교하여, 기계적 강도가 증대하고, 쌍극판의 박형화가 가능해진다. 쌍극판(1)의 표리면에 유로(10)를 구비하는 경우, 쌍극판(1)을 평면 투시했을 때, 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)가 중복되는 위치에 존재하고 있어도 좋다.
‥구성 재료
쌍극판(1)의 구성 재료는, 전기 저항이 작은 도전성 재료이며, 전해액과 반응하지 않고, 전해액에 대한 내성(내약품성, 내산성 등)을 갖는 것을 적합하게 이용할 수 있다. 또한, 쌍극판(1)의 구성 재료는, 적절한 강성을 갖는 것이 바람직하다. 유로(10)를 구성하는 홈부(11)의 형상이나 치수가 장기간에 걸쳐 변화하기 어렵고, 유로(10)를 갖는 것에 의한 유통 저항의 저감 효과, 압력 손실의 저감 효과를 유지하기 쉽기 때문이다. 구체적인 구성 재료는, 탄소재와 유기재를 함유하는 복합 재료, 보다 구체적으로는 흑연 등의 도전성 무기재와 폴리올레핀계 유기 화합물이나 염소화 유기 화합물 등의 유기재를 포함하는 도전성 플라스틱을 들 수 있다.
탄소재는, 흑연 외에, 카본 블랙, 다이아몬드 라이크 카본(DLC) 등을 들 수 있다. 카본 블랙은, 아세틸렌 블랙이나 퍼니스 블랙 등을 들 수 있다. 탄소재는, 흑연을 포함하는 것이 바람직하다. 탄소재는, 흑연을 주체로 하고, 일부로서 카본 블랙 및 DLC 중 적어도 한쪽을 포함할 수 있다. 도전성 무기재는, 탄소재에 더하여, 알루미늄 등의 금속을 포함할 수 있다. 도전성 무기재는, 분말이나 섬유를 들 수 있다.
폴리올레핀계 유기 화합물은 예컨대, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부텐 등을 들 수 있다. 염소화 유기 화합물은 예컨대, 염화비닐, 염소화 폴리에틸렌, 염소화 파라핀 등을 들 수 있다.
유로(10)를 구비하는 쌍극판(1)은, 상기한 구성 재료를 사출 성형, 프레스 성형, 진공 성형 등의 공지의 방법에 의해 판형으로 성형하고, 유로(10)가 되는 홈부(11)[도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y) 및 도입측 가로홈부(12x), 배출측 가로홈부(14x)]도 성형함으로써 제조할 수 있다. 홈부(11)를 동시 성형하면 쌍극판(1)의 제조성이 우수하다. 유로(10)를 갖고 있지 않은 평판재에 절삭 가공 등을 행하여, 유로(10)가 되는 홈부(11)[도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y) 및 도입측 가로홈부(12x), 배출측 가로홈부(14x)]를 형성할 수도 있다.
〔효과〕
세로홈 구조의 유로(10)의 경우, 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)가 연직 방향을 따라 배치되어 있음으로써, RF 전지의 운전 개시 전에 빈 상태인 전지 셀에 전해액을 공급할 때에 기포가 발생하기 어렵다. 또한, 전지 셀 내에 기포가 발생했다고 해도 그 기포는 배출구(14o)를 향해 배출되기 쉽다. 그 때문에, 전해액의 전지 셀에의 충전 후에 있어서의 RF 전지의 운전 개시 시에, 전극에 기포가 정류하기 어렵다. 그 결과, 전극에 있어서의 전지 반응 면적의 감소를 억제할 수 있고, RF 전지의 내부 저항의 증가를 억제할 수 있다.
특히, 유로(10)가 도입측 유로(12)와 배출측 유로(14)를 구비하는 맞물림형의 대향 빗살 형상임으로써, 도입측 유로(12)의 도입측 세로홈부(12y)와 배출측 유로(14)의 배출측 세로홈부(14y) 사이에서 이랑 부분(16)을 건너도록 전극에 있어서의 전지 반응 영역이 형성된다. 이 전지 반응 영역에 의해 전해액과의 접촉 면적을 충분히 확보할 수 있기 때문에, 전지 반응을 양호하게 행할 수 있다.
〔쌍극판 이외의 RF 전지의 구성〕
상기 쌍극판(1)의 설명 시에, 쌍극판(1) 이외의 RF 전지(100)(도 7, 8을 참조)의 구성은 종래와 동일한 것을 채용할 수 있다고 말하였다. 본 실시형태 1의 RF 전지는, 정극 전극, 격막, 부극 전극을 겹친 전지 셀과, 액자형의 프레임체에 일체화된 쌍극판을 갖는 셀 프레임을 구비하고, 전지 셀을 셀 프레임 사이에 끼워 복수 적층하고 있으며, 쌍극판에 전술한 본 실시형태의 유로(10)를 구비하는 쌍극판(1)을 이용하고 있다. 즉, 인접하는 각 셀 프레임의 쌍극판(1) 사이에 하나의 전지 셀이 형성되어 있고, 쌍극판(1)을 사이에 두고 표리에, 인접하는 전지 셀의 정극 전극과 부극 전극이 배치되어 있다.
전해액에는, 도 7에 도시된 바와 같이, 바나듐 이온을 각 극 활물질로 한 바나듐계 전해액을 적합하게 이용할 수 있다. 그 외에, 정극 활물질로서 철(Fe) 이온을, 부극 활물질로서 크롬(Cr) 이온을 이용한 철(Fe2 +/Fe3 +)-크롬(Cr3 +/Cr2 +)계 전해액이나, 정극 전해액에 망간(Mn) 이온, 부극 전해액에 티탄(Ti) 이온을 이용하는 망간(Mn2+/Mn3+)-티탄(Ti4+/Ti3+)계 전해액을 적합하게 이용할 수 있다.
≪실시형태 2≫
실시형태 2에서는, 도 3에 도시된 비(非)맞물림형의 대향 빗살 형상의 유로(10)를 갖는 쌍극판(2)을 설명한다. 비맞물림형의 대향 빗살 형상이란, 도입측 유로(12)의 빗살 유로와 배출측 유로(14)의 빗살 유로가, 서로 맞물리지 않고 대향 배치된 형상이다. 쌍극판(2)의 기본적 구성은, 실시형태 1의 쌍극판(1)과 동일하고, 유로(10)의 형태만이 상이하다.
도입측 유로(12)는, 도입구(12i)와, 쌍극판(2)의 가로 방향(도 3에서는 좌우 방향)으로 연장되어 형성되는 하나의 도입측 가로홈부(12x)와, 도입측 가로홈부(12x)로부터 쌍극판(2)의 세로 방향(도 3에서는 상하 방향)으로 연장되어 형성되고, 미리 정해진 간격을 두고 병렬 배치되는 복수의 도입측 세로홈부(12y)를 구비한다. 쌍극판(2)의 도입측 세로홈부(12y)는, 쌍극판(1)의 도입측 세로홈부(12y)보다 개수가 많고, 길이가 짧다. 도입구(12i), 도입측 가로홈부(12x), 도입측 세로홈부(12y)는 연속되어 있다.
배출측 유로(14)는, 도입측 유로(12)와 동일한 형상이다. 배출측 유로(14)는, 배출구(14o)와, 쌍극판(2)의 가로 방향으로 연장되어 형성되는 하나의 배출측 가로홈부(14x)와, 배출측 가로홈부(14x)로부터 쌍극판(2)의 세로 방향으로 연장되어 형성되고, 미리 정해진 간격을 두고 병렬 배치되는 복수의 배출측 세로홈부(14y)를 구비한다. 쌍극판(2)의 배출측 세로홈부(14y)도, 쌍극판(1)의 배출측 세로홈부(14y)보다 개수가 많고, 길이가 짧다. 쌍극판(2)에서는, 배출측 세로홈부(14y)의 개수와 도입측 세로홈부(12y)의 개수가 동일하게 되어 있다. 또한, 배출측 세로홈부(14y)의 길이(Lyo)와 도입측 세로홈부(12y)의 길이(Lyi)가 동일하게 되어 있다. 배출구(14o), 배출측 가로홈부(14x), 배출측 세로홈부(14y)는 연속되어 있다.
쌍극판(2)에서는, 도입측 세로홈부(12y)와 배출측 세로홈부(14y)가, 상하로 대칭 배치되어 있다. 따라서, 인접하는 세로홈부는, 도입측 세로홈부(12y, 12y)끼리, 또는 배출측 세로홈부(14y, 14y)끼리이다. 쌍극판(2)은, RF 전지(100)에 있어서의 미리 정해진 위치에 배치했을 때에, 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)가 각각 연직 방향(도 3에서는 상하 방향)을 따라 배치되고, 그 연직 방향과 직교하는 방향으로 도입측 세로홈부(12y)끼리, 및 배출측 세로홈부(14y)끼리가 병렬되게 된다. 도입측 세로홈부(12y)와 배출측 세로홈부(14y)가 상하로 대칭 배치되어 있고, 도입측 세로홈부(12y)의 길이(Lyi)와 배출측 세로홈부(14y)의 길이(Lyo)의 합계 길이(Lyi+Lyo)와, 쌍극판(2)의 연직 방향의 길이(Lh)의 비율 [(Lyi+Lyo)/Lh)]×100은, 70% 이상 99% 이하, 또한 75% 이상 99% 이하인 것을 들 수 있다.
도입구(12i)로부터 도입된 전해액은, 홈부(11)를 따른 흐름(도 3에서 나타낸 실선 화살표의 방향)과, 각 도입측 세로홈부(12y, 12y) 사이 및 배출측 세로홈부(14y, 14y) 사이에 위치하는 이랑 부분(16)을 통하는 것과 같은 흐름(도 3에 나타낸 경사진 파선 화살표의 방향)과, 도입측 유로(12)의 도입측 세로홈부(12y)와 배출측 유로(14)의 배출측 세로홈부(14y) 사이에 위치하는 이랑 부분(16)을 통하는 것과 같은 흐름(도 3에 나타낸 세로 방향으로의 파선 화살표의 방향)을 형성한다. 비맞물림형의 빗살 형상이어도, 인접하는 도입측 세로홈부(12y, 12y) 사이, 배출측 세로홈부(14y, 14y) 사이, 상하에 위치하는 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y) 사이를 건너도록 전극에 있어서의 전지 반응을 행함으로써, 미반응인 채로 배출되는 전해액량을 감소할 수 있고, 전극에 있어서의 반응 전류량을 증가할 수 있다. 또한, RF 전지의 내부 저항을 저감할 수 있다.
또한, 비맞물림형의 빗살 형상이어도, 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)가 연직 방향을 따라 배치되어 있기 때문에, 전해액의 전지 셀에의 충전 후에 있어서의 RF 전지의 운전 개시 시에, 전극에 기포가 정류하기 어렵고, 전극에 있어서의 전지 반응 면적의 감소를 억제할 수 있으며, RF 전지의 내부 저항의 증가를 억제할 수 있다.
≪실시형태 3≫
실시형태 3에서는, 도 4에 도시된 일련의 그리드(grid) 형상의 유로(10)를 갖는 쌍극판(3)을 설명한다. 그리드 형상이란, 도입측 유로와 배출측 유로가 연통된 형상이다. 쌍극판(3)의 기본적 구성은, 실시형태 1의 쌍극판(1)과 동일하고, 유로(10)의 형태만이 상이하다.
유로(10)는, 홈부(11)로서, 쌍극판(3)의 세로 방향(도 4에서는 상하 방향)으로 연장되어 형성되고, 미리 정해진 간격을 두고 병렬 배치되는 복수의 세로홈부(18y)와, 각 세로홈부(18y)의 도입측 및 배출측의 각 단부를 잇는 한 쌍의 가로홈부(18x, 18x)를 구비한다. 도입측의 가로홈부(18x)(도 4의 하측)는, 일단(도 4의 우측)이 도입구(12i)에 연결되어 있고, 타단(도 4의 좌측)이 세로홈부(18y)를 통해 배출구(14o)에 연결되어 있다. 배출측의 가로홈부(18x)(도 4의 상측)는, 일단(도 4의 좌측)이 배출구(14o)에 연결되어 있고, 타단(도 4의 우측)이 세로홈부(18y)를 통해 도입구(12i)에 연결되어 있다. 도입구(12i), 한 쌍의 가로홈부(18x, 18x), 각 세로홈부(18y), 배출구(14o)는 연속되어 있다.
쌍극판(3)에서도, 도입구(12i)로부터 도입된 전해액은, 홈부(11)를 따른 흐름(도 4에서 나타낸 실선 화살표의 방향)과, 각 세로홈부(18y, 18y) 사이에 위치하는 이랑 부분(16)을 통해 세로홈부(18y, 18y) 사이를 건너는 것과 같은 흐름(도 4에 나타낸 파선 화살표의 방향)을 형성한다. 이 이랑 부분(16)을 통해 세로홈부(18y, 18y) 사이를 건너도록 전극에 있어서의 전지 반응을 행함으로써, 미반응인 채로 배출되는 전해액량을 감소할 수 있고, 전극에 있어서의 반응 전류량을 증가할 수 있다. 또한, RF 전지의 내부 저항을 저감할 수 있다.
쌍극판(3)에서는, 세로홈부(18y)가 도입구(12i)로부터 배출구(14o)까지 연통되어 있기 때문에, 전해액의 전지 셀에의 충전 후에 있어서의 RF 전지의 운전 개시 시에, 전지 셀 내의 기포가 배출되기 쉬워, 전극에 기포가 정류하기 어렵다. 따라서, 쌍극판(3)에서는, 전극에 있어서의 전지 반응 면적의 감소를 보다 억제하기 쉽고, RF 전지의 내부 저항의 증가를 억제하기 쉽다.
≪실시형태 4≫
실시형태 4에서는, 도 5에 도시된 단속 형상의 유로(10)를 갖는 쌍극판(4)을 설명한다. 쌍극판(4)은, 실시형태 1에서 설명한 쌍극판(1)(도 1)에 있어서의 각 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)를, 단속적으로(비연속적으로) 형성한 형태이다. 도입측 세로홈부(12y), 배출측 세로홈부(14y)를 단속 형상으로 함으로써, 전해액이, 폭 방향의 이랑 부분(16)뿐만이 아니라, 세로 방향으로 인접하는 세로홈부 사이의 이랑 부분(16)을 통해 각 세로홈부 사이를 건너도록 전극에 있어서의 전지 반응을 행할 수 있고, 전극에 있어서의 반응 전류량을 증가할 수 있다고 기대된다.
≪실시형태 5≫
실시형태 5에서는, 도 6에 도시된 일련의 사행(蛇行) 형상의 유로(10)를 갖는 쌍극판(5)을 설명한다. 일련의 사행 형상이란, 도입구(12i)로부터 배출구(14o)까지 일련의 홈부(11)로 형성된 형상이다. 홈부(11)는, 병렬되는 복수의 세로홈부(19y)와, 복수의 세로홈부(19y)의 일단끼리 또는 타단끼리를 교대로 잇는 복수의 짧은 가로홈부(19x)를 구비한다.
쌍극판(5)에서도, 도입구(12i)로부터 도입된 전해액은, 홈부(11)를 따른 흐름(도 6에서 나타낸 실선 화살표의 방향)과, 각 세로홈부(19y, 19y) 사이에 위치하는 이랑 부분(16)을 통해 세로홈부(19y, 19y) 사이를 건너는 것과 같은 흐름(도 6에 나타낸 파선 화살표의 방향)을 형성한다. 이 이랑 부분(16)을 통해 세로홈부(19y, 19y) 사이를 건너도록 전극에 있어서의 전지 반응을 행함으로써, 미반응인 채로 배출되는 전해액량을 감소할 수 있고, 전극에 있어서의 반응 전류량을 증가할 수 있다고 기대된다.
≪실시형태 6≫
실시형태 6에서는, 도 11에서 상기 셀 프레임과, 정극 전극과, 격막과, 부극 전극이 이 순서로 적층된 적층체가, 복수 적층되어 이루어지는 셀 스택을 구비하는 레독스 플로우 전지를 설명한다. 이 레독스 플로우 전지는, 본 발명의 실시형태에 따른 셀 스택을 구비하기 때문에, 전지 셀 내의 전해액의 유통 저항을 저감할 수 있고, 또한 전극에 있어서의 전지 반응 면적의 감소를 억제할 수 있기 때문에, 전지의 내부 저항을 저감할 수 있다.
≪시험예 1≫
시험예 1에서는, 맞물림형의 빗살 형상의 유로를 갖는 쌍극판을 미리 정해진 위치에 배치한 RF 전지에 대해, 실제로 전지 셀을 제작하여, RF 전지의 내부 저항을 조사하였다. 시험예 1에서는, 유로가 세로홈 구조인 쌍극판을 이용한 시료 No.1-1과, 유로가 가로홈 구조인 쌍극판을 이용한 시료 No.1-11이라고 하는 2종류의 RF 전지를 제작하였다. 이용한 RF 전지의 사양을 이하에 나타낸다. 한편, 시험예 1에서는, 정극 전극-격막-부극 전극을 겹친 전지 셀을, 쌍극판을 구비하는 셀 프레임 사이에 끼운 단셀 구조의 RF 전지로 하였다. 그 때문에, RF 전지의 내부 저항은, 셀 저항률로서 나타낸다.
〔시료 No.1-1〕
·쌍극판
치수: 길이 200 ㎜, 폭 198 ㎜, 두께 6.2 ㎜
유로 형상: 도입측 유로와 배출측 유로를 구비하는 맞물림형의 대향 빗살 형상(도 1을 참조)
세로홈부에 대해
수: 도입측 유로 16개×배출측 유로 16개
길이(Ly): 150 ㎜
중복 길이(Lo): 142 ㎜
폭(Wy): 1.3 ㎜
깊이(D): 1.0 ㎜
홈 간 거리(R): 3.9 ㎜
단면 형상: 직사각형 형상
가로홈부에 대해
길이(Lx): 170 ㎜
구성 재료: 흑연 80%와 매트릭스 수지로서 폴리프로필렌 20%를 압분(壓粉) 성형한 쌍극판
·전극
치수: 길이 170 ㎜, 폭 150 ㎜, 두께 0.5 ㎜
구성 재료: 탄소 섬유와 바인더 탄소를 포함하는 카본 펠트
SGL 카본 재팬 가부시키가이샤 제조 GDL10AA
·격막
구성 재료: 듀퐁 가부시키가이샤 제조 나피온(Nafion)(등록 상표) 212
·전해액
조성: 황산 V 수용액(V 농도: 1.7 ㏖/L, 황산 농도: 4.3 ㏖/L)
유량: 5.4 mL/min
〔시료 No.1-11〕
·쌍극판
치수: 길이 200 ㎜, 폭 198 ㎜, 두께 6.2 ㎜
유로 형상: 도입측 유로와 배출측 유로를 구비하는 맞물림형의 대향 빗살 형상
도입측 유로: 도입구와, 쌍극판의 세로 방향(연직 방향)으로 연장되어 형성되는 하나의 세로홈부와, 세로홈부로부터 쌍극판의 가로 방향(연직 방향과 직교하는 방향)으로 연장되어 형성되고, 미리 정해진 간격을 두고 병렬 배치되는 복수의 가로홈부를 구비한다
배출측 유로: 배출구와, 쌍극판의 세로 방향(연직 방향)으로 연장되어 형성되는 하나의 세로홈부와, 세로홈부로부터 쌍극판의 가로 방향(연직 방향과 직교하는 방향)으로 연장되어 형성되고, 미리 정해진 간격을 두고 병렬 배치되는 복수의 가로홈부를 구비한다
전해액의 흐름: 도입구⇒도입측 세로홈부⇒도입측 가로홈부⇒배출측 가로홈부⇒배출측 세로홈부⇒배출구
가로홈부에 대해
수: 도입측 유로 16개×배출측 유로 16개
길이(Lx): 150 ㎜
중복 길이(Lo): 142 ㎜
폭(Wy): 1.3 ㎜
깊이(D): 1.0 ㎜
홈 간 거리(R): 3.9 ㎜
단면 형상: 직사각형 형상
세로홈부에 대해
길이(Ly): 170 ㎜
구성 재료: 탄소 섬유와 바인더 탄소를 포함하는 카본 펠트
SGL 카본 재팬 가부시키가이샤 제조 GDL10AA
·전극, 격막, 전해액: 시료 No.1-1과 동일함
제작한 각 시료의 단셀 구조의 RF 전지(전해액이 빈 상태)에 전해액을 공급하여 충전 후, 전류 밀도: 0.2 A/㎠의 정전류로 충방전을 행하였다. 시험예 1에서는, 미리 설정한 미리 정해진 전환 전압에 도달하면, 충전으로부터 방전으로 전환하여, 복수 사이클의 충방전을 행하였다. 각 사이클의 충방전 후, 각 시료에 대해 셀 저항률(Ω·㎠)을 구하였다. 셀 저항률은, 각 사이클에 있어서의 충전 시의 통전 전압과 방전 시의 통전 전압의 차분, 및 통전 전류를 구하고, 전압/전류로 하였다.
시료 No.1-1의 결과를 도 9에 도시하고, 시료 No.1-11의 결과를 도 10에 도시한다. 도 9 및 도 10은 각각, 횡축이 충방전의 사이클수이고, 종축이 셀 저항률(Ω·㎠)을 나타낸다.
도 9에 도시된 바와 같이, 유로가 세로홈 구조인 쌍극판을 이용한 시료 No.1-1은, RF 전지의 운전 개시 초기부터 셀 저항률의 증가는 보여지지 않고, 안정된 운전을 행할 수 있는 것을 알 수 있다. 이것은, 유로가 세로홈 구조인 쌍극판을 이용한 경우, 쌍극판이 연직 방향을 따라 병렬되는 세로홈부를 구비함으로써, 전해액의 충전 시에 발생할 수 있는 기포를 상방으로 배출할 수 있기 때문이라고 생각된다. 전해액의 충전 시에 기포를 배출할 수 있음으로써, RF 전지의 운전 개시 직후부터, 기포에 의한 전극에서의 전지 반응 면적의 감소가 실질적으로 발생하고 있지 않기 때문이라고 생각된다.
한편, 도 10에 도시된 바와 같이, 유로가 가로홈 구조인 쌍극판을 이용한 시료 No.1-11은, RF 전지의 운전 개시 직후부터 20사이클 정도의 충방전 동안에 셀 저항률의 변동이 발생하고 있는 것을 알 수 있다. 이것은, 유로가 가로홈 구조인 쌍극판을 이용한 경우, 연직 방향과 직교하는 방향을 따라 병렬되는 가로홈부가 주로 쌍극판을 차지함으로써, 전해액의 충전 시에 발생할 수 있는 기포는 부력에 의해 상승해서 가로홈부의 벽면에 부딪쳐 전극에 체류하고 있다고 생각된다. 전극에 기포가 체류함으로써, 전극에 있어서의 전지 반응 면적이 감소해 버려, 충분한 전지 반응을 행할 수 없기 때문이라고 생각된다. 한편, 유로가 가로홈 구조인 시료 No.1-11에서는, 20사이클 정도 이상의 충방전이 되면, 셀 저항률은 안정되는 경향에 있는 것을 알 수 있다. 이것은, 전지 셀 내에 있어서의 전해액의 순환에 의해, 시간을 들여 기포가 배출되었기 때문이라고 생각된다.
100: 레독스 플로우 전지(RF 전지) 100C: 전지 셀
101: 격막 102: 정극 셀
103: 부극 셀 104: 정극 전극
105: 부극 전극 106: 정극 전해액용 탱크
107: 부극 전해액용 탱크 108∼111: 도관
112, 113: 펌프 200: 셀 스택
120: 셀 프레임 121: 쌍극판
122: 프레임체 123, 124: 급액용 매니폴드
125, 126: 배액용 매니폴드 127: 시일 구조
1, 2, 3, 4, 5: 쌍극판 10: 유로
11: 홈부 12: 도입측 유로
12i: 도입구 12y: 도입측 세로홈부
12x: 도입측 가로홈부(급액 정류부) 14: 배출측 유로
14o: 배출구 14y: 배출측 세로홈부
14x: 배출측 가로홈부(배액 정류부) 16: 이랑 부분
18y, 19y: 세로홈부 18x, 19x: 가로홈부

Claims (12)

  1. 제1 면측에 정극 전극이 배치되고, 제2 면측에 부극 전극이 배치되는 전지용의 쌍극판으로서,
    상기 제1 면, 상기 제2 면 중 적어도 한쪽 면은, 전해액이 유통되는 유로를 구비하고,
    상기 유로는,
    상기 전해액의 도입구와,
    상기 전해액의 배출구와,
    상기 도입구와 상기 배출구 사이에서, 상기 전해액을 미리 정해진 경로로 안내하는 홈부를 구비하며,
    상기 홈부는, 상기 쌍극판을 전지의 미리 정해진 위치에 배치했을 때에, 연직 방향을 따르고, 그 연직 방향과 직교하는 방향으로 병렬되는 복수의 세로홈부를 구비하는 것인 쌍극판.
  2. 제1항에 있어서, 인접하는 상기 세로홈부끼리가 병렬 방향으로 중복되는 길이는, 쌍극판의 연직 방향의 길이의 45% 이상인 것인 쌍극판.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 인접하는 상기 세로홈부의 측가장자리 사이의 홈 간 거리는, 상기 세로홈부의 폭의 100% 이상 700% 이하인 것인 쌍극판.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 세로홈부의 폭은, 0.1 ㎜ 이상 10 ㎜ 이하인 것인 쌍극판.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유로는, 서로 연통(連通)되지 않는 도입측 유로와 배출측 유로를 구비하는 것인 쌍극판.
  6. 제5항에 있어서, 상기 도입측 유로와 상기 배출측 유로의 각각은, 서로 맞물려 대향 배치되는 빗살 유로를 구비하고, 상기 빗살 유로는 상기 세로홈부를 구비하는 것인 쌍극판.
  7. 제6항에 있어서, 상기 빗살 유로의 맞물림 부분의 길이는, 상기 세로홈부의 길이의 80% 이상 99% 이하인 것인 쌍극판.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 쌍극판의 양방의 면에 상기 유로를 구비하고,
    상기 쌍극판을 평면 투시했을 때, 상기 정극 전극측의 세로홈부와 상기 부극 전극측의 세로홈부는, 적어도 일부가 중복되지 않는 위치에 존재하는 것인 쌍극판.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 홈부는, 상기 도입구와 상기 세로홈부의 모든 도입측 단부를 잇는 급액 정류부, 및 상기 배출구와 상기 세로홈부의 모든 배출측 단부를 잇는 배액 정류부 중 적어도 한쪽을 구비하는 것인 쌍극판.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 기재된 쌍극판과, 상기 쌍극판의 외주에 설치되는 프레임체를 구비하는 셀 프레임.
  11. 제10항에 기재된 셀 프레임과, 정극 전극과, 격막과, 부극 전극이 이 순서로 적층된 적층체가, 복수 적층되어 이루어지는 셀 스택.
  12. 제11항에 기재된 셀 스택을 구비하는 레독스 플로우 전지.
KR1020177036684A 2015-06-23 2016-06-16 쌍극판, 셀 프레임 및 셀 스택, 및 레독스 플로우 전지 KR20180020165A (ko)

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