JP6811256B2 - アルミナセメントを含む放射性廃棄物固化用固化剤組成物およびこれを用いた放射性廃棄物の固化方法 - Google Patents
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Description
本発明は、放射性廃棄物固化用固化剤に関し、より詳細には、原子力発電所、および放射性物質を取り扱う場所から発生する放射性廃棄物を固化処理して物理的、化学的に安定に処理する固化剤組成物およびその製造方法に関する。
従来は、放射性廃棄物を固化処理するための固化処理方法として、普通ポルトランドセメントをベースにしたポリマー、パラフィンなどの混和材料が混合された固化剤組成物に関する技術があるが、このような技術が実際使用されていないのが実情である。
固化処理された放射性廃棄物を貯蔵し管理するための費用は、２００Ｌの場合に千万ウォン以上がかかる。
既存の普通ポルトランドセメントをベースにした固化剤組成物を用いて放射性廃棄物を固化処理する場合、物理的、化学的安全水準を満たすための固化剤の使用量は、固化しようとする放射性廃棄物の質量比１００％だけ（５：５の比率）使用するように推奨される。この場合、体積増加率が５０％以上になるものと判断される。
固化処理された放射性廃棄物を貯蔵し管理するための費用は、２００Ｌの場合に千万ウォン以上がかかる。
既存の普通ポルトランドセメントをベースにした固化剤組成物を用いて放射性廃棄物を固化処理する場合、物理的、化学的安全水準を満たすための固化剤の使用量は、固化しようとする放射性廃棄物の質量比１００％だけ（５：５の比率）使用するように推奨される。この場合、体積増加率が５０％以上になるものと判断される。
つまり、現在の放射性廃棄物固化剤処理技術は、物理的、化学的安定性のみを満足するために研究されており、固化処理過程で発生する体積の増加を考慮しない限界点がある。特に、現在までに固化処理されていない韓国内放射性廃棄物量が相当であり、これと共に今後継続的に発生する発射性廃棄物の処理費用を考慮した場合、放射性廃棄物固化体の体積を低減するための技術開発が切実に求められる。
本発明の目的は、アルミナセメントと石膏粉末とを含む固化剤組成物を提供することにより、放射性廃棄物を物理的、化学的に安全に固化処理することにある。
上記目的を達成するために、本発明のある観点によれば、アルミナセメントと石膏粉末とを含む放射性廃棄物固化用固化剤組成物を提供する。
前記固化剤組成物は、総重量１００重量部に対してアルミナセメント１０〜７０重量部、石膏粉末５〜５０重量部を含み、総重量１００重量部に対して樹脂粉末１〜１０重量部、反応促進剤０．０１〜３重量部、保存剤０．０１〜５重量部、消泡剤０．０１〜５重量部、流動化剤０．１〜１０重量部をさらに含むことができる。
前記固化剤組成物は、総重量１００重量部に対してアルミナセメント１０〜７０重量部、石膏粉末５〜５０重量部を含み、総重量１００重量部に対して樹脂粉末１〜１０重量部、反応促進剤０．０１〜３重量部、保存剤０．０１〜５重量部、消泡剤０．０１〜５重量部、流動化剤０．１〜１０重量部をさらに含むことができる。
また、本発明の観点によれば、（１）放射性廃棄物に流動化剤および水を添加して攪拌する段階と、（２）前記（１）段階で流動化剤と水が添加された放射性廃棄物に固化剤組成物を投入して攪拌する段階と、（３）前記（２）段階で固化剤組成物が投入された放射性廃棄物を養生させる段階とを含む、放射性廃棄物の固化方法を提供する。
前記（２）段階における固化剤組成物は放射性廃棄物１００重量部に対して３３乃至６８重量部であり、前記固化剤組成物はアルミナセメントおよび石膏粉末を含み、前記固化剤組成物は１００重量部に対してアルミナセメント１０〜７０重量部、石膏粉末５〜５０重量部であり得る。また、前記固化剤組成物は、総重量１００重量部に対して樹脂粉末１〜１０重量部、反応促進剤０．０１〜３重量部、保存剤０．０１〜５重量部、消泡剤０．０１〜５重量部、流動化剤０．１〜１０重量部をさらに含むことができる。
前記（３）段階では２８日間養生させることが好ましい。
前記（２）段階における固化剤組成物は放射性廃棄物１００重量部に対して３３乃至６８重量部であり、前記固化剤組成物はアルミナセメントおよび石膏粉末を含み、前記固化剤組成物は１００重量部に対してアルミナセメント１０〜７０重量部、石膏粉末５〜５０重量部であり得る。また、前記固化剤組成物は、総重量１００重量部に対して樹脂粉末１〜１０重量部、反応促進剤０．０１〜３重量部、保存剤０．０１〜５重量部、消泡剤０．０１〜５重量部、流動化剤０．１〜１０重量部をさらに含むことができる。
前記（３）段階では２８日間養生させることが好ましい。
上述した本発明によれば、アルミナセメントと石膏粉末とを含む固化剤組成物を提供することにより、放射性廃棄物の固化処理の際に、物理的、化学的安全規定を満足する水準で放射性廃棄物固化体の体積増加を最小限に抑えるという効果がある。
また、本発明によれば、原子力環境公団で提示する放射性廃棄物処理基準を満足する水準の固化体を製造するために使用される固化剤の使用量を最大６７％減少させるという効果がある。
また、本発明によれば、原子力環境公団で提示する放射性廃棄物処理基準を満足する水準の固化体を製造するために使用される固化剤の使用量を最大６７％減少させるという効果がある。
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の一態様に係る放射性廃棄物固化用固化剤組成物は、アルミナセメントおよび石膏粉末を含む。前記固化剤組成物は、総重量１００重量部に対してアルミナセメント１０〜７０重量部、石膏粉末５〜５０重量部を含み、総重量１００重量部に対して樹脂粉末１〜１０重量部、反応促進剤０．０１〜３重量部、保存剤０．０１〜５重量部、消泡剤０．０１〜５重量部および流動化剤０．１〜１０重量部をさらに含むことができる。アルミナセメントが１０重量部未満である場合には、固化剤の硬化反応（固形化反応）が遅延し、固化体の圧縮強度が一定のレベルだけ発現されない。アルミナセメントが７０重量部を超える場合には、固化剤の硬化反応が過度に速く進行する為、ポットライフ時間の確保が難しく、水和熱発生、表面割れ、強度低下の問題が発生する。石膏粉末は、アルミナセメントと廃棄物とが緻密に結合する機能を有する。石膏粉末は、アルミナセメントの５０％（アルミナセメント１００重量部に対して５０重量部）であることが強度発現の観点から好ましい。粉末樹脂は、固化剤組成物の耐薬品性、耐水性を向上させて全体的な品質を向上させる。保存剤は、硬化時間を調節し、本発明におけるアルミナセメントの硬化速度調節効果に優れる。消泡剤は固化剤組成物内の気泡を除去する。流動化剤は、円滑な混合作用のために流動性を付与するもので、流動性を確保して、固化させようとする放射反射性廃棄物の均質性を確保することができる。
本発明の他の態様に係る放射性廃棄物の固化方法は、（１）放射性廃棄物に流動化剤および水を添加して攪拌する段階と、（２）前記（１）段階で流動化剤と水が添加された放射性廃棄物に固化剤組成物を投入して攪拌する段階と、（３）前記（２）段階で固化剤組成物が投入された放射性廃棄物を養生させる段階とを含んでなる。
前記（１）段階は、放射性廃棄物の流動性を確保することで、固化させようとする放射性廃棄物の均質性を確保するためである。均質性が確保されると、サンプリング技法で放射性廃棄物の総放射能量を確認することができる。放射性廃棄物の粘度が高いか放射性廃棄物の固化程度が激しい場合には、固化剤との混合が難しいおそれがあり、固化剤と放射性廃棄物との混合が不良に行われる場合、固化体の品質が低下する。これを防止するために、放射性廃棄物に水と流動化剤を投入して一定水準の流動性を確保した後、固化剤を混合して均質な固化体を製造することができる。
前記（２）段階における固化剤組成物は、放射性廃棄物１００重量部に対して３３乃至６８重量部であり得る。固化体を３３重量部未満で使用する場合には、固化体の圧縮強度が一定のレベルだけ発現せず、固化体を６８重量部超過で使用する場合には、廃棄物に使用される固化剤の量が増加し、廃棄物固化体の体積が増加して放射性廃棄物の処理費用負担が増加する。前記固化剤組成物は、アルミナセメントおよび石膏粉末を含み、前記固化剤組成物は、１００重量部に対してアルミナセメント１０〜７０重量部、石膏粉末５〜５０重量部であり得る。また、前記固化剤組成物は、組成物の総重量１００重量部に対して、樹脂粉末１〜１０重量部、反応促進剤０．０１〜３重量部、保存剤０．０１〜５重量部、消泡剤０．０１〜５重量部、流動化剤０．１〜１０重量部をさらに含むことができる。
前記（３）段階では、密封して２８日間養生させることが好ましい。廃棄物の上部を密封して養生する場合には、水分の蒸発を防止して固化体の亀裂発生低減および圧縮強度増進の効果があり、これにより物理的、化学的にさらに安定した固化体の製作が可能である。
本発明の一態様に係る放射性廃棄物固化用固化剤組成物は、アルミナセメントおよび石膏粉末を含む。前記固化剤組成物は、総重量１００重量部に対してアルミナセメント１０〜７０重量部、石膏粉末５〜５０重量部を含み、総重量１００重量部に対して樹脂粉末１〜１０重量部、反応促進剤０．０１〜３重量部、保存剤０．０１〜５重量部、消泡剤０．０１〜５重量部および流動化剤０．１〜１０重量部をさらに含むことができる。アルミナセメントが１０重量部未満である場合には、固化剤の硬化反応（固形化反応）が遅延し、固化体の圧縮強度が一定のレベルだけ発現されない。アルミナセメントが７０重量部を超える場合には、固化剤の硬化反応が過度に速く進行する為、ポットライフ時間の確保が難しく、水和熱発生、表面割れ、強度低下の問題が発生する。石膏粉末は、アルミナセメントと廃棄物とが緻密に結合する機能を有する。石膏粉末は、アルミナセメントの５０％（アルミナセメント１００重量部に対して５０重量部）であることが強度発現の観点から好ましい。粉末樹脂は、固化剤組成物の耐薬品性、耐水性を向上させて全体的な品質を向上させる。保存剤は、硬化時間を調節し、本発明におけるアルミナセメントの硬化速度調節効果に優れる。消泡剤は固化剤組成物内の気泡を除去する。流動化剤は、円滑な混合作用のために流動性を付与するもので、流動性を確保して、固化させようとする放射反射性廃棄物の均質性を確保することができる。
本発明の他の態様に係る放射性廃棄物の固化方法は、（１）放射性廃棄物に流動化剤および水を添加して攪拌する段階と、（２）前記（１）段階で流動化剤と水が添加された放射性廃棄物に固化剤組成物を投入して攪拌する段階と、（３）前記（２）段階で固化剤組成物が投入された放射性廃棄物を養生させる段階とを含んでなる。
前記（１）段階は、放射性廃棄物の流動性を確保することで、固化させようとする放射性廃棄物の均質性を確保するためである。均質性が確保されると、サンプリング技法で放射性廃棄物の総放射能量を確認することができる。放射性廃棄物の粘度が高いか放射性廃棄物の固化程度が激しい場合には、固化剤との混合が難しいおそれがあり、固化剤と放射性廃棄物との混合が不良に行われる場合、固化体の品質が低下する。これを防止するために、放射性廃棄物に水と流動化剤を投入して一定水準の流動性を確保した後、固化剤を混合して均質な固化体を製造することができる。
前記（２）段階における固化剤組成物は、放射性廃棄物１００重量部に対して３３乃至６８重量部であり得る。固化体を３３重量部未満で使用する場合には、固化体の圧縮強度が一定のレベルだけ発現せず、固化体を６８重量部超過で使用する場合には、廃棄物に使用される固化剤の量が増加し、廃棄物固化体の体積が増加して放射性廃棄物の処理費用負担が増加する。前記固化剤組成物は、アルミナセメントおよび石膏粉末を含み、前記固化剤組成物は、１００重量部に対してアルミナセメント１０〜７０重量部、石膏粉末５〜５０重量部であり得る。また、前記固化剤組成物は、組成物の総重量１００重量部に対して、樹脂粉末１〜１０重量部、反応促進剤０．０１〜３重量部、保存剤０．０１〜５重量部、消泡剤０．０１〜５重量部、流動化剤０．１〜１０重量部をさらに含むことができる。
前記（３）段階では、密封して２８日間養生させることが好ましい。廃棄物の上部を密封して養生する場合には、水分の蒸発を防止して固化体の亀裂発生低減および圧縮強度増進の効果があり、これにより物理的、化学的にさらに安定した固化体の製作が可能である。
以下、実施例によって本発明をさらに詳細に説明する。これらの実施例は本発明を例示するためのものであって、本発明の範囲を限定するものと解釈されないのは、当該分野における通常の知識を有する者にとって自明であろう。
実施例１．固化剤組成物の製造
アルミナセメント６０ｇ、石膏粉末３０ｇ、粉末樹脂３ｇ、反応促進剤０．２ｇ、保存剤１ｇ、消泡剤２ｇおよび流動化剤３．５ｇを混合して固化剤組成物を製造する。
実施例２．固化剤組成物の製造
反応促進剤０．５ｇ、保存剤０．５ｇ及び流動化剤４ｇにする以外は、実施例１と同様にして製造する。
アルミナセメント６０ｇ、石膏粉末３０ｇ、粉末樹脂３ｇ、反応促進剤０．２ｇ、保存剤１ｇ、消泡剤２ｇおよび流動化剤３．５ｇを混合して固化剤組成物を製造する。
実施例２．固化剤組成物の製造
反応促進剤０．５ｇ、保存剤０．５ｇ及び流動化剤４ｇにする以外は、実施例１と同様にして製造する。
実施例３．放射性廃棄物の固化処理
水を３５％含んでいるスラリー状の放射性廃棄物（Ａ）１００ｇ（体積６３ｍＬ、固形量６５ｇ）に、固化前処理として、液状流動化剤５ｇを混合して５分間撹拌する。その後、実施例１で製造された固化剤組成物を３３ｇ投入して３分間攪拌した後、直径５０ｍｍ及び高さ１００ｍｍの供試体製作用型枠を用いて試験片を製作する。
水を３５％含んでいるスラリー状の放射性廃棄物（Ａ）１００ｇ（体積６３ｍＬ、固形量６５ｇ）に、固化前処理として、液状流動化剤５ｇを混合して５分間撹拌する。その後、実施例１で製造された固化剤組成物を３３ｇ投入して３分間攪拌した後、直径５０ｍｍ及び高さ１００ｍｍの供試体製作用型枠を用いて試験片を製作する。
実施例４．放射性廃棄物の固化処理
実施例１で製造された固化剤組成物を４３ｇ投入する以外は、実施例３と同様にして行う。
実施例５．放射性廃棄物の固化処理
水を含まない放射性廃棄物（Ｂ）１００ｇ（体積１３６ｍｌ、固形量１００ｇ）に、固化前処理として、液状流動化剤６ｇと混合水５５ｇを混合して５分間撹拌する。その後、実施例２で製造された固化剤組成物を５３ｇ投入して３分間攪拌した後、直径５０ｍｍ及び高さ１００ｍｍの供試体製作用型枠を用いて試験片を製作する。
実施例６．放射性廃棄物の固化処理
実施例２で製造された固化剤組成物を６８ｇとする以外は、実施例５と同様にして行う。
実施例１で製造された固化剤組成物を４３ｇ投入する以外は、実施例３と同様にして行う。
実施例５．放射性廃棄物の固化処理
水を含まない放射性廃棄物（Ｂ）１００ｇ（体積１３６ｍｌ、固形量１００ｇ）に、固化前処理として、液状流動化剤６ｇと混合水５５ｇを混合して５分間撹拌する。その後、実施例２で製造された固化剤組成物を５３ｇ投入して３分間攪拌した後、直径５０ｍｍ及び高さ１００ｍｍの供試体製作用型枠を用いて試験片を製作する。
実施例６．放射性廃棄物の固化処理
実施例２で製造された固化剤組成物を６８ｇとする以外は、実施例５と同様にして行う。
比較例１
水を３５％含んでいるスラリー状の放射性廃棄物（Ａ）１００ｇ（体積６３ｍＬ、固形量６５ｇ）に、固化前処理として、液状流動化剤５ｇと混合水３８ｇを混合して攪拌する。その後、一般固化剤を１００ｇ投入して攪拌した後、直径５０ｍｍ及び高さ１００ｍｍの供試体製作用型枠を用いて試験片を製作する。
比較例２
一般固化剤を３３ｇとする以外は、比較例１と同様にして行う。
比較例３
水を含まない放射性廃棄物（Ｂ）１００ｇ（体積１３６ｍＬ、固形量１００ｇ）に、固化前処理として、液状流動化剤５ｇと混合水８８ｇを混合して攪拌する。その後、一般固化剤１００ｇを投入して攪拌した後、直径５０ｍｍ及び高さ１００ｍｍの供試体製作用型枠を用いて試験片を製作する。
水を３５％含んでいるスラリー状の放射性廃棄物（Ａ）１００ｇ（体積６３ｍＬ、固形量６５ｇ）に、固化前処理として、液状流動化剤５ｇと混合水３８ｇを混合して攪拌する。その後、一般固化剤を１００ｇ投入して攪拌した後、直径５０ｍｍ及び高さ１００ｍｍの供試体製作用型枠を用いて試験片を製作する。
比較例２
一般固化剤を３３ｇとする以外は、比較例１と同様にして行う。
比較例３
水を含まない放射性廃棄物（Ｂ）１００ｇ（体積１３６ｍＬ、固形量１００ｇ）に、固化前処理として、液状流動化剤５ｇと混合水８８ｇを混合して攪拌する。その後、一般固化剤１００ｇを投入して攪拌した後、直径５０ｍｍ及び高さ１００ｍｍの供試体製作用型枠を用いて試験片を製作する。
比較例４
混合水を５５ｇとし、一般固化剤を５３ｇとする以外は、比較例３と同様にして行う。
混合水を５５ｇとし、一般固化剤を５３ｇとする以外は、比較例３と同様にして行う。
測定例
実施例３乃至６と比較例１乃至４によって固化された放射性廃棄物の固化体に対して体積量を測定し、２８日間密封、湿潤養生して圧縮強度を測定し、気乾及び浸水９０日で浸水試験を経た後、圧縮強度を測定し、熱サイクル試験（６０乃至−４０℃、３０サイクル）を経た後、圧縮強度を測定して表３にまとめた。
実施例３乃至６と比較例１乃至４によって固化された放射性廃棄物の固化体に対して体積量を測定し、２８日間密封、湿潤養生して圧縮強度を測定し、気乾及び浸水９０日で浸水試験を経た後、圧縮強度を測定し、熱サイクル試験（６０乃至−４０℃、３０サイクル）を経た後、圧縮強度を測定して表３にまとめた。
表２乃至表４を参照すると、放射性廃棄物の固形化基準（表４）に満たすための放射性廃棄物の固化処理時の一般固化剤は、その使用量が放射性廃棄物１００重量部に対して１００重量部であり、本発明の一態様に係る固化剤組成物の使用時の固化剤の使用割合が３３乃至６８重量部であり、実施例３乃至６でいずれも放射性廃棄物の処理基準を満たしている。したがって、本発明に係る放射性廃棄物固化体は、基本的な普通ポルトラントセメント（一般固化剤）の使用による固化処理に比べて固化剤の使用量が最大６７％減少して、発生する全体固化体の体積を大幅に減少させることができる。
また、一般固化剤を使用する場合、体積変化率が１０．３乃至８７．３％であるが、本発明の一態様に係る固化体組成物を使用する場合、体積変化率が−９．６乃至２７％である。
以上、本発明の内容の特定の部分を詳細に記述したので、当業分野における通常の知識を有する者にとって、このような具体的な記述は、単に好適な実施形態に過ぎず、本発明の範囲を限定するものではないのは明白である。よって、本発明の実質的な範囲は、添付された請求の範囲とそれらの等価物によって定義されると理解されるべきである。
以上、本発明の内容の特定の部分を詳細に記述したので、当業分野における通常の知識を有する者にとって、このような具体的な記述は、単に好適な実施形態に過ぎず、本発明の範囲を限定するものではないのは明白である。よって、本発明の実質的な範囲は、添付された請求の範囲とそれらの等価物によって定義されると理解されるべきである。
Claims (6)
- アルミナセメントと石膏粉末とを含み、ポルトランドセメントを含まない放射性廃棄物固化用の固化剤組成物であって、
前記アルミナセメントは前記組成物１００重量部に対して１０〜７０重量部であり、
前記石膏粉末は前記組成物１００重量部に対して５〜３５重量部であり、
前記石膏粉末は前記アルミナセメント１００重量部に対して５０重量部であることを特徴とする、固化剤組成物。 - 前記アルミナセメントは前記組成物１００重量部に対して６０重量部であり、
前記石膏粉末は前記組成物１００重量部に対して３０重量部であることを特徴とする、請求項１に記載の固化剤組成物。 - 前記組成物は、総重量１００重量部に対して粉末樹脂１〜１０重量部、反応促進剤０．０１〜３重量部、保存剤０．０１〜５重量部、消泡剤０．０１〜５重量部、流動化剤０．１〜１０重量部をさらに含む、請求項１又は２に記載の固化剤組成物。
- （１）放射性廃棄物に流動化剤および水を添加して攪拌する段階と、
（２）前記（１）段階で流動化剤と水が添加された放射性廃棄物に請求項１〜３のいずれか一項に記載の固化剤組成物を投入して攪拌する段階と、
（３）前記（２）段階で固化剤組成物が投入された放射性廃棄物を養生させる段階とを含む、放射性廃棄物の固化方法。 - 前記（２）段階における固化剤組成物は、放射性廃棄物１００重量部に対して３３乃至６８重量部であることを特徴とする、請求項４に記載の放射性廃棄物の固化方法。
- 前記（３）段階では２８日間養生させることを特徴とする、請求項４又は５に記載の放射性廃棄物の固化方法。
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