JPS63121799A - 高レベル放射性廃棄物の固化処理方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ （産業上の利用分野） 本発明は、核燃料再処理施設等の放射性物質取扱い施設
で発生する高レベルの放射性廃棄物の処理方法に係り、
特に、長期にわたり熱や放射線に対する耐久性に優れた
高レベル放射性廃棄物の固化処理方法に関する。

（従来の技術） 一般に、使用済核燃料再処理施設において、使用済核燃
料を硝酸により溶解し、溶媒を用いてウラン、プルトニ
ウムを核分裂生成物から分離、抽出して使用済核燃料の
再処理が行なわれているが、このとき硝酸による溶解工
程において、硝酸に対して不溶解性の核分裂生成物、燃
料被覆管のせん断微粉、および使用済核燃料に付着した
クラッドからなる不溶解残渣が発生し、この不溶解残渣
は上記溶解工程の次工程の清澄工程において、遠心清澄
器、パルスフィルタ等により溶解液から分離されている
。現在、これらの高レベル放射性廃棄物は、高レベル放
射性廃液とともに廃液貯槽に貯蔵されており、将来高レ
ベル廃液としてガラス固化処理される予定である。しか
し、高レベル放射性廃液に不溶解残渣が含まれていると
、送液時に廃管等に詰まったり、また不溶解残渣に含ま
れる核分裂生成物のルテニウムがガラス固化時に１００
０℃以上に加熱されるため揮発して排ガス処理系へ送ら
れ、環境に放出される可能性が大きいという問題がある
。そのため対放射線性、耐候性に優れたセメントを同化
材として用いるセメント固化処理方法が考えられている
。

（発明が解決しようとする問題点） しかしながら従来のセメント固化処理方法においては、
一般にセメント等の水硬性無機質化合物を用いているの
で、固化材の流動性を保つために多量の水を必要とする
なめ、固化処理後、不溶解残渣の発熱によって固化体内
の水分が一部蒸発し、固化体内に空孔、空隙が生じて固
化体の強度が低下するという問題がある。さらに、不溶
解残渣は非常に強い放射線を放射するなめ、固化体内に
残留しな水分がこの放射線によって酸素と水素に分解さ
れ、この酸素、水素ガスによって固化体中にボイドが生
じ、同化体の強度が低下するという問題もある。また、
硬化に必要な水を最小限度量まで押えたセメントを用い
た場合には、固化体の強度の低下を防止することは可能
であるが、固化材の粘度が大きくなり、そのため緻密に
不溶解残渣を充填することが難しくなるという問題があ
る。

また、セメント硬化時の収縮による建築物等のひび割れ
を防止する目的で高分子界面活性剤を主剤とする流動化
材および減水剤が開発されているが、この流動化材、減
水剤は高分子物質を使用してるために、高レベル放射性
廃棄物の固化処理に用いた場合、長期にわたる安定性と
いう点で問題がある。

本発明はこのような事情に対処してなされたもので、核
燃料再処理施設等から発生する高レベル放射性廃棄物を
、長期にわたって熱や放射線に対する耐久性に優れた固
化体パッケージとして一体に固化させる方法を提供する
ことを目的とする。

［発明の構成］ （問題点を解決するための手段） 本発明の高レベル放射性廃棄物の固化処理方法は、原子
力施設で発生した高レベル放射性廃棄物を、（イ）アル
ミナセメントと、（ロ）骨材と、（ハ）無機質流動化材
と、（ニ）分散剤とを混合した水硬性固化材によって一
体に固化させることを特徴とする。

本発明方法の処理対象としては、例えば、使用済核燃料
の溶解液から分離、除去された核分裂生成物、燃料被覆
管のせん断微粉、および使用済核燃料に付着したクラッ
ドの混合物等の不溶解残渣があげられる。

また（口）成分の骨材としては、例えばアルミ　。

ナ粒、シャモット粒、砂、砂利、岩石の破砕物およびこ
れらの混合物が使用可能であり、特にシャモット粒、焼
ボーキサイト粒、酸化ジルコニウム粒等の耐熱性無機質
流動化物が好ましい。

そして（ハ）成分の無機質流動化材としては、半径１０
μを以下のアルミナ質微粉、シリカ質微粉等の無機質酸
化物およびこれらの混合物が使用可−６＝ 能である。

（ニ）成分の分散剤としては、縮合リン酸塩、ポリカル
ボン酸型高分子界面活性剤、ケイ酸アルカリおよびこれ
らの混合物が使用可能であり、例えばピロリン酸ソーダ
、トリポリリン酸ソーダ、テトラポリリン酸ソーダ、ウ
ルトラポリリン酸ソーダ、ヘキサメタリン酸ソーダ、フ
ミン酸ソーダ、炭酸ソーダ、ケイ酸ソーダ等が例示され
る。

これらの成分の配合量は、（イ）成分のアルミナセメン
トが１５〜５０重量部、（ロ）成分の骨材が３０〜７５
重量部、（ハ）成分の無機質流動化材が１０〜２０重量
部の合計１００重量部に対し、分散剤０．０５〜０．５
重量部および添加水８〜２０重量部が適当である。この
構成により、添加水の量を可能な限り少量とし、固化体
強度等の物性の良好な固化体を得ることができる。

アルミナセメン１−の配合量が１５重量部未満では固化
体の十分な強度および早硬性が得られず、５０重量部を
越えるとアルミナセメント硬化時の収縮によるクラック
が発生したり、固化材中の水分量が多くなるという問題
が起こるようになる。

骨材の配合量が３０重量部未満では同様にクラックが発
生しやすく、逆に７５重量部を越えると十分な固化体強
度が得られず、また流動性も低下するようになる。

また無機質流動化材の配合量は、１０重量部未満でも２
０重量部を越えても固化材の流動性が低下し、また２０
重量部を越えると収縮によるクラックが発生するように
なる。

分散剤添加量の配合量は０．０５重量部未満では分散効
果が低下し、また０、５重量部を越えると固化材に適度
の粘性が得られず、また十分な流動性が得られなくなる
。

（作用） 本発明方法において無機質結合材として用いたアルミナ
セメントは、カルシウムアルミネートを主成分とするセ
メントであり、耐火性に優れているので、このアルミナ
セメントを用いた固化材で同化体を形成することによっ
て、耐火性に優れ不溶解残渣の長期発熱や外的加熱（１
７００°Ｃ以下）に対して安定な高レベル放射性廃棄物
の固化体を得ることができる。

また骨材は、アルミナセメントが硬化する際の収縮を防
止し、得られた固化体の強度を向上させて、固化体中で
は粒子のまま存在する。そしてこの骨材の添加によりア
ルミナセメント使用量を少量にすることができ、その結
果アルミナセメントを硬化させるために同化材中に含ま
れる水分量も少量にすることができる。

分散剤と無機質流動化材は、本発明の固化材を用いて固
化体を生成する場合に、無機質流動化材の粒子−個一個
が分散剤の作用により分散され、アルミナセメントと骨
材の粒子との間に入り込み、これらの粒子間の滑りを向
上させる。また同時にアルミナセメント粒子のうちの微
細粒子も同様に分散され、他の大粒径のアルミナセメン
ト粒子と骨材粒子の間に入り込む。その結果スラリー状
の固化材中の粒子は分散剤の作用により均一分散し、動
きやすい状態となる。従って、例えば容器中に予め高レ
ベル放射性廃棄物を充填した後に上記スラリー状固化材
を注入し固化させるような、隙間なく充填することが難
しい場合でも、固化材は廃棄物の表面を流れ易く容易に
容器内を完全に隙間なく充填することができる。また本
発明方法に用いる固化材の含水量は従来の約半分である
ため、不溶解残渣の放射能による酸素、および水素の発
生によって固化体に空孔が生じることを防止することが
できる。

さらに、固化材中に有機物が含まれていないので、長期
にわたる放射線照射による固化体の強度低下を防止する
ことができる。

（実施例） 以下本発明の実施例について説明する。

実施例１〜４ 第１表に示す組成で、アルミナセメントと骨材および無
機質流動化材とを均一に混合し、分散剤を添加水に溶か
した水溶液を加えこれらを混練し、４種類のスラリー状
固化材を得な後、これらの固化材に対して流動性試験、
耐放射線試験、耐熱性試験を行った。第１表の数値は重
量部で示してある。

なお比較例として、ポルトランドセメントを結合材とし
て用い、第１表に示す組成により同様にしてスラリー状
の固化材としたものに対して同様の試験を行った。

第１表 次に流動性試験、耐放射線試験、耐熱性試験について説
明する。

流動性試験 ２００Ｊ２のドラム缶に不溶解性残渣の模擬物２００ｋ
Ｑをいれ、上述した同化材を充填して固化体を形成した
。そして形成された固化体パッケージを切断して充填状
態を観察したところ、どのドラム缶も細部まで緻密に充
填されており、固化体の流動性は良好であった。このよ
うに流動化材と分散剤を用いることにより、高レベル放
射性廃棄物を容器内に緻密に充填して、強度の良好な固
化体を得ることができる。

耐放射線試験 上述しな固化材を直径５０ＴＩＩＸ長さ　１００ｍｍの
セメント用型枠に充填して固化体を形成した後、６ａＣ
。

により約１０１０８ａｄの照射を行射し、その前後の圧
縮強度を調べたところ、第２表に示した通りであった。

（以下余白） 第２表 第２表に示したように、実施例の同化材を用いて形成さ
れた固化体には、放射線による圧縮強度の低下は見られ
なかったが、比較例の固化材を用いた場合は放射線照射
後、圧縮強度の低下が見られた。これは放射線により水
や流動化材が分解して固化体内に発生した空孔によるた
めと考えられる。このようにアルミナセメントを用いた
固化材を使用すれば放射線に対する耐久性の良好な固化
体を得ることができる。

耐熱性試験 上述した同化材を直径５０ｍ１×長さ　１００ｍｍのセ
メント用型枠に充填して同化体を形成した後、すばやく
型枠から取り出し、この固化体を２５℃、および８０℃
の恒温槽で１年間保持した後、圧縮強度を調べたところ
、第３表に示した通りであった。

第３表 第３表かられかるように、実施例の固化材を用いた同化
体は加熱による圧縮強度の低下は見られないが、比較例
の固化材を用いた固化体は８０℃の加熱によって大幅に
圧縮強度が低下しな。このようにアルミナセメントを用
いた固化材を使用すれば熱に対する耐久性も良好な固化
体を得ることができる。

これらの結果かられかるように、アルミナセメントを結
合材として用いることにより、不溶解残渣等の高レベル
放射性廃棄物を、緻密で、かつ含水量の少ない固化体パ
ッケージに形成することができ、長期にわたり熱や放射
線に対する耐久性に優れた固化体パッケージとして処理
することができる。

なお、本発明方法を実施するにあたり、図に示した装置
が使用可能である。この装置を用いる場合、まず原子力
施設等から発生した使用済核燃料の溶解液から分離、除
去された不溶解残渣１が貯蔵容器２に貯蔵され、アルミ
ナセメントと骨材および無機質流動化材とを混合した混
合物３と、分散剤を添加水に加えた水溶液４を混合槽５
内で充分に混合した後、この固化材を貯蔵容器２に充填
して固化体パッケージを形成する。またこのようなアウ
トドラム方式だけでなく、インドラム方式の適用も可能
である。

［発明の効果］ 以上説明したように、本発明方法を用いれば高レベル放
射性廃棄物を長期にわたって安定性や耐久性に優れた同
化体パッケージとして一体に固化することができる。

【図面の簡単な説明】

図は本発明方法において使用可能な装置を概略的に示す
図である。 １・・・・・・・・・不溶解残渣 ２・・・・・・・・・貯蔵容器 ３・・・・・・・・・固化材 ４・・・・・・・・・分散剤含有水 ５・・・・・・・・・混合槽

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. （１）原子力施設で発生した高レベル放射性廃棄物を、 （イ）アルミナセメントと、 （ロ）骨材と、 （ハ）無機質流動化材と、 （ニ）分散剤と を混合した水硬性固化材によって、一体に固化させるこ
   とを特徴とする高レベル放射性廃棄物の固化処理方法。
2. （２）高レベル放射性廃棄物が、使用済核燃料の溶解液
   から分離、除去された不溶解残渣であることを特徴とす
   る特許請求の範囲第１項記載の高レベル放射性廃棄物の
   固化処理方法。
3. （３）骨材が、アルミナ粒、シャモット粒、砂、砂利お
   よび岩石の破砕物から選ばれた１種または２種以上から
   なることを特徴とする特許請求の範囲第１項または第２
   項記載の高レベル放射性廃棄物の固化処理方法。
4. （４）無機質流動化材が、粒径１０μｍ以下の無機質酸
   化物であることを特徴とする特許請求の範囲第１項ない
   し第３項のいずれか１項記載の高レベル放射性廃棄物の
   固化処理方法。
5. （５）分散剤が、縮合リン酸塩、ポリカルボン酸型高分
   子界面活性剤、ケイ酸アルカリから選ばれた１種または
   ２種以上からなることを特徴とする特許請求の範囲第１
   項ないし第４項のいずれか１項記載の高レベル放射性廃
   棄物の固化処理方法。
6. （６）固化材の配合量が、（イ）のアルミナセメントが
   １５〜５０重量部、（ロ）の骨材が３０〜７５重量部、
   （ハ）の無機質流動化材が１０〜２０重量部の合計１０
   ０重量部に対し、分散剤が０．０５〜０．５重量部、添
   加水が８〜２０重量部であることを特徴とする特許請求
   の範囲第１項ないし第５項のいずれか１項記載の高レベ
   ル放射性廃棄物の固化処理方法。