JP6790398B2 - 二軸配向ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ - Google Patents

Description

本発明は、フィルムコンデンサ用誘電体として用いた場合、厚み斑が小さいため加工時の搬送性に優れ、且つ耐電圧特性に優れる二軸配向ポリプロピレンフィルムに関する。詳しくは、厚み斑の小さいフィルムを良好な製膜性で作製でき、加工性、耐電圧特性に優れるだけでなく、従来製膜が困難であったフィルム厚みまで薄膜化することが可能な、フィルムコンデンサ用誘電体に好適に用いることができる二軸配向ポリプロピレンフィルムに関する。

二軸配向ポリプロピレンフィルムは、透明性、機械特性、電気特性などに優れるため、包装用途、テープ用途、ケーブルラッピングやコンデンサをはじめとする電気用途などの様々な用途に用いられている。

この中でもコンデンサ用途は、その優れた耐電圧特性、低損失特性から直流用途、交流用途に限らず高電圧コンデンサ用に特に好ましく用いられている。最近では、各種電気設備がインバーター化されつつあり、それに伴いコンデンサの小型化、大容量化の要求が一層強まってきている。そのような市場、特に自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）や太陽光発電、風力発電用途の要求を受け、二軸配向ポリプロピレンフィルムの耐電圧性を向上させ、生産性、加工性を維持させつつ、フィルムを薄膜化していくことが必須な状況となってきている。

耐電圧特性、加工性を向上させる手段として、二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚み斑を抑制することが有効であると考えられている。また、製膜時の延伸性を均一化することで厚み斑を抑制することは、延伸時のフィルム破れを抑制することができ生産性や薄膜化にも有効であると言える。

上記のように二軸配向ポリプロピレンフィルムの延伸性を均一化する方法はこれまで様々な検討がなされてきた。例えば、異なる分子量分布を持つポリプロピレン同士を混合し分子量分布を制御することで延伸性を改善する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。しかしながら、混合する低分子量分布ポリプロピレンの融点は約８０℃と低温であるため、特に１００℃を超える高温での耐電圧特性に劣るものであった。

また、高立体規則性ポリプロピレンに分岐構造を有する高溶融張力ポリプロピレンを添加することで立体性を高めながら延伸性を改善し、厚みの均一性を向上させる方法が提案されている（例えば、特許文献２、３参照）。しかしながら、高溶融張力ポリプロピレン未添加品対比、厚み斑や耐電圧特性が改善するもののその効果は限定的であり、現在のコンデンサに求められる特性には満たないものであった。さらに、第２成分を添加することは、工程数増加や原料費の観点でコストアップに繋がるため、ベースとなるポリプロピレンの改質もしくは製膜条件で改善することが理想的である。他にも、延伸均一性を改善する目的でポリブテン−１を添加する方法が提案されている（例えば、特許文献４）。しかしながら、ポリブテン−１未添加品と対比した場合、延伸性や耐電圧特性が改善するもののその効果は限定的であり、現在のコンデンサに求められる特性には満たないものであった。

特開２０１４−２０５７９９号公報 特開２００６−６３１８６号公報 特開２００７−８４８１３号公報 特開２００７−１６９５９５号公報

本発明の課題は、上記した問題点を解決することにある。すなわち、例えば延伸助剤として第２成分を添加しなくとも延伸均一性に優れ、厚み斑が小さく、加工性、耐電圧特性に優れるだけでなく、従来製膜が困難であったフィルム厚みまで薄膜化することが可能な二軸配向ポリプロピレンフィルムを提供することであり、それにより、様々なフィルムコンデンサに好適に使用できる二軸配向ポリプロピレンフィルムを提供することにある。

上記した課題は、ポリプロピレン樹脂を主成分とする二軸配向ポリプロピレンフィルムであって、長手方向のヤング率Ｅ _ＭＤ および幅方向のヤング率Ｅ _ＴＤ がともに２．５ＧＰａ以上であり、以下の厚み斑の測定方法により測定した長手方向の厚み斑が０〜１０％であり、以下の厚み斑の測定方法により測定した幅方向の厚み斑が０〜１０％であり、かつＤＳＣ測定において１５８〜１８０℃の範囲に融解ピークを２つ以上有する二軸配向ポリプロピレンフィルムによって達成することができる。
厚み斑の測定方法：二軸配向ポリプロピレンフィルムの任意の場所から長手方向１０２ｍｍ、幅方向１０２ｍｍの正方形となるように切り出し試料とし、１０．５ｍｍφ超硬球面測定子を備える接触式の膜厚計にて、測定荷重を０．０６Ｎとして、長手方向については試料の幅方向中央部において１ｍｍ間隔で１００ヶ所、幅方向についても試料の長手方向中央部において１ｍｍ間隔で１００ヶ所の厚みを測定する。長手方向、幅方向それぞれにおいて厚みの最大値、最小値、及び１００ヶ所の平均値を用いて、下記式より厚み斑を求める。
厚み斑（％）＝（（厚み最大値−厚み最小値）／１００ヶ所の厚み平均値）×１００

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムをコンデンサ用誘電体として用いた場合、コンデンサ作製時の加工性と、耐電圧特性に優れており、コンデンサ用誘電体として好適に使用することができる。

以下、さらに詳しく本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサについて説明する。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂を主成分とする。なお、「主成分」とは、特定の成分が全成分中に占める割合が５０質量％以上であることを意味し、より好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは９５質量％以上である。

かかるポリプロピレン樹脂としては、主としてプロピレンの単独重合体からなるが、本発明の目的を損なわない範囲で他の不飽和炭化水素による共重合成分などを含有してもよいし、プロピレンが単独ではない重合体がブレンドされていてもよい。このような共重合成分やブレンド物を構成する単量体成分として、例えば、エチレン、プロピレン（共重合されたブレンド物の場合）、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチルペンテン−１、３−メチルブテン−１、１−ヘキセン、４−メチルペンテン−１、５−エチルヘキセン−１、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、アリルベンゼン、シクロペンテン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネンなどが挙げられる。共重合量またはブレンド量は、耐電圧特性、寸法安定性の観点から、共重合量は１ｍｏｌ％未満とするのが好ましい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成する上記ポリプロピレン樹脂の冷キシレン可溶部（以下ＣＸＳと記載）は４質量％以下であることが好ましい。ここでＣＸＳとは、フィルムを１３５℃のキシレンで完全溶解せしめた後、２０℃で析出させた時に、キシレン中に溶解しているポリプロピレン成分のことをいい、立体規則性が低い、分子量が低いなどの理由により結晶化し難い成分に該当していると考えられる。ポリプロピレン樹脂のＣＸＳは３質量％以下であるとより好ましく、２質量％以下であるとさらに好ましく、１質量％以下であると特に好ましい。ＣＸＳが４質量％を超える場合、二軸配向ポリプロピレンフィルムの耐電圧特性や寸法安定性が劣ることがある。ポリプロピレン樹脂ＣＸＳを上記の範囲内とするには、樹脂を得る際の触媒活性を高める方法、得られた樹脂を溶媒あるいはプロピレンモノマー自身で洗浄する方法などがある。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルム、および当該フィルムを構成する上記ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）は、後述のとおり二軸延伸後に安定した結晶形態を有するフィルムを得る観点、すなわち融解ピークを２つ以上とさせる観点で０．９８０〜０．９９５の範囲内であることが好ましく、０．９８３〜０．９９５であるとより好ましく、０．９８６〜０．９９５であるとさらに好ましく、０．９９０〜０．９９５であると特に好ましい。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（所謂ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、該数値が高いものほど結晶化度や融点が高く、室温のみならず高温でも耐電圧特性に優れるため好ましい。ポリプロピレン樹脂、および二軸配向ポリプロピレンフィルムのメソペンタッド分率が０．９８０未満の場合、耐電圧特性や寸法安定性が劣ることがある。一方、ポリプロピレン樹脂、および二軸配向ポリプロピレンフィルムのメソペンタッド分率が０．９９５を超える場合、製膜性に劣り安定して二軸配向ポリプロピレンフィルムが得られないことがある。ポリプロピレン樹脂、および二軸配向ポリプロピレンフィルムのメソペンタッド分率を上記の範囲内とするためには、ｎ−ヘプタンなどの溶媒で得られた樹脂パウダーを洗浄する方法や、触媒および／または助触媒の選定、組成の選定を適宜行う方法などが好ましく採用される。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成する上記ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（以下ＭＦＲと記載）はＪＩＳ Ｋ ７２１０（１９９５）の条件Ｍ（２３０℃、２．１６ｋｇ）に準拠して測定した場合において、０．５〜１０ｇ／１０分であることが好ましく、１〜８ｇ／１０分であるとより好ましく、１．５〜５ｇ／１０分であるとさらに好ましく、２〜５ｇ／１０分であると特に好ましい。ポリプロピレン樹脂のＭＦＲが０．５ｇ／１０分未満の場合、製膜性に劣り安定して二軸配向ポリプロピレンフィルムが得られない場合がある。一方、ポリプロピレン樹脂のＭＦＲが１０ｇ／１０分を超える場合、耐電圧特性に劣ることがある。ポリプロピレン樹脂のＭＦＲを上記の範囲内とするためには、平均分子量や分子量分布を制御する方法などが好ましく採用される。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、長手方向（フィルム製膜時にフィルムが流れる方向）の厚み斑が０〜１０％である。長手方向の厚み斑は０〜８％であるとより好ましく、０〜６％であるとさらに好ましく、０〜４％以下であると特に好ましい。長手方向の厚み斑が１０％を超える場合、製膜および加工時のフィルム搬送、巻取工程において張力変動が生じ、フィルムロールの巻姿を低下させたり、場合によってはフィルムが破断してしまうことがある。さらに、耐電圧特性評価において、フィルム厚みの薄い箇所に局所的に電圧が集中し耐電圧を著しく低下させる場合がある。長手方向の厚み斑を上記の範囲内とするためには、上述したポリプロピレン樹脂を使用して、後述する通りフィルム製膜時の押出工程、キャスト工程、縦延伸工程、熱処理工程を特定の条件とすることで初めて達成することができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、幅方向（長手方向とフィルム平面上で直交する方向）の厚み斑が０〜１０％である。幅方向の厚み斑は０〜８％であるとより好ましく、０〜６％であるとさらに好ましく、０〜４％以下であると特に好ましい。幅方向の厚み斑が１０％を超える場合、製膜および加工時のフィルム搬送工程において搬送シワが生じ易く、フィルムロールの巻姿を低下させたり、場合によってはフィルムが破断してしまうことがある。さらに、耐電圧特性評価において、フィルム厚みの薄い箇所に局所的に電圧が集中し耐電圧を著しく低下させる場合がある。幅方向の厚み斑を上記の範囲内とするためには、上述したポリプロピレン樹脂を使用して、後述する通りフィルム製膜時の押出工程、横延伸工程、熱処理工程を特定の条件とすることで初めて達成することができる。長手方向および幅方向の厚み斑は、以下の方法により測定することができる。二軸配向ポリプロピレンフィルムの任意の場所から長手方向１０２ｍｍ、幅方向１０２ｍｍの正方形となるように切り出し試料とし、１０．５ｍｍφ超硬球面測定子を備える接触式の膜厚計にて、測定荷重を０．０６Ｎとして、長手方向については試料の幅方向中央部において１ｍｍ間隔で１００ヶ所、幅方向についても試料の長手方向中央部において１ｍｍ間隔で１００ヶ所の厚みを測定する。長手方向、幅方向それぞれにおいて厚みの最大値、最小値、及び１００ヶ所の平均値を用いて、下記式より厚み斑を求める。なお、接触式の膜厚計としては、例えば株式会社ミツトヨ社製“ライトマチック”（登録商標）ＶＬ−５０Ａ（１０．５ｍｍφ超硬球面測定子を備える。）を用いることができる。
厚み斑（％）＝（（厚み最大値−厚み最小値）／１００ヶ所の厚み平均値）×１００

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、当該フィルムをＤＳＣ測定した場合において１５８〜１８０℃の範囲に融解ピークを２つ以上有することを特徴とする。この複数の融解ピークはポリプロピレンのα晶に起因するピークであり、高温側のピークはα晶が安定した形態に結晶転移したことに由来するものと考えられる。すなわち、高温側にα晶の融解ピークが存在する場合、その二軸配向ポリプロピレンフィルムが耐熱性に優れることを意味し、その結果、高温下での耐電圧特性に優れる傾向にあることを本発明では見出したものである。α晶の融解ピークが２つ以上になる理由として、ある一定条件下での環境にて上述したポリプロピレン樹脂を使用して、後述する通りフィルム製膜時の押出工程、縦延伸工程、横延伸工程を特定の条件とすることで二軸配向したポリプロピレンフィルム中に従来より安定なα晶が生成するためと考えており、上記した条件をとることで初めて発現することを本発明により見出した。１５８〜１８０℃の範囲に融解ピークが１つしか存在しない場合、通常のα晶のみでフィルムが構成されていることを意味し、高温下での耐電圧特性に劣ることがある。また、１５８℃未満に２つ目以上の融解ピークが存在する場合、α晶に起因するピークではないと考えられ、本発明が求める高温での耐電圧特性を達成することはできないものと推定される。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、長手方向のヤング率Ｅ_ＭＤおよび幅方向のヤング率Ｅ_ＴＤがともに２．５ＧＰａ以上であることが重要である。長手方向および幅方向のヤング率は、ともに２．８ＧＰａ以上であると好ましく、ともに３．０ＧＰａ以上であるとより好ましく、ともに３．３ＧＰａ以上であるとさらに好ましい。長手方向および幅方向のいずれかのヤング率が２．５ＧＰａ未満の場合、製膜および加工時のフィルム搬送工程において搬送シワが生じ易く、フィルムロールの巻姿を悪化させたり、場合によってはフィルムが破断してしまうことがある。さらに、耐電圧特性に劣ることもある。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムのヤング率は、いずれの方向ともに、実質的に５．０ＧＰａが上限である。長手方向および幅方向のヤング率をともに上記の範囲とするためには、上述したポリプロピレン樹脂を使用して、後述する通りフィルム製膜時の縦延伸工程、横延伸工程、熱処理工程を特定の条件とすることで達成することができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、長手方向のヤング率Ｅ_ＭＤと幅方向のヤング率Ｅ_ＴＤの関係が次式（１）を満たすことが好ましい。

０．５≦Ｅ_ＭＤ／Ｅ_ＴＤ≦１．２ ・・・（１）
長手方向のヤング率Ｅ_ＭＤと幅方向のヤング率Ｅ_ＴＤの比の値Ｅ_ＭＤ／Ｅ_ＴＤは、０．６〜１．２の範囲であるとより好ましく、０．７〜１．１の範囲であるとさらに好ましく、０．８〜１．１の範囲であると特に好ましい。長手方向のヤング率Ｅ_ＭＤと幅方向のヤング率Ｅ_ＴＤの比の値Ｅ_ＭＤ／Ｅ_ＴＤが０．５未満の場合、長手方向の配向に対して幅方向の配向が高すぎて、二軸延伸における横延伸工程においてフィルム破断してしまうことがある。一方、長手方向のヤング率Ｅ_ＭＤと幅方向のヤング率Ｅ_ＴＤの比の値Ｅ_ＭＤ／Ｅ_ＴＤが１．２を超えた場合、長手方向の配向に対して幅方向の配向が低すぎて幅方向の厚み斑が増加することがある。長手方向のヤング率Ｅ_ＭＤと幅方向のヤング率Ｅ_ＴＤの関係を（１）式の範囲内とするためには、後述する通りフィルム製膜時の縦延伸工程、横延伸工程を特定の条件とすることで達成することができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、１２０℃、１５分の処理条件における長手方向および幅方向の熱収縮率がともに−１〜５％であることが好ましい。１２０℃、１５分の処理条件における長手方向および幅方向の熱収縮率は、ともに−０．５〜４．５％であるとより好ましく、ともに０〜４％であるとさらに好ましく、ともに０〜３．５％であると特に好ましい。１２０℃、１５分の処理条件における長手方向および幅方向のいずれかの熱収縮率が−１％未満の場合（すなわち熱膨張率が１％を超える場合）、金属蒸着加工時に冷却キャン上で大きくフィルムが熱膨張するため搬送シワが生じ、ついては蒸着斑を引き起こすことがある。また、高温下での耐電圧特性に劣る場合もある。一方、１２０℃、１５分の処理条件における長手方向および幅方向のいずれかの熱収縮率が５％を超える場合、上記と同様に金属蒸着加工時に冷却キャン上で大きくフィルムが熱収縮するため搬送シワが生じ、ついては蒸着斑を引き起こすことがある。また、高温下での耐電圧特性に劣る場合もある。１２０℃、１５分の処理条件における長手方向および幅方向の熱収縮率をともに上記の範囲内とするためには、上述したポリプロピレン樹脂を使用して、後述する通りフィルム製膜時の縦延伸工程、横延伸工程、熱処理工程を特定の条件とすることで達成することができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、１４０℃、１５分の処理条件における長手方向および幅方向の熱収縮率がともに−１〜１０％であることが好ましい。１４０℃、１５分の処理条件における長手方向および幅方向の熱収縮率は、ともに０〜８％であるとより好ましく、ともに０〜７％であるとさらに好ましく、ともに０〜６％であると特に好ましい。１４０℃、１５分の処理条件における長手方向および幅方向のいずれかの熱収縮率が−１％未満の場合（すなわち熱膨張率が１％を超える場合）、金属蒸着加工時に冷却キャン上で大きくフィルムが熱膨張するため搬送シワが生じ、ついては蒸着斑を引き起こすことがある。また、高温下での耐電圧特性に劣る場合もある。一方、１４０℃、１５分の処理条件における長手方向および幅方向のいずれかの熱収縮率が１０％を超える場合、上記と同様に金属蒸着加工時に冷却キャン上で大きくフィルムが熱収縮するため搬送シワが生じ、ついては蒸着斑を引き起こすことがある。また、高温下での耐電圧特性に劣る場合もある。１４０℃、１５分の処理条件における長手方向および幅方向の熱収縮率をともに上記の範囲内とするためには、上述したポリプロピレン樹脂を使用して、後述する通りフィルム製膜時の縦延伸工程、横延伸工程、熱処理工程を特定の条件とすることで達成することができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、当該フィルムの片面ともう片方の面（一方の面と他方の面）との動摩擦係数μｄが０．５〜１．２であることが好ましい。動摩擦係数μｄは０．６〜１．１であるとより好ましく、０．７〜１．０であるとさらに好ましく、０．８〜１．０であると特に好ましい。動摩擦係数μｄが０．５未満の場合、滑り性が良すぎるため製膜および加工時のフィルム搬送工程において走行フィルムが蛇行してしまい、ロールの巻姿を悪化させることがある。一方、動摩擦係数μｄが１．２を超える場合、滑り性が悪いために製膜および加工時のフィルム搬送工程において搬送シワが生じ易く、フィルムロールの巻姿を悪化させたり、場合によってはフィルムが破断してしまうことがある。動摩擦係数μｄを上記の範囲内とするためには、上述したポリプロピレン樹脂を使用して、後述する通りフィルム製膜時のキャスト工程、縦延伸工程を特定の条件とすることで達成することができる。また、耐電圧特性を低下させない範囲で易滑粒子を含有させることも好ましいことである。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、光沢度が両面ともに１２０〜１５０％であることが好ましい。光沢度は両面ともに１２３〜１４５％であるとより好ましく、両面ともに１２５〜１４０％であるとさらに好ましく、両面ともに１２８〜１３８％であると特に好ましい。少なくとも片面の光沢度が１２０％未満の場合、フィルム表面での光散乱の密度が増加する、すなわちフィルム表面に凹凸が多く存在することを意味し、その凹凸起因で耐電圧特性を低下させることがある。一方、少なくとも片面の光沢度が１５０％を超える場合、フィルム表面に凹凸が少ないために滑り性に劣り、製膜および加工時のフィルム搬送工程において搬送シワが生じ易く、フィルムロールの巻姿を悪化させたり、場合によってはフィルムが破断してしまうことがある。当該フィルムの光沢度を両面ともに上記の範囲内とするためには、上述したポリプロピレン樹脂を使用して、後述する通りフィルム製膜時のキャスト工程、縦延伸工程を特定の条件とすることで達成することができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルム厚みが０．５〜３μｍであることが好ましい。フィルム厚みは０．８〜２．８μｍであるとより好ましく、１．０〜２．５μｍであるとさらに好ましく、１．２〜２．５μｍであると特に好ましい。フィルム厚みが０．５μｍ未満の場合、機械強度や耐電圧特性に劣ったり、製膜および加工時にフィルム破断が生じることがある。一方、フィルム厚みが３μｍを超える場合、コンデンサ用誘電体として用いた際に体積当たりの容量が小さくなることがある。フィルム厚みを上記の範囲内とするためには、シートを形成する際に樹脂の吐出量を調整したり、ドラフト比を調整することで適宜設定することができるが、フィルム厚みが薄くなればなるほど製膜時のフィルム破断が生じやすくなるため、上述したポリプロピレン樹脂を使用して、後述する通りフィルム製膜時の押出工程、キャスト工程、縦延伸工程、横延伸工程を特定の条件とすることで安定して製膜することが可能となる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、製膜性を向上させたりフィルム表面形状を制御したりする目的で分岐鎖状ポリプロピレンを含有してもよい。この場合、分岐鎖状ポリプロピレンは、２３０℃で測定したときの溶融張力（ＭＳ）とメルトフローレート（ＭＦＲ）が、ｌｏｇ（ＭＳ）＞−０．５６ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．７４なる関係式を満たす分岐鎖状ポリプロピレンであることが好ましい。２３０℃で測定したときの溶融張力（ＭＳ）とメルトフローレート（ＭＦＲ）が、ｌｏｇ（ＭＳ）＞−０．５６ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．７４なる関係式を満たす分岐鎖状ポリプロピレンを得るには、高分子量成分を多く含むポリプロピレンをブレンドする方法、分岐構造を持つオリゴマーやポリマーをブレンドする方法、特開昭６２−１２１７０４号公報に記載されているようにポリプロピレン分子中に長鎖分岐構造を導入する方法、あるいは特許第２８６９６０６号公報に記載されているような方法等が好ましく用いられる。具体的には、Ｂａｓｅｌｌ社製“Ｐｒｏｆａｘ ＰＦ−８１４”、Ｂｏｒｅａｌｉｓ社製“Ｄａｐｌｏｙ ＨＭＳ−ＰＰ”（ＷＢ１３０ＨＭＳ、ＷＢ１３５ＨＭＳなど）が例示されるが、この中でも電子線架橋法により得られる樹脂が該樹脂中のゲル成分が少ないために好ましく用いられる。なお、ここでいう分岐鎖状ポリプロピレンとは、カーボン原子１０，０００個中に対し５箇所以下の内部３置換オレフィンを有するポリプロピレンであり、この内部３置換オレフィンの存在は、^１Ｈ−ＮＭＲスペクトルのプロトン比により確認することができる。分岐鎖状ポリプロピレンは、α晶核剤としての作用を有しながら、一定範囲の添加量であれば結晶形態による粗面形成も可能となる。詳しくは、溶融押出した樹脂シートの冷却工程で生成するポリプロピレンの球晶サイズを小さく制御でき、延伸工程で生成する絶縁欠陥の発生を抑制し、耐電圧特性に優れた二軸配向ポリプロピレンフィルムを得ることができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムに分岐鎖状ポリプロピレンを含有せしめる場合、含有量は０．０５〜３質量％であることが好ましく、０．１〜２質量％であるとより好ましく、０．３〜１．５質量％であるとさらに好ましく、０．５〜１質量％であると特に好ましい。分岐鎖状ポリプロピレンの含有量が０．０５質量％未満の場合、上記した効果が得られないことがある。一方、分岐鎖状ポリプロピレンの含有量が３質量％を超える場合、二軸配向ポリプロピレンフィルムとしての立体規則性が低下してしまい、耐電圧特性が劣ることがある。

本発明の二軸配向ポリプロピレンを構成するポリプロピレン樹脂には、本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば、結晶核剤、酸化防止剤、熱安定剤、易滑剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤などを含有せしめることも好ましい。

上記した添加剤の中で、酸化防止剤の種類、および添加量の選定は長期耐熱性の観点から重要である。すなわち、酸化防止剤としては、立体障害性を有するフェノール系のもので、そのうち少なくとも１種は分子量５００以上の高分子量型のものが好ましい。具体的には、例えば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ：分子量２２０．４）、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン（例えば、ＢＡＳＦ社製Ｉｒｇａｎｏｘ（登録商標）１３３０：分子量７７５．２）、テトラキス［メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（例えば、ＢＡＳＦ社製Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０：分子量１１７７．７）などを単独使用、もしくは併用することが好ましい。これら酸化防止剤の総含有量はポリプロピレン樹脂全量に対して０．０３〜１．０質量％であることが好ましく、０．１〜０．９質量％であるとより好ましく、０．１５〜０．８質量％であるとさらに好ましく、０．１５〜０．６質量％であると特に好ましい。ポリプロピレン樹脂中の酸化防止剤含有量が０．０３質量％未満の場合、酸化防止の効果が得られにくく長期耐熱性に劣ることがある。一方、ポリプロピレン樹脂中の酸化防止剤含有量が１．０質量％を超える場合、高温での耐電圧特性が劣ることがある。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、灰分が５０ｐｐｍ（質量基準、以下同じ）以下であることが好ましく、４０ｐｐｍ以下であればより好ましく、３０ｐｐｍ以下であればさらに好ましく、２０ｐｐｍ以下であれば特に好ましい。灰分が５０ｐｐｍを超える場合、二軸配向ポリプロピレンフィルムの耐電圧特性が劣ることがある。灰分を上記の範囲とするためには、触媒残渣の少ない原料を用いることが重要であるが、製膜時の押出系からの汚染を極力低減する方法、例えば製膜を開始する前に未劣化のポリプロピレン樹脂でポリマーが流れる経路を十分洗浄する方法を好ましく採用することができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、少なくとも片面の表面ぬれ張力が３７〜５０ｍＮ／ｍであることが好ましく、３８〜４９ｍＮ／ｍであるとより好ましく、３９〜４８ｍＮ／ｍであるとさらに好ましく、４０〜４７ｍＮ／ｍであると特に好ましい。表面ぬれ張力が３７ｍＮ／ｍ未満の場合、金属蒸着する際に金属との密着が不十分となることがある。一方、表面ぬれ張力が５０ｍＮ／ｍを超える場合、耐電圧特性に劣ることがある。なお、ポリプロピレンフィルムは通常、表面エネルギーが低く、表面ぬれ張力が３０ｍＮ／ｍ程度である。表面ぬれ張力を上記の範囲内とするためには、製膜時において、二軸延伸後に表面処理を施す方法が好ましく採用される。具体的には、コロナ放電処理、プラズマ処理、グロー処理、火炎処理などを採用することができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、上記したポリプロピレン樹脂を主成分としてシートを作成し、二軸延伸されることによって得ることが好ましい。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、製膜安定性、厚み均一性の観点でテンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。特に長手方向に延伸後、幅方向に延伸することが好ましい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、様々な効果を付与する目的で少なくとも片面に機能層を積層させてもよい。積層構成としては、２層積層でも３層積層でも、また、それ以上の積層数でもいずれでも構わない。積層の方法としては、例えば、共押出によるフィードブロック方式やマルチマニホールド方式でも、ラミネートによるポリプロピレンフィルム同士を貼り合わせる方法でもいずれでも構わない。特に、例えば二軸配向ポリプロピレンフィルムの加工性を向上させる目的で、微細な粒子を均一に配置した易滑層を、耐電圧特性を低下させない範囲で積層することは好ましいことである。

次に本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの製造方法を以下に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。

まず、上述した好ましいポリプロピレン樹脂を単軸の溶融押出機に供給し、２２０〜２５０℃にて溶融押出を行う。次に、ポリマー管の途中に設置したフィルターにて、異物や変性ポリマーなどを除去した後、Ｔダイよりキャストドラム上に吐出し、未延伸シートを得る。なお、押出の際、Ｔダイでのせん断速度を１００〜１，５００ｓｅｃ^−１とすることが長手方向、幅方向の厚み斑を低減する観点、二軸延伸後に安定した結晶形態を有するフィルムを得る点で好ましい。より好ましくは１５０〜１，０００ｓｅｃ^−１であり、さらに好ましくは２００〜８００ｓｅｃ^−１、特に好ましくは３００〜６００ｓｅｃ^−１ある。Ｔダイでのせん断速度は式（２）で表される。Ｔダイでのせん断速度が１００ｓｅｃ^−１未満の場合、せん断が十分にかからず未延伸シート中の結晶配列が不十分となるため、その後の延伸工程において均一延伸が困難となり厚み斑に優れた二軸配向ポリプロピレンフィルムが得られない。一方、Ｔダイでのせん断速度が１，５００ｓｅｃ^−１を超える場合、過剰にせん断がかかってしまい、長手方向に強く配向した未延伸シートを延伸する際にフィルム破断が起きやすくなる。

せん断速度（ｓｅｃ^−１）＝６Ｑ／ρＷｔ^２ ・・・（２）
Ｑ：流量（ｋｇ／ｓｅｃ）
ρ：比重（ｋｇ／ｃｍ^３）
Ｗ：溝幅（ｃｍ）
ｔ：溝間隙（ｃｍ）
Ｔダイのせん断速度が上述した範囲となるようにポリマーの流量、Ｔダイの溝幅、溝間隙を適宜調整する。ポリマーの流量は押出安定性の観点から１５０〜５００ｋｇ／ｈｒの範囲が好ましい。Ｔダイの溝幅は生産性の観点から５００〜１，０００ｍｍの範囲が好ましい。Ｔダイの溝間隙は押出系内の内圧やキャスト精度の観点から０．８〜２ｍｍの範囲が好ましい。

また、キャストドラムは、長手方向の厚み斑を低減する観点、動摩擦係数や光沢度を適切な範囲に制御できる観点から、表面温度が６０〜１２０℃であることが好ましい。７０〜１１０℃であるとより好ましく、８０〜１００℃であるとさらに好ましく、９０〜１００℃であると特に好ましい。Ｔダイから吐出された溶融シートがキャストドラムに着地し、キャストドラムに密着している時間としては、溶融シートを固化させ結晶成長を促す、すなわち長手方向の厚み斑を発生させない観点から、１秒以上であることが好ましく、１．５秒であればより好ましく、２秒以上であればさらに好ましく、２．５秒以上であれば特に好ましい。

キャストドラムへシートを密着させる方法としては、静電印加法、エアーナイフ法、ニップロール法、水中キャスト法などの手法を採用することができるが、長手方向、および幅方向の厚み斑、高速製膜化の観点でエアーナイフ法が好ましい。エアーナイフとシート着地点との距離は、長手方向の厚み斑の観点で１〜１０ｍｍであることが好ましく、１〜８ｍｍであるとより好ましく、２〜８ｍｍであるとさらに好ましく、２〜５ｍｍであると特に好ましい。エアーナイフとシート着地点との距離が１０ｍｍを超えて離れている場合、Ｔダイから吐出された溶融シートがエアーナイフのエアーにより振動し易く、特に長手方向の厚み斑を悪化させることがある。エアーナイフのエアー温度は６０〜８０℃であることが長手方向、および幅方向の厚み斑を低減する観点、製膜性の観点で好ましく、６０〜７５℃であればより好ましく、６０〜７０℃であるとさらに好ましく、６２〜６８℃であると特に好ましい。エアーナイフのエアー温度が６０℃未満の場合、溶融シートの結晶生成が不十分となり長手方向、幅方向の厚み斑が悪化するだけでなく、延伸工程でフィルム破断しやすくなることがある。一方、エアーナイフのエアー温度が８０℃を超える場合、溶融シートの結晶化が進行しすぎ、後の延伸工程でフィルム破断が生じやすくなることがある。エアーナイフのエアー温度を上記の範囲内に制御することで、Ｔダイから吐出された溶融シートがエアーにより過剰に結晶化することを抑制し、均一な構造を有した未延伸シートを得ることができる。

上記未延伸シートは、後述する延伸工程において、均一に延伸することができるため、長手方向、および幅方向の厚み斑発生を抑制し、延伸工程でのフィルム破断も抑制することができる。エアーナイフの吹き出しエアー速度は８０〜１２０ｍ／ｓであると好ましい。吹き出しエアー速度が８０ｍ／ｓ未満の場合、シートの密着性が不足し均一な構造の未延伸シートが得られないことがある。一方、吹き出しエアー速度が１２０ｍ／ｓを超える場合、Ｔダイから吐出された溶融シートがエアーナイフのエアーにより振動し易く、特に長手方向の厚み斑を悪化させることがある。キャストドラムへシートを密着させる際、特にシートの端部の成形が後の延伸性に影響するので、端部にスポットエアーを吹き付けてキャストドラムに密着させることが好ましい。

次に、得られた未延伸シートを二軸延伸し、二軸配向せしめる。具体的な延伸条件としては、まず、未延伸シートを長手方向に延伸する温度を制御する。温度制御の方法は、温度制御された回転ロールを用いる方法、熱風オーブンを使用する方法などを採用することができる。長手方向に延伸する際のフィルム温度としては、長手方向の厚み斑を低減する観点から１００〜１５０℃であると好ましく、より好ましくは１１０〜１４５℃、さらに好ましくは１２０〜１４５℃、特に好ましくは１３０〜１４５℃である。延伸倍率としては、長手方向、幅方向の厚み斑を低減する観点、二軸延伸後に安定した結晶形態を有するフィルムを得る点、ヤング率、熱収縮率を適切な範囲に制御できる観点で４〜６．５倍であると好ましく、より好ましくは４．５〜６倍、さらに好ましくは５〜６倍、特に好ましくは５．５〜６倍である。延伸倍率を高くするほど長手方向の厚み斑は良くなり、耐電圧特性にも優れるが、６．５倍を超えて延伸すると、縦延伸工程でのフィルム破断や次の横延伸工程でフィルム破れが起きやすくなってしまう場合がある。

なお、上記のような高倍率延伸をフィルム破断なく達成するためにラジエーションヒーターにより延伸直前、ないしは延伸部のフィルムに局所的に熱量を与え、延伸を補助する機構を導入することが好ましい。特に高倍率延伸する場合には、配向が強くかかるため上記したラジエーションヒーターを延伸直前、ないしは延伸部のフィルムに両面より熱量を与えることがフィルムの延伸性を向上させる観点で上記高倍率延伸を達成させる上でより好ましいことである。長手方向の延伸速度は、長手方向、幅方向の厚み斑を低減する観点、二軸延伸後に安定した結晶形態を有するフィルムを得る点、ヤング率、熱収縮率を適切な範囲に制御できる観点で１，０００，０００〜３，５００，０００％／分であることが好ましく、１，０００，０００〜３，０００，０００％／分であるとより好ましく、１，５００，０００〜３，０００，０００％／分であるとさらに好ましく、２，０００，０００〜３，０００，０００％／分であると特に好ましい。フィルムの長手方向への延伸の際には、フィルム幅が減少する所謂ネックダウンと呼ばれる現象が見られるが、長手方向、および幅方向の厚み斑を低減させるためには、ネックダウン率（延伸後のフィルム幅／延伸前のフィルム幅×１００）が９０〜９９％であれば好ましい。

次に、テンター式延伸機にフィルム端部を把持させて導入する。そして、幅方向の厚み斑を低減する観点、二軸延伸後に安定した結晶形態を有するフィルムを得る点で好ましくは１４０〜１６５℃、より好ましくは１４２〜１６３℃、さらに好ましくは１４４〜１６０℃、特に好ましくは１４５〜１５５℃に加熱して幅方向に８〜１５倍、より好ましくは９〜１４倍、さらに好ましくは１０〜１３倍、特に好ましくは１０〜１２倍延伸を行う。なお、このときの横延伸速度としては、幅方向の厚み斑を低減する観点、二軸延伸後に安定した結晶形態を有するフィルムを得る点、ヤング率、熱収縮率を適切な範囲に制御できる観点で１５，０００〜３０，０００％／分で行うことが好ましく、１８，０００〜２８，０００％／分であればより好ましく、２０，０００〜２８，０００％／分であればさらに好ましく、２０，０００〜２５，０００％／分であれば特に好ましい。

ついで、そのままテンター内で熱処理を行ってもよいが、長手方向、幅方向の厚み斑を低減する観点、ヤング率、熱収縮率を適切な範囲に制御できる観点、高温での耐電圧特性の観点でその温度は１４７〜１６７℃であることが好ましく、１５０〜１６５℃であるとより好ましく、１５２〜１６３℃であるとさらに好ましく、１５５〜１６０℃であると特に好ましい。さらに、熱処理時にはフィルムの長手方向および／もしくは幅方向に弛緩させながら行ってもよく、特に、幅方向の弛緩率を５〜１５％、より好ましくは８〜１３％、さらに好ましくは９〜１２％、特に好ましくは１０〜１２％とすることが、幅方向の厚み斑低減、熱寸法安定性の観点から好ましい。

最後に、蒸着を施す面に蒸着金属の密着性を良くする観点で、二軸延伸されたポリプロピレンフィルムに空気中、窒素中、炭酸ガス中、あるいはこれらの混合気体中でコロナ放電処理を行い本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを得る。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用誘電体として好ましく用いられるが、コンデンサのタイプに限定されるものではない。具体的には、電極構成の観点では箔巻コンデンサ、金属蒸着膜コンデンサのいずれであってもよいし、絶縁油を含有させた油浸タイプのコンデンサや絶縁油を全く使用しない乾式コンデンサにも好ましく用いられる。また、形状の観点では、巻回式であっても積層式であっても構わない。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性から特に金属蒸着膜コンデンサとして好ましく用いられる。

本発明において、上記した二軸配向ポリプロピレンフィルム表面に金属膜を設けて金属膜積層フィルムとすることが好ましい。その方法は特に限定されないが、例えば、当該フィルムの少なくとも片面にアルミニウムを蒸着してフィルムコンデンサの内部電極となるアルミニウム蒸着膜などの金属膜を設ける方法が好ましく用いられる。このとき、アルミニウムと同時あるいは逐次に、例えば、ニッケル、銅、金、銀、クロム、および亜鉛などの他の金属成分を蒸着することもできる。また、蒸着膜上にオイルなどで保護層を設けることもできる。

金属膜積層フィルムの金属膜の厚さは、フィルムコンデンサの電気特性とセルフヒール性の観点から２０〜１００ｎｍであることが好ましい。また、同様の理由により、金属膜の表面抵抗値が１〜２０Ω／□であることが好ましい。表面抵抗値は、使用する金属種と膜厚で制御可能である。

本発明では、必要により金属膜を形成後、金属膜積層フィルムを特定の温度でエージング処理を行ったり、熱処理を行ったりすることができる。また、絶縁もしくは他の目的で、金属膜積層フィルムの少なくとも片面に、ポリフェニレンオキサイドなどのコーティングを施すこともできる。

このようにして得られた金属膜積層フィルムは、種々の方法で積層もしくは巻回してフィルムコンデンサを得ることができる。巻回型コンデンサの好ましい製造方法を次に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの片面にアルミニウムを真空蒸着する。その際、フィルムの長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着する。次に、表面の各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、表面が一方にマージンを有したテープ状の巻取リールを作製する。左もしくは右にマージンを有するテープ状の巻取リールを左マージン、および右マージンのものの各１本ずつを、幅方向に蒸着部分がマージン部よりはみ出すように２枚重ね合わせて巻回し、巻回体を得る。この巻回体から芯材を抜いてプレスし、両端側にメタリコンを溶射して外部電極とした。ついで、メタリコンにリード線を溶接して巻回型フィルムコンデンサを得ることができる。フィルムコンデンサの用途は、車輌用、家電用（テレビや冷蔵庫など）、一般雑防用、自動車用（ハイブリッドカー、パワーウインドウ、ワイパーなど）、および電源用など多岐に渡っており、本発明のフィルムコンデンサもこれら用途に好適に用いることができる。

以下、実施例により本発明を詳細に説明する。なお、特性は以下の方法により測定、評価を行った。

（１）キシレン可溶部（ＣＸＳ）
ポリプロピレン樹脂試料０．５ｇを１３５℃のキシレン１００ｍｌに溶解して放冷後、２０℃の恒温水槽で１時間再結晶させた後にろ過液に溶解しているポリプロピレン系成分を液体クロマトグラフ法にて定量する（Ｘ（ｇ））。試料０．５ｇの精量値（Ｘ_０（ｇ））を用いて下記式から算出した。

ＣＸＳ（％）＝（Ｘ／Ｘ_０）×１００
（２）メソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）
ポリプロピレン樹脂、または二軸配向ポリプロピレンフィルムを試料として溶媒に溶解し、^１３Ｃ−ＮＭＲを用いて、以下の条件にてメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）を求めた（参考文献：新版 高分子分析ハンドブック 社団法人日本分析化学会・高分子分析研究懇談会 編 １９９５年 Ｐ６０９〜６１１）。

Ａ．測定条件
装置：Ｂｒｕｋｅｒ社製 ＤＲＸ−５００
測定核：^１３Ｃ核（共鳴周波数：１２５．８ＭＨｚ）
測定濃度：１０ｗｔ％
溶媒：ベンゼン／重オルトジクロロベンゼン＝質量比１：３混合溶液
測定温度：１３０℃
スピン回転数：１２Ｈｚ
ＮＭＲ試料管：５ｍｍ管
パルス幅：４５°（４．５μｓ）
パルス繰り返し時間：１０秒
データポイント：６４Ｋ
換算回数：１０，０００回
測定モード：ｃｏｍｐｌｅｔｅ ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ
Ｂ．解析条件
ＬＢ（ラインブロードニングファクター）を１．０としてフーリエ変換を行い、ｍｍｍｍピークを２１．８６ｐｐｍとした。ＷＩＮＦＩＴソフト（Ｂｒｕｋｅｒ社製）を用いて、ピーク分割を行う。その際に、高磁場側のピークから以下のようにピーク分割を行い、さらに付属ソフトの自動フィッティングを行った。ピーク分割の最適化を行った上で、ｍｍｍｍのピーク分率の合計を求めた。なお、上記測定を５回行い、その平均値を本試料のメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）とした。

ピーク
（ａ）ｍｒｒｍ
（ｂ）（ｃ）ｒｒｒｍ（２つのピークとして分割）
（ｄ）ｒｒｒｒ
（ｅ）ｍｒｍｒ
（ｆ）ｍｒｍｍ＋ｒｍｒｒ
（ｇ）ｍｍｒｒ
（ｈ）ｒｍｍｒ
（ｉ）ｍｍｍｒ
（ｊ）ｍｍｍｍ
（３）メルトフローレート（ＭＦＲ）
ＪＩＳ Ｋ７２１０（１９９５）の条件Ｍ（２３０℃、２．１６ｋｇ）に準拠して測定した。

（４）溶融張力（ＭＳ）
ＪＩＳ Ｋ７２１０（１９９９）に示されるＭＦＲ測定用の装置に準じて測定した。株式会社東洋精機社製メルトテンションテスターを用いて、樹脂試料を２３０℃に加熱し、溶融ポリマーを押出速度１５ｍｍ／分で吐出しストランドとした。このストランドを６．５ｍ／分の速度で引き取る際の張力を測定し、溶融張力を求めた。

（５）長手方向、幅方向厚み斑
二軸配向ポリプロピレンフィルムの任意の場所から長手方向１０２ｍｍ、幅方向１０２ｍｍの正方形となるように切り出し試料とし、接触式の膜厚計株式会社ミツトヨ社製“ライトマチック”（登録商標）ＶＬ−５０Ａ（１０．５ｍｍφ超硬球面測定子、測定荷重０．０６Ｎ）にて測定した。厚み測定位置は、長手方向については、試料の幅方向中央部において１ｍｍ間隔で１００ヶ所、幅方向についても同様に、試料の長手方向中央部において１ｍｍ間隔で１００ヶ所とした。長手、幅方向それぞれにおいて最大値、最小値、１００ヶ所の平均値より、下記式より厚み斑を求めた。

厚み斑（％）＝（（厚み最大値−厚み最小値）／１００ヶ所の厚み平均値）×１００
（６）融解ピーク温度、融解ピーク数（１５８〜１８０℃）
二軸配向ポリプロピレンフィルム５ｍｇを試料としてアルミニウム製パンに封入し、示差走査熱量計（ＤＳＣ）（セイコー電子工業株式会社製ＲＤＣ２２０）を用いて測定した。窒素雰囲気下で室温から２８０℃まで２０℃／分で昇温（ファーストラン）し、５分間保持した後、３０℃まで２０℃／分で冷却した。上記ファーストランで観察された融解ピーク温度、および１５８〜１８０℃の範囲内に存在する融解ピーク数を求めた。なお、本測定を３回行い、個々の融解ピークについて３個のデータの平均値を本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの融解ピーク温度とした。

（７）ヤング率
二軸配向ポリプロピレンフィルムの長手方向もしくは幅方向について、測定方向２００ｍｍ、測定方向と直角の方向１０ｍｍとなるように試料を５本切り出し、両端から５０ｍｍの位置に印を付けて試長１００ｍｍとした。オリエンテック株式会社製フィルム強伸度測定装置（ＡＭＦ／ＲＴＡ−１００）を用いて、２３℃、６５％ＲＨの雰囲気下で引張速度３００ｍｍ／分にて測定した。長手方向、幅方向ともにそれぞれ５本の試料の平均値を本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムのヤング率とした。

（８）１２０℃、１４０℃熱収縮率
二軸配向ポリプロピレンフィルムの長手方向もしくは幅方向について、測定方向２００ｍｍ、測定方向と直角の方向１０ｍｍとなるように試料を５本切り出し、両端から５０ｍｍの位置に印を付けて試長１００ｍｍとした。次に、荷重３ｇを付けて１２０℃または１４０℃に保温されたオーブン内に吊し、１５分加熱後に取り出して、室温で冷却後、寸法（ｌ_１）を測定して下記式にて求め、長手方向、幅方向ともにそれぞれ５本の平均値を本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの熱収縮率とした。

熱収縮率＝｛（ｌ_０−ｌ_１）／ｌ_０｝×１００（％）
（９）動摩擦係数μｄ
ＪＩＳ Ｋ７１２５（１９９９）に準拠し、東レ社製スリップテスター（２００Ｇ−１５Ｃ）を用いて測定した。二軸配向ポリプロピレンフィルムを長手方向１００ｍｍ、幅方向７５ｍｍの短冊状となるようにサンプリングし、同様の試料を２枚用意した。次いで、２枚の試料を２３℃、６５％ＲＨの雰囲気下で２４時間調湿した。調湿後の２枚の試料の異なる面通しを重ね合わせ、さらに荷重（質量２００ｇ、底面積５０ｍｍ×５０ｍｍの正方形）を乗せた上で、一方の試料を短冊の長手方向に引取速度１００ｍｍ／分で引き取った。摩擦力は試料が滑り始める臨界点で観測される静摩擦力と、滑り出した後の安定領域での動摩擦力に区分されるが、本評価では動摩擦力Ｒ（ｇ）をチャートより読み取り、動摩擦係数μｄ＝Ｒ（ｇ）／２００（ｇ）により算出した。なお、本測定を３回行い、その平均値を本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの動摩擦係数とした。

（１０）光沢度
ＪＩＳ Ｋ７１０５（１９８１）に準じ、スガ試験機社製デジタル変角光沢計ＵＧＶ−５Ｄを用いて入射角６０°、受光角６０°の条件で測定した。なお、本測定を５回行い、その平均値を本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの光沢度とした。

（１１）フィルム厚み
ＪＩＳ Ｃ２３３０（２００１）の７．４．１．１に準じ、マイクロメーター法厚みを測定した。

（１２）灰分
ＪＩＳ Ｃ２３３０（１９９５）に従い、初期質量Ｗ_０の二軸配向ポリプロピレンフィルムを白金坩堝に入れ、まずガスバーナーで十分に燃焼させた後、７５０〜８００℃の電気炉で１時間処理して完全に灰化し、得られた灰の質量Ｗ１を測定し、下記式から算出した。

灰分＝（Ｗ_１／Ｗ_０）×１，０００，０００（ｐｐｍ）
（１３）表面ぬれ張力
ホルムアルデヒドとエチレングリコールモノエチルエーテルとの混合液によるＪＩＳ Ｋ６７６８（１９９９）に規定された測定方法に基づいて測定した。

（１４）金属膜の表面抵抗
金属膜積層フィルムを長手方向に１０ｍｍ、幅方向に５０ｍｍの短冊状にサンプリングしたものを試料とし、４端子法により幅方向３０ｍｍ間の金属膜の抵抗を測定した。得られた測定値に試料幅（１０ｍｍ）を乗じて、電極間距離（３０ｍｍ）を除して、１０ｍｍ×１０ｍｍ当たりの表面抵抗値を算出した。なお、表面抵抗値の単位はΩ／□とする。

（１５）コンデンサ製造における素子加工性
後述する各実施例、および比較例において得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムの片面に、株式会社ＵＬＶＡＣ社製真空蒸着機でアルミニウムを８Ω／□となるように真空蒸着した。その際、長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着した（蒸着部の幅３９．０ｍｍ、マージン部の幅１．０ｍｍの繰り返し）。ついで、各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、左右いずれかの端部に０．５ｍｍのマージン部を有する全幅２０ｍｍのテープ状巻取リールを作製した。得られたリールの左マージン、および右マージンのもの各１本ずつを幅方向に蒸着部分がマージン部より０．５ｍｍはみ出すように２枚を重ね合わせて巻回し、静電容量１０μＦの巻回体を得た。素子巻回には株式会社皆藤製作所社製ＫＡＷ−４ＮＨＢを使用した。

上記コンデンサ製造の際、巻き始めから巻き終わりまでを目視で観察し、シワやずれが発生したものを不合格とし、不合格となったものの数により素子加工性を評価した。なお、コンデンサ素子は５０個作製し、下記判断基準により評価した。

○：不良品なし
△：不良品１〜２個
×：不良品３個以上
（１６）高温耐電圧特性
ＪＩＳ Ｃ２３３０（２００１）に準じて、１２５℃に温調した熱風オーブン中に電極を設置し、二軸配向ポリプロピレンフィルムの絶縁破壊電圧を測定した。なお、本測定を５回行い、その平均値を求め、上記（１１）項で求めたフィルム厚みで除して１μｍ当たりの高温絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）を求めた。高温耐電圧特性は、上記高温絶縁破壊電圧を下記の基準により評価した。

○：４５０Ｖ／μｍ以上
△：４００Ｖ／μｍ以上、４５０Ｖ／μｍ未満
×：４００Ｖ／μｍ未満
（実施例１）
ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー社製、融点：１６６℃、ＭＦＲ：２．５ｇ／１０分、ｍｍｍｍ：０．９９１）１００質量％を単軸の溶融押出機に供給し、２３０℃で溶融押出を行い、２５μｍカットの焼結フィルターで異物除去を行った。なお、押出の際のＴダイでかかるせん断速度は６００ｓｅｃ^−１であった。Ｔダイから吐出された溶融シートを９０℃に表面温度を制御したキャストドラム上に密着させ、キャストドラムに４秒間接するようにキャストして未延伸シートを得た。溶融シートをキャストドラム上に密着させるためにエアーナイフおよび端部スポットエアーを用いた。エアーナイフとシート着地点との距離は２ｍｍに設定し、６２℃に温調したエアーを吹き出し速度１００ｍ／ｓで吹き付けた。ついで、１３０℃に加熱したセラミックロールを用いて予熱を行いフィルムの長手方向に５．８倍延伸を行った。この際の長手方向の延伸速度は２，５００，０００％／分であり、ネックダウン率は９８％であった。また、フィルムの延伸性を向上させる目的でフィルム延伸部の両側からラジエーションヒーターにより熱量を与えることで、縦延伸においてフィルム破れの発生はなく製膜性に優れていた。次に端部をクリップで把持して１４５℃で幅方向に延伸速度２２，０００％／分で１０倍延伸した。さらに、１５５℃で７秒間の熱処理を行い、幅方向に１０％の弛緩を行った。その後、室温まで除冷した後にフィルムの片面に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ^２の処理強度でコロナ放電処理を施し、クリップで把持したフィルムの耳部をカットして除去した。なお、表面処理した面をＡ面、未処理面をＢ面と呼ぶこととした。端部を除去したフィルムを巻取機で巻取り、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例２）
押出の際のＴダイでかかるせん断速度を１５０ｓｅｃ^−１とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例３）
ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）が０．９８０のものに変更した以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例４）
押出の際のＴダイでかかるせん断速度を２００ｓｅｃ^−１とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例５）
押出の際のＴダイでかかるせん断速度を１００ｓｅｃ^−１とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例６）
エアーナイフとシート着地点との距離を５ｍｍとした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例７）
エアーナイフとシート着地点との距離を６ｍｍとした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例８）
エアーナイフとシート着地点との距離を１０ｍｍとした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例９）
Ｔダイから吐出された溶融シートがキャストドラムと密着する時間を２秒とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例１０）
Ｔダイから吐出された溶融シートがキャストドラムと密着する時間を１．５秒とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例１１）
Ｔダイから吐出された溶融シートがキャストドラムと密着する時間を１秒とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例１２）
キャスト工程でのエアーナイフのエアー温度を６０℃とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示す。

（実施例１３）
長手方向の延伸速度を１，５００，０００％／分とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

（実施例１４）
長手方向の延伸速度を１，０００，０００％／分とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

（実施例１５）
幅方向の延伸速度を１８，０００％／分とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

（実施例１６）
幅方向の延伸速度を１５，０００％／分とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

（比較例１）
押出の際のＴダイでかかるせん断速度を９０ｓｅｃ^−１とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

（比較例２）
ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）が０．９７８のものに変更した以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

（比較例３）
キャスト工程でのエアーナイフのエアー温度を９０℃とした以外は実施例１と同様に作製した。結果、縦延伸工程においてフィルム破断が発生し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得ることができなかった。

（比較例４）
キャスト工程でのエアーナイフのエアー温度を５０℃とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

（比較例５）
キャスト工程でのエアーナイフのエアー吹き出し速度を１３０ｍ／ｓとした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

（比較例６）
長手方向の延伸倍率を３．８倍とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

（比較例７）
幅方向の延伸倍率を７倍とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

（比較例８）
キャストドラムの表面温度を１２１℃とした以外は実施例１と同様に作製し、厚み２．５μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示す。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用誘電体として用いた場合、長手方向、および幅方向の厚み斑が小さいため耐電圧特性に優れ、且つ加工性に優れる二軸配向ポリプロピレンフィルムとして提供することができる。

Claims (10)

1. ポリプロピレン樹脂を主成分とする二軸配向ポリプロピレンフィルムであって、長手方向のヤング率Ｅ _ＭＤ および幅方向のヤング率Ｅ _ＴＤ がともに２．５ＧＰａ以上であり、以下の厚み斑の測定方法により測定した長手方向の厚み斑が０〜１０％であり、以下の厚み斑の測定方法により測定した幅方向の厚み斑が０〜１０％であり、かつＤＳＣ測定において１５８〜１８０℃の範囲に融解ピークを２つ以上有する二軸配向ポリプロピレンフィルム。
   厚み斑の測定方法：二軸配向ポリプロピレンフィルムの任意の場所から長手方向１０２ｍｍ、幅方向１０２ｍｍの正方形となるように切り出し試料とし、１０．５ｍｍφ超硬球面測定子を備える接触式の膜厚計にて、測定荷重を０．０６Ｎとして、長手方向については試料の幅方向中央部において１ｍｍ間隔で１００ヶ所、幅方向についても試料の長手方向中央部において１ｍｍ間隔で１００ヶ所の厚みを測定する。長手方向、幅方向それぞれにおいて厚みの最大値、最小値、及び１００ヶ所の平均値を用いて、下記式より厚み斑を求める。
   厚み斑（％）＝（（厚み最大値−厚み最小値）／１００ヶ所の厚み平均値）×１００
2. 長手方向のヤング率Ｅ_ＭＤと幅方向のヤング率Ｅ_ＴＤの関係が次式（１）を満たす、請求項１に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
   ０．５≦Ｅ_ＭＤ／Ｅ_ＴＤ≦１．２ ・・・（１）
3. １２０℃、１５分の処理条件による長手方向および幅方向の熱収縮率がともに−１〜５％である、請求項１または２に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
4. １４０℃、１５分の処理条件による長手方向および幅方向の熱収縮率がともに−１〜１０％である、請求項１〜３のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
5. 一方の面と他方の面との動摩擦係数μｄが０．５〜１．２である、請求項１〜４のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
6. 光沢度が両面ともに１２０〜１５０％である、請求項１〜５のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
7. フィルム厚みが０．５〜３μｍである、請求項１〜６のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
8. コンデンサ用誘電体として用いられる、請求項１〜７のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
9. 請求項８に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属層を形成してなる金属膜積層フィルム。
10. 請求項９に記載の金属膜積層フィルムを巻回してなるフィルムコンデンサ。