JP6766142B2 - 繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物の成形体 - Google Patents
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Description
プロピレン系重合体(A)が、メソペンタッド分率(M)が90%以上99.9%以下である高立体規則性プロピレン系重合体(A1)と、メソペンタッド分率(M)が50%以上90%未満である低立体規則性プロピレン系重合体(A2)を含むブレンド体であり、
プロピレン系重合体(A)中のエチレンおよび炭素数4〜8のα−オレフィンから選ばれる少なくとも1種のオレフィン由来構造単位の含有量をE(質量%)とし(プロピレン系重合体(A)と強化繊維(B)の合計を100質量%とする)、プロピレン系重合体(A)の13C−NMRで測定されるメソペンタッド分率をM(%)とした場合、下記式(1)および式(2)を満たし、
85 ≦ M ≦ 99 ・・・(1)
74 ≦ M−12E ≦90 ・・・(2)
強化繊維(B)の量G(質量部)が下記式(3)を満たすことを特徴とする成形体。
(1/200)[3100+95×(100−M)+590×E]≦G≦60 ・・・(3)
本発明において、プロピレン系重合体(A)は、プロピレン由来構造単位を主たる構造単位として含む重合体である。プロピレン単独重合体でも良いし、プロピレンと、エチレンおよび炭素数4〜8のα−オレフィンから選ばれる少なくとも1種のオレフィンとからなる共重合体でも良い。特に、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体が好ましい。プロピレン系重合体(A)中のプロピレン由来構造単位の含有量は好ましくは97.9モル%以上、より好ましくは98.2モル%以上である。
85 ≦ M ≦ 99 ・・・(1)
87 ≦ M ≦ 98 ・・・(1')
90 ≦ M ≦ 96 ・・・(1'')
74 ≦ M−12E ≦90 ・・・(2)
76 ≦ M−12E ≦88 ・・・(2')
本発明において、強化繊維(B)としては、例えば、カーボンファイバー(炭素繊維)、カーボンナノチューブ、塩基性硫酸マグネシウム繊維(マグネシウムオキシサルフェート繊維)、チタン酸カリウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維、ガラス繊維、炭化ケイ素繊維、ワラストナイト、ゾノトライト、金属繊維、綿、セルロース類、絹、羊毛および麻等の天然繊維、レーヨンおよびキュプラ等の再生繊維、アセテートおよびプロミックス等の半合成繊維、ポリエステル、ポリアクリロニトリル、ポリアミド、アラミドおよびポリオレフィン等の合成繊維、さらにはそれらの表面および末端を化学修飾した変性繊維が挙げられる。剛性は、繊維量の他に、プロピレン系樹脂(A)の、エチレンおよび炭素数4〜8のα−オレフィンから選ばれる少なくとも1種のオレフィン由来構造単位の含有量E(質量%)および立体規則性を示すメソペンタッド分率M(%)に依存することから、高い剛性を得るためには、強化繊維(B)の量G(質量部)が下記式(3)を満たすことが好ましい。また、外観に優れる成形体を得るには60質量部以下であることが好ましい。より好ましくは20≦G≦60であり、特に好ましくは25≦G≦60である。(プロピレン系樹脂(A)と強化繊維(B)の合計100質量部を基準)
(1/200)[3100+95×(100−M)+590×E]≦G≦60 ・・・(3)
本発明に用いる繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物は、さらに変性ポリプロピレン(C)を含んでいても良い。変性ポリプロピレン(C)は、ポリプロピレンを酸変性することにより得られる。その変性方法としては、例えば、グラフト変性や共重合化がある。
本発明に用いる繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物は、必要に応じて耐衝撃改良剤(D)を含んでいても良い。耐衝撃改良剤(D)の種類は特に限定されないが、エチレン系重合体、スチレン系ブロック共重合体が好ましい。
本発明に用いる繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物には、必要に応じて、耐熱安定剤、帯電防止剤、耐候安定剤、耐光安定剤、老化防止剤、酸化防止剤、銅害防止剤、脂肪酸金属塩、軟化剤、分散剤、充填剤、着色剤、顔料、発泡剤等の添加剤を、本発明の目的を損なわない範囲で配合できる。添加剤の混合順序は任意であり、同時に混合してもよいし、一部成分を混合した後に他の成分を混合する多段階の混合方法を用いることもできる。中でも、フェノール系酸化防止剤および/またはイオウ系酸化防止剤(F')を配合することが好ましい。
本発明に用いる繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物は、プロピレン系重合体(A)と強化繊維(B)を必須成分として含有する組成物である。プロピレン系重合体(A)と強化繊維(B)の合計を100質量%としたとき、強化繊維(B)の量G(質量部)は下記式(3)を満たすことが好ましい。
(1/200)[3100+95×(100−M)+590×E]≦G≦60 ・・・(3)
ASTM D1238に準拠し、特に断りのない限りは2.16kg荷重下、230℃の条件でメルトフローレート(MFR)を測定した。
フーリエ変換赤外線分光法(FT−IR)により[より詳しくはNMRによるエチレン含量およびFT−IRによるエチレン含量の検量線からの算出により]、プロピレン系重合体(A)中のエチレンおよび炭素数4〜8のα−オレフィンから選ばれる少なくとも1種のオレフィン由来構造単位の含有量(E)を測定した。特に、プロピレン系重合体(A)として二種以上のプロピレン系重合体のブレンド体を用いた場合は、各々のプロピレン系重合体について測定した、エチレンおよび炭素数4〜8のα−オレフィンから選ばれる少なくとも1種のオレフィン由来構造単位の含有量(E)に加成性が成り立つものとして計算した。すなわち、ブレンド体が合計n種類のプロピレン系重合体から構成され、i個目の重合体がブレンド体全量に占める質量比率をwi、そのエチレンおよび炭素数4〜8のα−オレフィンから選ばれる少なくとも1種のオレフィン由来構造単位の含有量をEi(質量%)とした場合、ブレンド体のエチレンおよび炭素数4〜8のα−オレフィンから選ばれる少なくとも1種のオレフィン由来構造単位の含有量(質量%)は下記式で求めた。なお、NMR測定は常法に従い、例えば特開2014−132073に記載の方法に準拠して測定した。そして、このブレンド体であるプロピレン系重合体(A)と強化繊維(B)の合計を100質量%として換算し、これをその構造単位の含有量E(質量%)とした。
NMR測定により、プロピレン系重合体(A)の13C−NMRスペクトルを得、これによりメソペンタッド分率(M)を算出した。具体的には、o−ジクロロベンゼンと重水素原子化ベンゼンとの4/1混合溶媒(o−ジクロロベンゼン/重水素原子化ベンゼン、体積比)0.6ml中、サンプル50mgを溶解し、日本電子製A500型核磁気共鳴装置を用いて、120℃、45°パルス、繰返し時間5.5秒、積算回数16000回の条件で13C−NMRスペクトルを測定した。ケミカルシフトの基準値は、メチル基のmmmm由来シグナル21.59ppmとした。そして、2,1−結合量:F(2,1)×100(モル%)、1,3−結合量:F(1,3)×100(モル%)、メソペンタッド分率(M):F(mmmm)×100(%)を、それぞれ下記式より算出した。なお、0.01%未満を検出限界以下とした。
ISO 527に準拠し、引張速度5mm/minの条件で引張破壊応力を測定した。
ISO 178に準拠し、曲げ弾性率を測定した。
ISO75に準拠し、1.8MPa荷重下で、荷重たわみ温度(DTUL)を測定した。
120mm×130mm×2mmのサイズのシボ面付きの自動車内装用試験片を射出成形した。具体的には、実施例および比較例の組成物100質量部に対し、カーボンブラック30%マスターバッチ(トーヨーカラー社製、商品名PPM−01143)2質量部をドライブレンドし、射出成形することにより黒色の試験片を得た。このように黒色に着色したのは、試験片の表面のガラス繊維の浮きを目立ち易くする為である。そして目視にて、試験片表面のガラス繊維の浮き状況を以下の基準で判定した。
「◎」:シボ面上にガラス繊維が全く目立たない。
「〇」:シボ面上にガラス繊維がほとんど目立たない。
「△」:シボ面上にガラス繊維がわずかに目立つ。
「×」:シボ面上にガラス繊維がはっきりと目立つ。
プライムポリマー社が保有する以下の3種類のプロピレン系重合体PP−1、PP−2及びPP−3を用いた。
「PP−1」:プロピレン単独重合体、MFR=60g/10min、メソペンタッド分率(M)=98%(高立体規則性)
「PP−2」:プロピレン−エチレンランダム共重合体、MFR=60g/10min、メソペンタッド分率(M)=98%(高立体規則性)、エチレン由来構造単位の含有量=2.7質量%
「PP−3」:プロピレン単独重合体、MFR=60g/10min、メソペンタッド分率(M)=70%(低立体規則性)
「T−480」:日本電気硝子(株)製のガラス繊維(商品名T−480)
「Polybond3200」:アディバントジャパン社製の無水マレイン酸変性ポリプロピレン、商品名ポリボンド3200、MFR(190℃、2.16kg)=115g/10分
「Irg1010」:BASF社製のフェノール系酸化防止剤、イルガノックス(登録商標)1010
「DMTP」:三菱化学社製のイオウ系酸化防止剤
3種類のプロピレン系重合体PP−1、PP−2およびPP−3のうちの1種を単独で使用する、あるいは2種以上を様々な比率で混合することにより、表1および表2に示すメソペンタッド分率(M)及びエチレンおよび炭素数4〜8のα−オレフィンから選ばれる少なくとも1種のオレフィン由来構造単位の含有量(E)を有する単体またはブレンド体としての成分(A)を調製した。そして、表1および表2に示す成分(A)、成分(C)及び成分(F')をタンブラーミキサーで均一に混合し、その混合物を同方向二軸混練機(日本製鋼所社製、TEX(登録商標)30α)に供給し、またガラス繊維(成分(B))は二軸押出機途中からサイドフィードし、220℃で加熱混練して、繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物のペレットを得た。
85 ≦ M ≦ 99 ・・・(1)
74 ≦ M−12E ≦90 ・・・(2)
Claims (5)
- プロピレン系重合体(A)と強化繊維(B)を含んでなる繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなるシボ面を有する成形体であって、
プロピレン系重合体(A)が、メソペンタッド分率(M)が90%以上99.9%以下である高立体規則性プロピレン系重合体(A1)と、メソペンタッド分率(M)が50%以上90%未満である低立体規則性プロピレン系重合体(A2)を含むブレンド体であり、
プロピレン系重合体(A)中のエチレンおよび炭素数4〜8のα−オレフィンから選ばれる少なくとも1種のオレフィン由来構造単位の含有量をE(質量%)とし(プロピレン系重合体(A)と強化繊維(B)の合計を100質量%とする)、プロピレン系重合体(A)の13C−NMRで測定されるメソペンタッド分率をM(%)とした場合、下記式(1)および式(2)を満たし、
85 ≦ M ≦ 99 ・・・(1)
74 ≦ M−12E ≦90 ・・・(2)
強化繊維(B)の量G(質量部)が下記式(3)を満たすことを特徴とする成形体。
(1/200)[3100+95×(100−M)+590×E]≦G≦60 ・・・(3) - 強化繊維(B)がガラス繊維である請求項1に記載の成形体。
- プロピレン系重合体(A)と強化繊維(B)の合計100質量部に対して、変性ポリプロピレン(C)、耐衝撃改良剤(D)、並びに、フェノール系酸化防止剤および/またはイオウ系酸化防止剤(F')からなる群より選ばれる一種以上の成分を合計0.01〜40質量部含む請求項1に記載の成形体。
- 繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形してなる請求項1に記載の成形体。
- 自動車内外装部品又は家電部品用の成形体である請求項1に記載の成形体。
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