JP6706461B2 - 二次電池用負極活物質、二次電池用負極、二次電池、電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具および電子機器 - Google Patents
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Description
1.二次電池用負極活物質を含む負極
2.二次電池用負極を用いた二次電池
2−1.リチウムイオン二次電池(円筒型)
2−2.リチウムイオン二次電池(ラミネートフィルム型)
2−3.リチウムイオン二次電池(角型)
3.二次電池の用途
3−1.電池パック
3−2.電動車両
3−3.電力貯蔵システム
3−4.電動工具
4.実験例
まず、本技術の一実施形態の二次電池用負極(以下、単に「負極」または「本技術の負極」という。)10について説明する。ここで説明する負極10は、例えば、リチウムイオン二次電池などの二次電池に用いられる。
図1は、負極10の断面構成を表している。負極10は、負極集電体1および負極活物質層2を含んでいる。
負極集電体1は、例えば、銅(Cu)、ニッケル(Ni)およびステンレスなどの導電性材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。負極集電体1の表面は、粗面化されていることが好ましい。いわゆるアンカー効果により、負極集電体1に対する負極活物質層2の密着性が向上するからである。この場合には、少なくとも負極活物質層2と対向する領域において、負極集電体1の表面が粗面化されていればよい。粗面化の方法は、例えば、電解処理を利用して微粒子を形成する方法などである。この電解処理とは、電解槽中において電解法を用いて負極集電体1の表面に微粒子を形成することで、その負極集電体1の表面に凹凸を設ける方法である。電解法により作製された銅箔は、一般的に、電解銅箔と呼ばれている。
負極活物質層2は、負極集電体1の片面または両面に設けられている。なお、図1では、負極活物質層2が負極集電体1の両面に設けられている場合を示している。
この負極10は、例えば、以下の手順により製造される。
この負極10によれば、負極活物質の表面に、ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種を含む1以上の被膜が設けられているので、このため、この負極10を二次電池に用いた場合に、負極活物質と電解液との密着性が向上し、充放電に伴う負極活物質の膨張収縮に追従する安定な界面を負極活物質と電解液との間に形成することができる。この結果、Liの析出や導電パスの破断などによるサイクル特性などの電池特性の劣化を抑制することができる。
次に、本技術の負極を用いた二次電池について説明する。
図3および図4は、二次電池の断面構成を表しており、図4では、図3に示した巻回電極体20の一部を拡大している。
ここで説明する二次電池は、電極反応物質であるリチウムの吸蔵放出により負極22の容量が得られる二次電池(リチウムイオン二次電池)である。
正極21は、正極集電体21Aの片面または両面に正極活物質層21Bを有している。正極集電体21Aは、例えば、アルミニウム、ニッケルまたはステンレスなどの導電性材料により形成されている。
(Mは、コバルト、マンガン、鉄、アルミニウム、バナジウム、スズ、マグネシウム、チタン、ストロンチウム(Sr)、カルシウム(Ca)、ジルコニウム、モリブデン、テクネチウム(Tc)、ルテニウム(Ru)、タンタル、タングステン、レニウム(Re)、イッテルビウム(Yb)、銅、亜鉛、バリウム(Ba)、ホウ素、クロム、ケイ素、ガリウム、リン、アンチモンおよびニオブのうちの少なくとも1種であり、zは、0.005<z<0.5を満たす。)
負極22は、負極集電体22Aの片面または両面に負極活物質層22Bを有している。負極集電体22Aおよび負極活物質層22Bの構成は、それぞれ負極集電体1および負極活物質層2の構成と同様である。
セパレータ23は、正極21と負極22とを隔離して、両極の接触に起因する電流の短絡を防止しながらリチウムイオンを通過させるものである。このセパレータ23は、例えば、合成樹脂またはセラミックなどの多孔質膜であり、2種類以上の多孔質膜が積層された積層膜でもよい。合成樹脂は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンまたはポリエチレンなどである。
セパレータ23には、液状の電解質である電解液が含浸されている。この電解液は、溶媒および電解質塩を含んでおり、さらに添加剤などの他の材料のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいてもよい。
この二次電池は、例えば、以下のように動作する。充電時には、正極21から放出されたリチウムイオンが電解液を介して負極22に吸蔵される。一方、放電時には、負極22から放出されたリチウムイオンが電解液を介して正極21に吸蔵される。
この二次電池は、例えば、以下の手順により製造される。
この円筒の二次電池によれば、負極22が図1に示した負極10と同様の構成を有している。これにより、負極活物質層22Bにおける負極活物質と電解液との密着性が向上し、充放電に伴う負極活物質の膨張収縮に追従する安定な界面が負極活物質と電解液との間に形成される。このため、優れた電池特性を得ることができる。
図5は、本技術の一実施形態の他の二次電池の分解斜視構成を表しており、図6は、図5に示した巻回電極体30のVI−VI線に沿った断面を拡大している。以下では、既に説明した円筒型の二次電池の構成要素を随時引用する。
ここで説明する二次電池は、例えば、いわゆるラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池である。この二次電池は、フィルム状の外装部材40の内部に巻回電極体30を収納しており、その巻回電極体30は、セパレータ35および電解質層36を介して正極33と負極34とが積層されてから巻回されたものである。正極リード31は、正極33に取り付けられていると共に、負極リード32は、負極34に取り付けられている。この巻回電極体30の最外周部は、保護テープ37により保護されている。
この二次電池は、例えば、以下のように動作する。充電時には、正極33からリチウムイオンが放出されると、そのリチウムイオンが電解質層36を介して負極34に吸蔵される。放電時には、負極34からリチウムイオンが放出されると、そのリチウムイオンが電解質層36を介して正極33に吸蔵される。
ゲル状の電解質層36を備えた二次電池は、例えば、以下の3種類の手順により製造される。
このラミネートフィルム型の二次電池によれば、負極34が図1に示した負極10と同様の構成を有しているので、円筒型の二次電池と同様の理由により、優れた電池特性を得ることができる。
図7および図8は、第3の二次電池の断面構成を表している。図7に示された断面と図8に示された断面とは、互いに直交する位置関係にある。すなわち、図8は、図7に示したVIII−VIII線に沿った矢視方向における断面図である。
この二次電池は、いわゆる角型といわれるものであり、ほぼ中空直方体形状をなす外装缶151の内部に、偏平形状の巻回電極体160を収容したリチウムイオン二次電池である。
次に、上記した二次電池の適用例について説明する。
図9は、電池パックのブロック構成を表している。この電池パックは、例えば、プラスチック材料などにより形成された筐体60の内部に、制御部61と、電源62と、スイッチ部63と、電流測定部64と、温度検出部65と、電圧検出部66と、スイッチ制御部67と、メモリ68と、温度検出素子69と、電流検出抵抗70と、正極端子71および負極端子72とを備えている。
図10は、電動車両の一例であるハイブリッド自動車のブロック構成を表している。この電動車両は、例えば、金属製の筐体73の内部に、制御部74と、エンジン75と、電源76と、駆動用のモータ77と、差動装置78と、発電機79と、トランスミッション80およびクラッチ81と、インバータ82,83と、各種センサ84とを備えている。この他、電動車両は、例えば、差動装置78およびトランスミッション80に接続された前輪用駆動軸85および前輪86と、後輪用駆動軸87および後輪88とを備えている。
図11は、電力貯蔵システムのブロック構成を表している。この電力貯蔵システムは、例えば、一般住宅および商業用ビルなどの家屋89の内部に、制御部90と、電源91と、スマートメータ92と、パワーハブ93とを備えている。
図12は、電動工具のブロック構成を表している。この電動工具は、例えば、電動ドリルであり、プラスチック材料などにより形成された工具本体98の内部に、制御部99と、電源100とを備えている。この工具本体98には、例えば、可動部であるドリル部101が稼働(回転)可能に取り付けられている。
図5および図6に示した正極33および負極34ならびに電解質36などを備えたラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、負極活物質としての天然黒鉛96質量部を、負極導電剤1質量部とPVDF1.5質量部とカルボキシメチルセルロース(CMC)1.5質量部とを加えた水に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製した。この点を除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例3と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、負極活物質としての天然黒鉛96質量部を、負極導電剤1質量部とPVDF1.5質量部とポリエチレンオキシド(PEO:polyethylene oxide)1.5質量部とを加えた水に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製した。この点を除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、負極活物質としての天然黒鉛96質量部を、負極導電剤1質量部とPVDF1.5質量部とポリアクリル酸1.5質量部とを加えた水に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製した。この点を除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、負極活物質としての天然黒鉛96質量部を、負極導電剤1質量部とPVDF1.5質量部とポリアクリル酸Na1.5質量部とを加えた水に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製した。この点を除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、負極活物質としての天然黒鉛96質量部を、負極導電剤1質量部とPVDF1.5質量部とポリビニルアルコール1.5質量部とを加えた水に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製した。この点を除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、負極活物質としての天然黒鉛96質量部を、負極導電剤1質量部とPVDF1.5質量部とポリアクリルアミド1.5質量部とを加えた水に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製した。この点を除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、負極活物質の表面が全て被膜で覆われるようにした点を除き、他は実験例3と同様にして二次電池を作製した。
調製された前駆溶液を正極33および負極34のそれぞれに塗布したのち、その前駆溶液を乾燥させることでゲル状の電解質層36を形成する代わりに、セパレータ35にPVDFを塗布したのち、そのセパレータ35を介して正極33と負極34とを積層してから長手方向に巻回させて巻回電極体30を作製した。さらに、上述の電解液を外装部材40の内部に注入して巻回電極体30に含浸させた。この点を除き、他は実験例3と同様にして二次電池を作製した。
電解液を保持するゲル状の電解質層36を形成せず、上述の電解液を外装部材40の内部に注入して巻回電極体30に含浸させたことを除き、他は実験例3と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例12と同様にして二次電池を作製した。
負極活物質としてケイ素(Si)を用いたことを除き、他は実験例3と同様にして二次電池を作製した。
負極活物質として、ケイ素(Si)20質量部と、黒鉛80質量部とを混合して用いたことを除き、他は実験例3と同様にして二次電池を作製した。
負極活物質としてスズ(Sn)を用いたことを除き、他は実験例3と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、負極活物質としての天然黒鉛96質量部を、負極導電剤1質量部とPVDF2.0質量部とCMC0.6質量部とスチレン・ブタジエンゴム(SBR:styrene-butadiene rubber)0.4質量部とを加えた水に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製した。この点を除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
後述する充電時の電圧の上限を4.2Vとしたことを除き、他は実験例3と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例18と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例14と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例15と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例16と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例17と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、PVDFの代わりにフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体を用いたことを除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、PVDFの代わりにフッ化ビニリデン−マレイン酸モノメチル共重合体を用いたことを除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、PVDFの代わりにフッ化ビニリデン−クロロトリフルオロエチレン共重合体を用いたことを除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、PVDFの代わりにフッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体を用いたことを除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、PVDFの代わりにフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン−マレイン酸モノメチル共重合体体を用いたことを除き、他は実験例1と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例24と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例25と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例26と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例27と同様にして二次電池を作製した。
負極34を作製する際、全体を加熱する操作を行わず、負極活物質の表面に被膜を形成しなかったことを除き、他は実験例28と同様にして二次電池を作製した。
各実験例の二次電池の電池特性として、充放電サイクル特性および500サイクルの充放電後の厚みの変化を調べたところ、表1〜表3に示した結果が得られた。
<1>
ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種を含む1以上の被膜により表面が覆われている
二次電池用負極活物質。
<2>
前記被膜は、さらに水溶性高分子を含む
上記<1>記載の二次電池用負極活物質。
<3>
前記水溶性高分子は、カルボキシメチルセルロース(CMC),ポリアクリル酸,ポリアクリル酸の塩,ポリビニルアルコールまたはポリアクリルアミドである
上記<1>または<2>記載の二次電池用負極活物質。
<4>
前記ポリフッ化ビニリデンの共重合体は、フッ化ビニリデンと、マレイン酸モノメチル(MMM),ヘキサフルオロプロピレン(HFP),テトラフルオロエチレン(TFE)およびクロロトリフルオロエチレン(CTFE)のうちの少なくとも1種との共重合体である
上記<1>から<3>のいずれか1つに記載の二次電池用負極活物質。
<5>
前記表面の一部が前記被膜により覆われている
上記<1>から<4>のいずれか1つに記載の二次電池用負極活物質。
<6>
離散的に分布する複数の前記被膜より前記表面が覆われている
上記<1>から<3>のいずれか1つに記載の二次電池用負極活物質。
<7>
黒鉛、ケイ素(Si)およびスズ(Sn)のうちの少なくとも1種を構成元素として含む
上記<1>から<6>のいずれか1つに記載の二次電池用負極活物質。
<8>
負極集電体と、
ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種を含む1以上の被膜により表面が覆われている負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層と
を有する二次電池用負極。
<9>
前記負極活物質層は、前記負極集電体の上に塗布法により形成されたものである
上記<8>記載の二次電池用負極。
<10>
前記負極活物質層は、結着剤として、ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体、水溶性高分子、ならびに合成ゴムのうちの少なくとも1種を含む
上記<8>または<9>記載の二次電池用負極。
<11>
正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、
負極集電体と、
ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種を含む1以上の被膜により表面が覆われている負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層と
を有する
二次電池。
<12>
完全充電時の開回路電圧が4.3V以上である
上記<11>記載の二次電池。
<13>
前記正極と前記負極との間にフッ素含有高分子層をさらに有する
上記<11>または<12>記載の二次電池。
<14>
前記正極と前記負極との間にセパレータをさらに有し、
前記フッ素含有高分子層は、前記電解液が前記セパレータに含浸されてなるものである
上記<13>記載の二次電池。
<15>
前記フッ素含有高分子層は、高分子化合物により前記電解液が保持されてなるゲル状電解質層である
上記<13>記載の二次電池。
<16>
二次電池と、
その二次電池の使用状態を制御する制御部と、
その制御部の指示に応じて前記二次電池の使用状態を切り換えるスイッチ部と
を備え、
前記二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、負極集電体と、ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種を含む1以上の被膜により表面が覆われている負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層とを有する
電池パック。
<17>
二次電池と、
その二次電池から供給された電力を駆動力に変換する変換部と、
その駆動力に応じて駆動する駆動部と、
前記二次電池の使用状態を制御する制御部と
を備え、
前記二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、負極集電体と、ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種を含む1以上の被膜により表面が覆われている負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層とを有する
電動車両。
<18>
二次電池と、
その二次電池から電力を供給される1または2以上の電気機器と、
前記二次電池からの前記電気機器に対する電力供給を制御する制御部と
を備え、
前記二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、負極集電体と、ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種を含む1以上の被膜により表面が覆われている負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層とを有する
電力貯蔵システム。
<19>
二次電池と、
その二次電池から電力を供給される可動部と
を備え、
前記二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、負極集電体と、ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種を含む1以上の被膜により表面が覆われている負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層とを有する
電動工具。
<20>
二次電池を電力供給源として備え、
前記二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、負極集電体と、
ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種を含む1以上の被膜により表面が覆われている負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層とを有する
電子機器。
Claims (8)
- 正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、
負極集電体と、
ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種と水溶性高分子とを含む1以上の溶融被膜により表面が覆われており黒鉛およびケイ素(Si)の双方を構成元素として含む負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層と
を有し、
前記負極活物質におけるケイ素の含有率が20質量%以上であり、
前記正極と前記負極との間に、高分子化合物により前記電解液が保持されてなるゲル状電解質層であるフッ素含有高分子層を有する
二次電池。 - 完全充電時の開回路電圧が4.3V以上である
請求項1記載の二次電池。 - 前記正極と前記負極との間にセパレータをさらに有し、
前記フッ素含有高分子層は、前記電解液が含浸されてなるものである
請求項1記載の二次電池。 - 二次電池と、
その二次電池の使用状態を制御する制御部と、
その制御部の指示に応じて前記二次電池の使用状態を切り換えるスイッチ部と
を備え、
前記二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、負極集電体と、ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種と水溶性高分子とを含む1以上の溶融被膜により表面が覆われており黒鉛およびケイ素(Si)の双方を構成元素として含む負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層とを有し、
前記負極活物質におけるケイ素の含有率が20質量%以上であり、
前記正極と前記負極との間に、高分子化合物により前記電解液が保持されてなるゲル状電解質層であるフッ素含有高分子層を有する
電池パック。 - 二次電池と、
その二次電池から供給された電力を駆動力に変換する変換部と、
その駆動力に応じて駆動する駆動部と、
前記二次電池の使用状態を制御する制御部と
を備え、
前記二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、負極集電体と、ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種と水溶性高分子とを含む1以上の溶融被膜により表面が覆われており黒鉛およびケイ素(Si)の双方を構成元素として含む負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層とを有し、
前記負極活物質におけるケイ素の含有率が20質量%以上であり、
前記正極と前記負極との間に、高分子化合物により前記電解液が保持されてなるゲル状電解質層であるフッ素含有高分子層を有する
電動車両。 - 二次電池と、
その二次電池から電力を供給される1または2以上の電気機器と、
前記二次電池からの前記電気機器に対する電力供給を制御する制御部と
を備え、
前記二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、負極集電体と、ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種と水溶性高分子とを含む1以上の溶融被膜により表面が覆われており黒鉛およびケイ素(Si)の双方を構成元素として含む負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層とを有し、
前記負極活物質におけるケイ素の含有率が20質量%以上であり、
前記正極と前記負極との間に、高分子化合物により前記電解液が保持されてなるゲル状電解質層であるフッ素含有高分子層を有する
電力貯蔵システム。 - 二次電池と、
その二次電池から電力を供給される可動部と
を備え、
前記二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、負極集電体と、ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種と水溶性高分子とを含む1以上の溶融被膜により表面が覆われており、黒鉛およびケイ素(Si)の双方を構成元素として含む負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層とを有し、
前記負極活物質におけるケイ素の含有率が20質量%以上であり、
前記正極と前記負極との間に、高分子化合物により前記電解液が保持されてなるゲル状電解質層であるフッ素含有高分子層を有する
電動工具。 - 二次電池を電力供給源として備え、
前記二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、
前記負極は、負極集電体と、
ポリフッ化ビニリデンおよびその共重合体のうちの少なくとも一種と水溶性高分子とを含む1以上の溶融被膜により表面が覆われており黒鉛およびケイ素(Si)の双方を構成元素として含む負極活物質を含み、前記負極集電体に設けられた負極活物質層とを有し、
前記負極活物質におけるケイ素の含有率が20質量%以上であり、
前記正極と前記負極との間に、高分子化合物により前記電解液が保持されてなるゲル状電解質層であるフッ素含有高分子層を有する
電子機器。
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