JP6633752B2

JP6633752B2 - 歯科で用いられる多重色複合材料およびその作製方法

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Publication number: JP6633752B2
Application number: JP2018524514A
Authority: JP
Inventors: 鴻娟王; 越秀仇; 連軍盛; 鳳石
Original assignee: 深セン愛爾創口腔技術有限公司
Priority date: 2015-11-12
Filing date: 2015-12-31
Publication date: 2020-01-22
Anticipated expiration: 2035-12-31
Also published as: CN105362084A; US20180161251A1; ES2903229T3; KR20180014430A; JP2018522066A; EP3287118A1; WO2017080092A1; EP3287118B1; CN105362084B; US10485736B2; EP3287118A4; KR102085781B1

Description

関連出願を相互参照
本出願は、２０１５年１１月１２日出願の中国特許出願第２０１５１０７７２７８５．９号（「歯科で用いられる多重色複合材料およびその作製方法」）の優先権を主張するものであり、全内容を参照することにより本出願に組み込まれる。

本発明は、歯科修復物の分野、特に、多重色歯科複合材料およびその作製方法に関する。

コンピュータ支援設計／コンピュータ支援製造（ＣＡＤ／ＣＡＭ）技術は、まず、２０世紀、７０年代初頭にフランス人教授フランソワ・デュレにより固定歯科修復物の設計および製造に導入され、歯科修復物の分野において大きな技術的革新のきっかけとなった。ＣＡＤとは、コンピュータを利用して、様々なデジタルおよびグラフィック情報を生成または処理するプロダクトデザインプロセスのことを指す。ＣＡＭとは、自動処理および成形ＣＮＣミリングマシンなどのＣＮＣ（コンピュータ数値制御）機械加工装置により行われるプロダクト製造プロセスのことを指す。現在、ＣＡＤ／ＣＡＭを利用して、インレー、ベニア、ブリッジおよび固定ブリッジ等の様々な固定歯科修復物を製造することができる。とはいうものの、患者は、通常、全工程が終わるまで医院に２〜３回通う必要があり、患者にとって頻回な手間のかかる再来院は非常に不便である。コンピュータ技術の開発により、チェアサイドデンタルＣＡＤ／ＣＡＭを、迅速な治療のために利用できるようになった。

チェアサイドデンタルＣＡＤ／ＣＡＭシステムにおいて、ＣＡＤ／ＣＡＭ装置は、歯科用治療椅子の隣に置かれる。歯科医による歯成形後、患者の歯型がデジタル技術により作られる。コンピュータにより、データは分析され、義歯（修復物）が設計される。最後に、修復物はミリングマシンにより自動的に作製される。患者が全治療コースを終えるのに僅か約３０分ほどしかかからず、手間のかかる診察はしなくて済む。チェアサイドデンタルＣＡＤ／ＣＡＭシステムでは、一時的な修復物はもはや必要なく、歯科修復物を直接作製することができる。従って、来院回数は減り、歯科修復物の品質は明らかに改善される。金型スキャンにより、修復物の設計と製造の両方をデジタル技術によって行うことができるため、修復物は、より精密かつ正確なものとなり、修復治療を精密かつ正確に行うことができ、修復治療の成功率が向上する。ＰＦＭ（陶材焼付金属冠）義歯および可撤性義歯による問題、例えば、歯肉の褪色や周縁不適合が大幅に減少し、治療効果に対する患者の満足度が大幅に改善される。

チェアサイドデンタルＣＡＤ／ＣＡＭ技術の開発により、関連歯科材料に対する要求が高まった。材料は、好ましい機械加工性を有していて、材料のミリング時間が２０分で終了することばかりでなく、ミリングプロセス後の時間も非常に短くしなければならず、全体の修復治療が１回の予約で済むようにする。従来のジルコニアオールセラミック修復材料もＣＡＤ／ＣＡＭシステム（チェアサイドではない）で機械加工可能であるが、ミリング後に６−８時間の焼結があるため、１回の治療で、歯科治療を終えるのは無理である。現在、開発済みまたは開発中のチェアサイドデンタルＣＡＤ／ＣＡＭに用いられる歯科材料は、ガラスセラミック（長石、白榴石およびリチウムシリケートガラスセラミック）および複合材料である。複合材料は、ポリマーおよびフィラーで構成され、その好ましい靱性、機械加工性、耐摩耗性およびＸ線抵抗性のために、比較的理想的な歯科修復材料である。しかしながら、従来の複合材料は、単色である。天然歯に関しては、歯頸部から切端部まで徐々に色が変化している。天然歯と比較すると、単色複合体から作製された歯科修復物は、天然歯の階調色を再現できないため、美観効果に欠ける。

天然歯と単色複合材料により作製された歯科修復物との間の色の類似性は低い。この問題を解決するために、本発明は、多重色歯科複合材料およびその作製方法を開示するものである。技術的解決法は次の通りである。

まず、本発明は、次の工程を含む、多重色歯科複合材料を作製する方法を提供する。
ａ）異なる色のＮ個の単色複合前駆体粉末（Ｎ≧３）を作製する工程であって、各単色複合前駆体粉末の作製プロセスは、重合性モノマー基質、無機フィラー、開始剤、着色剤、および研磨剤を混合し、０．５−２時間ミリングし、乾燥して、単色複合前駆体粉末を得る工程を含む。重合性モノマー基質対無機フィラーの重量比が、１０：９０−９０：１０、好ましくは、１５：８５−３０：７０、開始剤は、重合性モノマー基質の０．１重量％−１重量％、好ましくは、０．２重量％−０．５重量％、着色剤は、重合性モノマー基質および無機フィラーの総重量に対して、０．０１重量％−０．２重量％、好ましくは、０．０３重量％−０．１重量％である、工程。
ｂ）一つの単色複合前駆体粉末を乾式プレスモールドに加え、添加した粉末を平らにした後、もう一つの単色複合前駆体粉末を乾式プレスモールドに続けて加え、異なる色のＮ個の単色複合材料前駆体粉末を全て乾式プレスモールドに添加するまで行い、３−２０ＭＰａの圧力で乾式プレスにより予備成形して多重色複合材料の予備成形素地を得る工程、または
ｂ'）３−２０ＭＰａの圧力で乾式プレスにより、Ｎ個の単色複合前駆体粉末それぞれについて第１の予備成形を行って、Ｎ個の単色予備成形素地を得た後、Ｎ個の単色予備成形素地全てをモールドに続けて加え、３−２０ＭＰａの圧力で乾式プレスにより第２の予備成形を行って、多重色複合材料の予備成形素地を得る工程。
ｃ）工程ｂ）またはｂ'）で作製した多重色複合材料の予備成形素地を加圧および加熱して、多重色歯科複合材料を得る工程であって、加圧および加熱は、１００−２００℃、好ましくは、１２０−１８０℃、より好ましくは、１３０−１５０℃の温度で、０．５−３時間、好ましくは、１−１．５時間行われる工程。

本発明の一実施形態において、加圧および加熱は、１０−２００ＭＰａ、好ましくは、１０−２０ＭＰａまたは１００−２００ＭＰａ、より好ましくは、１３０−１８０ＭＰａ、最も好ましくは、１５０−１７０ＭＰａの圧力で行われる。

本発明の一実施形態において、重合性モノマー基質は、ビスフェノールＡグリシジルジメタクリレート（ＢＩＳ−ＧＭＡ）、ビスフェノールＡエトキシグリシジルメタクリレート（ＢＩＳ−ＥＭＡ）、ウレタンジメタクリレート（ＵＤＭＡ）、およびトリエチレングリコールジメタクリレート（ＴＥＧＤＭＡ）から選択される少なくとも２つを含む。

好ましくは、重合性モノマー基質は、ビスフェノールＡグリシジルジメタクリレート（ＢＩＳ−ＧＭＡ）、ウレタンジメタクリレート（ＵＤＭＡ）、およびトリエチレングリコールジメタクリレート（ＴＥＧＤＭＡ）を含み、重合性モノマー基質の総重量に対して、ビスフェノールＡグリシジルジメタクリレート（ＢＩＳ−ＧＭＡ）は、０−７０重量％、好ましくは、０−３０重量％、ウレタンジメタクリレートは０−８０重量％、好ましくは、４０重量％−７０重量％、トリエチレングリコールジメタクリレート（ＴＥＧＤＭＡ）は、０−６０重量％、好ましくは、２０重量％−４０重量％である。

本発明の一実施形態において、無機フィラーは、ガラスパウダーおよびシリカから選択される少なくとも１つを含み、ガラスパウダーは、バリウムガラスパウダーおよびランタンガラスパウダーから選択される少なくとも１つを含み、シリカは、ヒュームドシリカおよびナノシリカから選択される少なくとも１つを含み、ガラスパウダーの粒子サイズは、０．０１−１０μｍ、好ましくは、０．１−３μｍ、シリカの粒子サイズは、０．０１−１μｍ、好ましくは、０．０３−０．５μｍ、ガラスパウダーの屈折率は、１．４８−１．６０、好ましくは、１．５０−１．５８である。

好ましくは、無機フィラーは、ガラスパウダーおよびシリカを含む。無機フィラーの総重量に対して、ガラスパウダーは、７０重量％−９５重量％、およびシリカは、５重量％−３０重量％である。

本発明の一実施形態において、開始剤は、過酸化ベンゾイル、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノールおよびＮ，Ｎ−ジヒドロキシエチル−４−メチルアニリンから選択される少なくとも２つを含む。

本発明の一実施形態において、着色剤は、赤色酸化鉄、黄色酸化鉄、ビスマスイエロー、バナジウムジルコニウムイエローおよびセリウムプラセオジムイエローから選択される少なくとも１つを含む。

本発明の一実施形態において、工程ｂ）またはｂ'）において、乾式プレスによる予備成形は、４−１０ＭＰａの圧力で行われる。

本発明はまた、上述した方法により作製された多重色歯科複合材料も提供する。

本発明による方法により作製された多重色歯科複合材料は、階調多重色系を有している。本発明による複合材料から作製された歯科修復物は、美観効果があり、歯頸部から切端部まで天然歯の階調色特性をシミュレートすることができる。従って、天然歯と類似性の高い歯科修復材を、本発明により提供される複合材料から得ることができる。

さらに、本発明による方法は、複合材料を硬化するのに加圧および加熱による固化技術を採用している。複合材の残留モノマーが原因の問題が削減され、複合材料の生体適合性および安全性が効率的に改善される。

本発明は、以下の工程を含む、多層着色歯科複合材料の作製方法を提供するものである。
ａ）異なる色のＮ個の単色複合前駆体粉末（Ｎ≧３）を作製する工程であって、各単色複合前駆体粉末の作製プロセスが、重合性モノマー基質、無機フィラー、開始剤、着色剤、およびミリング用添加剤を混合し、０．５−２時間ミリングし、乾燥して、単色複合前駆体粉末を得ることを含み、重合性モノマー基質対無機フィラーの重量比が、１０：９０−９０：１０であり、好ましくは、１５：８５−３０：７０であり、開始剤は、重合性モノマー基質の０．１重量％−１重量％であり、好ましくは、０．２重量％−０．５重量％であり、着色剤は、重合性モノマー基質および無機フィラーの総重量に対して、０．０１重量％−０．２重量％であり、好ましくは、０．０３重量％−０．１重量％である。

本発明の一実施形態において、重合性モノマー基質は、ビスフェノールＡグリシジルジメタクリレート（ＢＩＳ−ＧＭＡ）、ビスフェノールＡエトキシグリシジルメタクリレート（ＢＩＳ−ＥＭＡ）、ウレタンジメタクリレート（ＵＤＭＡ）、およびトリエチレングリコールジメタクリレート（ＴＥＧＤＭＡ）から選択される少なくとも２つを含む。本発明の好ましい一実施形態において、重合性モノマー基質は、ビスフェノールＡグリシジルジメタクリレート（ＢＩＳ−ＧＭＡ）、ウレタンジメタクリレート（ＵＤＭＡ）、およびトリエチレングリコールジメタクリレート（ＴＥＧＤＭＡ）を含み、重合性モノマー基質の総重量に対して、ＢＩＳ−ＧＭＡは、０−７０重量％、好ましくは、０−３０重量％、ＵＤＭＡは０−８０重量％、好ましくは、４０重量％−７０重量％、ＴＥＧＤＭＡは、０−６０重量％、好ましくは、２０重量％−４０重量％である。

本発明の一実施形態において、無機フィラーは、ガラスパウダーおよびシリカから選択される少なくとも１つを含み、ガラスパウダーは、バリウムガラスパウダーおよびランタンガラスパウダーから選択される少なくとも１つを含み、シリカは、ヒュームドシリカおよびナノシリカから選択される少なくとも１つを含み、ガラスパウダーの粒子サイズは、０．０１−１０μｍ、好ましくは、０．１−３μｍ、シリカの粒子サイズは、０．０１−１μｍ、好ましくは、０．０３−０．５μｍ、ガラスパウダーの屈折率は、１．４８−１．６０、好ましくは、１．５０−１．５８である。本発明の好ましい一実施形態において、無機フィラーは、ガラスパウダーおよびシリカを含み、無機フィラーの総重量に対して、ガラスパウダーは、７０重量％−９５重量％、シリカは、５重量％−３０重量％である。

本発明の一実施形態において、開始剤は、過酸化ベンゾイル、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノールおよびＮ，Ｎ−ジヒドロキシエチル−４−メチルアニリンから選択される少なくとも２つを含むことができる。本発明の一実施形態において、これらのうち少なくともいずれか２つを組み合わせて開始剤として用いるときは、重合性モノマー基質に対して、過酸化ベンゾイルは、０．１重量％−０．３重量％、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノールは、０．２重量％−０．４重量％、Ｎ，Ｎ−ジヒドロキシエチル−４−メチルアニリンは、０．１重量％−０．３重量％とすることができる。

本発明の一実施形態において、着色剤は、これらに限られるものではないが、赤色酸化鉄、黄色酸化鉄、ビスマスイエロー、バナジウムジルコニウムイエローおよびセリウムプラセオジムイエローから選択される少なくとも１つを含む。

多色複合材料については、Ｎが大きければ大きいほど、色階調がより明白になり、天然歯により近くなるが、それによるコストは上昇する。Ｎが低すぎる、例えば、２以下であると、材料は色階調を示させない。本発明の一実施形態において、Ｎは、当業者であれば決めることができる。また、色および透明度を含む、本発明における材料着色特性は、着色剤を添加することにより調節することができる。

本発明の一実施形態において、ミリング用添加剤は、メタノール、エタノール、アセトン等といった揮発性有機溶媒から選択することができる。ミリング媒体は、ミリングプロセス中に必要であり、アガットおよびジルコニアから選択することができる。ミリングプロセス中、重合性モノマー基質と、無機フィラーと、開始剤および着色剤の総重量と、ミリング用添加剤の総重量と、ミリング媒体の総重量の比は、１：１：１−３：６：２、好ましくは、２：４：１である。上記の範囲内で、重合性モノマー基質、無機フィラー、開始剤、および着色剤は、均一にミリングおよび混合され、ミリング用添加剤の過剰な添加を避けることができ、後の乾燥処理が促される。ミリングは、０．５−２時間、好ましくは、０．５−１時間行われる。本発明の一実施形態において、ミリングは、一般的に用いられているボールミリングマシンにより行われる。

ミリング後、乾燥処理を行って、揮発性ミリング用添加剤を除去する。本発明において、発明者らは、乾燥処理の前に、ロータリエバポレータによる予備乾燥を行うことにより、溶媒の蒸発を促進するばかりでなく、静的乾燥中、固相層分離が減じる。従って、混合材料の均一性が改善される。本発明の一実施形態において、予備乾燥は、２０−１００℃、好ましくは、３０−８０℃、より好ましくは、４０−５０°Ｃの温度で、１−５時間、好ましくは、２−３時間行われる。乾燥処理は、２０−１００℃、好ましくは、３０−８０℃、より好ましくは、４０−６０°Ｃの温度で、好ましくは、２−４時間行われる。

異なる色のＮ個の単色複合前駆体粉末を、上述した工程により作製する。本発明においては、乾式プレスによる予備成形予備成形、加圧および加熱を続けて行って、異なる色のＮ個の単色複合前駆体粉末から多重色複合材料を得る。乾式プレスによる予備成形について、以下のような、少なくとも２つの技術的解決法がある。
ｂ）一つの単色複合前駆体粉末を乾式プレスモールドに加え、添加した粉末を平らにした後、もう一つの単色複合前駆体粉末を乾式プレスモールドに続けて加え、異なる色のＮ個の単色複合材料前駆体粉末を全て乾式プレスモールドに添加するまで続け、３−２０ＭＰａの圧力で乾式プレスにより予備成形して多層着色複合材料の予備成形素地を得る。
ｂ'）３−２０ＭＰａの圧力で乾式プレスにより第１の予備成形をＮ個の単色複合前駆体粉末にそれぞれ行って、Ｎ個の単色予備成形素地を得た後、Ｎ個の単色予備成形素地全てをモールドに続けて加え、３−２０ＭＰａの圧力で乾式プレスにより第２の予備成形を行って、多重色複合材料の予備成形素地を得る。

上述した乾式プレスによる予備成形は、好ましくは、４−１０ＭＰａの圧力で行われる。予備成形に用いられる乾式プレス機は、一般的に用いられているものである。好適な機器は、本発明の目的に基づいて選択され、その詳細については詳述しない。

ｃ）工程ｂ）またはｂ'）で作製した多重色複合材料の予備成形素地を加圧および加熱して、重合性モノマー基質を固化して、多重色歯科複合材料を得る。このとき、加圧および加熱は、１００−２００℃、好ましくは、１２０−１８０℃、より好ましくは、１３０−１５０℃の温度で、かつ１０−２００ＭＰａ、好ましくは、１０−２０ＭＰａまたは１００−２００ＭＰａ、より好ましくは、１３０−１８０ＭＰａ、最も好ましくは、１５０−１７０ＭＰａの圧力で、０．５−３時間、好ましくは、１−１．５時間行う。

上述した加圧および加熱によって、特定の圧力で、重合性モノマー基質と開始剤間の接触面積が増大する。従って、固化反応の効率が上がり、残留モノマーが減り、複合材料の生体適合性および強度が効率的に改善される。

なお、本発明で採用される加圧および加熱機器は、一般的に用いられているものである。Ｎａｎｔｏｎｇｊｉａｎｈｕａ社のＹＪＨ３０−２５といった好適な機器は、本発明の目的が達成されるものを選択し、その詳細については記載しない。

本発明における技術的解決法を以下の実施例を参照して記載するが、記載した実施例は本発明の実施例の一部に過ぎず、全てを網羅するものではない。本発明の実施例に基づいて、当業者により発明的な努力なしに得られるその他全ての実施例は、本発明の保護範囲に含まれるものとする。

実施例１
粉末１−３に関する表１の式および関連プロセスパラメータに従って、全ての材料を混合し、均一にボールミルして、異なる色の３つの単色複合材料前駆体粉末（すなわち、粉末１−３）を作製した。その後、粉末１をまず、乾式プレスモールドに加えて、厚さ４ｍｍまで平らにし、粉末２を続けて加えて、厚さ６ｍｍまで平らにし、続いて、粉末３を加えて、厚さ４ｍｍまで平らにした。次に、乾式プレスにより予備成形を、５ＭＰａの圧力で乾式プレス機により行って、多重色複合材料の予備成形素地を得た。その後、多重色複合材料の予備成形素地を、１４０℃の温度および１５０ＭＰａの圧力で１時間加圧および加熱して、３色のグラデーション層を備えた多重色複合材料を得た。

実施例２
粉末１−３に関する表１の式および関連プロセスパラメータに従って、異なる色の３つの単色複合材料前駆体粉末（すなわち、粉末１−３）を作製した。その後、粉末１−３を原材料として用い、厚さ３ｍｍの粉末１を乾式プレスモールドに加えて、乾式プレスによる予備成形を７ＭＰａの圧力で行い、厚さ７ｍｍの粉末２および厚さ４ｍｍの粉末３を同じ方法を用いて、それぞれ、乾式プレスにより予備成形し、３つの単色予備成形素地を全てモールドに入れ、乾式プレスによる予備成形を、１０ＭＰａの圧力で再び行って、多重色複合材料の予備成形素地を得た。

その後、多重色複合材料の予備成形素地を、１３０℃の温度および１７０ＭＰａの圧力で１．５時間加圧および加熱して、３色のグラデーション層を備えた多重色複合材料を得た。

実施例３
粉末１−５に関する表１の組成および関連プロセスパラメータに従って、異なる色の５つの単色複合材料前駆体粉末（すなわち、粉末１−５）を作製した。その後、粉末１−５を原材料として用い、まず、粉末１を乾式プレスモールドに加えて平らにし、続いて粉末２を加えて平らにし、さらに粉末３を加えた。粉末１−５全てを乾式プレスモールドに加えて、それぞれ、粉末１の厚さが４ｍｍ、粉末２の厚さが６ｍｍ、粉末３の厚さが４ｍｍ、粉末４の厚さが４ｍｍおよび粉末５の厚さが７ｍｍとなり、平らになるまでこれを続けて行った。次に、乾式プレスにより予備成形を、１０ＭＰａの圧力で乾式プレス機により行って、多重色複合材料の予備成形素地を得た。その後、多重色複合材料の予備成形素地を、１５０℃の温度および１３０ＭＰａの圧力で１．５時間加圧および加熱して、５色のグラデーション層を備えた多重色複合材料を得た。

実施例４
実施例４は、７ＭＰａの圧力で乾式プレスによる予備成形を行い、１４０℃の温度および１３０ＭＰａの圧力で１時間加圧および加熱した点のみ実施例１とは異なる。

実施例５
厚さがそれぞれ４ｍｍ、７ｍｍおよび３ｍｍの粉末１−３は原材料として用いた。その他のプロセスパラメータは全て実施例２と同一であった。

実施例６
実施例６は、１８０℃の温度および１８０ＭＰａの圧力で加圧および加熱を０．５時間行った点のみ実施例２とは異なる。

実施例７
実施例７は、１２０℃の温度および１８０ＭＰａの圧力で加圧および加熱を０．５時間行った点のみ実施例２とは異なる。

実施例８
実施例８は、２００℃の温度および１００ＭＰａの圧力で加圧および加熱を３時間行った点のみ実施例２とは異なる。

実施例９
実施例９は、１００℃の温度および２００ＭＰａの圧力で加圧および加熱を２時間行った点のみ実施例２とは異なる。

性能試験
実施例１−５で作製した多重色複合材料の曲げ強度、圧縮強度および破壊靭性をそれぞれ測定した。結果を表２に示す。

本発明において、曲げ強度の測定は、ＹＹ／Ｔ０７１０−２００９／ＩＳＯ１０４７７−２００４「歯科−ポリマー系クラウンブリッジ材料」に従って行った。圧縮強度の測定は、ＩＳＯ９９１７−１−２００７に従って行った。破壊靭性の測定は、ＩＳＯ６８７２−２００８に従って行った。

表２に示すとおり、本発明の実施例で作製した複合材料は、優れた機械特性を保持している。歯科修復の最中、機械加工プロセスか、着用および使用プロセスにかかわらず、本複合材料は、高強度および靱性により、優れたモルホロジーを保持し、一方で、チッピングや割れ等の現象を防ぐことができる。従って、この材料は、歯科修復分野において広く用いることができ、対応の市場の要求を満足するものである。

実施例１で作製した多重色複合材料および３ＭＬａｖａＵｌｔｉｍａｔｅＣＡＤ／ＣＡＭＲｅｓｔｏｒａｔｉｖｅの吸水性、溶解度および化学溶解度をそれぞれ測定した。結果を表３に示す。

表３に示すとおり、３ＭＬａｖａＵｌｔｉｍａｔｅＣＡＤ／ＣＡＭＲｅｓｔｏｒａｔｉｖｅの製品と比べると、実施例１で作製した多重色複合材料の吸水性、溶解度および化学溶解度は、いずれも非常に低い。この結果は、複合材料の溶解度が減少し、本発明により提供される作製方法によって、多重色複合材料の生体適合性および安全性を改善することができるということを示している。

本発明により提供される多重色歯科複合材料およびその作製方法を詳細に述べてきた。本発明の原理および実施形態は、個々の実施例を採用することにより説明され、上記例示の実施例は、本発明の方法および実体的な概念を理解するために用いられるだけである。当業者であれば、本発明の原理から逸脱することなく改善や修正を行え、こうした改善や修正もまた請求された本発明の保護範囲内に含まれるものとする。

Claims

ａ）異なる色のＮ個の単色複合前駆体粉末（Ｎ≧３）を作製する工程であって、各単色複合前駆体粉末の作製プロセスは、
重合性モノマー基質、無機フィラー、開始剤、着色剤、およびミリング用添加剤を混合し、０．５−２時間ミリングし、乾燥して、単色複合前駆体粉末を得る工程を含み、前記重合性モノマー基質は、ビスフェノールＡグリシジルジメタクリレート（ＢＩＳ−ＧＭＡ）、ビスフェノールＡエトキシグリシジルメタクリレート（ＢＩＳ−ＥＭＡ）、ウレタンジメタクリレート（ＵＤＭＡ）、およびトリエチレングリコールジメタクリレート（ＴＥＧＤＭＡ）から選択される少なくとも２つを含み、前記重合性モノマー基質対前記無機フィラーの重量比が、１０：９０−３０：７０であり、前記開始剤は、前記重合性モノマー基質の０．１重量％−１重量％であり、前記着色剤は、前記重合性モノマー基質および前記無機フィラーの総重量に対して、０．０１重量％−０．２重量％である、工程と、
ｂ）一つの前記単色複合前駆体粉末を乾式プレスモールドに加えて、前記添加した粉末を平らにした後、もう一つの前記単色複合前駆体粉末を前記乾式プレスモールドに続けて加え、異なる色のＮ個の単色複合材料前駆体粉末を全て乾式プレスモールドに添加するまで続け、３−２０ＭＰａの圧力で乾式プレスにより予備成形して、多重色複合材料の予備成形素地を得る工程、または
ｂ'）３−２０ＭＰａの圧力で乾式プレスにより第１の予備成形をＮ個の単色複合前駆体粉末にそれぞれ行って、Ｎ個の単色予備成形素地を得た後、前記Ｎ個の単色予備成形素地全てを前記モールドに続けて加え、３−２０ＭＰａの圧力で乾式プレスにより第２の予備成形を行って、多重色複合材料の予備成形素地を得る工程と、
ｃ）工程ｂ）またはｂ'）で作製した前記多重色複合材料の予備成形素地を加圧および加熱して、多重色歯科複合材料を得る工程であって、前記加圧および加熱は、１００−２００ＭＰａの圧力、１００−２００℃の温度で、０．５−３時間行われる、工程と、
を含み、
前記無機フィラーは、ガラスパウダーおよびシリカから選択される少なくとも１つを含む、ことを特徴とする、
多重色歯科複合材料を作製する方法。
請求項１に記載の方法であって、
前記加圧および加熱は、１３０−１８０ＭＰａの圧力、１２０−１８０℃の温度で、１−１．５時間行われることを特徴とする、
方法。
請求項１に記載の方法であって、
前記加圧および加熱は、１５０−１７０ＭＰａの圧力、１３０−１５０℃の温度で行われることを特徴とする、
方法。
請求項１〜３のいずれかに記載の方法であって、
前記重合性モノマー基質対前記無機フィラーの重量比が、１５：８５−３０：７０であり、前記開始剤は、前記重合性モノマー基質の０．２重量％−０．５重量％であり、前記着色剤は、前記重合性モノマー基質および前記無機フィラーの総重量に対して、０．０３重量％−０．１重量％である、
方法。
請求項１に記載の方法であって、
前記重合性モノマー基質は、ビスフェノールＡグリシジルジメタクリレート（ＢＩＳ−ＧＭＡ）、ウレタンジメタクリレート（ＵＤＭＡ）、およびトリエチレングリコールジメタクリレート（ＴＥＧＤＭＡ）を含み、
前記重合性モノマー基質の総重量に対して、前記ビスフェノールＡグリシジルジメタクリレート（ＢＩＳ−ＧＭＡ）は、０−７０重量％、前記ウレタンジメタクリレートは、０−８０重量％、前記トリエチレングリコールジメタクリレート（ＴＥＧＤＭＡ）は、０−６０重量％であることを特徴とする、
方法。
請求項１に記載の方法であって、
前記ガラスパウダーは、バリウムガラスパウダーおよびランタンガラスパウダーから選択される少なくとも１つを含み、前記シリカは、ヒュームドシリカおよびナノシリカから選択される少なくとも１つを含み、前記ガラスパウダーの粒子サイズは、０．０１−１０μｍであり、前記シリカの粒子サイズは、０．０１−１μｍであり、前記ガラスパウダーの屈折率は、１．４８−１．６０であることを特徴とする、
方法。
請求項６に記載の方法であって、
前記ガラスパウダーの粒子サイズは、０．１−３μｍであり、前記シリカの粒子サイズは、０．０３−０．５μｍであり、前記ガラスパウダーの屈折率は、１．５０−１．５８であることを特徴とする、
方法。
請求項６又は７に記載の方法であって、
前記無機フィラーは、ガラスパウダーおよびシリカを含み、前記無機フィラーの総重量に対して、前記ガラスパウダーは、７０重量％−９５重量％、および前記シリカは、５重量％−３０重量％であることを特徴とする、
方法。
請求項１に記載の方法であって、
前記開始剤は、過酸化ベンゾイル、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノールおよびＮ，Ｎ−ジヒドロキシエチル−４−メチルアニリンから選択される少なくとも２つを含むことを特徴とする、
方法。
請求項１に記載の方法であって、
前記着色剤は、赤色酸化鉄、黄色酸化鉄、ビスマスイエロー、バナジウムジルコニウムイエローおよびセリウムプラセオジムイエローから選択される少なくとも１つを含むことを特徴とする、
方法。
請求項１に記載の方法であって、
前記工程ｂ）またはｂ'）において、乾式プレスによる予備成形は、４−１０ＭＰａの圧力で行われることを特徴とする、
方法。
請求項１〜１１のいずれか一項に記載の方法により作製された多重色歯科複合材料。