JP6617929B2 - 非水電解液二次電池の製造方法 - Google Patents
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Description
また、「非水電解液二次電池」とは、非水電解液(典型的には、非水溶媒中に支持電解質を含む非水電解液)を備えた電池をいう。
図1に、本実施形態に係る非水電解液二次電池の製造方法の各工程を示す。図2に、本実施形態に係る製造方法により得られる非水電解液二次電池の一例のリチウムイオン二次電池100の電極体40の構成を模式的に示す。図3に、本実施形態に係る製造方法により得られる非水電解液二次電池の一例のリチウムイオン二次電池100の内部構造を模式的に示す。
正極50は、例えば、正極ペーストを作製し、該正極ペーストを正極集電体51に塗工し、乾燥することにより準備することができる。正極ペーストは、典型的には、正極活物質と、Li3PO4と、ビニルアルコール系重合体と、導電材と、バインダと、溶媒とを含む。なお、本明細書において「ペースト」は、「スラリー」、「インク」と呼ばれる形態のものも包含する用語として用いられる。
Li3PO4は、正極活物質層53中、0.9質量%以上6.16質量%以下となるように添加される。よって、Li3PO4を正極ペースト中、固形分濃度として0.9質量%以上6.16質量%以下となるように添加するとよい。
本明細書において、ビニルアルコール系重合体とは、モノマー単位としてビニルアルコール単位を、重合体を構成する全モノマー単位中、50モル%以上含む重合体のことをいう。よって、ビニルアルコール系重合体としては、ポリビニルアルコール(PVA)以外にも、ビニルアルコール単位以外のモノマー単位を含む種々の変性ポリビニルアルコールを使用することができる。ビニルアルコール系重合体は、重合体を構成する全モノマー単位中、ビニルアルコール単位を好ましくは75モル%以上、より好ましくは90モル%以上含有する。ビニルアルコール系重合体は、正極活物質層53中、0.05質量%以上0.5質量%以下となるように添加される。よって、ビニルアルコール系重合体を正極ペースト中、固形分濃度として0.05質量%以上0.5質量%以下となるように添加するとよい。
導電材としては、例えば、カーボンブラック、コークス、黒鉛等の炭素材料を用いることができる。なかでも、粒径が小さく比表面積の大きなカーボンブラック(典型的には、アセチレンブラック)を好ましく用いることができる。
バインダとしては、非水系のペーストを用いて正極活物質層を形成する場合には、非水系溶剤に分散または溶解するポリマー材料を好ましく採用し得る。かかるポリマー材料としては、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)等が例示される。水系のペーストを用いて正極活物質層を形成する場合には、水に溶解または分散するポリマー材料を好ましく採用し得る。
溶媒は、水系と非水系とに大別される。水系溶媒は全体として水性を示すものであればよく、水または水を主体とする混合溶媒を好ましく用いることができる。非水系溶媒の好適例としては、N−メチル−2−ピロリドン(NMP)等が挙げられる。
このようにして、図2および図3に示すような、正極集電体51と、正極集電体51上に形成された正極活物質層53とを備える正極(シート)50を作製することができる。正極シート50はその両面に、長手方向に沿う一方の端部において、正極活物質層53が設けられておらず、正極集電体51が露出した部位(正極集電体露出部)52を有する。
バインダとしては、ゴム系バインダが好ましく用いられ、スチレンブタジエンゴム(SBR)が特に好ましく用いられる。
増粘剤としては、カルボキシメチルセルロース(CMC)が好ましく用いられる。
溶媒としては、水系溶媒が好ましく用いられる。水系溶媒は全体として水性を示すものであればよく、水または水を主体とする混合溶媒を好ましく用いることができる。当該混合溶媒を構成する水以外の溶媒としては、水と均一に混合し得る有機溶剤(例、低級アルコール、低級ケトン等)が挙げられる。水系溶媒として好ましくは、水である。
このようにして、図2および図3に示すような、負極集電体61と、負極負電体61上に形成された負極活物質層63とを備える負極(シート)60を作製することができる。負極シート60はその両面に、長手方向に沿う一方の端部において、負極活物質層63が設けられておらず、負極集電体61が露出した部位(負極集電体露出部)62を有する。
非水電解液80は、本発明の効果を著しく損なわない限りにおいて、上述した成分以外の成分、例えば、ビフェニル(BP)、シクロヘキシルベンゼン(CHB)等のガス発生剤;増粘剤;等の各種添加剤を含んでいてもよい。
製造したリチウムイオン二次電池100には、Li3PO4由来の被膜が正極60に形成されるように、初回充電を施してもよい。当該初回充電は、公知方法に従って実施することができる。
また、Li3PO4とビニルアルコール系重合体との併用により、初回充電の際に正極表面に形成されるLi3PO4由来の被膜の抵抗が減少し、低温かつ低SOCでの出力が上昇する。また、正極活物質層53中のLi3PO4の含有量をA、正極活物質中のビニルアルコール系重合体の含有量をBとした場合、その比A/Bが4.5≦A/B≦44を満たすときには、充電時の発熱が特に抑制されている。
なお、以上の製造方法は、リチウムイオン二次電池以外の非水電解液二次電池にも適用可能である。
正極活物質粉末としてのLiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(LNCM)と、Li3PO4と、ビニルアルコール系重合体としてのポリビニルアルコール(PVA)と、導電材としてのアセチレンブラック(AB)と、バインダとしてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、LNCM+Li3PO4+PVA:AB:PVdF=90:8:2の重量比でN−メチルピロリドン(NMP)と混合し、正極活物質層形成用スラリーを調製した。このスラリーを、長尺状のアルミニウム箔の両面に帯状に塗布して乾燥した後、プレスすることにより、正極シートを作製した。
また、負極活物質として、天然黒鉛が非晶質な炭素材料でコートされたもの(非晶質炭素被覆天然黒鉛)を準備した。非晶質炭素被覆天然黒鉛(C)と、バインダとしてのスチレンブタジエンゴム(SBR)と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)とを、C:SBR:CMC=98:1:1の重量比でイオン交換水と混合して、負極活物質層形成用スラリーを調製した。このスラリーを、長尺状の銅箔の両面に正極シートの正極活物質層よりも幅広に、帯状に塗布して乾燥した後、プレスすることにより、負極シートを作製した。
また、2枚のセパレータシート(多孔性ポリオレフィンシート)を用意した。
上記作製した評価用リチウムイオン二次電池に、初期充放電処理を行った。その後、各評価用リチウムイオン二次電池の電池ケースに熱電対を取り付けて温度を測定した。その後5.1Vまで充電を行い、温度を測定した。そして、充電前後での温度差(すなわち温度上昇量)を求めた。PVAの含有量が0質量%であるリチウムイオン二次電池の温度上昇量を基準(基準値:100%)として、各評価用リチウムイオン二次電池の温度上昇量の比(%)を算出した。結果を表1に示す。
21 ケース本体
22 蓋体
23 正極端子
24 負極端子
25 正極集電板
26 負極集電板
30 安全弁
32 注液口
33 封止材
40 電極体(捲回電極体)
50 正極(正極シート)
51 正極集電体
52 正極集電体露出部
53 正極活物質層
60 負極(負極シート)
61 負極集電体
62 負極集電体露出部
63 負極活物質層
72,74 セパレータ
80 非水電解液
100 リチウムイオン二次電池
WL 捲回軸
Claims (1)
- Li3PO4を含有する正極活物質層を備える正極と、負極とを用いて、電極体を作製する工程と、
前記電極体と、非水電解液とを電池ケースに収容する工程と、
を包含する非水電解液二次電池の製造方法であって、
前記正極活物質層が、ビニルアルコール系重合体をさらに含有し、
前記正極活物質層中の、Li3PO4の含有量が0.9質量%以上6.16質量%以下であり、かつ前記ビニルアルコール系重合体の含有量が0.05質量%以上0.5質量%以下であることを特徴とする、
非水電解液二次電池の製造方法。
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